CN109321325A - 5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂的应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于润滑油的添加剂,具体涉及5,6‑二苯基‑4‑对氟苯基‑2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂的应用。5,6‑二苯基‑4‑对氟苯基‑2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂时,润滑油的耐温和抗氧化性能强,最高耐温达到280~300℃,氧化诱导期超过2000min,且对多种基础油均有较好效果,对润滑油基础油的其他性质无影响。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于润滑油的添加剂,具体涉及一种5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂的应用。
背景技术
润滑油在使用过程中容易与环境中的化学物质发生氧化、有机聚合和缩合、分解等反应,同时也容易生成醇、酮、羧酸等有机组分,进一步氧化成胶质,或形成油膜吸附在设备表面发生电化学腐蚀,降低润滑油的润滑性能,影响机械设备的正常使用。因此,润滑油中必须加入抗氧添加剂来延长润滑油使用寿命和保证发动机效率。目前,全世界抗氧剂产量位居第三,仅次于清净分散剂和黏度指数剂,并保持着强劲的增长势头。随着技术的发展,机械润滑系统的润滑条件越来越苛刻,对润滑油的氧化安定性也提出了更高的要求。
润滑油的氧化安定性是润滑油产品的重要性能指标,如何改善润滑油氧化安定性是一个重要课题。通过糠醛精制、白土精制的方式去除润滑油中的不理想组分,加氢裂解、加氢异构等方式改善油品性能,经过处理的润滑油加入抗氧剂,能显著提高油品的使用寿命。有关研究证明,某变压器油加入抗氧剂时使用寿命延长近10a。由此看出,抗氧剂在润滑油中发挥着不可替代的作用。
荣良策博士论文《多组分反应构建杂环化合物的合成研究》(2013年)文章中,制备了一种具有较大位阻的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶,而且产物收率非常高。通过对结构的分析,我们认为上述5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶可以用作润滑油抗氧化剂,为此,研究人员通过大量实验研究,并取得了满意的效果,但上述5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶应用于润滑油抗氧化剂并未见任何文献或专利报道。
发明内容
本发明针对目前现有技术的不足而提供一种5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂的应用,所述的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶具有抗氧化能力和耐温性能强的特点。
具体的,在所述的应用中,所述的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶,其分子式如下:
具体的,应用时,所述的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶的制备方法,参见荣良策博士论文《多组分反应构建杂环化合物的合成研究》(2013年)。
具体的,应用时,以润滑油总重量为100%计,所述的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂时的加入量为0.5-1.0%,其余为基础润滑油。
本发明提供用于润滑油抗氧化剂5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶,该抗氧化剂分子上具有多个刚性结构的苯环,显著增强了分子的耐温性能;基础油的氧化主要是高温、光照等发生氧化形成活性基团,进而发生连锁反应,一般经历链引发、链增长及链终止三个阶段,为防止基础油的变质氧化,本分子引入双氨基,其可释放氢原子,从而与活性基团发生链终止反应,进而达到抗氧化的目的。
本发明与现有技术相比具有如下优点和有益效果:
(1)制备作为润滑油抗氧化剂的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶的原料来源广泛,合成工艺简单,适应性强,用量少;
(2)作为润滑油抗氧化剂的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶属于无灰型抗氧化剂,可以避免油泥的产生,减少机件的磨损;
(3)5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂时,润滑油的耐温和抗氧化性能强,最高耐温达到280~300℃,氧化诱导期超过2000min,且对多种基础油均有较好效果,对润滑油基础油的其他性质无影响。
具体实施方式
下面结合具体的实施例,并参照数据进一步详细描述本发明。应理解,这些实施例只是为了举例说明本发明,而非以任何方式限制本发明的范围。
实施例1:
将5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶应用作为润滑油抗氧化剂,所述的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶,其分子式为:
所述的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶的制备方法,参见荣良策博士论文《多组分反应构建杂环化合物的合成研究》(2013年)。
A1:将所述5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶应用作为润滑油抗氧化剂时,以润滑油总重量为100%计,所述的润滑油抗氧化剂0.5%,燕山150SN(基础润滑油)99.5%。
