CN108911864A - 一种多环芳烃污染土壤修复材料及其制备方法 - Google Patents

一种多环芳烃污染土壤修复材料及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于土壤修复技术领域，公开了一种多环芳烃污染土壤修复材料，包括下述重量份数的组分：硅藻土、泥炭土、腐植酸、玉米芯、营养物质、表面活性剂、氧化剂、复合微生物菌剂；营养物质包括米糠、(NH4)2HPO4、尿素、过磷酸钙和草木灰；表面活性剂为阴‑非离子混合表面活性剂；氧化剂为双氧水活化的过硫酸钠、过硫酸氢钾或Fenton试剂中的一种；复合微生物菌剂包括假单胞菌菌粉、芽孢杆菌菌粉、镰刀菌菌粉所组成；假单胞菌菌粉、芽孢杆菌菌粉、镰刀菌菌粉的重量比为3：1～5：2～5。与现有技术相比，本申请的有益效果是不仅能够降解土壤中的多环芳烃，而且对土壤的土质条件具有改善的作用。

Description

一种多环芳烃污染土壤修复材料及其制备方法
技术领域
本发明属于土壤修复技术领域，特别涉及一种多环芳烃污染土壤修复材料及其制备方法。
背景技术
多环芳烃(PAHs)是一类由两个或两个以上苯环构成的疏水性和持久性的有机污染物。由于PAHs“三致”毒性、低水溶性及其长期暴露于环境中，PAHs已经被美国、欧洲等列为优先控制污染物。PAHs主要来源包括森林草原自燃火灾、火山喷发等自然源及化石燃料的不完全燃烧、热解和原油在开采、运输过程中的泄露和排污等人为污染源。随着我国炼焦、煤电和石化等产业的迅速发展、石油、煤炭中有机物燃烧的加剧，大量PAHs进入环境。人类活动产生的PAHs进入环境后，绝大部分通过沉淀进入土壤，污染土壤环境。土壤是PAHs在自然环境中的仓库和中转站，当进入土壤的PAHs超过其降解能力时，PAHs就会产生显著积累，存在持续污染源时，PAHs便会在土壤中大量积聚。土壤是多环芳烃的主要载体，承载了90％的多环芳烃的环境负荷。PAHs能够在土壤中留存很长时间，并难以降解。PAHs在土壤中主要存在着老化和活化两个过程。随着有机污染物与土壤的接触时间增加，污染物的溶剂可萃取性和生物有效性会相应的降低，这就是所谓的老化现象。在进行土壤PAHs的修复过程中，需将老化的PAHs解锁，提高生物有效性或生物可利用性，即活化过程。因此高效修复PAHs污染土壤成为环境研究者关注的热点。
多环芳烃污染土壤的修复技术发展到现在主要分为两大类，一类是按照污染场地处置地点进行的分类，主要包括原位修复技术和异位修复技术。另一类是根据修复原理进行的分类，主要有生物修复、物理修复和化学修复。生物修复是指通过生物的吸收、转化、降解或隔离环境污染物，从而降低污染物的浓度或消除污染物对环境的危害，使污染土壤得到净化的方法。生物修复包括微生物修复、植物修复，相对于物理修复和化学修复，生物修复具备绿色、经济和环保等优点，是一类低耗和高效的环境生物技术，具有良好发展潜力。微生物一般通过两种方式对PAHs进行降解：以PAHs作为唯一的碳源和能源形式的降解和共代谢(或共氧化)形式的降解。微生物可以直接降解萘、菲等小分子PAHs，而苯并[a]芘等大分子PAHs的生物降解一般均以共代谢方式进行。一般认为，随着苯环数目的增加，PAHs的毒性增加，生物有效性降低，因此越难被微生物降解利用。虽然生物修复具有物理化学修复不可比拟的特点，但也在存在着明显劣势，即修复速度较慢。化学修复是通过加入氧化剂对污染物进行高级氧化或光催化，以降低污染物在土壤中浓度的方法。化学修复是发展比较成熟的土壤修复技术，化学修复方法包括各种中和或去除污染物质的技术，主要包括光催化、高级氧化、增溶剂强化淋洗等。化学修复方法最大的缺点是修复成本很高。此外增溶剂强化淋洗法往往需要大量用水，因此，使用该方法需要考虑水的供应能力，同时，因废水量巨大且含有大量的污染物需要进行废水处理，所以修复成本比较高。而物理修复只是通过吸附和挥发等方法将污染物进行转移，并不能对污染物进行降解。因此研究者认为生物和化学修复更适合PAHs污染修复。由于单一修复方法的有限性，联合修复成为许多研究的焦点。不同的修复组合(电动-微生物、电动-高级氧化、高级氧化-微生物等)已经成为土壤修复领域研究的热点。
