CN105948305A - 一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，包括以下步骤：(1)将含碘水体过滤，除去水中的颗粒物质，(2)调节pH值至5.0～9.0之间，(3)加入预氧化剂，搅拌反应0.1～25h，控制pH值为5.0～9.0，产生絮体，(4)采用自然沉降和微滤膜联用的方式将絮体与液体分离，即可削减碘代消毒副产物生成；预氧化剂为二氧化氯或高锰酸钾，加入量控制在0.1～3.0mg/L。与现有技术相比，本发明能削减饮用水中的微量I‑DBPs可以达到80％左右，操作简单，反应条件容易控制，化学试剂为水处理用的常规产品，并未引入其他有害物质，产物可以通过简单的沉淀过滤或者活性炭吸附法即可去除。

Description

一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法
技术领域
本发明涉及一种水中有毒有害有机物的去除方法，尤其是涉及一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，替代传统的预氯化方法，适用于削减控制含有无机碘源的饮用水中I-DBPs的生成。
背景技术
近年来，在越来越多发达国家城市饮用水中广泛地检测出了新兴的消毒副产物，碘代消毒副产物(Iodinated disinfection by-products,I-DBPs)。其形成主要和消毒剂及原水中的碘离子有关。天然水体碘离子浓度不高，但工业污染，海水侵袭或者咸潮入侵会导致较高浓度的碘离子，经过自有氯或者化合氯消毒后会生成I-DBPs，而且化合氯消毒I-DBPs的生成风险更高。一般水中I-DBPs在ng～μg/L水平，但毒性极大，与其同类的氯代(Chloro-DBPs)和溴代(Bromo-DBPs)消毒副产物比，具有更强的细胞毒性和遗传毒性，例如三碘甲烷的细胞毒性是三氯甲烷的146倍，三溴甲烷的60倍；碘乙酸的遗传毒性不仅强于其他的卤乙酸，甚至高于3-氯-4(二氯甲基)-5-羟基-2(5H)-呋喃酮(MX)，而MX曾被认为是饮用水氯化消毒中最强的突变物质之一。而我国长江三角洲和珠江三角洲等沿海地区易受咸潮影响，水厂消毒多采用常规工艺和氯胺消毒，具有较高的I-DBPs生成风险。
水中的碘离子在氧化剂的作用下迅速的被氧化为HIO，而I-DBPs主要是由HIO与水中的溶解性有机物发生反应生成的二次污染物。目前尚未有关于直接去除水中I-DBPs的报道，主要有三种途径来控制I-DBPs在水中的生成，一是采用深度处理工艺去除水中I-DBPs的前体物，二是采用替代的消毒剂或改变氯消毒的方式，三是减少水中HIO的生成。采用PAC-UF膜组合技术、臭氧-生物活性炭、强化混凝等技术能对I-DBPs前体物取得较好的去除效果，但是这些深度处理技术存在生产运营技术要求高，能耗与基建费用高等缺点，使水处理成本大大增加。有学者提出采用替代的消毒剂(如臭氧，紫外等)控制I-DBPs的生成，但这些消毒剂在减少I-DBPs的同时也带来了其他问题，如臭氧性质不稳定，易分解，消毒成本高；紫外消毒速度快，效率高，但其灭菌效果没有持续作用，还存在细菌的光复活等问题。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，该方法适用于削减控制含有无机碘源的饮用水中I-DBPs的生成，简单实用，易实现工程应用。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：
一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，包括以下步骤：
(1)将含碘水体过滤，除去水中的颗粒物质，
(2)调节pH值至5.0～9.0之间，
(3)加入预氧化剂，搅拌反应0.1～25h，反应过程中控制pH值为5.0～9.0，产生絮体，
(4)采用自然沉降和微滤膜联用的方式将絮体与液体分离，即可削减碘代消毒副产物生成；
所述的预氧化剂为二氧化氯或高锰酸钾，二氧化氯或高锰酸钾的加入量控制在0.1～3.0mg/L。
