CN109037315A - 一种用于薄膜晶体管的沟道层材料及其制备方法与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种n型非晶氧化物半导体沟道层与薄膜晶体管及其制备方法，n型非晶氧化物半导体沟道层为ZnGeSnO，各金属离子均具有(n‑1)d10ns0的电子结构和球形电子云形状，其中n≥4；化学式为ZnGexSnyO1+2x+2y，电子浓度1012~1015 cm‑3，可见光透过率高于82%。本发明还提供了n型非晶ZnGeSnO沟道层薄膜与薄膜晶体管的制备方法，制得的n型非晶ZnGeSnO TFT器件开关电流比在107量级，场效应迁移率高于21 cm2/Vs。本发明提供的n型非晶ZnGeSnO薄膜晶体管具有开关比高、迁移率高、方法简单、成本低等优点，可用于新一代显示技术。
Description
技术领域
本发明涉及一种非晶氧化物薄膜及其制备方法，尤其涉及一种n型非晶氧化物半导体沟道层与薄膜晶体管及其制备方法。
背景技术
薄膜晶体管（TFT）是微电子特别是显示工程领域的核心技术之一。不论在目前先进显示市场中占绝对主导优势的有源矩阵液晶显示器（AMLCD），还是代表未来柔性显示趋势的AMOLED（有源矩阵有机发光二极管显示器），TFT器件均在其中的像素驱动单元中占据关键位置。此外，TFT器件还在生物传感、紫外探照等方面得到广泛研究与应用。因此，研制和发展TFT器件具有重要的意义。TFT最重要的组成部分是其沟道层材料，关于TFT的研究也集中在沟道层材料的研发和选择上。
目前，工业生产中TFT的沟道层材料主要是非晶硅（a-Si）和低温多晶硅（LTPS），但是a-Si TFT迁移率较低（~2 cm2/Vs），难以驱动大于90英寸的显示器，而基于多晶硅（p-Si）技术的TFT虽然迁移率高（~100 cm2/Vs），但是器件均匀性较差，电学性能不稳定，而且制作成本高，这限制了它的应用。同时，Si是一种间接带隙窄禁带半导体，在可见光区域是不透明的，像素开口率不能达到100%，为了获得足够的亮度需要增加光源光强，从而增加功率。并且Si基半导体材料沟道层光敏性强，需要加掩膜版，也严重影响了开口率。这些缺点制约了Si基TFT的发展。
此外，有机半导体薄膜晶体管（OTFT）也有较多的研究，但是OTFT的稳定性不高，迁移率也比较低（~1 cm2/Vs），这对其实际应用是一个较大限制。
为解决上述问题，人们近年来开始致力于非晶氧化物半导体（AOS）TFT的研究，其中最具代表性的是InGaZnO。一般的非晶材料由于传导过程为跳跃模式，迁移率不高，而InGaZnO中的In离子外电子壳层结构为4d105s0，s轨道电子云呈球形分布，并且半径足够大以至相互重叠，为半导体电子传输提供了通道，这使得该非晶氧化物半导体也具有较高的迁移率。与Si基TFT相比较，AOS TFT具有如下优点：可见光透明，光敏退化性小，不用加掩膜层，提高了开口率，可解决开口率低对高分辨率、超精细显示屏的限制；易于室温沉积，适用于有机柔性基板；迁移率较高，可实现高的开/关电流比，较快的器件响应速度，应用于高驱动电流和高速器件；特性不均较小，电流的时间变化也较小，可抑制面板的显示不均现象，适于大面积化用途。
