CN109060923A - 折纸结构的体表汗液电化学传感器及监测方法 - Google Patents

折纸结构的体表汗液电化学传感器及监测方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种折纸结构的体表汗液电化学传感器及监测方法，属于电化学领域。该传感器中纸基底折叠形成5层纸结构，每层纸结构均由疏水层和亲水层组成；在折叠状态下，汗液收集层上的第一亲水层、汗液导流层上的第二亲水层、汗液分析层上的第三亲水层、电极承载层上的第四亲水层和汗液蒸发层上的第五亲水层逐层接触，形成供汗液从汗液收集层底部开始向汗液蒸发层顶面扩散的竖直通道；电极承载层朝向汗液分析层折叠的一面上设有电化学电极系统，且电极检测端与汗液分析层上的第三亲水层接触。本发明能够将汗液收集、检测和蒸发分开，减少相互之间的干扰；并能够实现汗液的流动，提高检测实时性、准确性的同时，减少对使用者带来的不适。

Description

折纸结构的体表汗液电化学传感器及监测方法
技术领域
本发明属于电化学领域，具体涉及一种折纸结构的体表汗液电化学传感器。
背景技术
人体汗液中含有多种代谢产物，如乳酸、葡萄糖、钠离子、钾离子等。这些代谢物质能够很好的反应人体的生理状态。例如在汗液中乳酸的含量能够很好的反应氧代谢的状况，当汗液中乳酸含量增高时表示细胞氧含量偏低；汗液中葡萄糖的含量可以反应人体血糖的浓度，这对糖尿病病人的健康监护非常重要。
可穿戴设备能够实时连续的监测人体的身体状态，并且已经受到健康监护领域的广泛关注。对生理电信号监测的物理传感器例如心跳、血样和心电设备已经出现很多成熟的产品。而由于穿戴式电化学传感器复杂的运行原理和组装结构，可穿戴式电化学传感器的发展一直缓慢，尤其是在对汗液分析监测领域，更是缺少相关产品。
现有技术的研究集中在传感器的柔性或者可拉伸，而忽视了汗液的流动过程。如PVC或PET基底上，通过气相沉积的方式制作电化学电极，PVC和PET为不透水材料，电化学电极直接接触皮肤，而且会使得汗液沉积，给人体带来过敏等不适反应。在汗液监测分析的过程中，汗液的收集、汗液的导流以及汗液的及时蒸发对汗液传感器的结构有一定要求。这有利于体表汗液分析过程的连续性、长时间监测以及佩戴的舒适性。
发明内容
针对汗液监测的重要性、汗液监测的复杂和难点以及当下汗液监测传感器的不足，本发明的目的是提出一种折纸结构的体表汗液电化学传感器。这种结构的传感器适用于对人体体表汗液的电化学监测分析，实现对汗液收集、导流、蒸发，保证电化学传感器所检测汗液的实时更新，对体表汗液监测具有重要意义。
为实现上述目的，本发明所采取的技术手段是：
一种折纸结构的体表汗液电化学传感器，其包括纸基底，所述纸基底从一端至另一端分为连续的5段且来回折叠，形成5层纸结构，从下至上依次为汗液收集层、汗液导流层、汗液分析层、电极承载层和汗液蒸发层；每层纸结构均由处于同一平面上的疏水层和亲水层组成，亲水层在水平方向由疏水层周向环绕，在竖直方向贯通本层纸结构；在纸基底折叠状态下，汗液收集层上的第一亲水层、汗液导流层上的第二亲水层、汗液分析层上的第三亲水层、电极承载层上的第四亲水层和汗液蒸发层上的第五亲水层逐层接触，形成供汗液从汗液收集层底部开始向汗液蒸发层顶面渗透扩散的竖直通道；电极承载层朝向汗液分析层折叠的一面上铺设有电化学电极系统，且在纸基底折叠状态下，电化学电极系统的电极检测端与汗液分析层上的第三亲水层接触。
本发明中，水平方向是指纸基底的纸面方向，竖直方向是指纸基底的厚度方向。
进一步的，所述的电化学电极系统为两极式电极系统，至少包括一个工作电极和一个参考电极。
进一步的，所述的电化学电极系统为三极式电极系统，至少包括一个工作电极、一个参考电极和一个辅助电极。