步骤(2)中通过加入H2SO4或NaOH调节pH值。
步骤(3)中加入预氧化剂，让其与碘离子进行反应。
优选地，当预氧化剂为二氧化氯时，步骤(3)中的搅拌反应时间为0.1～1h；当预氧化剂为高锰酸钾时，步骤(3)中的搅拌反应时间为0.1～6h。
优选地，当预氧化剂为二氧化氯时，步骤(3)中的预氧化剂的加入量控制在0.1～0.7mg/L或2.0～3.0mg/L；当预氧化剂为高锰酸钾时，步骤(3)中的预氧化剂的加入量控制在0.1～1.5mg/L。
优选地，步骤(3)反应过程中控制pH值为5.0～6.5或7.5～9。
进一步优选地，当预氧化剂为二氧化氯时，步骤(3)反应过程中控制pH值为7.5～9；当预氧化剂为高锰酸钾时，步骤(3)反应过程中控制pH值为5.0～6.5或8.5～9。
优选地，步骤(4)中自然沉降和微滤膜联用的方式是指先自然沉降5～10min，然后通过微滤膜过滤的方法。
优选地，所述的微滤膜采用醋酸纤维膜或聚醚砜膜。
优选地，所述的预氧化剂采用二氧化氯或高锰酸钾的水溶液。
其中，二氧化氯的水溶液采用将亚氯酸钠和硫酸氢钠一水合物加入超纯水中混合制成二氧化氯水溶液，其中，亚氯酸钠、硫酸氢钠一水合物和超纯水的用量为1g:1g:40～60mL。
高锰酸钾的水溶液采用将一定量的高锰酸钾加入超纯水中制成0.1～3.0mg/L的高锰酸钾水溶液。
高锰酸钾是一种在水处理中广泛应用的氧化剂，能通过预氧化控制水的味道、气味，去除颜色、铁和锰。高锰酸钾还能直接氧化细胞，破坏细菌，真菌和藻类必须的酶，从而能在水厂中防止并控制藻类及微生物的生长。高锰酸钾和有机物的作用，不仅是直接氧化水中的有机物，在反应的过程中形成的新生态MnO2也能通过吸附、氧化和助凝等作用去除部分有机物。在高锰酸钾氧化含碘水源时，会产生碘类的活性物质HOI,I2和I3 -,通过控制高锰酸钾反应的条件，能有效的抑制水中这些碘类活性物质的生成，从而有效的控制水中I-DBPs的生成。
二氧化氯是一种淡黄色的有色气体，由于二氧化氯氧化原水时，不会发生氯代反应，而仅仅只是氧化反应，不会产生较高浓度的THMs和HAAs，其在饮用水处理中的应用也逐渐流行起来。二氧化氯的杀菌效率优于氯，达到相同的消毒效果时，二氧化氯比需要量比氯少且接触时间更短。此外，二氧化氯具有更广泛的pH适用范围，还能有效控制水的味道和气味。二氧化氯和传统的预氯化相比，具有更强的氧化性，能氧化水中的碘离子，从而有效的控制水中I-DBPs的生成。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
(1)本发明和传统的预氯化相比，能削减I-DBPs的生成到80％左右，其中高锰酸钾反应还原后的最终产物主要为二氧化锰或者锰离子，通过沉淀过滤分离等可以进一步去除。二氧化氯被还原的主要产物为ClO2-，可以通过后续的活性炭吸附等工艺也能得到有效的去除。因此，采用二氧化氯或者高锰酸钾预氧化，能有效的降低水体的致毒性。
(2)本发明操作简单、反应条件容易控制，所使用的化学试剂和材料均为水处理用常规产品，未引入其它有毒有害物质，其安全性尤为突出。
(3)本发明采用的氧化剂配置较为简单，在敞口室温环境下即可配置进行，具有较为广泛的应用范围。
(4)本发明使用的高锰酸钾的产物主要为二氧化锰或者锰离子，在反应的过程中形成的新生态二氧化锰也能通过吸附、氧化和助凝等作用去除部分有机物。
附图说明
图1为不同浓度的氯气作为预氯化剂时，对I-DBPs生成的影响；
图2为不同浓度的二氧化氯作为预氧化剂时，对I-DBPs生成的影响；
图3为不同浓度的高锰酸钾作为预氧化剂时，对I-DBPs生成的影响；
图4为氯气作为预氯化剂时，不同反应时间对I-DBPs生成的影响；
图5为二氧化氯作为预氧化剂时，不同反应时间对I-DBPs生成的影响；
图6为高锰酸钾作为预氧化剂时，不同反应时间对I-DBPs生成的影响；
图7为氯气作为预氯化剂时，不同pH值对I-DBPs生成的影响；
图8为二氧化氯作为预氧化剂时，不同pH值对I-DBPs生成的影响；
图9为高锰酸钾作为预氧化剂时，不同pH值对I-DBPs生成的影响。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
