CN109205796A - 用于废水处理的o2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器 - Google Patents
用于废水处理的o2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种用于废水处理的O2还原生物阴极‑电催化膜耦合反应器,包括电解池,阳离子交换膜将电解池分隔成阳极室和阴极室,电催化膜将阳极室分隔成阳极室进水腔体和阳极室出水腔体,电解池的右壁内表面设置有钛丝网,在阴极室内设置有填料和参比电极,可调式直流稳压电源通过导线分别与电催化膜和钛丝网连接,阴极生物培养液循环槽通过管道分别与气泵和阴极室的顶部连接,阴极生物培养液循环槽通过管道依次与第一蠕动泵和阴极室的底部连接;阳极渗透液槽通过管道与阳极室的出水腔体的顶部连接;阳极料液槽通过管道依次与第二蠕动泵和阳极室进水腔体的底部连接。本发明具有能耗低、有机物去除效率较高、操作方便等特点。
Description
技术领域
本发明涉及生物电化学技术、电催化氧化技术与膜分离技术领域,具体的说是涉及一种用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器。
技术背景
有机工业废水的处理一直是环境工程领域面临的重大挑战。电催化氧化技术,作为高级氧化技术的一种,近年来受到了研究者的广泛技术。其中,阳极氧化技术是电催化氧化技术中最常用的一种,可广泛应用于含酚废水、染料废水、含油废水等有机工业废水处理。其基本原理是在外加电压作用下阳极氧化H2O产生羟基自由基(·OH),·OH具有强氧化性且无选择性,可对废水中大多数有机污染物进行氧化分解,生成CO2或小分子有机物,达到废水处理目的。根据《应用催化剂B:环境》(Applied Catalysis B:Environmental)期刊2017年202卷217-261页报道,目前阳极氧化技术仍然面临着能耗较高的重大挑战,其能耗大约位于几十到几千kWh/kgDOC的范围。
现有研究主要通过改善阳极性能来降低阳极氧化技术的能耗,包括对阳极材料及阳极构型的探索。其中,阳极构型主要通过影响反应物及产物在阳极表面附近的传质过程来影响阳极氧化反应,进而影响能耗。中国专利200910069504.8公开了一种电催化膜反应器装置,该专利采用了一种新的阳极构型,即一种以导电耐蚀炭膜为基体、金属或金属氧化物为催化剂涂层制备的电催化膜,并以电催化膜为阳极、不锈钢网为阴极构建了电催化膜反应器。尽管在该电催化膜反应器中,水流穿过电催化膜时形成的强制对流能够改善反应的传质过程,但是由于其阴极采用的是不锈钢网,阴极还原反应在热力学上不容易发生,其能耗降低幅度有限,限制了其在实际应用中的推广应用。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足,提供一种用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器。
本发明的第二个目的是提供一种用用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器对废水中有机污染物进行处理的方法。
本发明的技术方案概述如下:
用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器,包括电解池16,阳离子交换膜5将电解池分隔成阳极室7和阴极室2,电催化膜3将阳极室分隔成阳极室进水腔体15和阳极室出水腔体4,电解池的右壁内表面设置有钛丝网8,在阴极室2内设置有填料1,在阴极室设置有参比电极17,可调式直流稳压电源6通过导线分别与电催化膜3和钛丝网8连接,阴极生物培养液循环槽9通过管道分别与气泵10和阴极室2的顶部连接,阴极生物培养液循环槽9通过管道依次与第一蠕动泵13和阴极室2的底部连接;阳极渗透液槽12通过管道与阳极室的出水腔体4的顶部连接;阳极料液槽11通过管道依次与第二蠕动泵14和阳极室进水腔体15的底部连接。
阳离子交换膜为聚乙烯阳离子交换膜、聚苯醚阳离子交换膜或偏氟乙烯阳离子交换膜。
填料为石墨毡、活性炭或半焦。
参比电极为饱和甘汞参比电极或Ag/AgCl参比电极。
