CN109285616B

CN109285616B - 从235U裂变产物中提取99Mo的装置及利用该装置提取99Mo的方法

Info

Publication number: CN109285616B
Application number: CN201811364314.4A
Authority: CN
Inventors: 梁积新; 吴宇轩; 沈亦佳; 于宁文; 向学琴; 吴久伟
Original assignee: China Institute of Atomic of Energy
Current assignee: China Institute of Atomic of Energy
Priority date: 2018-11-16
Filing date: 2018-11-16
Publication date: 2020-08-21
Anticipated expiration: 2038-11-16
Also published as: CN109285616A

Abstract

本发明涉及从²³⁵U裂变产物中提取⁹⁹Mo的装置及利用该装置提取⁹⁹Mo的方法，装置包括过滤瓶、料液瓶、收集瓶和真空泵；过滤瓶与所述收集瓶通过带有两通阀门的管线连接；所述真空泵通过带有三通阀门的管线分别与所述过滤瓶和所述收集瓶连接以提供液体转移动力；所述过滤瓶与所述料液瓶连接。方法包括：(1)将α‑安息香肟溶液加入含⁹⁹Mo溶靶液中，反应10‑15min；(2)过滤反应后的混合溶液；(3)洗涤过滤后的沉淀；(4)用NaOH溶液溶解沉淀至溶液澄清透明，收集滤液。本发明装置操作简单，化学处理时间短，约1‑2h，可显著减少从事放射性操作人员的受照时间，从而减少操作人员的受照剂量。使用本装置分离裂变⁹⁹Mo，产生的放射性废物少。

Description

从235U裂变产物中提取99Mo的装置及利用该装置提取99Mo的方法

技术领域

本发明涉及核工程领域，具体涉及一种适于沉淀法从²³⁵U裂变产物中提取⁹⁹Mo的装置及利用该装置从²³⁵U裂变产物中提取⁹⁹Mo的方法。

背景技术

⁹⁹Mo是一种非常重要的医用放射性同位素，其衰变子体核素^99mTc是当今核医学中应用最广泛的放射性同位素，全球每年使用^99mTc标记药物进行核医学显像诊断超过3000万人次，占临床核医学诊断的70％以上，可以用于脑、心肌、骨、甲状腺、肺、肝、胆、肾、淋巴等几乎所有脏器和组织的疾病的诊断。当前⁹⁹Mo主要来源为从²³⁵U裂变产物中提取。目前，全球年消耗的裂变⁹⁹Mo数量大约50万Ci(6-天刻度，下同)，每周消耗大约10000Ci，裂变⁹⁹Mo年产值超过 3.5亿美元。

从²³⁵U裂变产物中提取⁹⁹Mo的生产工艺，根据靶件形式的不同，生产工艺各异。靶件形式根据组成不同，可分为电沉积U0₂靶件、U-A1合金和U-A1弥散体靶件等；根据形状不同，可分为管状、棒状和片状靶件等。化学处理工艺分为以酸溶解靶件和以碱溶解靶件为基础的⁹⁹Mo分离、纯化工艺。

酸溶解靶件的⁹⁹Mo分离方法，依据靶件结构不同分为两种。第一种⁹⁹Mo分离方法：加拿大AECL/Nordion制备铀铝合金靶件，靶件辐照后，用HNO₃溶解，再用氧化铝色层分离⁹⁹Mo。此方法的优点是，可以避免溶解液酸化过程，缩短生产时间。此方法的缺点是，U以溶液形式存在，不如以固体形式存放方便。第二种⁹⁹Mo分离方法：美国Cintichem公司20世纪60年代建立的Cintichem流程，制备电沉积UO₂靶件，用HNO₃溶液或HNO₃和H₂SO₄混合液溶解，用α-安息香肟 (α-BO)沉淀法分离⁹⁹Mo；印度尼西亚BATAN也采用此项技术生产裂变⁹⁹Mo。在1970-1989年期间，美国一直采用Cintichem流程生产裂变⁹⁹Mo，每周产量达到 1200Ci，单次⁹⁹Mo产量为1000Ci(生产结束时)。

用于裂变⁹⁹Mo分离的方法有氧化铝吸附法、离子交换法、α-B0沉淀法、D₂EPHA 萃取法、升华法等。

α-B0是Mo的定量分析试剂，可以在酸性环境中，在较宽pH范围内，特异性地与Mo生成白色沉淀MoO₂[α-BO]₂。而基体U与其他裂变杂质元素I、Sr、Zr、 Ru、Cs等在酸性环境中不与α-BO生成沉淀，也不发生明显的共沉淀现象。α-BO 沉淀法分离⁹⁹Mo，具有目标核素⁹⁹Mo回收率高，杂质元素去污效果好，产生的放射性废物少，放射性操作时间短，可减少操作人员辐照剂量等优点。美国 Cintichem公司研发的Cintichem流程曾被用于⁹⁹Mo的大规模生产，其中⁹⁹Mo分离就是采用α-B0沉淀法实现的。

