CN109293103A - 一种去除水中碘代x射线造影剂的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种去除水中碘代X射线造影剂的方法，包括以下步骤：投加氧化剂：向待处理水中加入过硫酸钠，使得水中过硫酸钠的浓度为23.8～71.4mg/L；紫外光照射：将投加氧化剂之后的待处理水置于紫外线下照射5～10min。与现有技术相比，本发明降解效率高，可使水中ICM浓度减少87％以上，并且受pH变化影响较小，反应所产生的产物主要为硫酸根离子和碘酸根离子，这些产物可通过简单的混凝、沉淀或膜滤法去除，是一种安全、稳定的饮用水处理方法。
Description
技术领域
本发明涉及一种造影剂的降解方法，尤其是涉及一种去除水中碘代X射线造影剂的方法。
背景技术
由于社会和工业技术的发展进步，人工合成有机物的种类和数量持续增加，并且受到广泛的运用。其中，药品及个人护理用品(PPCPs)的应用最多。据不完全统计，PPCPs的种类已超过3000余种。近年来，随着检测技术的提高，在世界上不同国家和地区的环境中均有不同浓度的PPCPs被检出，其中不乏被证实具有神经毒性和遗传毒性的有害物质。虽然这些物质的检出浓度很低，属于痕量有机物，但是对人体和环境的危害不容小视，从而引发世界各国的广泛研究。
碘代X-射线造影剂(ICM)，又称对比剂，是药品及个人护理用品中的一类物质，通过注射，被广泛且大量的应用于医学检查过程中器官、血管的显像观察。该类物质是2,4,6-碘-苯的衍生物，为保证其临床上的安全性，通常在苯环上引入侧链以增加物质的稳定性并降低毒性，因此ICM通常难以被吸附、吸收及生物降解。常用的ICM主要有5种，分别是非离子型的碘海醇(iohexol)、碘帕醇(iopamidol)、碘普罗胺(iopromide)、碘美普尔(iomeprol)和离子型的泛影酸盐(diatrizoate)。
据统计，全球范围内碘代造影剂的年销售量高达3500吨，而大多数医院的水处理工艺(氯化、氯胺化)难以去除水中的ICM。在医院的二级出水中，仍然可以检测到mg/L的浓度水平。同时也有研究发现水中的有机碘主要是由ICM所造成，而有机碘是形成碘代消毒副产物(I-DBPs)的主要前体物。监测表明，地表水中ICM的浓度主要集中在50～450ng/L。其中，德国的ICM使用最为广泛，其中，德国地表水中普遍存在着ICM，碘普罗胺和泛影酸盐的最高浓度分别达到了8.5μg/L和1μg/L。近年来，ICM在水体中的检出浓度不断提高，从而成为令人担忧的新型污染物。在欧盟的海神计划中，为了保证饮用水的绝对安全，ICM已被归类为“最危险的污染物”。由于ICM的稳定性，传统的水处理方式难以有效将其去除，虽然在饮用水中ICM浓度水平大部分在ng/L级别，但是它们可能在环境中逐渐累积，从而对人体造成危害。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种去除水中碘代X射线造影剂的方法。
目前国内外对去除水体中的碘代造影剂已有初步研究，结果表明氯化、氯胺化等传统化学氧化工艺对大部分ICM的去除难以见效，5种ICM之中仅有碘帕醇能够被有效降解。由此，本发明中采用生成的硫酸根自由基(·SO4 -)来实现降解目标。本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：
一种去除水中碘代X射线造影剂的方法，包括以下步骤：
投加氧化剂：向待处理水中加入过硫酸钠，使得水中过硫酸钠的浓度为23.8～71.4mg/L；
紫外光照射：将投加氧化剂之后的待处理水置于紫外线下照射5～10min。
进一步地，投加过硫酸钠之前在待处理水中加入强酸或强碱，调节待处理水的pH达到5～9。
进一步地，投加过硫酸钠之前在待处理水中加入强酸或强碱，调节待处理水的pH达到5。
进一步地，所述的强酸为硫酸或硫酸溶液，所述的强碱为氢氧化钠固体或者氢氧化钠溶液。
进一步地，所述的紫外光照射过程中紫外线强度≥153μW/cm2。
进一步地，所述的紫外光照射过程中紫外线强度为296μW/cm2。
进一步地，向待处理水中加入过硫酸钠，使得水中过硫酸钠的浓度为71.4mg/L。
进一步地，其特征在于，所述的待处理水为饮用水。
硫酸根自由基(·SO4 -)也具有强氧化性，氧化还原电位为2.5～3.1V，具有与羟基自由基(·OH)相似的性质。与·OH相比，·SO4 -产生后能持续更长的时间存在，这可加长自由基与碘代X射线造影剂持续接触的时间，可以使氧化进行时间延长，理论上同样情况下比羟自由基的对碘代X射线造影剂降解程度会提高，并且硫酸根自由基还会处理部分羟自由基自身无法氧化的碘代X射线造影剂，使得降解的效果明显提升，去除能力更广。
·SO4 -通常通过过硫酸盐的活化激发获得，而过硫酸盐包括过一硫酸盐和过二硫酸盐两种，通常过硫酸盐指的是后者。活化过硫酸盐的方法也有很多种，在热、光、过渡金属等条件下，过硫酸盐均能产生高活性的·SO4 -。紫外波长小于270nm时，过硫酸盐中的O—O键才能断裂，而波长254nm的紫外光是水处理工艺中使用最为广泛的。