A2:将市售T541作为润滑油抗氧化剂时,以润滑油总重量为100%计,T5410.5%,燕山150SN(基础润滑油)99.5%。
A3:将市售T544作为润滑油抗氧化剂时,以润滑油总重量为100%计,T5440.5%,燕山150SN(基础润滑油)99.5%。
经测试上述三种不同抗氧化剂的润滑油A1、A2、A3的最高耐温值分别为295℃、215℃、210℃,燕山150SN基础润滑油的耐温值为180℃,最高耐温值分别延长115℃、35℃、30℃。
经测试上述三种不同抗氧化剂的润滑油A1、A2、A3的氧化诱导期分别为2752min、356min、423min,燕山150SN基础润滑油的氧化诱导期64min,氧化诱导期分别延长2688min、292min、359min。
测试结果表明:与市售T541和T544相比,将5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂时能够显著地提高燕山150SN基础润滑油的最高耐温值和氧化诱导期,最高耐温值达到295℃,氧化诱导期超过2700min,5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂时具有出色的耐温和抗氧化能力,能够显著延长了燕山150SN油品的使用寿命。
实施例2:
将5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶应用作为润滑油抗氧化剂,所述的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶,其分子式为:
所述的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶的制各方法,参见荣良策博士论文《多组分反应构建杂环化合物的合成研究》(2013年)。
B1:将所述5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶应用作为润滑油抗氧化剂时,以润滑油总重量为100%计,所述的润滑油抗氧化剂0.6%,燕山350SN(基础润滑油)99.4%。
B2:将市售T541作为润滑油抗氧化剂时,以润滑油总重量为100%计,T5410.6%,燕山350SN(基础润滑油)99.4%。
B3:将市售T544作为润滑油抗氧化剂时,以润滑油总重量为100%计,T5440.6%,燕山350SN(基础润滑油)99.4%。
经测试上述三种不同抗氧化剂的润滑油B1、B2、B3的最高耐温值分别为285℃、240℃、265℃,燕山350SN基础润滑油的耐温值为156℃,最高耐温值分别延长129℃、84℃、109℃。
经测试上述三种不同抗氧化剂的润滑油B1、B2、B3的氧化诱导期分别为2586min、378min、340min,燕山350SN基础润滑油的氧化诱导期为75min,氧化诱导期分别延长2511min、303min、265min。
测试结果表明:与市售T541和T544相比,将5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂时能够显著地提高燕山350SN基础润滑油的最高耐温值和氧化诱导期,最高耐温值达到285℃,氧化诱导期超过2500min,5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂时具有出色的耐温和抗氧化能力,能够显著延长了燕山350SN油品的使用寿命。
实施例3:
将5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶应用作为润滑油抗氧化剂,所述的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶,其分子式为:
所述的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶的制备方法,参见荣良策博士论文《多组分反应构建杂环化合物的合成研究》(2013年)。
C1:将所述5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶应用作为润滑油抗氧化剂时,以润滑油总重量为100%计,所述的润滑油抗氧化剂0.8%,高桥400SN(基础润滑油)99.2%。
C2:将市售T541作为润滑油抗氧化剂时,以润滑油总重量为100%计,T5410.8%,高桥400SN(基础润滑油)99.2%。
C3:将市售T544作为润滑油抗氧化剂时,以润滑油总重量为100%计,T5440.8%,高桥400SN(基础润滑油)99.2%。
经测试上述三种不同抗氧化剂的润滑油C1、C2、C3的最高耐温值分别为292℃、237℃、253℃,高桥400SN基础润滑油的耐温值为164℃,最高耐温值分别延长128℃、73℃、89℃。
经测试上述三种不同抗氧化剂的润滑油C1、C2、C3的氧化诱导期分别为2625min、453min、438min,高桥400SN基础润滑油的氧化诱导期为94min,氧化诱导期分别延长2531min、359min、344min。
测试结果表明:与市售T541和T544相比,将5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂时能够显著地提高高桥400SN基础润滑油的最高耐温值和氧化诱导期,最高耐温值达到292℃,氧化诱导期超过2500min,5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂时具有出色的耐温和抗氧化能力,能够显著延长了高桥400SN油品的使用寿命。
实施例4:
将5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶应用作为润滑油抗氧化剂,所述的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶,其分子式为:
