CN109294882B - 一种三腔室电渗析产氢发酵反应器及产氢方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种三腔室电渗析产氢发酵反应器及产氢方法，一种三腔室电渗析产氢发酵反应器，包括阳极腔室、发酵腔室、阴极腔室、阴极电极、阳极电极、阴离子交换膜和阳离子交换膜，其特征在于：阴极腔室和发酵腔室由阳离子交换膜隔开；阳极腔室和发酵腔室由阴离子交换膜隔开；阴、阳极电极分别置于阴、阳极腔室中；所述阴、阳电极为惰性的石墨电极，其电极表面积与离子交换膜表面积相同，所述阴、阳电极分别外接直流电源负极和正极，阴极腔室上部设置第一排料排液口，下部设置第一进水口；本发明能够有效的移除并富集高氨氮有机废水中氨氮和发酵过程中产生的挥发性脂肪酸，可广泛应用在生物、能源、化工等领域。

Description

一种三腔室电渗析产氢发酵反应器及产氢方法
技术领域
本发明涉及发酵反应器，具体涉及一种三腔室电渗析产氢发酵反应器及产氢方法。
背景技术
农业、畜牧业有机废水由于COD、氨氮含量高直接排放会带来严重的环境污染问题，因而排放前均需进行处理。而利用厌氧发酵制氢技术处理农业、畜牧业有机废水不仅能够带来环境效益，而且由于厌氧发酵制氢技术可利用微生物消解有机物从而产生氢气，带来附加值。氢能作为一种清洁能源，被誉为21世界最具有潜力的能源。而在厌氧发酵制氢过程中，微生物可消解废水中有机物产生氢气，并附带产生二氧化碳及小分子挥发性脂肪酸等副产物。在随着产氢过程的进行，液相中的挥发性脂肪酸会造成累积，并对产氢过程造成抑制作用，使得产氢量降低。目前传统的产氢反应装置中主要利用酸碱缓冲液或直接调节pH的方式缓解挥发性脂肪酸对产氢过程的抑制，而这种方式十分费时费力，而且会消耗大量酸碱缓冲液或pH调节液，且不能从根本上缓解抑制作用。此外，挥发性脂肪酸作为一种重要的化学原料，其应用十分广泛，比如挥发性脂肪酸可以用来制取生物柴油，可以作为碳源生产可降解型塑料材料聚羟基脂肪酸酯PHA，可作为微生物燃料电池底物等。因而回收挥发性脂肪酸同样具有极高的经济价值。产氢发酵过程中二氧化碳作为气相代谢产物之一，会跟氢气混合在一起，降低气相中氢气浓度，从而会使氢气提纯成本增加。因而，提高产氢发酵过程中氢气浓度能够直接提高经济效益。
此外目前，厌氧发酵处理有机废水技术主要集中于有机物的去除，而对氨氮的生物处理法，主要利用好氧池中硝化细菌进行处理。而由于在好氧池中需要大量曝气，因而存在高能耗的问题。产氢发酵处理高氨氮有机废水过程中，较高的氨氮浓度同样会对产氢和有机物降解过程产生抑制，因而去除高氨氮有机废水中氨氮十分必要。此外，氨氮作为一种重要的化工原料，是生物的重要营养源。因而对于高氨氮有机废水中氨氮的回收有着十分重要的意义。
发明内容
本发明所要解决的技术问题在于提供一种三腔室电渗析产氢发酵反应器及产氢方法。
为了解决上述技术问题，本发明的技术方案是：
一种三腔室电渗析产氢发酵反应器，包括阳极腔室、发酵腔室、阴极腔室、阴极电极、阳极电极、阴离子交换膜和阳离子交换膜，其特征在于：阴极腔室和发酵腔室由阳离子交换膜隔开；阳极腔室和发酵腔室由阴离子交换膜隔开；阴、阳极电极分别置于阴、阳极腔室中；所述阴、阳电极为惰性的石墨电极，其电极表面积与离子交换膜表面积相同，所述阴、阳电极分别外接直流电源负极和正极，以使阴极腔室、发酵腔室和阳极腔室中形成均匀电场；阴极腔室上部设置第一排料排液口，下部设置第一进水口；所述阳极腔室底部设置有第二进水口，顶部有第二排料排液口；第一进水口和第二进水口分别用以通入纯净水；发酵腔室下部设置料液进口，顶部设置三相分离器；料液进口用以通入有机废水；所述三相分离器内设置有楔形挡板，三相分离器的上部设置有排液口，三相分离器的顶部设置有集气室。