土壤中60.6％的高环(4环及以上)的PAHs分布在土壤表层(0cm～20cm)，如何能够降解土壤表层的高环PAHs是亟待解决的问题。
发明内容
本发明的目的在于，提供一种多环芳烃污染土壤修复材料及其制备方法。
为了实现上述目的，本申请采用的技术方案为：一种多环芳烃污染土壤修复材料，其特征在于，由下述重量份数的组分组成：
硅藻土50份～100份、泥炭土50份～100份、腐植酸0.5份～2份、玉米芯40份～80份、营养物质10份～50份、表面活性剂0.001份～0.005份、氧化剂0.02份～0.05份、复合微生物菌剂0.001份～0.005份；
所述营养物质由米糠、(NH4)2HPO4、尿素、过磷酸钙和草木灰组成；
所述米糠、(NH4)2HPO4、尿素、过磷酸钙和草木灰分别在所述营养物质中的质量百分比为：米糠10％～20％、(NH4)2HPO41.5％～2.5％、尿素0.5％～1.5％、过磷酸钙2％～4％、草木灰余量；
所述表面活性剂为阴离子表面活性剂和非离子表面活性剂的混合物，所述阴离子表面活性剂和非离子表面活性剂的重量比为1:2；
所述氧化剂为双氧水活化的过硫酸钠、过硫酸氢钾或Fenton试剂中的一种；
所述复合微生物菌剂由假单胞菌菌粉、芽孢杆菌菌粉、镰刀菌菌粉所组成；
所述假单胞菌菌粉、芽孢杆菌菌粉、镰刀菌菌粉的重量比为3：1～5：2～5；
所述假单胞菌菌粉的有效活菌数为2×108～9×109cfu/g；
所述芽孢杆菌菌粉的有效活菌数为4×109～9×1011cfu/g；
所述镰刀菌菌粉的有效活菌数为3×1010～8×1011cfu/g。
进一步的，所述阴离子表面活性剂为十二烷基硫酸钠和二丁基萘磺酸钠中的一种；
所述非离子表面活性剂为Triton X-100、Triton X-305或Brij 35中的一种。
进一步的，所述假单胞菌菌粉、芽孢杆菌菌粉、镰刀菌菌粉的重量比为：3：2.5：4。
一种多环芳烃污染土壤修复材料的制备方法，包括如下步骤：
首先，按重量份数称取硅藻土50份～100份、泥炭土50份～100份、腐植酸0.5份～2份、玉米芯40份～80份、营养物质10份～50份、表面活性剂0.001份～0.005份、氧化剂0.02份～0.05份、复合微生物菌剂0.001份～0.005份；然后，将硅藻土、泥炭土、腐植酸、玉米芯混合后，灭菌处理；最后，加入营养物质、表面活性剂、氧化剂和复合微生物菌剂，混合均匀，得到多环芳烃污染土壤修复材料。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
(1)硅藻土和泥炭土具有不同程度的隔热、耐冻、吸水等优异性能，可为微生物提供更佳的微环境。此外，泥炭土主要组分是木质素和纤维素，具有近乎95％的多孔结构以及值为200m2/g的特定表面积，为微生物提供优良的微环境，有利的屏蔽了外界土著菌的干扰，使微生物很好的发挥对多环芳烃降解作用；高分子量多环芳烃一般以共代谢的方式被降解，泥炭土除作为微生物载体外，组分中的木质素和纤维素还可为微生物提供初级共代谢底物，诱导微生物产生降解多环芳烃所必需的酶类，从而实现对高分子量多环芳烃的共代谢降解。