目前，研究最为广泛的AOS材料为InGaZnO，正在走向实际应用。然而，地壳中In的地质储量很少，价格非常昂贵，而且Ga也是一种贵重金属，这使InGaZnO材料价格居高不下，产品成本很高，限制了其广泛应用，也不利于可持续发展。所以探索一种无In无Ga的高性能AOS TFT沟道层十分必要。除了InGaZnO外，人们目前陆续开发了ZnAlSnO、ZnSiSnO等n型AOS材料，然而大多数无In无Ga的AOS材料性能依然不高，已对实际应用带来了影响和制约。因此，有必要研制一种新型的n型无In无Ga的非晶氧化物半导体材料，用作TFT的沟道层。
发明内容
本发明的目的是依据实际应用需求，提供一种新型的高性能的n型非晶氧化物半导体薄膜作为沟道层，并提供相应的制备方法。
本发明所提供的一种N型非晶氧化物半导体薄膜为ZnGeSnO，材料中的Zn、Ge、Sn各金属元素，其金属离子均具有(n-1)d10ns0的电子结构和球形电子云形状，其中n≥4。
具体的，上述N型非晶氧化物半导体薄膜ZnGeSnO，其化学式为ZnGexSnyO1+2x+2y，其中0<x<0.5，y>0。
优选地，上述N型非晶氧化物半导体薄膜ZnGeSnO，化学式为ZnGexSnyO1+2x+2y，其中0.05≦x≦0.2，y=1。
上述N型非晶氧化物半导体薄膜ZnGeSnO，具有非晶态结构，厚度为30~40 nm，各成分分布均匀；薄膜为N型导电，电子浓度1012~1015 cm-3；室温下禁带宽度3.4~3.9 eV，可见光透过率高于82%。
在我们前期申请的发明专利（公开号106711196A）中，我们提供了一种高性能的p型非晶ZnGeSnO薄膜，化学式为ZnGexSnyO1+2x+2y，其中0.5≦x≦1.5，y>0。在本发明专利中，我们提供了一种n型非晶ZnGeSnO薄膜，化学式为ZnGexSnyO1+2x+2y，其中0<x<0.5，y>0，在该组分含量范围内，所制得的非晶ZnGeSnO薄膜均为N型导电，可见x=0.5是一个关键的参数，是n型和p型导电的组分分界点。更进一步，所述的n型非晶ZnGeSnO薄膜，化学式为ZnGexSnyO1+2x+2y，其组分含量优选为0.05≦x≦0.2，y=1，在该优选的组分含量范围内，所制得的N型ZnGeSnO薄膜具有高性能和高稳定性。因而，对于非晶ZnGeSnO而言，不同的元素含量带来了本质性的变化，甚至是完全相反的效果。
本发明还提供了n型非晶ZnGeSnO沟道层薄膜的制备方法，其步骤如下：
1）将高纯ZnO粉末、高纯GeO2粉末和高纯SnO2粉末，按化学式ZnGexSnyO1+2x+2y计量比所需的组分含量称量，混合，研磨，900~1000 ℃烧结，制成ZnGeSnO陶瓷靶材；其中0<x<0.5，y>0；进一步优选地，0.05≦x≦0.2，y=1。
2）将经清洗的衬底及ZnGeSnO靶材送入脉冲激光沉积反应腔室内；
3）将反应腔室抽成高真空，真空度不低于1×10-3 Pa，然后充入O2气，控制压强为0.01~ 20 Pa；
4）衬底温度设置为室温至400℃，将KrF准分子激光通过透镜聚光，经光学窗口照射到装置内的ZnGeSnO靶材上，靶层表面分子熔蒸后在衬底上沉积，生长一层非晶薄膜，自然冷却至室温后得到所需的n型非晶ZnGeSnO薄膜。
进一步，上述步骤1）中所述的ZnO粉末、GeO2粉末和SnO2粉末的纯度均在99.9%以上。
本发明用所述的n型非晶ZnGeSnO薄膜为沟道层，制备出薄膜晶体管，主要工艺参数如下：以n++-Si为衬底，并作为栅电极，100 nm SiO2薄膜为栅极绝缘层，上述非晶ZnGeSnO薄膜为沟道层，ITO（锡掺杂氧化铟）薄膜为源极和漏极，厚度100 nm，制得的TFT器件参数如下：开关电流比在107量级，场效应迁移率高于21 cm2/Vs。