用用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器对废水中有机污染物进行处理的方法,包括如下步骤:
1)使用上述用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器;
2)向阳极料液槽11中注入待处理废水,向阴极生物培养液循环槽9中注入阴极生物培养液;
3)打开第一蠕动泵13、第二蠕动泵14和气泵10,使阴极室2和阳极室7中充满液体,并使阴极生物培养液中溶解氧浓度大于2mg/L;
4)打开可调式直流稳压电源6,控制电压为0.7-1.3V或控制电流为0.8-2mA;
5)从城市污水处理厂、湖底、河底、生物电化学系统中取污泥,接种于阴极生物培养液循环槽9中,每隔2-3天更换一次阴极生物培养液及污泥;污泥与阴极生物培养液体积比(10-100):100,当阴极相对于参比电极的电势升高并稳定在100-300mV范围时,停止接种;对有机废水进行处理;
6)当阴极电势开始下降时,更换阴极生物培养液,继续对有机废水进行处理。
优选地,阴极生物培养液包括50-100mM且pH=6.8-7.2磷酸钠盐缓冲体系或磷酸钾盐缓冲体系、1-2g/L NaHCO3、0.2-0.3g/L NH4Cl、0.1-0.2g/L KCl、0.08-0.12g/L MgCl2、0.08-0.12g/L CaCl2·2H2O,余量为水。
还可以包括:5mL/L维生素水溶液,10-12.5mL/L微量金属水溶液。
维生素水溶液的配方优选为:生物素2mg/L,叶酸2mg/L,维生素B6 10mg/L,核黄素5mg/L,硫胺5mg/L,烟酸5mg/L,泛酸5mg/L,维生素B120.1mg/L,对氨基苯甲酸5mg/L,硫辛酸5mg/L。
微量金属水溶液的配方优选为:氨三乙酸1.5g/L,MgSO4 3g/L,MnSO4·H2O 0.5g/L,NaCl 1g/L,FeSO4·7H2O 0.1g/L,CoCl2·6H2O 0.1g/L,ZnCl2 0.13g/L,CuSO4·5H2O0.01g/L,AlK(SO4)2·7H2O 0.01g/L,H3BO3 0.01g/L,Na2MoO4 0.025g/L,NiCl2·6H2O0.024g/L,Na2WO4·2H2O 0.025g/L。
本发明的优点:
本发明能耗低(1-3kWh/kgDOC);有机物去除效率较高(70%以上);操作方便。
附图说明
图1为用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器示意图。
具体实施方式
本发明设计的用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器,其阴极以电化学活性微生物作为催化剂催化O2还原为H2O,可在较低能量输入下,实现电催化膜阳极分解H2O产生具有强氧化能力的羟基自由基(·OH),将有机污染物氧化成CO2或其他小分子有机物,达到水处理目的。
下面结合具体实施例和附图对本发明作进一步的说明。
实施例1
用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器(见图1),包括电解池16,阳离子交换膜5将电解池分隔成阳极室7和阴极室2,电催化膜3将阳极室分隔成阳极室进水腔体15和阳极室出水腔体4,电解池的右壁内表面设置有钛丝网8,在阴极室2内设置有填料1,在阴极室设置有参比电极17,可调式直流稳压电源6通过导线分别与电催化膜3和钛丝网8连接,阴极生物培养液循环槽9通过管道分别与气泵10和阴极室2的顶部连接,阴极生物培养液循环槽9通过管道依次与第一蠕动泵13和阴极室2的底部连接;阳极渗透液槽12通过管道与阳极室的出水腔体4的顶部连接;阳极料液槽11通过管道依次与第二蠕动泵14和阳极室进水腔体15的底部连接。
阳离子交换膜5为聚乙烯阳离子交换膜;
电催化膜3是用下述方法制成:
将微孔钛膜(商品)置于质量分数为50%的草酸水溶液中超声30min,取出用去离子水洗至中性,在室温下晾干;然后浸泡于质量分数为50%的Mn(NO3)2水溶液中超声30min,平稳地提拉出来在室温下晾干;最后将其置于马弗炉中进行烧结:以0.5℃/min的升温速率从室温升至120℃,接着以5℃/min的升温速率升至350℃/min,保温2h后,在炉内自然冷却,取出用去离子水洗净,得到负载MnOx的钛基电催化膜,即MnOx/Ti电催化膜。