(2)在不引入其它的化学溶剂的条件下，采用微生物菌种对土壤进行处理，不带入新的污染，作用条件温和，菌种不仅降解或吸附了多环芳烃污染物，而且对于土壤的土质条件改善有较明显的效果。
(3)本申请的修复材料的制备方法简单。
具体实施方式
为了使本发明的技术手段、创作特征、达到目的与功效易于明白了解，下面将结合本发明实施例，对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述。
下述实施例中所用假单胞菌、芽孢杆菌、镰刀菌均为在微生物菌种保藏管理中心可购买到的现有菌种，不涉及新菌种的开发，只涉及这几种现有菌株的应用。并且，下述实施例中所用的假单胞菌具体为中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心保藏编号为CGMCC NO.3331的菌株；芽孢杆菌具体为中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心保藏编号为CCTCC NO：M2017368的菌株；镰刀菌具体为中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心保藏编号为CCTCC M 2016582的菌株；下述各实施例中所述实验方法，如无特殊说明，均为常规方法。
需要说明的是，本申请的所有实施例的多环芳烃污染土壤修复材料均是通过下述方法制备得到的，具体制备方法如下。
首先，按照要求称量所需重量的各组分；然后，将硅藻土、泥炭土、腐植酸、玉米芯混合后，灭菌处理；最后，加入营养物质、表面活性剂、氧化剂和复合微生物菌剂，混合均匀，得到多环芳烃污染土壤修复材料。
实施例1
一种多环芳烃污染土壤修复材料，由下述重量份数的组分组成：
硅藻土75份、泥炭土75份、腐植酸1份、玉米芯65份、营养物质35份、表面活性剂0.0025份、氧化剂0.025份、复合微生物菌剂0.0025份；
营养物质由米糠、(NH4)2HPO4、尿素、过磷酸钙和草木灰组成；
米糠、(NH4)2HPO4、尿素、过磷酸钙和草木灰分别在所述营养物质中的质量百分比为：米糠15％、(NH4)2HPO42％、尿素1％、过磷酸钙3％、草木灰余量；
所述表面活性剂为阴离子表面活性剂和非离子表面活性剂的混合物，所述阴离子表面活性剂和非离子表面活性剂的重量比为1:2；阴离子表面活性剂为十二烷基硫酸钠(SDS)；非离子表面活性剂为Triton X-100。
氧化剂为双氧水活化的过硫酸钠；
复合微生物菌剂包括假单胞菌菌粉、芽孢杆菌菌粉、镰刀菌菌粉所组成；
假单胞菌菌粉、芽孢杆菌菌粉、镰刀菌菌粉的重量比为：3：2.5：4；
假单胞菌菌粉的有效活菌数为2×108～9×109cfu/g；
芽孢杆菌菌粉的有效活菌数为4×109～9×1011cfu/g；
镰刀菌菌粉的有效活菌数为3×1010～8×1011cfu/g。
本实施例的多环芳烃污染土壤修复材料均是通过下述方法制备得到的，具体制备方法如下。
首先，按重量份数称取硅藻土75份、泥炭土75份、腐植酸1份、玉米芯65份、营养物质35份、表面活性剂0.0025份、氧化剂0.025份、复合微生物菌剂0.0025份；然后，将硅藻土、泥炭土、腐植酸、玉米芯混合后，灭菌处理；最后，加入营养物质、表面活性剂、氧化剂和复合微生物菌剂，混合均匀，得到多环芳烃污染土壤修复材料。
实施例2
一种多环芳烃污染土壤修复材料，由下述重量份数的组分组成：
硅藻土50份、泥炭土50份、腐植酸0.5份、玉米芯40份、营养物质10份、表面活性剂0.001份、氧化剂0.02份、复合微生物菌剂0.001份；