所述的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶的制备方法,参见荣良策博士论文《多组分反应构建杂环化合物的合成研究》(2013年)。
D1:将所述5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶应用作为润滑油抗氧化剂时,以润滑油总重量为100%计,所述的润滑油抗氧化剂1.0%,高桥500SN(基础润滑油)99.0%。
D2:将市售T541作为润滑油抗氧化剂时,以润滑油总重量为100%计,T5411.0%,高桥500SN(基础润滑油)99.0%。
D3:将市售T544作为润滑油抗氧化剂时,以润滑油总重量为100%计,T5441.0%,高桥500SN(基础润滑油)99.0%。
经测试上述三种不同抗氧化剂的润滑油D1、D2、D3的最高耐温值分别为300℃、205℃、278℃,高桥500SN基础润滑油的耐温值为169℃,最高耐温值分别延长131℃、36℃、109℃。
经测试上述三种不同抗氧化剂的润滑油D1、D2、D3的氧化诱导期分别为2849min、386min、353min,高桥500SN基础润滑油的氧化诱导期为105min,氧化诱导期分别延长2744min、281min、248min。
测试结果表明:与市售T541和T544相比,将5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂时能够显著地提高高桥500SN基础润滑油的最高耐温值和氧化诱导期,最高耐温值达到300℃,氧化诱导期超过2800min,5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂时具有出色的耐温和抗氧化能力,能够显著延长了高桥500SN油品的使用寿命。
实施例1-4的测试结果表明:5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为不同基础润滑油抗氧化剂时的润滑油,最高耐温值均超过280℃,氧化诱导期均超过2500min。因此,5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂时不仅耐温和抗氧化能力强,而且适应润滑油的油品范围广。
Claims (3)
1.5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂的应用。
2.根据权利要求1所述的应用,其特征在于,所述的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶,其分子式如下:
3.根据权利要求1或2所述的应用,其特征在于,以润滑油总重量为100%计,所述的5,6-二苯基-4-对氟苯基-2氨基嘧啶作为润滑油抗氧化剂时的加入量为0.5-1.0%,其余为基础润滑油。
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---|---|
CN (1) | CN109321325A (zh) |
Citations (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US3677943A (en) * | 1970-12-24 | 1972-07-18 | Mobil Oil Corp | Novel phosphorus-containing pyrimidines and lubricants containing same |
CN105018179A (zh) * | 2015-06-19 | 2015-11-04 | 武汉轻工大学 | 基于n-(4-苯胺基苯基)-酰胺基羧酸酯的抗氧化剂 |
CN108138069A (zh) * | 2015-10-30 | 2018-06-08 | 雪佛龙奥伦耐有限责任公司 | 含有脒抗氧化剂的润滑油组合物 |
CN108291167A (zh) * | 2015-09-02 | 2018-07-17 | 巴斯夫欧洲公司 | 润滑剂组合物 |
CN108350383A (zh) * | 2015-09-02 | 2018-07-31 | 巴斯夫欧洲公司 | 润滑剂组合物 |
-
2018
- 2018-11-21 CN CN201811389219.XA patent/CN109321325A/zh not_active Withdrawn
Patent Citations (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US3677943A (en) * | 1970-12-24 | 1972-07-18 | Mobil Oil Corp | Novel phosphorus-containing pyrimidines and lubricants containing same |
CN105018179A (zh) * | 2015-06-19 | 2015-11-04 | 武汉轻工大学 | 基于n-(4-苯胺基苯基)-酰胺基羧酸酯的抗氧化剂 |
CN108291167A (zh) * | 2015-09-02 | 2018-07-17 | 巴斯夫欧洲公司 | 润滑剂组合物 |
CN108350383A (zh) * | 2015-09-02 | 2018-07-31 | 巴斯夫欧洲公司 | 润滑剂组合物 |
CN108138069A (zh) * | 2015-10-30 | 2018-06-08 | 雪佛龙奥伦耐有限责任公司 | 含有脒抗氧化剂的润滑油组合物 |
Non-Patent Citations (3)
Title |
---|
申德俊: "润滑剂基础油热氧化安定性的研究", 《石油炼制》 * |
申德俊: "用DSC热分析法对内燃机油基础油热氧化稳定性的研究", 《石油炼制》 * |
荣良策: "多组分反应构建杂环化合物的合成研究", 《中国博士学位论文全文数据库工程科技I辑》 * |
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