实施例1
一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，包括以下步骤：
在去离子水中配置[I-]0＝500μg/L，pH＝7.0，前体物腐殖酸[DOC]0＝3.92mg-C/L，[Br-]＝17.1μg/L。分别在0.1mg/L、0.5mg/L、0.7mg/L、1.0mg/L、1.5mg/L、2.0mg/L及3.0mg/L的两种不同预氧化剂(高锰酸钾(KMnO4)，二氧化氯(ClO2))的作用下，搅拌反应24h，产生絮体，反应过程中控制pH值为7。然后采用自然沉降和微滤膜联用的方式将絮体与液体分离，即可削减碘代消毒副产物生成。同时采用氯气(chlorine)作为对比，在相同的条件下进行预氯化反应。结果如图1～3所示。
从图中可以看出和采用氯气预氯化相比，采用高锰酸钾和二氧化氯预氧化能有效的削减水中I-DBPs的生成，不仅降低了I-DBPs的生成浓度，也减少了I-DBPs的生成种类。其中预氯化和预二氧化氯都是在较低(0.1mg/L)或者较高(3.0mg/L)的浓度生成的I-DBPs较少，高锰酸钾则在较低的浓度时(0.1mg/L)生成的I-DBPs较少。
实施例2
一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，包括以下步骤：
在去离子水中配置[I-]0＝500μg/L，pH＝7.0，前体物腐殖酸[DOC]0＝3.92mg-C/L，[Br-]＝17.1μg/L。分别在两种不同预氧化剂(高锰酸钾(KMnO4)，二氧化氯(ClO2))的作用下，在反应时间为0～25小时内，搅拌反应，产生絮体，反应过程中控制pH值为7，二氧化氯投加量为1.0mg/L，高锰酸钾投加量为2.0mg/L。然后采用自然沉降和微滤膜联用的方式将絮体与液体分离，即可削减碘代消毒副产物生成。同时采用氯气(chlorine)作为对比，在相同的条件下进行预氯化反应。结果如图4～6所示。
从图中可以发现，随着预氧化剂反应时间的增加，I-DBPs的生成均有所增加，但是从总体上而言，预氯化生成的I-DBPs是预二氧化氯和预高锰酸钾生成I-DBPs的5～6倍。
实施例3
一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，包括以下步骤：
在去离子水中配置[I-]0＝500μg/L，前体物腐殖酸[DOC]0＝3.92mg-C/L，[Br-]＝17.1μg/L，分别在两种不同预氧化剂(高锰酸钾(KMnO4)，二氧化氯(ClO2))的作用下，在pH值为5.0、6.0、7.0、8.0及9.0的条件下培养24h，其中，二氧化氯投加量1.0mg/L，高锰酸钾投加量2.0mg/L。然后采用自然沉降和微滤膜联用的方式将絮体与液体分离，即可削减碘代消毒副产物生成。同时采用氯气(chlorine)作为对比，在相同的条件下进行预氯化反应。结果如图7～9所示。
从图中可以发现，调节pH对控制预氧化过程中I-DBPs的生成起着重要的作用。氯预氧化时，在较低的pH时，能有效控制I-DBPs的生成。二氧化氯和高锰酸钾预氧化时，在较低或者较高的pH时I-DBPs的生成量都较少。总体而言，预氯化生成的I-DBPs是同等条件下二氧化氯预氧化或者高锰酸钾预氧化的2～10倍。
实施例4
一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，包括以下步骤：
(1)预处理：将含有碘离子的水进行过滤处理，去除水中分子量较大的有机物颗粒等物质。
(2)pH的调节：利用H2SO4或NaOH控制水溶液pH为5.0～6.5；
(3)化学预氧化作用：将高锰酸钾水溶液加入含有碘离子的水中，高锰酸钾的加入量为0.1mg/L。均匀搅拌0.1h使其充分反应，反应过程中控制pH为5.0～6.5。
(4)反应液沉淀和过滤：反应后液体采用自然沉降与微滤膜联用方式进行二氧化锰等反应絮体与液体的分离，自然沉降5min后通过醋酸纤维膜过滤，即可削减碘代消毒副产物生成。
其中，高锰酸钾的水溶液采用将一定量的高锰酸钾加入超纯水中制成0.1～3.0mg/L的高锰酸钾水溶液。