微孔钛膜(孔径为7μm,孔隙率为22.3%,生产商为:西安思宇金属材料有限公司)。
填料1为石墨毡。
参比电极17为饱和甘汞参比电极。
实施例2
用用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器对废水中有机污染物进行处理的方法,包括如下步骤:
1)使用实施例1的用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器;其中:
阴极室尺寸为2cm×5cm×11.5cm,下部设布水板;阳极室尺寸为3cm×5cm×11.5cm;
MnOx/Ti电催化膜与阳离子交换膜间距0.7cm;
2)向阳极料液槽11中注入待处理有机废水(2mM苯酚+15g/LNa2SO4),向阴极生物培养液循环槽9中注入阴极生物培养液;
3)打开第一蠕动泵13、第二蠕动泵14和气泵10,使阴极室2和阳极室7中充满液体,并使阴极生物培养液中溶解氧浓度大于2mg/L;
4)打开可调式直流稳压电源6,控制电压为0.7V;
5)从城市污水处理厂取污泥,接种于阴极生物培养液循环槽9中,每隔2天更换一次阴极生物培养液及污泥;污泥与阴极生物培养液体积比100:100,当阴极相对于参比电极的电势升高并稳定在100-300mV范围时(此实施例稳定在289mV),停止接种;反应器可以开始正常运行,对有机废水进行处理;
7)当阴极电势开始下降时,更换阴极生物培养液,使反应器恢复处理有机废水性能,继续对有机废水进行处理。
阴极生物培养液包括50mM且pH=6.8磷酸氢二钠/磷酸二氢钠缓冲体系、1g/LNaHCO3、0.2g/L NH4Cl、0.1g/LKCl、0.08g/L MgCl2、0.08g/L CaCl2·2H2O,5mL/L维生素水溶液,10mL/L微量金属水溶液,余量为水。
维生素水溶液的配方为:生物素2mg/L,叶酸2mg/L,维生素B6 10mg/L,核黄素5mg/L,硫胺5mg/L,烟酸5mg/L,泛酸5mg/L,维生素B120.1mg/L,对氨基苯甲酸5mg/L,硫辛酸5mg/L。
微量金属水溶液的配方为:氨三乙酸1.5g/L,MgSO4 3g/L,MnSO4·H2O 0.5g/L,NaCl1g/L,FeSO4·7H2O 0.1g/L,CoCl2·6H2O 0.1g/L,ZnCl2 0.13g/L,CuSO4·5H2O 0.01g/L,AlK(SO4)2·7H2O 0.01g/L,H3BO3 0.01g/L,Na2MoO4 0.025g/L,NiCl2·6H2O 0.024g/L,Na2WO4·2H2O 0.025g/L。
处理效果:DOC去除率为70%,能耗为1.2kWh/kgDOC。
实施例3
用用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器对废水中有机污染物进行处理的方法,包括如下步骤:
1)使用实施例1的用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器;其中:
阴极室尺寸为2cm×5cm×11.5cm,下部设布水板;阳极室尺寸为3cm×5cm×11.5cm;
MnOx/Ti电催化膜与阳离子交换膜间距0.7cm;
阳离子交换膜5用聚苯醚阳离子交换膜替换聚乙烯阳离子交换膜;
填料用活性炭替换石墨毡;
参比电极为Ag/AgCl参比电极替换饱和甘汞参比电极;
2)向阳极料液槽11中注入待处理有机废水(2mM苯酚+15g/LNa2SO4),向阴极生物培养液循环槽9中注入阴极生物培养液;
3)打开第一蠕动泵13、第二蠕动泵14和气泵10,使阴极室2和阳极室7中充满液体,并使阴极生物培养液中溶解氧浓度大于2mg/L;
4)打开可调式直流稳压电源6,控制电压为1.3V;
5)从湖底取污泥,接种于阴极生物培养液循环槽9中,每隔2天更换一次阴极生物培养液及污泥;污泥与阴极生物培养液体积比100:100,当阴极相对于参比电极的电势升高并稳定在100-300mV范围时(此实施例稳定在112mV),停止接种;反应器可以开始正常运行,对有机废水进行处理;