营养物质由米糠、(NH4)2HPO4、尿素、过磷酸钙和草木灰组成；
所述米糠、(NH4)2HPO4、尿素、过磷酸钙和草木灰分别在所述营养物质中的质量百分比为：米糠10％、(NH4)2HPO41.5％、尿素0.5％、过磷酸钙2％、草木灰余量；
表面活性剂为阴离子表面活性剂和非离子表面活性剂的混合物，所述阴离子表面活性剂和非离子表面活性剂的重量比为1:2；阴离子表面活性剂为二丁基萘磺酸钠；非离子表面活性剂为Triton X-305。
氧化剂为过硫酸氢钾；
复合微生物菌剂包括假单胞菌菌粉、芽孢杆菌菌粉、镰刀菌菌粉所组成；
假单胞菌菌粉、芽孢杆菌菌粉、镰刀菌菌粉的重量比为3：1：2；
假单胞菌菌粉的有效活菌数为2×108～9×109cfu/g；
芽孢杆菌菌粉的有效活菌数为4×109～9×1011cfu/g；
镰刀菌菌粉的有效活菌数为3×1010～8×1011cfu/g。
本实施例的多环芳烃污染土壤修复材料均是通过下述方法制备得到的，具体制备方法如下。
首先，按重量份数称取硅藻土50份、泥炭土50份、腐植酸0.5份、玉米芯40份、营养物质10份、表面活性剂0.001份、氧化剂0.02份、复合微生物菌剂0.001份；然后，将硅藻土、泥炭土、腐植酸、玉米芯混合后，灭菌处理；最后，加入营养物质、表面活性剂、氧化剂和复合微生物菌剂，混合均匀，得到多环芳烃污染土壤修复材料。
实施例3
一种多环芳烃污染土壤修复材料，由下述重量份数的组分组成：
硅藻土100份、泥炭土100份、腐植酸2份、玉米芯80份、营养物质50份、表面活性剂0.005份、氧化剂0.05份、复合微生物菌剂0.005份；
营养物质由米糠、(NH4)2HPO4、尿素、过磷酸钙和草木灰组成；
所述米糠、(NH4)2HPO4、尿素、过磷酸钙和草木灰分别在所述营养物质中的质量百分比为：米糠20％、(NH4)2HPO42.5％、尿素1.5％、过磷酸钙4％、草木灰余量；
表面活性剂为阴离子表面活性剂和非离子表面活性剂的混合物，所述阴离子表面活性剂和非离子表面活性剂的重量比为1:2；阴离子表面活性剂为十二烷基硫酸钠；非离子表面活性剂为Brij 35。
氧化剂为Fenton试剂中的一种；
复合微生物菌剂包括假单胞菌菌粉、芽孢杆菌菌粉、镰刀菌菌粉所组成；
假单胞菌菌粉、芽孢杆菌菌粉、镰刀菌菌粉的重量比为3：5：5；
假单胞菌菌粉的有效活菌数为2×108～9×109cfu/g；
芽孢杆菌菌粉的有效活菌数为4×109～9×1011cfu/g；
镰刀菌菌粉的有效活菌数为3×1010～8×1011cfu/g。
本实施例的多环芳烃污染土壤修复材料均是通过下述方法制备得到的，具体制备方法如下。
首先，按重量份数称取硅藻土100份、泥炭土100份、腐植酸2份、玉米芯80份、营养物质50份、表面活性剂0.005份、氧化剂0.05份、复合微生物菌剂0.005份；然后，将硅藻土、泥炭土、腐植酸、玉米芯混合后，灭菌处理；最后，加入营养物质、表面活性剂、氧化剂和复合微生物菌剂，混合均匀，得到多环芳烃污染土壤修复材料。
为了验证本申请的土壤修复材料的修复能力，我们还做了如下对比例：
对比例1
与实施例1的不同是，对比例1中并未采用表面活性剂，其余完全相同。
对比例2
与实施例1的不同是，对比例1中并未采用氧化剂，其余完全相同。
对比例3
与实施例1的不同是，对比例1中并未采用复合微生物菌剂，其余完全相同。
对比例4
与实施例1的不同是，对比例1中并未采用营养物质，其余完全相同。
将土壤样品与修复材料置于一长方体形的容器中，土壤样品与修复剂铺设约20cm～40cm，通过上述的将土壤样品与土壤修复材料充分混匀并保持48h，再在容器中淋水，保持土壤样品和修复材料湿润；每10天淋洗一次；水溶液通过容器下方带有滤网的出水口排走。30d时、60d时、90d时分别测土壤中多环芳烃的含量。采用气相色谱-质谱联用法测定土壤样品中多环芳烃的含量，多环芳烃降解率的计算公式：