实施例5
一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，包括以下步骤：
(1)预处理：将含有碘离子的水进行过滤处理，去除水中分子量较大的有机物颗粒等物质。
(2)pH的调节：利用H2SO4或NaOH控制水溶液pH为8.5～9.0；
(3)化学预氧化作用：将高锰酸钾水溶液加入含有碘离子的水中，高锰酸钾的加入量为1.5mg/L。均匀搅拌6h使其充分反应，反应过程中控制pH为8.5～9.0。
(4)反应液沉淀和过滤：反应后液体采用自然沉降与微滤膜联用方式进行二氧化锰等反应絮体与液体的分离，自然沉降10min后通过聚醚砜膜过滤，即可削减碘代消毒副产物生成。
实施例6
一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，包括以下步骤：
(1)预处理：将含有碘离子的水进行过滤处理，去除水中分子量较大的有机物颗粒等物质。
(2)pH的调节：利用H2SO4或NaOH控制水溶液pH为5.5；
(3)化学预氧化作用：将高锰酸钾水溶液加入含有碘离子的水中，高锰酸钾的加入量为1.0mg/L。均匀搅拌3h使其充分反应，反应过程中控制pH为5.5。
(4)反应液沉淀和过滤：反应后液体采用自然沉降与微滤膜联用方式进行二氧化锰等反应絮体与液体的分离，自然沉降8min后通过聚醚砜膜过滤，即可削减碘代消毒副产物生成。
实施例7
一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，包括以下步骤：
(1)预处理：将含有碘离子的水进行过滤处理，去除水中分子量较大的有机物颗粒等物质。
(2)pH的调节：利用H2SO4或NaOH控制水溶液pH为8.7；
(3)化学预氧化作用：将高锰酸钾水溶液加入含有碘离子的水中，高锰酸钾的加入量为1.0mg/L。均匀搅拌3h使其充分反应，反应过程中控制pH为8.7。
(4)反应液沉淀和过滤：反应后液体采用自然沉降与微滤膜联用方式进行二氧化锰等反应絮体与液体的分离，自然沉降8min后通过聚醚砜膜过滤，即可削减碘代消毒副产物生成。
实施例8
一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，包括以下步骤：
(1)预处理：将含有碘离子的水进行过滤处理，去除水中分子量较大的有机物颗粒等物质。
(2)pH的调节：利用H2SO4或NaOH控制水溶液pH为7.5～9；
(3)化学预氧化作用：将二氧化氯水溶液加入含有碘离子的水中，二氧化氯的加入量为0.1mg/L。均匀搅拌0.1h使其充分反应，反应过程中控制pH为7.5～9。
(4)反应液沉淀和过滤：反应后液体采用自然沉降与微滤膜联用方式进行反应絮体与液体的分离，自然沉降5min后通过醋酸纤维膜过滤，即可削减碘代消毒副产物生成。
其中，二氧化氯水溶液采用将5g亚氯酸钠和5g硫酸氢钠一水合物，先后加入250mL超纯水中混合制成0.3wt％的二氧化氯水溶液。
实施例9
一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，包括以下步骤：
(1)预处理：将含有碘离子的水进行过滤处理，去除水中分子量较大的有机物颗粒等物质。
(2)pH的调节：利用H2SO4或NaOH控制水溶液pH为7.5～9；
(3)化学预氧化作用：将二氧化氯水溶液加入含有碘离子的水中，二氧化氯的加入量为0.7mg/L。均匀搅拌1h使其充分反应，反应过程中控制pH为7.5～9。
(4)反应液沉淀和过滤：反应后液体采用自然沉降与微滤膜联用方式进行反应絮体与液体的分离，自然沉降8min后通过醋酸纤维膜过滤，即可削减碘代消毒副产物生成。
其中，二氧化氯水溶液采用将5g亚氯酸钠和5g硫酸氢钠一水合物，先后加入200mL超纯水中混合制成二氧化氯水溶液。
实施例10
一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，包括以下步骤：
(1)预处理：将含有碘离子的水进行过滤处理，去除水中分子量较大的有机物颗粒等物质。