本发明利用离子在电场力的作用下定向移动以及离子交换膜的选择透过性移除挥发性脂肪酸酸根离子和氨氮；阴、阳电极分别外接直流电源负极和正极，使得阴极腔室，发酵腔室，阳极腔室中形成均匀电场；高氨氮有机废水进入发酵腔室后在厌氧微生物的作用下进行产氢发酵，在持续的发酵过程中产生的挥发性脂肪酸酸根离子在电场力的作用下通过阴离子交换膜连续不断被移除到阳极腔室，从而使得发酵腔室中挥发性脂肪酸浓度维持在较低的浓度，而废水中的氨根离子则在电场力的作用下通过阳离子交换膜进入阴极腔室得到富集，处理后的废水经三相分离器流出，气体从集气室中排出。
根据本发明的优选方案：阴、阳极电极为石墨电极。
根据本发明的优选方案：第一排料排液口和第二排料排液口内设置有出液管。
利用所述的一种三腔室电渗析产氢发酵反应器制氢的方法，其特征在于：包括如下步骤：
A、将发酵腔室中集气室外接集气袋收集暗发酵过程中产生的气体。
B、将活性污泥经进料口加入发酵腔室中，而后通过进料口通入高氨氮有机废水。
C、接通电源，使得阴极腔室、发酵腔室和阳极腔室中形成均匀电场；第一进水口和第二进水口分别通入纯净水，添加的纯净水高氨氮有机废水进入发酵腔室后在厌氧微生物的作用下进行产氢发酵，在持续的发酵过程中产生的挥发性脂肪酸酸根离子在电场力的作用下通过阴离子交换膜连续不断被移除到阳极腔室，从而使得发酵腔室中挥发性脂肪酸浓度维持在较低的浓度，而废水中的氨根离子则在电场力的作用下通过阳离子交换膜进入阴极腔室得到富集，处理后的废水经排液口流出，氢气从集气室中排出。
本发明所述的一种三腔室电渗析产氢发酵反应器及产氢方法的有益效果是：本发明能够有效的移除并富集高氨氮有机废水中氨氮和发酵过程中产生的挥发性脂肪酸，相对于相同条件下传统发酵反应器，产氢量有较大的提高，实现了副产物分离回收、高效产氢的目标；本发明结构简单、独特，可广泛应用在生物、能源、化工等领域。
附图说明
图1是本发明所述的一种三腔室电渗析产氢发酵反应器的结构示意图。
图2A、2B、2C分别是三相分离器7的主视图、左视图和俯视图。
图3A、3B、3C、3D分别是传统发酵反应器和三腔室电渗析产氢发酵反应器中产氢量、氢含量、挥发性脂肪酸以及三腔室电渗析产氢发酵反应器阳极腔室挥发性脂肪酸浓度的数据图。
图4A、4B、4C、4D、4E分别是加入3000mg/L的NH4 +溶液的传统发酵反应器和三腔室电渗析产氢发酵反应器中产氢量、挥发性脂肪酸浓度、NH4 +浓度以及三腔室电渗析产氢发酵反应器阳极腔室挥发性脂肪酸浓度、三腔室电渗析产氢发酵反应器阴极腔室NH4 +浓度的数据图。
图5A、5B分别是三腔室电渗析产氢发酵反应器利用模拟发酵液乙酸进行移除实验中发酵腔室乙酸浓度变化趋势图、阳极腔室乙酸浓度变化趋势图。
图6A、6B分别是三腔室电渗析产氢发酵反应器利用模拟发酵液丁酸进行移除实验中发酵腔室丁酸浓度变化趋势图、阳极腔室丁酸浓度变化趋势图。
图7是三腔室电渗析产氢发酵反应器利用NH4 +溶液作为高氨氮有机废水模拟溶液进行移除实验中阴极腔室NH4 +浓度变化趋势图。
具体实施方式