进一步的，所述的纸基底材料为滤纸、层析纸、PVDF膜、NC膜、吸墨纸和Kleenex纸巾中的至少一种。
进一步的，所述的电化学电极系统中的各电极均连接至电化学检测仪。
进一步的，汗液导流层上的第二亲水层面积小于汗液收集层上的第一亲水层面积；汗液分析层上的第三亲水层为三个相连的环形，电极承载层上的第四亲水层为两个间隔设置的环形；在纸基底折叠状态下，第三亲水层的三个环形中，位于中间的环形与第二亲水层接触，位于两侧的环形与第四亲水层的两个环形分别接触；在电极承载层上，电化学电极系统的电极检测端安装于第四亲水层的两个环形之间并与第三亲水层上位于中间的环形接触。
本发明中，环形应当做广义理解，不仅包括圆环形，也可以使方环、多边形环等各种形状。
进一步的，所述的疏水层通过在纸基底上采用光刻法、蜡印法、喷墨法、PDMS绘图法中的一种或多种实现。
进一步的，所述的亲水层通过在纸基底上采用等离子亲水处理实现。
本发明的另一目的在于提供一种利用上述电化学传感器的体表汗液监测方法，其步骤如下：
将折叠状态下的体表汗液电化学传感器贴敷在待监测的身体位置上，使汗液收集层紧贴皮肤；通过电化学检测仪向电极承载层上的电化学电极系统施加电位；在人体排汗时，利用第一亲水层吸收所覆盖区域的汗液，并将汗液通过汗液导流层上的第二亲水层渗透扩散到汗液分析层上的第三亲水层，汗液中的目标检测物质在电化学电极系统的电极检测端发生电化学反应，电化学检测仪检测到反应所产生的电流后，计算得到汗液中目标检测物质浓度；随着皮肤表面的汗液不断产生，新的汗液不断扩散至汗液分析层上的第三亲水层，并被电化学检测仪实时检测；而第三亲水层上的汗液会继续通过电极承载层上的第四亲水层渗透扩散至汗液蒸发层上的第五亲水层，然后蒸发至空气中。
进一步的，所述的电化学电极系统的电极检测端上修饰有能够与待检测物质发生氧化还原反应的生物化学试剂组分；所述的生物化学试剂组分可以为葡萄糖氧化酶、变旋酶、葡萄糖脱氢酶、乳酸氧化酶、尿酸氧化酶、胆固醇氧化酶、磷脂酶、氨基酸酶、辣根过氧化物酶、β-羟丁酸脱氢酶、普鲁士蓝、二茂铁甲醇、铁氰化钾等试剂中的一种或多种。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
(1)本发明将电化学电极检测系统印刷在纸基底上，并在纸基底上设置疏水层，再将该纸基底折叠，构成一种三维结构的纸基微流控。而现有技术是在不透水的PET或PVC基底上印制电化学电极检测系统，电化学电极检测系统直接与人体皮肤接触。本发明中电化学电极检测系统不与人体皮肤接触，减少对佩戴者的影响。
(2)本发明充分利用纸基底的吸水性和透水性，在纸基底上设置含有亲水层和疏水层的汗液收集层、汗液导流层、汗液分析层、电极承载层和汗液蒸发层；能够将汗液收集、汗液检测和汗液蒸发分离开，减少相互之间的干扰；并能够有效的实现汗液的流动。而现有技术的汗液收集和检测在同一位置，没有汗液蒸发设置，不能实现汗液的流动，会使传感器部分汗液积累，不仅影响汗液的流动更新，使测量不准确，也会给佩戴者带来不适。
(3)本发明以纸作为传感器材料，利用丝网印刷工艺，制作工艺简单、成本低、便于大批量生产；而现有穿戴式汗液监测传感器，以PET或PVC材料为基底，利用气相沉积的方式制作电极，工艺复杂，不易于批量化生产。
附图说明
图1为本发明折纸结构的体表汗液电化学传感器的展开示意图；
图2为本发明折纸结构的体表汗液电化学传感器的半折叠示意图；
图3为本发明折纸结构的体表汗液电化学传感器的折叠示意图。
图中：纸基底101、疏水层102、亲水层103、汗液收集层201、汗液导流层202、汗液分析层203、电极承载层204、汗液蒸发层205、电化学电极系统206、第一亲水层301、第二亲水层302、第三亲水层303、第四亲水层304、第五亲水层305。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作详细的说明。本发明中各种具体实现方式的技术特征在没有相互冲突的前提下，均可进行相应组合。