尚无采用上述装置从²³⁵U裂变产物中提取⁹⁹Mo的文献报道，有鉴于此，特提出本发明。

发明内容

针对现有技术中存在的缺陷，本发明的目的是提供从²³⁵U裂变产物中提取⁹⁹Mo的装置及利用该装置提取⁹⁹Mo的方法，至少能够实现上述采用α-B0 沉淀法实现⁹⁹M_o的提取，可实现⁹⁹Mo与基体元素U及其它大量裂变杂质产物的分离。

本发明的技术方案如下：

一种适于沉淀法从²³⁵U裂变产物中提取⁹⁹Mo的装置，包括过滤瓶、料液瓶、收集瓶和真空泵；所述过滤瓶与所述收集瓶通过带有两通阀门的管线连接；所述真空泵通过带有三通阀门的管线分别与所述过滤瓶和所述收集瓶连接以提供液体转移动力；所述过滤瓶与所述料液瓶连接。

进一步地，上述的从²³⁵U裂变产物中提取⁹⁹Mo的装置，所述过滤瓶为底部具G5砂芯的玻璃过滤瓶。

进一步地，上述的从²³⁵U裂变产物中提取⁹⁹Mo的装置，所述过滤瓶内盛有至少一层直径为2-3mm的玻璃珠。

进一步地，上述的从²³⁵U裂变产物中提取⁹⁹Mo的装置，所述料液瓶与过滤瓶通过硅胶软管相连，过滤瓶与收集瓶之间连接二通阀，过滤瓶与收集瓶均有硅胶软管与真空泵相连，并由三通阀门阀控制。

另一方面，本发明还提供了利用上述装置提取⁹⁹Mo的方法，包括：

(1)将α-安息香肟溶液加入含⁹⁹Mo溶靶液中，反应10-15min；

(2)过滤反应后的混合溶液；

(3)洗涤过滤后的沉淀；

(4)用Na0H溶液溶解沉淀至溶液澄清透明，收集滤液；

其中，步骤(1)中混合溶液的反应，步骤(2)中混合溶液的过滤，步骤(3)中的沉淀的洗涤，步骤(4)中沉淀再溶解均在过滤瓶中进行；

所述α-安息香肟溶液、含⁹⁹Mo溶靶液、洗涤液和Na0H溶液均通过所述物料瓶转移到所述过滤瓶中；

步骤(2)、(3)中产生的废液和步骤(4)中的滤液均转移到所述收集瓶进行收集。

进一步地，上述提取⁹⁹Mo的方法，所述步骤(1)包括：

步骤102、将含⁹⁹Mo溶靶液转移到料液瓶中，通过真空泵抽真空，将所述溶靶液转移到过滤瓶中；

步骤103、将配制好的α-安息香肟溶液加入到料液瓶中，通过真空泵抽真空，将α-安息香肟溶液加载到过滤瓶中，反应10-15min。

进一步地，上述提取⁹⁹Mo的方法，所述步骤102之前还包括：

步骤101、向过滤瓶中加入一层直径为2-3mm玻璃珠。

进一步地，上述提取⁹⁹Mo的方法，步骤(2)的具体方法为，利用真空泵抽滤至将过滤瓶中溶液抽干。

进一步地，上述提取⁹⁹Mo的方法，步骤(3)的具体方法为，向过滤瓶中加入适量洗涤液，洗涤沉淀，利用真空泵抽滤，重复一次。

进一步地，上述提取⁹⁹Mo的方法，所述洗涤液包括0.5-1mol/L酸液和去离子水；所述步骤(3)包括先后进行的以酸液为洗涤液进行洗涤的步骤 301和以去离子水为洗涤液进行洗涤的步骤302。

本发明的有益效果如下：

本发明装置操作简单，化学处理时间短，约1-2h，可显著减少从事放射性操作人员的受照时间，从而减少操作人员的受照剂量。使用本装置分离裂变⁹⁹Mo，产生的放射性废物少。本发明装置适用于放射性物质操作，装置可以置于通风柜与热室中进行操作。

附图说明

图1为本发明的从²³⁵U裂变产物中提取⁹⁹Mo的装置的结构示意图。

上述附图中，1、真空泵；2、三通阀门；3、过滤瓶；4、两通阀门；5、料液瓶；6、收集瓶。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本发明进行详细的描述。

如图1所示，本发明提供了一种适于沉淀法的从²³⁵U裂变产物中提取⁹⁹Mo 的装置，包括过滤瓶3、料液瓶5、收集瓶6和真空泵1；所述过滤瓶3与所述收集瓶6通过带有两通阀门4的管线连接；所述真空泵1通过带有三通阀门2的管线分别与所述过滤瓶3和所述收集瓶6连接以提供液体转移动力；所述过滤瓶3与所述料液瓶5连接。所述过滤瓶为底部具G5砂芯的玻璃过滤瓶。所述过滤瓶内盛有至少一层直径为2-3mm(优选为3mm)的玻璃珠。所述料液瓶5与过滤瓶3通过硅胶软管相连，过滤瓶3与收集瓶6之间连接二通阀，过滤瓶3与收集瓶6均有硅胶软管与真空泵1相连，并由三通阀门2控制。

