CN109326720A - 一种以石墨烯量子点作为空穴传输层的钙钛矿太阳能电池 - Google Patents

一种以石墨烯量子点作为空穴传输层的钙钛矿太阳能电池 Download PDF

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Abstract

本发明属于新能源领域，公开了一种以石墨烯量子点作为空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池。这种钙钛矿太能源电池由衬底、透明电极、石墨烯量子点空穴传输层、钙钛矿吸收层、电子传输层、金属电极这几部分组成。其特征是以石墨烯量子点作为空穴传输层，并且在石墨烯量子点中修饰有贵金属纳米颗粒，不仅可以充分利用石墨烯量子点优异的载流子迁移率的特性，提高钙钛矿电池的空穴迁移率。而且通过贵金属的表面等离激元激发现象，可以增强电池对光的吸收效率，有进一步有效提高电池对光的吸收和转换效率，使得钙钛矿太阳能电池的光电转化效率得到大大的增强。

Description

一种以石墨烯量子点作为空穴传输层的钙钛矿太阳能电池
技术领域
本发明属于新能源领域，尤其涉及一种以石墨烯量子点作为空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池。
背景技术
钙钛矿(CH3NH3PbX3，X＝卤素原子)材料凭借其合适的直接带隙、小的激子结合能、良好的双极性电荷传输性质和地球上资源丰富的性质引起广大科研者的极大关注，并且由于其器件可进行溶液加工，具有低成本和高光电转换效率的特性，钙钛矿成为最有前途的太阳能电池材料之一。其中空穴传输层是电池的一个关键组成部分，选择合适的空穴传输材料作为钙钛矿活性层和电极之间的连接层，可以实现有效的空穴传输和减少载流子复合，提高器件的性能。目前所使用的各类空穴传输层材料或载流子迁移率低或稳定性差。
氧化石墨烯是一种具有含氧官能团的二维碳材料，含氧官能团在石墨烯片层结构上的非均性分布降低了材料的电子迁移率，近年来也被用于钙钛矿太阳能电池的空穴传输层来阻滞电荷复合。氧化石墨烯作为界面层材料具有两个严重的缺点。首先，导电性差会导致器件的串联电阻很大，填充因子降低。另外，氧化石墨烯片的尺寸非常不均匀，器件性能的重现性较差，使得界面层覆盖也不均匀。因此，制备导电性高且尺寸均匀的空穴传输层材料，对于获得高质量钙钛矿电池器件非常重要。石墨烯量子点(GQD)具有稳定性很好、尺寸分布窄、迁移率高、带隙可调等优点，在生物显影、光学燃料及智能电子设备等领域已经有了很多应用。石墨烯量子点具有较小的片层尺寸(几纳米到几十纳米)，及可控的含氧官能团，所以该材料在水中的分散性非常好，作为钙钛矿太阳能电池的空穴传输层有望获得良好的电荷传输性能。
需要注意的是，利用贵金属颗粒的表面等离激元激发现象可以形成很强的电场局域和增强，可对散射光的方向进行有效调控，对增强光伏器件性能具有重要的作用。贵金属纳米颗粒对入射光场散射，将自由空间的光更多地散射到电池内部，并增加光在薄膜电池中的高角散射且可对进入器件的光进行多次散射，增加光在薄膜电池中的有效传播长度，提高电池对光的吸收和转换效率。
综上所述，当前技术存在的主要问题是：钙钛矿太阳能电池的空穴传输层稳定性较差且载流子迁移率低，极大限制了钙钛矿吸收层空穴的迁移速率，降低钙钛矿太阳能电池的光电转化效率。同时将氧化石墨烯作为空穴层存在导电性差会导致器件的串联电阻很大，填充因子降低。另外，氧化石墨烯片的尺寸非常不均匀，器件性能的重现性较差，使得界面层覆盖也不均匀。
发明内容
(一)解决的技术问题
针对现有技术存在的问题，本发明提供了一种以石墨烯量子点作为空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池。本发明以石墨烯量子点作为空穴传输层，并且在石墨烯量子点中修饰有贵金属纳米颗粒，不仅可以充分利用石墨烯量子点优异的载流子迁移率的特性，提高钙钛矿电池的空穴迁移率，而且通过贵金属的表面等离激元激发现象，可以增强电池对光的吸收效率，进一步有效提高电池对光的吸收和转换效率。通过使用尺寸比较小、分布更加均匀、且导电性好的石墨烯量子点，不仅可以有效解决空穴层的载流子迁移率低问题，，同时还提高了钙钛矿空穴的传输迁移率。同时通过将贵金属纳米颗粒修饰在石墨烯量子点表面，不仅有效解决了贵金属纳米颗粒的团聚问题，同时有效提高了钙钛矿电池内部的光的吸收率，使得钙钛矿太阳能电池的光电转化效率得到大大的增强。