下面结合附图对本发明详细说明。
如图1所示，作为一种实施方式，本发明的折纸结构的体表汗液电化学传感器，其主体为一长条形的纸基底101，纸基底101从一端至另一端按照图1中虚线所示等分为连续的5段。且由于纸片具有柔性，因此可以按照虚线来回折叠，如图2所示。按照虚线来回折叠后，形成如图3所示的5层纸结构，该层叠状态为传感器的工作状态。在纸基底101的折叠状态下，5层纸结构中从下至上依次命名为汗液收集层201、汗液导流层202、汗液分析层203、电极承载层204和汗液蒸发层205。每层纸结构均由处于同一平面上的疏水层102和亲水层103组成，亲水层103在水平方向由疏水层102周向环绕，在竖直方向贯通本层纸结构。由于竖向贯通的亲水层103具有亲水性，而其周边的疏水层102具有疏水性，因此样品液会以亲水层103作为导流通道从底部开始向顶部扩散，形成液体流动。疏水层102和亲水层103可以以不同方式实现，例如采用现有疏水材料和亲水材料拼接，或者在基底层上方铺疏水材料层和亲水材料层，只要能够保证待检测液体沿着亲水层流动即可。当然，在另一实施例中，考虑到制作工艺简便性，疏水层102可以在纸基底101基础上通过光刻法、蜡印法、喷墨法、PDMS绘图法中的一种或多种实现，使得纸片具有疏水性；同理亲水层也可以通过对纸基底101进行等离子亲水处理实现，使试剂流动更为均匀(假如纸基底101本身具有亲水性，也可无需进行亲水处理)。
在图3所示的纸基底101折叠状态下，汗液收集层201上的第一亲水层301、汗液导流层202上的第二亲水层302、汗液分析层203上的第三亲水层303、电极承载层204上的第四亲水层304和汗液蒸发层205上的第五亲水层305逐层接触，形成供汗液从汗液收集层201底部开始向汗液蒸发层205顶面渗透扩散的竖直通道，汗液收集层201吸收的汗液能够顺着该通道逐渐扩散至汗液蒸发层205上。由于汗液蒸发层205是暴露于空气中的，因此汗液可逐渐蒸发，形成汗液的不断更新，防止在传感器处滞留，造成监测数据不准确，也避免了对人体造成的不适。
而本发明中，对汗液中目标物质的检测是通过电极承载层204上搭载的电极承载层204来实现的。其具体结构如图1～3所示，电化学电极系统206铺设于电极承载层204朝向汗液分析层203折叠的一面上，在本实施例中，电化学电极系统206是将电极材料通过丝网印刷或喷墨打印的方式印刷在纸基底101表面上的，电化学电极系统206中电极材料为碳浆、Ag/AgCl、掺杂石墨烯的碳浆、碳纳米管、普鲁士蓝中的一种或多种，可根据需要进行选择。当然也可以采用其他的电极铺设方式，只要能够将电化学电极系统206设置于纸基底101表面即可。但不论何种铺设方式，均需要保证在纸基底101完全折叠状态下，电化学电极系统206的电极检测端与汗液分析层203上的第三亲水层303接触，使目标检测物质能够在电极检测端发生电化学反应，产生电流。
在实际使用时，电化学电极系统206需要与一个电化学检测系统配合实现检测功能。电化学电极系统206中各电极的引出端需要连接到电化学检测系统，该电化学检测系统可以是手持式或者台式电化学检测仪。电化学检测系统可以向电化学电极系统206上施加激励电压；同时可以测定电化学电极系统206反馈的检测电流。
另外，在本实施例中，电化学电极系统206采用三极式电极系统，包括一个工作电极、一个参考电极和一个辅助电极，辅助电极能够进一步保证工作电极和参考电极之间的电压稳定性。当然，在其他的实施例中，电化学电极系统206也可以采用两极式电极系统，具有一个工作电极和一个参考电极即可。