本发明通过三通阀门、两通阀门和真空泵的配合，实现流体的转移及过滤功能，简单方便，快捷有效。

另一方面，本发明还提供了一种利用上述装置提取⁹⁹Mo的方法，包括：

(1)将α-安息香肟溶液加入含⁹⁹Mo溶靶液中，反应10-15min；

(2)过滤反应后的混合溶液；

(3)洗涤过滤后的沉淀；

(4)用NaOH溶液溶解沉淀至溶液澄清透明，收集滤液；

所述α-安息香肟溶液、含⁹⁹Mo溶靶液、洗涤液和NaOH溶液均通过所述物料瓶转移到所述过滤瓶中；

本实施例中，所述步骤(1)包括：

步骤101、向过滤瓶中加入一层直径为2-3mm玻璃珠。

步骤103、将配制好的α一安息香肟溶液加入到料液瓶中，通过真空泵抽真空，将α一安息香肟溶液加载到过滤瓶中，反应10-15min。

本实施例中，步骤(2)的具体方法为，利用真空泵抽滤至将过滤瓶中溶液抽干。步骤(3)的具体方法为，向过滤瓶中加入适量洗涤液，洗涤沉淀，利用真空泵抽滤，重复一次。

所述洗涤液包括氢离子浓度0.5-1mol/L的酸液和去离子水；所述步骤 (3)包括先后进行的以酸液为洗涤液进行洗涤的步骤301和以去离子水为洗涤液进行洗涤的步骤302。

通过本发明装置采用沉淀法从²³⁵U裂变模拟溶液中分离⁹⁹Mo，⁹⁹Mo的回收率大于95％，很好实现了目标核素⁹⁹Mo的提取；在⁹⁹Mo溶液中仅检测到痕量 I、Sr、Zr、Ru等杂质元素，杂质元素的去污系数高，保证了Mo的高纯度。

本发明装置适用于放射性物质操作，操作简单，化学处理时间短，约 1-2h，可显著减少从事放射性操作人员的受照时间，从而减少操作人员的受照剂量。

使用本装置分离裂变⁹⁹Mo，产生的放射性废物少。

显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。

Claims

1.从²³⁵U 裂变产物中提取⁹⁹Mo 的方法，其特征在于，包括：

（1）将α-安息香肟溶液加入含⁹⁹Mo 溶靶液中，反应10-15min；

（2）过滤反应后的混合溶液；

（3）洗涤过滤后的沉淀；

（4）用NaOH溶液溶解沉淀至溶液澄清透明，收集滤液；

其中，步骤（1）中混合溶液的反应，步骤（2）中混合溶液的过滤，步骤（3）中的沉淀的洗涤，步骤（4）中沉淀再溶解均在过滤瓶中进行；

所述α-安息香肟溶液、含⁹⁹Mo 溶靶液、洗涤液和NaOH溶液均通过料液瓶转移到所述过滤瓶中；

步骤（2）、（3）中产生的废液和步骤（4）中的滤液均转移到所述收集瓶进行收集；

从²³⁵U 裂变产物中提取⁹⁹Mo 的装置，包括过滤瓶、料液瓶、收集瓶和真空泵；

所述过滤瓶与所述收集瓶通过带有两通阀门的管线连接；

所述真空泵通过带有三通阀门的管线分别与所述过滤瓶和所述收集瓶连接以提供液体转移动力；

所述过滤瓶与所述料液瓶连接；

所述料液瓶与过滤瓶通过硅胶软管相连，过滤瓶与收集瓶之间连接二通阀，过滤瓶与收集瓶均有硅胶软管与真空泵相连，并由三通阀门阀控制。

2.如权利要求1 所述的提取⁹⁹Mo 的方法，其特征在于：所述步骤（1）包括：

步骤102、将含⁹⁹Mo 溶靶液转移到料液瓶中，通过真空泵抽真空，将所述溶靶液转移到过滤瓶中；

3.如权利要求2 所述的提取⁹⁹Mo 的方法，其特征在于：所述步骤102之前还包括：

步骤101、向过滤瓶中加入一层直径为2-3mm 玻璃珠。

4.如权利要求1 所述的提取⁹⁹Mo 的方法，其特征在于：

步骤（2）的具体方法为，利用真空泵抽滤至将过滤瓶中溶液抽干。

5.如权利要求1 所述的提取⁹⁹Mo 的方法，其特征在于：

步骤（3）的具体方法为,向过滤瓶中加入适量洗涤液，洗涤沉淀，利用真空泵抽滤，重复一次。

6.如权利要求5 所述的提取⁹⁹Mo 的方法，其特征在于：

所述洗涤液包括0.5-1mol/L 酸液和去离子水；

所述步骤（3）包括先后进行的以酸液为洗涤液进行洗涤的步骤301 和以去离子水为洗涤液进行洗涤的步骤302。