8)当阴极电势开始下降时,更换阴极生物培养液,使反应器恢复处理有机废水性能,继续对有机废水进行处理。
阴极生物培养液包括100mM且pH=7.2磷酸氢二钠/磷酸二氢钠缓冲体系、2g/LNaHCO3、0.3g/L NH4Cl、0.2g/L KCl、0.12g/L MgCl2、0.12g/L CaCl2·2H2O,5mL/L维生素水溶液,12.5mL/L微量金属水溶液,余量为水。
维生素水溶液的配方同实施例2。
微量金属水溶液的配方同实施例2。
处理效果:DOC去除率为88%,能耗为2.8kWh/kgDOC。
实施例4
用用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器对废水中有机污染物进行处理的方法,包括如下步骤:
1)使用实施例1的用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器;其中:
阴极室尺寸为2cm×5cm×11.5cm,下部设布水板;阳极室尺寸为3cm×5cm×11.5cm;
MnOx/Ti电催化膜与阳离子交换膜间距0.7cm;
阳离子交换膜5用偏氟乙烯阳离子交换膜替换聚乙烯阳离子交换膜;
填料用半焦替换石墨毡;
参比电极为Ag/AgCl参比电极替换饱和甘汞参比电极;
2)向阳极料液槽11中注入待处理有机废水(2mM苯酚+15g/LNa2SO4),向阴极生物培养液循环槽9中注入阴极生物培养液;
3)打开第一蠕动泵13、第二蠕动泵14和气泵10,使阴极室2和阳极室7中充满液体,并使阴极生物培养液中溶解氧浓度大于2mg/L;
4)打开可调式直流稳压电源6,控制电流为0.8mA;
5)从河底取污泥,接种于阴极生物培养液循环槽(9)中,每隔2天更换一次阴极生物培养液及污泥;污泥与阴极生物培养液体积比100:100,当阴极相对于参比电极的电势升高并稳定在100-300mV范围时(此实施例稳定在250mV),停止接种;反应器可以开始正常运行,对有机废水进行处理;
6)当阴极电势开始下降,更换阴极生物培养液,使反应器恢复处理有机废水性能,继续对有机废水进行处理。
阴极生物培养液包括50mM且pH=6.8磷酸氢二钾/磷酸二氢钾缓冲体系、1g/LNaHCO3、0.2g/L NH4Cl、0.1g/L KCl、0.08g/L MgCl2、0.08g/L CaCl2·2H2O,5mL/L维生素水溶液,10mL/L微量金属水溶液,余量为水。
维生素水溶液的配方同实施例2。
微量金属水溶液的配方同实施例2。
处理效果:DOC去除率为75%,能耗为1.8kWh/kgDOC。
实施例5
用用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器对废水中有机污染物进行处理的方法,包括如下步骤:
1)使用实施例1的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器;其中:
阴极室尺寸为2cm×5cm×11.5cm,下部设布水板;阳极室尺寸为3cm×5cm×11.5cm;
MnOx/Ti电催化膜与阳离子交换膜间距0.7cm;
阳离子交换膜5用偏氟乙烯阳离子交换膜替换聚乙烯阳离子交换膜;
填料用半焦替换石墨毡;
参比电极为Ag/AgCl参比电极替换饱和甘汞参比电极;
2)向阳极料液槽11中注入待处理有机废水(2mM苯酚+15g/LNa2SO4),向阴极生物培养液循环槽9中注入阴极生物培养液;
3)打开第一蠕动泵13、第二蠕动泵14和气泵10,使阴极室2和阳极室7中充满液体,并使阴极生物培养液中溶解氧浓度大于2mg/L;
4)打开可调式直流稳压电源6,控制电流为2mA;
5)从生物电化学系统取污泥,接种于阴极生物培养液循环槽(9)中,每隔3天更换一次阴极生物培养液及污泥;污泥与阴极生物培养液体积比10:100,当阴极相对于参比电极的电势升高并稳定在100-300mV范围时(此实施例稳定在108mV),停止接种;反应器可以开始正常运行,对有机废水进行处理;
6)当阴极电势开始下降,更换阴极生物培养液,使反应器恢复处理有机废水性能,继续对有机废水进行处理。