在本发明中，5层纸结构中的疏水层102和亲水层103的具体形状可以根据需要进行设计调整，其基本要求是形成竖向的汗液流通通道即可。但在本实施例中，为了进一步提高汗液的流动性和检测准确性，对各层中的疏水层102和亲水层103形状做了优化设计。参见图1所示，汗液收集层201上的第一亲水层301呈花瓣形，其面积尽可能大，以便吸收更大面积上的汗液。汗液导流层202上的第二亲水层302呈圆形，其面积应当小于汗液收集层201上的第一亲水层301面积，使得此处的汗液流通通道截面收紧，使得下方第一亲水层301吸收的汗液能够更快地从该通道向上流动，减少在该层的损耗。汗液分析层203上的第三亲水层303即需要承担向上输送汗液的功能，也需要承担将汗液传递给电化学电极系统206进行电化学检测的功能，因此本实施例中汗液分析层203上的第三亲水层303为三个顺次相连的圆形，而电极承载层204上的第四亲水层304为两个间隔设置、不相连且保持一定距离的圆形。在纸基底101折叠状态下，第三亲水层303的三个圆形中，位于中间的圆形与第二亲水层302的圆形接触且投影基本重合，但与第四亲水层304不接触；第三亲水层303中位于两侧的圆形与第四亲水层304的两个圆形分别接触且投影基本重合，但与下方的第二亲水层302不接触。在电极承载层204上，电化学电极系统206的电极检测端安装于第四亲水层304的两个圆形之间并与第三亲水层(303)上位于中间的环形接触。在该种结构下，由于汗液收集层201所收集的汗液是通过汗液导流层202上的圆形第二亲水层302快速传递至汗液分析层203的，因此第三亲水层303上位于中间的圆形能够最快接触新传递上来的汗液，进而由电化学电极系统206将反应其中目标检测物质浓度的电流信号实时反馈至电化学检测仪。而第三亲水层303上位于中间的圆又是与位于两侧的圆形相通的，因此已经过检测的汗液会继续扩散传递至两侧的圆形，进而向上扩散传递至电极承载层204上的第四亲水层304。由于电化学电极系统206是安装在第四亲水层304两个圆形之间的疏水层位置，因此已被检测过的汗液会绕过电化学电极系统206，进入上方汗液蒸发层205上的第五亲水层305。汗液蒸发层205上的第五亲水层305是一个面积尽可能大的圆形，其表面暴露在空气中，因此汗液可以快速蒸发。整个过程5层结构的疏水层102，即形成了高效的汗液流动通道，保证汗液沿着亲水层103流动，又兼顾了与检测电极相接处的汗液的快速更新，提高了检测的实时性和准确性。而且，由于汗液能够被快速蒸发，因此其不会像传统的汗液检测装置一样使汗液在该位置滞留，保持了皮肤正常的汗液蒸发散热功能，减少了不适感。
当然，在本实施例中，各亲水层基本上是呈圆环形的，但在其他的实施例中也可以设计成类似椭圆形、矩形、方形、菱形等不同的环形形状，只要能够实现相应功能即可。
下面基于上述电化学传感器，阐述基于此类电化学传感器的体表汗液监测方法，步骤如下：
折叠状态下的纸基底101的汗液收集层201贴敷在待监测位置的人体皮肤上(例如，人体的额头皮肤、上臂皮肤、前臂皮肤、小腿皮肤)，可以通过医用胶带、绷带、双面胶固定。同时，将电化学检测仪与电极承载层204上的电化学电极系统206中各电极相连，通过电化学检测仪向电化学电极系统206施加电位，并接收反馈的电流信号。在人体排汗时，充分利用纸基底101中第一亲水层301的吸水性，快速吸收所覆盖区域的汗液，于汗液收集层201的第一亲水层301与汗液导流层202上的第二亲水层302的接触相连而且面积减小，因此其能够将汗液通过汗液导流层202上的第二亲水层302快速向上渗透扩散。随着人体持续排汗，由于汗液导流层202上的第二亲水层302与汗液分析层203上的第三亲水层303的接触相连，汗液会进一步的渗透到汗液分析层203上的第三亲水层303。