值得指出的是，本发明专利所述的高性能的n型非晶ZnGeSnO薄膜，是在上述工艺技术参数下获得的，上述各工艺技术参数均是发明人经过创造性劳动获得的，需要精确调节和控制，超过上述工艺技术参数的范围，便无法获得预期的效果。
本发明的有益效果在于：
1）本发明所述的n型非晶ZnGeSnO薄膜，材料中的Zn、Ge、Sn各金属元素，其金属离子均具有(n-1)d10ns0的电子结构和球形电子云形状，其中n≥4，球形电子云半径足够大以至相互重叠，可为半导体电子传输提供更加有效的传输通道，这使得该非晶氧化物半导体具有优异的性能。
2）本发明所述的n型非晶ZnGeSnO薄膜，完全不使用In、Ga等贵重金属，显著降低了器件成本。
3）本发明所述的n型非晶ZnGeSnO薄膜，在可见光区域（波长400~800 nm）的透过率大于82%，可有效降低器件对可见光的敏感度，增强可见光稳定性，提高显示器的开口率，在透明电子器件中具有很大的应用潜力。
4）本发明所述的n型非晶ZnGeSnO薄膜，与我们前期发明的p型非晶ZnGeSnO薄膜，可形成一个完整的AOS的p-n体系，且二者为同质体系，用于发展氧化物基低损耗补偿逻辑电路，会显著优于不同材料构成的异质材料体系，因而在透明光电器件和透明逻辑电路有巨大的应用潜力，促进透明电子学的新发展。
5）本发明所述的n型非晶ZnGeSnO薄膜，可在室温下生长，与有机柔性衬底相兼容，因而可在可穿戴、智能化的柔性产品中获得广泛应用。
6）本发明所述的n型非晶ZnGeSnO薄膜与薄膜晶体管，在生长过程中存在较宽的参数窗口，可实现大面积沉积，能耗低，制备工艺简单、成本低，可实现工业化生产。
7）以本发明提供的非晶氧化物半导体薄膜作为沟道层，制备出薄膜晶体管，所得器件具有显著的场效应特性，开关电流比在107量级，场效应迁移率高于21 cm2/Vs，性能优异。
附图说明
图1为本发明用于制备n型非晶ZnGeSnO薄膜晶体管的底栅式结构示意图。图中，1为n++ Si衬底，同时也是栅电极，2为SiO2栅极绝缘层，3为n型ZnGeSnO沟道层，4为Ni源极层，5为Ni漏极层。
图2为实施例1制得的ZnGexSnyO1+2x+2y（其中：x=0.2，y=1）非晶氧化物薄膜用作沟道层的TFT的转移特性曲线。
图3为实施例2制得的ZnGexSnyO1+2x+2y（其中：x=0.05，y=1）非晶氧化物薄膜用作沟道层的TFT的转移特性曲线。
图4为实施例3制得的ZnGexSnyO1+2x+2y（其中：x=0.1，y=1）非晶氧化物薄膜用作沟道层的TFT的转移特性曲线。
具体实施方式
以下结合附图及具体实施例进一步说明本发明。
实施例1
1）将纯ZnO粉末、纯GeO2粉末和纯SnO2粉末按化学式ZnGe0.05SnO计量比（Zn、Ge、Sn的原子比为1:0.05:1）混合、研磨、1000 ℃烧结，制成ZnGe0.05SnO陶瓷靶材；
2）将清洗的n++-Si/100 nmSiO2衬底、石英衬底及步骤1）所得ZnGe0.05SnO靶材送入脉冲激光沉积装置内；
3）将腔内抽成高真空，真空度为1×10-3 Pa，然后充入O2气氛，控制压强为6 Pa；
4）衬底温度设置为室温，将KrF准分子激光通过透镜聚光，经光学窗口照射到装置内的ZnGe0.05SnO靶材，靶层表面分子熔蒸后在衬底上沉积，生长一层非晶薄膜，降到室温后得到ZnGe0.05SnO薄膜；