(二)技术方案
为实现以上目的，本发明通过以下技术方案予以实现：一种以石墨烯量子点作为空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池，由衬底、透明电极、石墨烯量子点空穴传输层、钙钛矿吸收层、电子传输层、金属电极这几部分组成，其特征是以贵金属纳米颗粒修饰的石墨烯量子点作为空穴传输层，，此钙钛矿电池的制备具体步骤为：
S01：在一定尺寸的衬底上蒸镀一层透明电极层，透明电极层的厚度为10-100nm；
S02：配置一定质量比例的石墨烯量子点与贵金属纳米颗粒的混合分散液，然后在将此混合分散液旋涂在透明电极上，旋涂的转速为500-5000rpm，旋涂时间为10-150s，得到修饰有贵金属纳米颗粒的石墨烯量子点空穴传输层，厚度为3-30nm；
S03：在石墨烯空穴传输层上将混合均匀的钙钛矿前驱体溶液以500-5000rpm转速旋涂10-150s，最后经过溶剂退火和热退火处理一定时间，退火温度为80-200℃，即形成黑色的钙钛矿吸收层，厚度为10-100nm；
S04：接着，在钙钛矿吸收层上旋涂沉积厚度为10-50nm的电子传输层；
S05：最后，在电子传输层上真空蒸镀一层金属电极层，厚度为10-300nm。
优选的，所述的石墨烯量子点的制备方法为：
S21：将3-50g的碳纤维加入到由质量比为1-10∶1的浓硫酸与浓硝酸混酸溶液中；
S22：然后在20-80℃下超声4-12小时，并于80-100℃加热回流搅拌12-36小时，待体系冷却至室温，缓慢加入去离子水进行稀释；
S23：向体系中缓慢加入水合肼，中和体系中过量的酸，直至PH值为中性，并使石墨烯量子点部分还原；
S24：将上述液体置于截留分子量为1000-5000Da的透析袋对该溶液进行透析，除去体系中多余的离子，通过减压旋蒸将大部分水除掉，最后于真空干燥箱中80-200℃烘干得到深棕色固体，即为石墨烯量子点。
优选的，所述共贵金属纳米颗粒为金、银、铂、铱、钯中的任何一种。
优选的，所述的石墨烯量子点与贵金属纳米颗粒的混合分散液的配置方法为：将质量比例为1-100∶0.1-10的石墨烯量子点和贵金属纳米颗粒分散在有机溶剂中超声处理0.5-6h。
优选的，所述的有机溶剂为氯苯、甲苯、DMF、NMP、丙酮、苯、氯仿、二氯甲烷、四氯化碳、四氢呋喃、乙醇、乙二醇、异丙醇中的任何一种或几种混合。
优选的，所述的所配置的石墨烯量子点与贵金属纳米颗粒的混合分散液浓度为0.01-10mg/ml。
优选的，所述的石墨烯量子点的尺寸为1-50nm。
优选的，所述的贵金属纳米颗粒的尺寸为1-100nm。
优选的，所述的衬底为玻璃和PET中的任何一种。
优选的，所述的透明电极为ITO、FTO、ATO、石墨烯、碳纳米管中的任何一种或几种混合。
优选的，所述的钛矿吸收层包括CH3NH3MI3-XBX，其中x＝0-3，M可以选自Pb或Sn中的任何一种，B可以选自I、Cl、Br中的任何一种。
优选的，所述的电子传输层可以是PCBM、PFN、PEIE、ZnO、TiO2、掺杂或修饰的ZnO或TiO2中的至少一种。
优选的，所述的金属电极可以是Al，Ag和Au中的任何一种。
(三)有益效果
本发明提供了一种石墨烯量子点作为空穴传输材料的钙钛矿太能能电池，具备以下有益效果：
本发明通过以石墨烯量子点作为钙钛矿太阳能电池的空穴传输材料，并且在石墨烯量子点中修饰有贵金属纳米颗粒，不仅可以充分利用石墨烯量子点优异的载流子迁移率的特性，提高钙钛矿电池的空穴迁移率，而且通过贵金属的表面等离激元激发现象，可以增强电池对光的吸收效率，进一步有效提高电池对光的吸收和转换效率。本发明通过使用尺寸比较小、分布更加均匀、且导电性好的石墨烯量子点，不仅可以有效解决空穴层的载流子迁移率低问题，同时还提高了钙钛矿空穴的传输迁移率。同时通过将贵金属纳米颗粒修饰在石墨烯量子点表面，不仅有效解决了贵金属纳米颗粒的团聚问题，同时有效提高了钙钛矿电池内部的光的吸收率，使得钙钛矿太阳能电池的光电转化效率得到大大的增强。
附图说明
图1为本发明钙钛矿太阳能电池的结构图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。