而由于电化学电极系统206的电极检测端是与汗液分析层203上的第三亲水层303接触的，因此汗液中的目标检测物质会在电化学电极系统206的电极检测端发生电化学反应。由于反应所产生的电流与是与物质浓度成正相关的，因此电化学检测仪检测到反应所产生的电流后，即可根据两者之间的关系计算得到汗液中目标检测物质浓度。由于汗液分析层203上的第三亲水层303一部分与电极承载层204上的第四亲水层304接触相连的，因此第三亲水层303上的汗液会继续通过电极承载层204上的第四亲水层304向上渗透扩散，进入汗液蒸发层205上的第五亲水层305，然后蒸发至空气中。
需要注意的是，电化学电极系统206中的电极是根据目标检测物质在氧化还原反应过程中产生的电流大小来实现浓度检测的，因此目标检测物质本身需要是具有氧化还原活性的物质。具体的电极材料需要根据检测物质来进行合理选择。当目标检测物质本身具备氧化还原活性时，仅需选择合适电极即可。但当目标检测物质本身不具备氧化还原活性时，还需要对电化学电极系统206的电极检测端进行修饰，可以将能够与待检测物质发生氧化还原反应的生物化学试剂组分修饰在电极上。生物化学试剂可以作为反应物与汗液中的目标物质发生氧化还原反应，也可以作为催化剂催化汗液中的目标物质发生氧化还原反应。生物化学试剂组分可以为葡萄糖氧化酶、变旋酶、葡萄糖脱氢酶、乳酸氧化酶、尿酸氧化酶、胆固醇氧化酶、磷脂酶、氨基酸酶、辣根过氧化物酶、β-羟丁酸脱氢酶、普鲁士蓝、二茂铁甲醇、铁氰化钾等试剂中的一种或多种，具体需要根据检测物质确定。当然，这种修饰的电极可以自行制备，比如在检测前向电极所在位置滴加相应试剂，也可以选用已有的商用电极，不做限定。
在本发明的一个应用实例中，该传感器用于对于体表汗液中乳酸含量的监测。本实例中，通过在电化学电极系统206的工作电极上修饰普鲁士蓝PB媒介体和乳酸氧化酶制作乳酸电化学传感器。当含有乳酸的汗液以此经过汗液收集层201、汗液导流层202进入汗液检测层203，乳酸与工作电极上的乳酸氧化酶反应，生成过氧化氢中间产物；由于电化学电极系统上有施加的电压信号(最优电压为-0.1V vs.Ag/AgCl)，过氧化氢在普鲁士蓝PB作用下可以发生氧化还原反应，并以电流的形式输出到电化学检测系统。由于检测电流与过氧化氢的浓度成正相关，可以间接检测乳酸的浓度。汗液检测层203的汗液，随后可以渗透到电极承载层204的第四亲水层304，最终渗透到汗液蒸发层205的第五亲水层305，进而蒸发至空气中。整个测量过程，汗液是流动的，因此汗液检测层203的汗液是不断更新的，这样可以提高检测的准确性，并能够减缓佩戴位置的不适。
以上所述的实施例只是本发明的一种较佳的方案，然其并非用以限制本发明。有关技术领域的普通技术人员，在不脱离本发明的精神和范围的情况下，还可以做出各种变化和变型。因此凡采取等同替换或等效变换的方式所获得的技术方案，均落在本发明的保护范围内。

Claims (10)

1.一种折纸结构的体表汗液电化学传感器，其特征在于，包括纸基底(101)，所述纸基底(101)从一端至另一端分为连续的5段且来回折叠，形成5层纸结构，从下至上依次为汗液收集层(201)、汗液导流层(202)、汗液分析层(203)、电极承载层(204)和汗液蒸发层(205)；每层纸结构均由处于同一平面上的疏水层(102)和亲水层(103)组成，亲水层(103)在水平方向由疏水层(102)周向环绕，在竖直方向贯通本层纸结构；在纸基底(101)折叠状态下，汗液收集层(201)上的第一亲水层(301)、汗液导流层(202)上的第二亲水层(302)、汗液分析层(203)上的第三亲水层(303)、电极承载层(204)上的第四亲水层(304)和汗液蒸发层(205)上的第五亲水层(305)逐层接触，形成供汗液从汗液收集层(201)底部开始向汗液蒸发层(205)顶面渗透扩散的竖直通道；电极承载层(204)朝向汗液分析层(203)折叠的一面上铺设有电化学电极系统(206)，且在纸基底(101)折叠状态下，电化学电极系统(206)的电极检测端与汗液分析层(203)上的第三亲水层(303)接触。