一种三腔室电渗析产氢发酵反应器，包括阳极腔室3、发酵腔室2、阴极腔室1、阴极电极、阳极电极、阴离子交换膜4和阳离子交换膜5，其特征在于：阴极腔室1和发酵腔室2由阳离子交换膜5隔开；阳极腔室3和发酵腔室2由阴离子交换膜4隔开；阴极电极6、阳极电极7分别置于阴、阳极腔室中；阴、阳电极为惰性的石墨电极，其电极表面积与离子交换膜表面积相同，阴、阳电极分别外接直流电源负极和正极，以使阴极腔室、发酵腔室和阳极腔室中形成均匀电场；阴极腔室上部设置第一排料排液口8，下部设置第一进水口10；所述阳极腔室3底部设置有第二进水口11，顶部有第二排料排液口9；第一进水口10和第二进水口11分别用以通入纯净水；发酵腔室2下部设置料液进口12，顶部设置三相分离器13，所述三相分离器13采用圆筒型；料液进口12用以通入有机废水；所述三相分离器13内设置有楔形挡板14，三相分离器的上部设置有排液口16，三相分离器的顶部设置有集气室15。
在具体实施例中，阴、阳极电极为石墨电极。第一排料排液口8内设置有出液管17，第二排料排液口9内设置有出液管18。
实施例1：利用所述的一种三腔室电渗析产氢发酵反应器制氢的方法，包括如下步骤：
A、制作三腔室电渗析产氢发酵反应器，反应器参数为：阳极腔室3和阴极腔室1的长宽高均为3cm、4cm、5cm，即体积为60mL；发酵腔室2的长宽高为6cm、4cm、5cm，即体积为120mL；阳离子交换膜5和阴离子交换膜4的尺寸均为4cm×5cm，即20cm2,石墨电极6、7的长宽厚为5cm、4cm、0.2cm。
B、将发酵腔室2中集气室15外接集气袋收集暗发酵过程中产生的气体。
C、在发酵腔室2中以10％的体积比接种活性污泥并添加底物葡萄糖，使其发酵腔室葡萄糖浓度为10g/L。
D、在阴、阳电极之间连接4V直流电源，使得阴极腔室、发酵腔室和阳极腔室中形成均匀电场；第一进水口10和第二进水口11分别通入纯净水，添加的纯净水高氨氮有机废水进入发酵腔室后在厌氧微生物的作用下进行产氢发酵，在持续的发酵过程中产生的挥发性脂肪酸酸根离子在电场力的作用下通过阴离子交换膜连续不断被移除到阳极腔室，从而使得发酵腔室中挥发性脂肪酸浓度维持在较低的浓度，而废水中的氨根离子则在电场力的作用下通过阳离子交换膜进入阴极腔室得到富集，处理后的废水经排液口16流出，氢气从集气室15中排出。
参见图3A至图3D；图中a为传统发酵反应器，b为本发明三腔室电渗析产氢发酵反应器。
从图中可以看出，本实施例相对于相同条件下传统发酵反应器，产氢量提高了55％，氢含量从51％提高到了70％。发酵腔室挥发性脂肪酸浓度降低了56％，在阳极腔室富集的挥发性脂肪酸浓度达38mmol/L。
实施例2：本实施例与实施1的不同之处在于步骤C中以10％的体积比接种活性污泥并添加底物葡萄糖和氨氮，模拟高氨氮有机废水，使其发酵腔室葡萄糖浓度为10g/L，NH4 +浓度为3000mg/L，其它操作及实验参数均相同。
参见图4A至图4E，图中a为传统发酵反应器，b为本发明三腔室电渗析产氢发酵反应器。
从图中可以看出，本实施例相对于相同条件下传统发酵反应器，产氢量提高了48％，发酵腔室挥发性脂肪酸浓度降低了20％，NH4 +浓度降低了59％，在阳极腔室富集的挥发性脂肪酸浓度达35mmol/L，阴极腔室富集的NH4 +浓度达1647mg/L。
从实施例1和实施例2可以看出，本发明所述的一种三腔室电渗析发酵反应器能够有效的移除并富集挥发性脂肪酸和NH4 +，从而达到提高产氢量的作用；此外，由于产氢发酵过程中CO2作为发酵过程中的另一气相产物，在液相中主要以CO3 2-/HCO3 -的形式存在，会在电场力的作用下被移到阳极腔室提高氢含量，相对于相同条件下传统发酵反应器，氢含量从51％提高到了70％。
实施例3：利用模拟发酵液乙酸进行移除实验。