请参阅图1，本发明提供一种技术方案：一种以石墨烯量子点作为空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池，由衬底、透明电极、石墨烯量子点空穴传输层、钙钛矿吸收层、电子传输层、金属电极这几部分组成，其特征是以石墨烯量子点作为空穴传输层，并且在石墨烯量子点中修饰有贵金属纳米颗粒，此钙钛矿太阳能电池的制备具体步骤为：
S01：在一定尺寸的衬底上蒸镀一层透明电极层，透明电极层的厚度为10-100nm；
S02：配置一定质量比例的石墨烯量子点与贵金属纳米颗粒的混合分散液，然后在将此混合分散液旋涂在透明电极上，旋涂的转速为500-5000rpm，旋涂时间为10-150s，得到修饰有贵金属纳米颗粒的石墨烯量子点空穴传输层，厚度为3-30nm；
S03：在石墨烯空穴传输层上将混合均匀的钙钛矿前驱体溶液以500-5000rpm转速旋涂10-150s，最后经过溶剂退火和热退火处理一定时间，退火温度为80-200℃，即形成黑色的钙钛矿吸收层，厚度为10-100nm；
S04：接着，在钙钛矿吸收层上旋涂沉积厚度为10-50nm的电子传输层；
S05：最后，在电子传输层上真空蒸镀一层金属电极层，厚度为10-300nm。
作为本发明的优选实施例实例，所述的石墨烯量子点的制备方法为：
S21：将3-50g的碳纤维加入到由质量比为1-10∶1的浓硫酸与浓硝酸混酸溶液中；
S22：然后在20-80℃下超声4-12小时，并于80-100℃加热回流搅拌12-36小时，待体系冷却至室温，缓慢加入去离子水进行稀释；
S23：向体系中缓慢加入水合肼，中和体系中过量的酸，直至PH值为中性，并使石墨烯量子点部分还原；
S24：将上述液体置于截留分子量为1000-5000Da的透析袋对该溶液进行透析，除去体系中多余的离子。通过减压旋蒸将大部分水除掉，最后于真空干燥箱中80-200℃烘干得到深棕色固体，即为石墨烯量子点。
作为本发明的优选实施例实例，所述共贵金属纳米颗粒为金、银、铂、铱、钯中的任何一种。
作为本发明的优选实施例实例，所述的石墨烯量子点与贵金属纳米颗粒的混合分散液的配置方法为：将质量比例为1-100∶0.1-10的石墨烯量子点和贵金属纳米颗粒分散在有机溶剂中超声处理0.5-6h。
作为本发明的优选实施例实例，所述的有机溶剂为氯苯、甲苯、DMF、NMP、丙酮、苯、氯仿、二氯甲烷、四氯化碳、四氢呋喃、乙醇、乙二醇、异丙醇中的任何一种或几种混合。
作为本发明的优选实施例实例，所述的所配置的石墨烯量子点与贵金属纳米颗粒的混合分散液浓度为0.01-10mg/ml。
作为本发明的优选实施例实例，所述的石墨烯量子点的尺寸为1-50nm。
作为本发明的优选实施例实例，其特征在，所述的贵金属纳米颗粒的尺寸为1-100nm。
作为本发明的优选实施例实例，所述的衬底为玻璃和PET中的任何一种。
作为本发明的优选实施例实例，所述的透明电极为ITO、FTO、ATO、石墨烯、碳纳米管中的任何一种或几种混合。
作为本发明的优选实施例实例，所述的钛矿吸收层包括CH3NH3MI3-XBX，其中x＝0-3，M可以选自Pb或Sn中的任何一种，B可以选自I、Cl、Br中的任何一种。
作为本发明的优选实施例实例，所述的电子传输层可以是PCBM、PFN、PEIE、ZnO、TiO2、掺杂或修饰的ZnO或TiO2中的至少一种。
作为本发明的优选实施例实例，所述的金属电极可以是Al，Ag和Au中的任何一种。
综上所述，本发明通过以石墨烯量子点作为钙钛矿太阳能电池的空穴传输材料，并且在石墨烯量子点中修饰有贵金属纳米颗粒，不仅可以充分利用石墨烯量子点优异的载流子迁移率的特性，提高钙钛矿电池的空穴迁移率，而且通过贵金属的表面等离激元激发现象，可以增强电池对光的吸收效率，有进一步有效提高电池对光的吸收和转换效率。本发明通过使用尺寸比较小、分布更加均匀、且导电性好的石墨烯量子点，不仅可以有效解决空穴层的载流子迁移率低问题，同时还提高了钙钛矿空穴的传输迁移率。同时通过石墨烯量子点中修饰贵金属纳米颗粒，不仅有效解决了贵金属纳米颗粒的团聚问题，同时有效提高了钙钛矿电池内部的光的吸收率，使得钙钛矿太阳能电池的光电转化效率得到大大的增强。