2.如权利要求1所述的折纸结构的体表汗液电化学传感器，其特征在于，所述的电化学电极系统(206)为两极式电极系统，至少包括一个工作电极和一个参考电极。
3.如权利要求1所述的折纸结构的体表汗液电化学传感器，其特征在于，所述的电化学电极系统(206)为三极式电极系统，至少包括一个工作电极、一个参考电极和一个辅助电极。
4.如权利要求1所述的折纸结构的体表汗液电化学传感器，其特征在于，所述的纸基底(101)材料为滤纸、层析纸、PVDF膜、NC膜、吸墨纸和Kleenex纸巾中的至少一种。
5.如权利要求1所述的折纸结构的体表汗液电化学传感器，其特征在于，所述的电化学电极系统(206)中的各电极均连接至电化学检测仪。
6.如权利要求1所述的折纸结构的体表汗液电化学传感器，其特征在于，汗液导流层(202)上的第二亲水层(302)面积小于汗液收集层(201)上的第一亲水层(301)面积；汗液分析层(203)上的第三亲水层(303)为三个相连的环形，电极承载层(204)上的第四亲水层(304)为两个间隔设置的环形；在纸基底(101)折叠状态下，第三亲水层(303)的三个环形中，位于中间的环形与第二亲水层(302)接触，位于两侧的环形与第四亲水层(304)的两个环形分别接触，在电极承载层(204)上，电化学电极系统(206)的电极检测端安装于第四亲水层(304)的两个环形之间并与第三亲水层(303)上位于中间的环形接触。
7.如权利要求1所述的折纸结构的体表汗液电化学传感器，其特征在于，所述的疏水层(102)通过在纸基底(101)上采用光刻法、蜡印法、喷墨法、PDMS绘图法中的一种或多种实现。
8.如权利要求1所述的折纸结构的体表汗液电化学传感器，其特征在于，所述的亲水层(103)通过在纸基底(101)上采用等离子亲水处理实现。
9.一种利用如权利要求1～8任一所述电化学传感器的体表汗液监测方法，其特征在于，步骤如下：
将折叠状态下的体表汗液电化学传感器贴敷在待监测的身体位置上，使汗液收集层(201)紧贴皮肤；通过电化学检测仪向电极承载层(204)上的电化学电极系统(206)施加电位；
在人体排汗时，利用第一亲水层(301)吸收所覆盖区域的汗液，并将汗液通过汗液导流层(202)上的第二亲水层(302)渗透扩散到汗液分析层(203)上的第三亲水层(303)，汗液中的目标检测物质在电化学电极系统(206)的电极检测端发生电化学反应，电化学检测仪检测到反应所产生的电流后，计算得到汗液中目标检测物质浓度；
随着皮肤表面的汗液不断产生，新的汗液不断扩散至汗液分析层(203)上的第三亲水层(303)，并被电化学检测仪实时检测；而第三亲水层(303)上的汗液会继续通过电极承载层(204)上的第四亲水层(304)渗透扩散至汗液蒸发层(205)上的第五亲水层(305)，然后蒸发至空气中。
10.如权利要求9所述的体表汗液监测方法，其特征在于，所述的电化学电极系统(206)的电极检测端上修饰有能够与待检测物质发生氧化还原反应的生物化学试剂组分；所述的生物化学试剂组分可以为葡萄糖氧化酶、变旋酶、葡萄糖脱氢酶、乳酸氧化酶、尿酸氧化酶、胆固醇氧化酶、磷脂酶、氨基酸酶、辣根过氧化物酶、β-羟丁酸脱氢酶、普鲁士蓝、二茂铁甲醇、铁氰化钾等试剂中的一种或多种。
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