对制得的薄膜进行结构、电学和光学性能测试，测试结果为：薄膜为非晶结构，厚度为30 nm，各成分分布均匀；薄膜为n型导电，电子浓度1015 cm-3；禁带宽度3.4 eV，可见光透过率82%。
为进一步测量制作的薄膜用作TFT的沟道层的性能，接着在上述制得的n++-Si/100nm SiO2衬底薄膜基础上制作TFT的原型器件：利用掩膜板，在上述步骤4）所得到的非晶ZnGe0.05SnO薄膜上沉积一层100 nm的ITO薄膜作为薄膜晶体管的源极和漏极, TFT 器件沟道层的宽长为1000 μm×100 μm。制作的TFT器件结构如图1所示。对制得的n型非晶ZnGe0.05SnO TFT进行物理特性测试，图2为测试所得的转移特性曲线，图中VGS是栅源极偏压，IDS为源漏极电流，源漏极电压VDS为20 V，开关态电流比为~107，场效应迁移率25 cm2/Vs。
实施例2
1）将纯ZnO粉末、纯GeO2粉末和纯SnO2粉末按化学式ZnGe0.1SnO计量比（Zn、Ge、Sn的原子比为1:0.1:1）混合、研磨、1000 ℃烧结，制成ZnGe0.1SnO陶瓷靶材；
2）将清洗的n++-Si/100 nmSiO2衬底、石英衬底及步骤1）所得ZnGe0.1SnO靶材送入脉冲激光沉积装置内；
3）将腔内抽成高真空，真空度为1×10-3 Pa，然后充入O2气氛，控制压强为6 Pa；
4）衬底温度设置为室温，将KrF准分子激光通过透镜聚光，经光学窗口照射到装置内的ZnGe0.1SnO靶材，靶层表面分子熔蒸后在衬底上沉积，生长一层非晶薄膜，降到室温后得到ZnGe0.1SnO薄膜；
对制得的薄膜进行结构、电学和光学性能测试，测试结果为：薄膜为非晶结构，厚度为40 nm，各成分分布均匀；薄膜为n型导电，电子浓度1013 cm-3；禁带宽度3.6 eV，可见光透过率85%。
为进一步测量制作的薄膜用作TFT的沟道层的性能，接着在上述制得的n++-Si/100nm SiO2衬底薄膜基础上制作TFT的原型器件：利用掩膜板，在上述步骤4）所得到的非晶ZnGe0.1SnO薄膜上沉积一层100 nm的ITO薄膜作为薄膜晶体管的源极和漏极, TFT 器件沟道层的宽长为1000 μm×100 μm。制作的TFT器件结构如图1所示。对制得的n型非晶ZnGe0.1SnO TFT进行物理特性测试，图3为测试所得的转移特性曲线，图中VGS是栅源极偏压，IDS为源漏极电流，源漏极电压VDS为20 V，开关态电流比为~107，场效应迁移率23 cm2/Vs。
实施例3
1）将纯ZnO粉末、纯GeO2粉末和纯SnO2粉末按化学式ZnGe0.2SnO计量比（Zn、Ge、Sn的原子比为1:0.2:1）混合、研磨、900 ℃烧结，制成ZnGe0.2SnO陶瓷靶材；
2）将清洗的n++-Si/100 nmSiO2衬底、石英衬底及步骤1）所得ZnGe0.2SnO靶材送入脉冲激光沉积装置内；
3）将腔内抽成高真空，真空度为1×10-3 Pa，然后充入O2气氛，控制压强为6 Pa；
4）衬底温度设置为400℃，将KrF准分子激光通过透镜聚光，经光学窗口照射到装置内的ZnGe0.2SnO靶材，靶层表面分子熔蒸后在衬底上沉积，生长一层非晶薄膜，降到室温后得到ZnGe0.2SnO薄膜；
对制得的薄膜进行结构、电学和光学性能测试，测试结果为：薄膜为非晶结构，厚度为40 nm，各成分分布均匀；薄膜为n型导电，电子浓度1012 cm-3；禁带宽度3.9 eV，可见光透过率82%。