以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，根据本发明的技术方案及其发明构思加以等同替换或改变，都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种以石墨烯量子点作为空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池，由衬底、透明电极、石墨烯量子点空穴传输层、钙钛矿吸收层、电子传输层、金属电极这几部分组成，其特征是以石墨烯量子点作为空穴传输层，并且在石墨烯量子点中修饰有贵金属纳米颗粒，此钙钛矿太阳能电池的制备具体步骤为：
S01：在一定尺寸的衬底上蒸镀一层透明电极层，透明电极层的厚度为10-100nm；
S02：配置一定质量比例的石墨烯量子点与贵金属纳米颗粒的混合分散液，然后在将此混合分散液旋涂在透明电极上，旋涂的转速为500-5000rpm，旋涂时间为10-150s，得到修饰有贵金属纳米颗粒的石墨烯量子点空穴传输层，厚度为3-30nm；
S03：在石墨烯空穴传输层上将混合均匀的钙钛矿前驱体溶液以500-5000rpm转速旋涂10-150s，最后经过溶剂退火和热退火处理一定时间，退火温度为80-200℃，即形成黑色的钙钛矿吸收层，厚度为10-100nm；
S04：接着，在钙钛矿吸收层上旋涂沉积厚度为10-50nm的电子传输层；
S05：最后，在电子传输层上真空蒸镀一层金属电极层，厚度为10-300nm。
2.如权利要求1所述的一种以石墨烯量子点作为空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池，其特征在，所述的石墨烯量子点的制备方法为：
S21：将3-50g的碳纤维加入到由质量比为1-10∶1的浓硫酸与浓硝酸混酸溶液中；
S22：然后在20-80℃下超声4-12小时，并于80-100℃加热回流搅拌12-36小时，待体系冷却至室温，缓慢加入去离子水进行稀释；
S23：向体系中缓慢加入水合肼，中和体系中过量的酸，直至PH值为中性，并使石墨烯量子点部分还原；
S24：将上述液体置于截留分子量为1000-5000Da的透析袋对该溶液进行透析，除去体系中多余的离子，通过减压旋蒸将大部分水除掉，最后于真空干燥箱中80-200℃烘干得到深棕色固体，即为石墨烯量子点。
3.如权利要求1所述的一种以石墨烯量子点作为空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池，其特征在，所述共贵金属纳米颗粒为金、银、铂、铱、钯中的任何一种。
4.如权利要求1所述的一种以石墨烯量子点作为空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池，其特征在，所述的石墨烯量子点与贵金属纳米颗粒的混合分散液的配置方法为：将质量比例为1-100∶0.1-10的石墨烯量子点和贵金属纳米颗粒分散在有机溶剂中超声处理0.5-6h。
5.如权利要求4所述的所述的石墨烯量子点与贵金属纳米颗粒的混合分散液的配置方法，其特征是所述的有机溶剂为氯苯、甲苯、DMF、NMP、丙酮、苯、氯仿、二氯甲烷、四氯化碳、四氢呋喃、乙醇、乙二醇、异丙醇中的任何一种或几种混合。
6.如权利要求4所述的所述的石墨烯量子点与贵金属纳米颗粒的混合分散液的配置方法，所述的所配置的石墨烯量子点与贵金属纳米颗粒的混合分散液浓度为0.01-10mg/ml。
7.如权利要求1所述的一种以石墨烯量子点作为空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池，其特征在，所述的石墨烯量子点的尺寸为1-50nm。
8.如权利要求1所述的一种以石墨烯量子点作为空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池，其特征在，所述的贵金属纳米颗粒的尺寸为1-100nm。
9.如权利要求1所述的一种以石墨烯量子点作为空穴传输材料的钙钛矿太阳能电池，其特征在，所述的衬底为玻璃和PET中的任何一种；
所述的透明电极为ITO、FTO、ATO、石墨烯、碳纳米管中的任何一种或几种混合；
所述的钛矿吸收层包括CH3NH3MI3-XBX，其中x＝0-3，M可以选自Pb或Sn中的任何一种，B可以选自I、Cl、Br中的任何一种；
所述的电子传输层可以是PCBM、PFN、PEIE、ZnO、TiO2、掺杂或修饰的ZnO或TiO2中的至少一种；
所述的金属电极可以是Al，Ag和Au中的任何一种。
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