(2)pH的调节：利用H2SO4或NaOH控制水溶液pH为8～8.5；
(3)化学预氧化作用：将二氧化氯水溶液加入含有碘离子的水中，二氧化氯的加入量为2.0mg/L。均匀搅拌0.5h使其充分反应，反应过程中控制pH为8～8.5。
(4)反应液沉淀和过滤：反应后液体采用自然沉降与微滤膜联用方式进行反应絮体与液体的分离，自然沉降8min后通过醋酸纤维膜过滤，即可削减碘代消毒副产物生成。
其中，二氧化氯水溶液采用将5g亚氯酸钠和5g硫酸氢钠一水合物，先后加入300mL超纯水中混合制成二氧化氯水溶液。
实施例11
一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，包括以下步骤：
(1)预处理：将含有碘离子的水进行过滤处理，去除水中分子量较大的有机物颗粒等物质。
(2)pH的调节：利用H2SO4或NaOH控制水溶液pH为8～8.5；
(3)化学预氧化作用：将二氧化氯水溶液加入含有碘离子的水中，二氧化氯的加入量为3mg/L。均匀搅拌0.5h使其充分反应，反应过程中控制pH为8～8.5。
(4)反应液沉淀和过滤：反应后液体采用自然沉降与微滤膜联用方式进行反应絮体与液体的分离，自然沉降8min后通过醋酸纤维膜过滤，即可削减碘代消毒副产物生成。
本专利中描述的实施例是便于该技术领域的普通技术人员能理解和应用本发明，熟悉本领域的技术人员可根据本发明的揭示做出适当的修改，不脱离本发明范畴所做出的改进和修改都应该在本发明的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)将含碘水体过滤，除去水中的颗粒物质，
(2)调节pH值至5.0～9.0之间，
(3)加入预氧化剂，搅拌反应0.1～25h，反应过程中控制pH值为5.0～9.0，产生絮体，
(4)采用自然沉降和微滤膜联用的方式将絮体与液体分离，即可削减碘代消毒副产物生成；
所述的预氧化剂为二氧化氯或高锰酸钾，二氧化氯或高锰酸钾的加入量控制在0.1～3.0mg/L。
2.根据权利要求1所述的一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，其特征在于，当预氧化剂为二氧化氯时，步骤(3)中的搅拌反应时间为0.1～1h；当预氧化剂为高锰酸钾时，步骤(3)中的搅拌反应时间为0.1～6h。
3.根据权利要求1所述的一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，其特征在于，当预氧化剂为二氧化氯时，步骤(3)中的预氧化剂的加入量控制在0.1～0.7mg/L或2.0～3.0mg/L；当预氧化剂为高锰酸钾时，步骤(3)中的预氧化剂的加入量控制在0.1～1.5mg/L。
4.根据权利要求1所述的一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，其特征在于，步骤(3)反应过程中控制pH值为5.0～6.5或7.5～9。
5.根据权利要求1或4所述的一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，其特征在于，当预氧化剂为二氧化氯时，步骤(3)反应过程中控制pH值为7.5～9；当预氧化剂为高锰酸钾时，步骤(3)反应过程中控制pH值为5.0～6.5或8.5～9。
6.根据权利要求1所述的一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，其特征在于，步骤(4)中自然沉降和微滤膜联用的方式是指先自然沉降5～10min，然后通过微滤膜过滤的方法。
7.根据权利要求1或6所述的一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，其特征在于，所述的微滤膜采用醋酸纤维膜或聚醚砜膜。
8.根据权利要求1所述的一种通过化学预氧化削减碘代消毒副产物生成的方法，其特征在于，所述的预氧化剂采用二氧化氯或高锰酸钾的水溶液。
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