由于采用了上述方案，本发明具有以下特点：
1)控制了饮用水中ICM的浓度，在较短的反应时间内(5min)能够达到很高的ICM去除率(>85％)，在pH＝5-9范围内去除效果受pH影响较小，去除效果具有较好的稳定性。
2)本发明操作简单、反应条件容易控制，所使用的化学试剂和材料均为水处理用常规产品，未引入其它有毒有害物质，其安全性尤为突出。
3)本发明中反应不需要在密闭无氧环境下进行，在敞口室温环境下也能通过硫酸根自由基的作用，有效去除ICM的含量。
4)本发明中所使用的过硫酸钠的主要反应产物之一为硫酸盐，因此在避免向水中引入新的污染性物质。
附图说明
图1为本发明中不同过硫酸钠投加量对去除水中碘海醇的效果图；
图2为本发明中不同紫外光强对UV活化过硫酸钠去除水中碘海醇的效果图；
图3为本发明中不同pH对UV活化过硫酸钠去除水中碘海醇的效果图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
实施例1：
水中碘代X射线造影剂主要包括碘海醇(iohexol)、碘帕醇(iopamidol)、碘普罗胺(iopromide)、碘美普尔(iomeprol)和离子型的泛影酸盐(diatrizoate)，其中羟基自由基(·OH)可实现对碘帕醇(iopamidol)的降解，但其余几种X射线造影剂通过·OH难以实现降解，其中碘海醇(iohexol)在其降解时需要的断键能磊最高，特别是苯环上碳与碘元素的断键需要跨越的能磊，对自由基的氧化能力要求极高，而且其余常规氧化型降解剂均难以将其降解，因此本实施例中挑选碘海醇为例。
在降解过程中，调节含有浓度为10μM碘海醇的原水至pH＝7，控制温度为25℃，向反应液中加入过硫酸钠并低速搅拌使其混匀，2min后对反应液进行紫外光照射。按水中物质浓度计算，过硫酸钠投加量分别为0mg/L、23.8mg/L、47.6mg/L、71.4mg/L的条件下，碘海醇降解率随反应时间变化如图1所示。
从图1可以看出不同过硫酸钠投加量条件下，同一反应时间碘海醇的降解率存在明显差异。不投加过硫酸钠的反应液中，反应5min后碘海醇的降解率为70.3％，当过硫酸钠投加量达到23.8mg/L时，降解率上升至81.9％；当过硫酸钠投加量达到71.4mg/L时，反应5min后碘海醇的降解率甚至超过了90％。由此可知，过硫酸钠投加量与降解率呈现正相关，提高过硫酸钠的投加量有利于碘海醇的完全降解。
实施例2：
以碘海醇为例，调节含有浓度为10μM碘海醇的原水至pH＝7，控制温度为25℃，向反应液中加入过硫酸钠并低速搅拌使其混匀，过硫酸钠投加量为47.6mg/L，2min后对反应液进行紫外光照射。按水中物质浓度计算，在紫外光强度分别为0μW/cm2、153μW/cm2、238μW/cm2、296μW/cm2时，碘海醇降解率随反应时间变化如图2所示。
未使用紫外光照射时，过硫酸钠不能够单独氧化碘海醇，通过紫外光照射，碘海醇的降解率显著上升，且与紫外光强度呈正相关。
实施例3：
以碘海醇为例，控制温度为25℃，向含有浓度为10μM碘海醇的原水中加入过硫酸钠并低速搅拌使其混匀，过硫酸钠投加量为47.6mg/L，2min后对反应液进行紫外光照射。按水中物质浓度计算，在pH分别为5、6、7、8、9时，反应5min后碘海醇降的解率与反应液pH的关系如图3所示。
碘海醇的降解率在一定pH范围内(pH＝5-9)受pH变化影响较小，中性和弱碱性条件下的降解率基本持平，而弱酸性条件下降解效果有略微改善，并且降解率超过了90％。总体而言，降解率没有随pH的变化而产生明显下降，因此，本方法具有一定程度的稳定性。
Claims (8)
1.一种去除水中碘代X射线造影剂的方法，其特征在于，包括以下步骤：
投加氧化剂：向待处理水中加入过硫酸钠，使得水中过硫酸钠的浓度为23.8～71.4mg/L；
紫外光照射：将投加氧化剂之后的待处理水置于紫外线下照射5～10min。
2.根据权利要求1所述的一种去除水中碘代X射线造影剂的方法，其特征在于，投加过硫酸钠之前在待处理水中加入强酸或强碱，调节待处理水的pH达到5～9。
3.根据权利要求2所述的一种去除水中碘代X射线造影剂的方法，其特征在于，投加过硫酸钠之前在待处理水中加入强酸或强碱，调节待处理水的pH达到5。
4.根据权利要求2或3所述的一种去除水中碘代X射线造影剂的方法，其特征在于，所述的强酸为硫酸或硫酸溶液，所述的强碱为氢氧化钠固体或者氢氧化钠溶液。
5.根据权利要求1所述的一种去除水中碘代X射线造影剂的方法，其特征在于，所述的紫外光照射过程中紫外线强度≥153μW/cm2。
6.根据权利要求5所述的一种去除水中碘代X射线造影剂的方法，其特征在于，所述的紫外光照射过程中紫外线强度为296μW/cm2。
7.根据权利要求1所述的一种去除水中碘代X射线造影剂的方法，其特征在于，向待处理水中加入过硫酸钠，使得水中过硫酸钠的浓度为71.4mg/L。
8.根据权利要求1或5至7中任意一项所述的一种去除水中碘代X射线造影剂的方法，其特征在于，所述的待处理水为饮用水。
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