Y＝(M-W)/M×100％
式中，Y为多环芳烃降解率，％；W为土壤样品中剩余多环芳烃质量，g；M为土壤样品中原多环芳烃质量，g。
各对比例和实施例采用上述的处理方式，结果如表1：
表1实施例1～3和对比例1～4的土壤样品中多环芳烃降解率
通过表1可知，只有采用本申请的土壤修复材料对PAHs污染的土壤进行修复，才能起到很好的修复效果，60d时，土壤中的多环芳烃的降解率就超过一半；90d后，土壤中的多环芳烃的降解率就高达90％。
此外，我们还对经过修复的土壤(90d后的土壤)的理化性质进行的检测，发现土壤的pH为4.5～7.5，有机质含量适合种植农作物。
综上所述，本申请的土壤修复材料不仅能够降解土壤中的多环芳烃，而且对土壤的土质条件具有改善的作用。
以上公开的仅为本发明的较佳实施例，但是，本发明实施例并非局限于此，任何本领域的技术人员能思之的变化都应落入本发明的保护范围。

Claims (4)

1.一种多环芳烃污染土壤修复材料，其特征在于，由下述重量份数的组分组成：
硅藻土50份～100份、泥炭土50份～100份、腐植酸0.5份～2份、玉米芯40份～80份、营养物质10份～50份、表面活性剂0.001份～0.005份、氧化剂0.02份～0.05份、复合微生物菌剂0.001份～0.005份；
所述营养物质由米糠、(NH4)2HPO4、尿素、过磷酸钙和草木灰组成；
所述米糠、(NH4)2HPO4、尿素、过磷酸钙和草木灰分别在所述营养物质中的质量百分比为：米糠10％～20％、(NH4)2HPO41.5％～2.5％、尿素0.5％～1.5％、过磷酸钙2％～4％、草木灰余量；
所述表面活性剂为阴离子表面活性剂和非离子表面活性剂的混合物，所述阴离子表面活性剂和非离子表面活性剂的重量比为1:2；
所述氧化剂为双氧水活化的过硫酸钠、过硫酸氢钾或Fenton试剂中的一种；
所述复合微生物菌剂由假单胞菌菌粉、芽孢杆菌菌粉、镰刀菌菌粉所组成；
所述假单胞菌菌粉、芽孢杆菌菌粉、镰刀菌菌粉的重量比为3：1～5：2～5；
所述假单胞菌菌粉的有效活菌数为2×108～9×109cfu/g；
所述芽孢杆菌菌粉的有效活菌数为4×109～9×1011cfu/g；
所述镰刀菌菌粉的有效活菌数为3×1010～8×1011cfu/g。
2.如权利要求1所述的多环芳烃污染土壤修复材料，其特征在于，所述阴离子表面活性剂为十二烷基硫酸钠和二丁基萘磺酸钠中的一种；
所述非离子表面活性剂为Triton X-100、Triton X-305或Brij 35中的一种。
3.如权利要求1所述的多环芳烃污染土壤修复材料，其特征在于，所述假单胞菌菌粉、芽孢杆菌菌粉、镰刀菌菌粉的重量比为3：2.5：4。
4.如权利要求1所述的多环芳烃污染土壤修复材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
首先，按重量份数称取硅藻土50份～100份、泥炭土50份～100份、腐植酸0.5份～2份、玉米芯40份～80份、营养物质10份～50份、表面活性剂0.001份～0.005份、氧化剂0.02份～0.05份、复合微生物菌剂0.001份～0.005份；然后，将称取的硅藻土、泥炭土、腐植酸、玉米芯混合后，灭菌处理；最后，加入营养物质、表面活性剂、氧化剂和复合微生物菌剂，混合均匀，得到多环芳烃污染土壤修复材料。
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