本实施例与实施1的不同之处在于步骤C中用乙酸：20mmol/L加入发酵腔室2。
参见图5A至图5B，从图可以看出，在96h后乙酸移除效率达95％。在阳极腔室乙酸富集浓度能够达到25mmol/L。
实施例4：利用模拟发酵液丁酸进行移除实验。
本实施例与实施1的不同之处在于步骤C中用丁酸：20mmol/L加入发酵腔室2。
参见图6A至图6B，从图可以看出，在96h后乙酸移除效率达95％。在阳极腔室丁酸富集浓度能够达到17mmol/L。
实施例3、4说明本发明所述的一种三腔室电渗析发酵反应器能够有效的移除并富集挥发性脂肪酸。
实施例5：利用NH4 +溶液作为高氨氮有机废水模拟溶液进行移除实验。
本实施例与实施1的不同之处在于步骤C中用3000mg/L的NH4 +溶液加入发酵腔室2。
从图7可以看出，在阴极腔室NH4 +富集浓度能够达到4532mg/L，该实验验证了三腔室电渗析生物反应器能够有效的移除并富集NH4 +。
此外由于阴阳离子交换膜会吸附离子，因而会存在发酵腔室减少的物质量大于阴阳极腔室的增加的物质量。
尽管已经示出和描述了本发明的实施例，本领域的普通技术人员可以理解：在不脱离本发明的原理和宗旨的情况下可以对这些实施例进行多种变化、修改、替换和变型，本发明的范围由权利要求及其等同物限定。

Claims (4)

1.一种三腔室电渗析产氢发酵反应器，包括阳极腔室(3)、发酵腔室(2)、阴极腔室(1)、阴极电极、阳极电极、阴离子交换膜(4)和阳离子交换膜(5)，其特征在于：阴极腔室(1)和发酵腔室(2)由阳离子交换膜(5)隔开；阳极腔室(3)和发酵腔室(2)由阴离子交换膜(4)隔开；阴、阳极电极分别置于阴、阳极腔室中；所述阴、阳电极分别外接直流电源负极和正极，以使阴极腔室、发酵腔室和阳极腔室中形成均匀电场；阴极腔室上部设置第一排料排液口(8)，下部设置第一进水口(10)；所述阳极腔室(3)底部设置有第二进水口(11)，顶部有第二排料排液口(9)；第一进水口(10)和第二进水口(11)分别用以通入纯净水；发酵腔室(2)下部设置料液进口(12)，顶部设置三相分离器(13)；料液进口(12)用以通入有机废水；所述三相分离器(13)内设置有楔形挡板(14)，三相分离器的上部设置有排液口(16)，三相分离器的顶部设置有集气室(15)。
2.根据权利要求1所述的一种三腔室电渗析产氢发酵反应器，其特征在于：阴、阳极电极为石墨电极。
3.根据权利要求1或2所述的一种三腔室电渗析产氢发酵反应器，其特征在于：第一排料排液口(8)和第二排料排液口(9)内设置有出液管。
4.利用权利要求1或2或3所述的一种三腔室电渗析产氢发酵反应器制氢的方法，其特征在于：包括如下步骤：
A、将发酵腔室(2)中集气室(15)外接集气袋收集暗发酵过程中产生的气体；
B、将活性污泥经进料口(12)加入发酵腔室(2)中，并迅速通入氮气使整个系统处于无氧条件下；而后通过进料口(12)通入高氨氮有机废水；
C、接通电源，使得阴极腔室、发酵腔室和阳极腔室中形成均匀电场；第一进水口(10)和第二进水口(11)分别通入纯净水，添加的纯净水高氨氮有机废水进入发酵腔室(2)后在厌氧微生物的作用下进行产氢发酵，在持续的发酵过程中产生的挥发性脂肪酸酸根离子在电场力的作用下通过阴离子交换膜连续不断被移除到阳极腔室，而废水中的氨根离子则在电场力的作用下通过阳离子交换膜进入阴极腔室得到富集，处理后的废水经排液口(16)流出，氢气从集气室(15)中排出。
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