为进一步测量制作的薄膜用作TFT的沟道层的性能，接着在上述制得的n++ Si/100nm SiO2衬底薄膜基础上制作TFT的原型器件：利用掩膜板，在上述步骤4）所得到的非晶ZnGe0.2SnO薄膜上沉积一层100 nm的ITO薄膜作为薄膜晶体管的源极和漏极, TFT 器件沟道层的宽长为1000 μm×100 μm。制作的TFT器件结构如图1所示。对制得的n型非晶ZnGe0.2SnO TFT进行物理特性测试，图4为测试所得的转移特性曲线，图中VGS是栅源极偏压，IDS为源漏极电流，源漏极电压VDS为20 V，开关态电流比为~107，场效应迁移率21 cm2/Vs。
Claims (7)
1.一种用于薄膜晶体管的沟道层材料，其特征在于，所述沟道层材料为N型非晶氧化物半导体薄膜ZnGeSnO，其中的Zn、Ge、Sn各金属元素的金属离子均具有(n-1)d10ns0的电子结构和球形电子云形状，且n≥4；所述N型非晶氧化物半导体薄膜ZnGeSnO的化学式为ZnGexSnyO1+2x+2y，其中0<x<0.5，y>0。
2.根据权利要求1所述的一种用于薄膜晶体管的沟道层材料，其特征在于，所述N型非晶氧化物半导体薄膜ZnGeSnO的化学式为ZnGexSnyO1+2x+2y，其中0.05≦x≦0.2，y=1。
3.根据权利要求1所述的一种用于薄膜晶体管的沟道层材料，其特征在于，所述N型非晶氧化物半导体薄膜ZnGeSnO，具有非晶态结构，厚度为30~40 nm；薄膜为N型导电，电子浓度1012~1015 cm-3；室温下禁带宽度3.4~3.9 eV，可见光透过率高于82%。
4.制备权利要求1~3任一项所述的用于薄膜晶体管的沟道层材料的方法，其特征在于，包括如下步骤： 1）将ZnO粉末、GeO2粉末和SnO2粉末，按化学式ZnGexSnyO1+2x+2y计量比所需的组分含量称量，混合，研磨，900~1000 ℃烧结，制成ZnGeSnO陶瓷靶材；其中，0<x<0.5，y>0；
2）将经清洗的衬底及ZnGeSnO靶材送入脉冲激光沉积反应腔室内；
3）将反应腔室抽成高真空，真空度不低于1×10-3 Pa，然后充入O2气，控制压强为0.01 ~20 Pa；
4）衬底温度设置为室温至400℃，将KrF准分子激光通过透镜聚光，经光学窗口照射到装置内的ZnGeSnO靶材上，靶层表面分子熔蒸后在衬底上沉积，生长一层非晶薄膜，自然冷却至室温后得到所述N型非晶氧化物半导体薄膜ZnGeSnO。
5.根据权利要求4所述的一种用于薄膜晶体管的沟道层材料的制备方法，其特征在于，，上述步骤1）中所述的ZnGexSnyO1+2x+2y，其中，0.05≦x≦0.2，y=1。
6.根据权利要求4所述的一种用于薄膜晶体管的沟道层材料的制备方法，其特征在于，，上述步骤1）中所述的ZnO粉末、GeO2粉末和SnO2粉末的纯度均在99.9%以上。
7.权利要求1~3任一项所述的用于薄膜晶体管的沟道层材料的应用，其特征在于，所述的N型非晶氧化物半导体薄膜ZnGeSnO为沟道层，制作薄膜晶体管，且以n++-Si为衬底，并作为栅电极，100 nm的 SiO2薄膜为栅极绝缘层， ITO薄膜为源极和漏极，厚度100 nm；所述薄膜晶体管的开关电流比在107量级，场效应迁移率高于21 cm2/Vs。
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