阴极生物培养液包括100mM且pH=7.2磷酸氢二钾/磷酸二氢钾缓冲体系、2g/LNaHCO3、0.3g/L NH4Cl、0.2g/L KCl、0.12g/L MgCl2、0.12g/L CaCl2·2H2O,余量为水。
处理效果:DOC去除率为85%,能耗为2.7kWh/kgDOC。
Claims (9)
1.用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器,包括电解池(16),其特征是阳离子交换膜(5)将电解池分隔成阳极室(7)和阴极室(2),电催化膜(3)将阳极室分隔成阳极室进水腔体(15)和阳极室出水腔体(4),电解池的右壁内表面设置有钛丝网(8),在阴极室(2)内设置有填料(1),在阴极室设置有参比电极(17),可调式直流稳压电源(6)通过导线分别与电催化膜(3)和钛丝网(8)连接,阴极生物培养液循环槽(9)通过管道分别与气泵(10)和阴极室(2)的顶部连接,阴极生物培养液循环槽(9)通过管道依次与第一蠕动泵(13)和阴极室(2)的底部连接;阳极渗透液槽(12)通过管道与阳极室的出水腔体(4)的顶部连接;阳极料液槽(11)通过管道依次与第二蠕动泵(14)和阳极室进水腔体(15)的底部连接。
2.根据权利要求1所述反应器,其特征是所述阳离子交换膜为聚乙烯阳离子交换膜、聚苯醚阳离子交换膜或偏氟乙烯阳离子交换膜。
3.根据权利要求1所述反应器,其特征是所述填料为石墨毡、活性炭或半焦。
4.根据权利要求1所述反应器,其特征是所述参比电极为饱和甘汞参比电极或Ag/AgCl参比电极。
5.用用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器对废水中有机污染物进行处理的方法,其特征是包括如下步骤:
1)使用权利要求1-4之一的用于废水处理的O2还原生物阴极-电催化膜耦合反应器;
2)向阳极料液槽(11)中注入待处理废水,向阴极生物培养液循环槽(9)中注入阴极生物培养液;
3)打开第一蠕动泵(13)、第二蠕动泵(14)和气泵(10),使阴极室(2)和阳极室(7)中充满液体,并使阴极生物培养液中溶解氧浓度大于2mg/L;
4)打开可调式直流稳压电源(6),控制电压为0.7-1.3V或控制电流为0.8-2mA;
5)从城市污水处理厂、湖底、河底、生物电化学系统中取污泥,接种于阴极生物培养液循环槽(9)中,每隔2-3天更换一次阴极生物培养液及污泥;污泥与阴极生物培养液体积比(10-100):100,当阴极相对于参比电极的电势升高并稳定在100-300mV范围时,停止接种;对废水进行处理;
6)当阴极电势开始下降时,更换阴极生物培养液,继续对废水进行处理。
6.根据权利要求5所述的方法,其特征是所述阴极生物培养液包括50-100mM且pH=6.8-7.2磷酸钠盐缓冲体系或磷酸钾盐缓冲体系、1-2g/L NaHCO3、0.2-0.3g/L NH4Cl、0.1-0.2g/L KCl、0.08-0.12g/L MgCl2、0.08-0.12g/L CaCl2·2H2O,余量为水。
7.根据权利要求6所述的方法,其特征是还包括:5mL/L维生素水溶液,10-12.5mL/L微量金属水溶液。
8.根据权利要求7所述的方法,其特征是所述维生素水溶液的配方为:生物素2mg/L,叶酸2mg/L,维生素B6 10mg/L,核黄素5mg/L,硫胺5mg/L,烟酸5mg/L,泛酸5mg/L,维生素B120.1mg/L,对氨基苯甲酸5mg/L,硫辛酸5mg/L。
9.根据权利要求7所述的方法,其特征是所述微量金属水溶液的配方为:氨三乙酸1.5g/L,MgSO4 3g/L,MnSO4·H2O 0.5g/L,NaCl 1g/L,FeSO4·7H2O 0.1g/L,CoCl2·6H2O0.1g/L,ZnCl2 0.13g/L,CuSO4·5H2O 0.01g/L,AlK(SO4)2·7H2O 0.01g/L,H3BO3 0.01g/L,Na2MoO4 0.025g/L,NiCl2·6H2O 0.024g/L,Na2WO4·2H2O 0.025g/L。
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