CN108832000A - 一种三元聚合物太阳能电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种三元聚合物太阳能电池，属于光伏技术领域。该聚合物太阳能电池的活性层包含两个大平面性的非富勒烯受体；该电池采用反型结构，光活性层的重量百分比组成为：聚合物电子给体41.6～50％，聚合物电子受体0～50％，非富勒烯苝酰亚胺类电子受体0～50％。在光活性层中加入非富勒烯苝酰亚胺类受体材料，拓宽光谱吸收，改善相分离，可以抑制双分子电荷重组，导致更有效的电荷产生和传输，从而提高器件的短路电流密度，最终提升器件的光电转换性能。并且为全聚合物非富勒烯受体的选择提供了新的方向，两个大平面性的非富勒烯苝酰亚胺类受体结合的三元聚合物太阳能电池具有光电转换性能高、制备工艺简单、制程短、成本低的优点。
Description
技术领域
本发明属于光伏技术领域，具体涉及一种有机聚合物光伏器件，尤其是一种三元聚合物太阳能电池。
背景技术
有机太阳能电池(OSCs)由于具有质量轻、半透明、柔性和低温制造工艺等优越的优点，目前被视为有前途的发电技术，可以集成到未来的柔性和可穿戴设备中。迄今为止，几乎所有最高效率的有机太阳能电池器件都使用以共轭聚合物或小分子分子为给体材料，以富勒烯衍生物作为电子受体来组成异质结。然而，富勒烯由于较弱光吸收、几乎固定的化学结构和能级等内在问题，进一步限制了这些太阳能电池器件的开路电压(VOC)和短路电流密度(JSC)，因此不是理想的受体材料。此外，全聚合物太阳能电池，由聚合物给体和聚合物受体材料组成，具有比其他非富勒烯给受体材料更加优异的机械性能，显示了未来柔性器件工程的巨大潜力。与效率很高的非富勒烯分子受体相比，非富勒烯聚合物受体的合成和器件性能的发展都要滞后于非富勒烯小分子受体。以萘二酰亚胺(NDI)为核的聚合物N2200，是最广泛使用的聚合物受体材料，这些NDI类似物可以同时保持高度有序的结构、优异的电子迁移率和强π-π分子间的相互交互作用。然而，短路电流密度和填充因子的值要相对低于其他的富勒烯材料，全聚合物太阳能电池的较低的器件性能被认为是存在较大的聚合物/聚合物相分离，相对低的聚合物受体的电子迁移率和在给体/受体(D/A)界面上的低效电荷离解。
近年来，在聚合物/富勒烯BHJ太阳电池体系中引入第三组分来拓宽光谱的吸收，这被认为是非常有效的一个策略来提高有机太阳能电池的器件表现，这对于在相似的膜厚下获得高效的器件性能具有重要意义。然而，在基于聚合物受体的全聚合物太阳能电池体系中，三元聚合物太阳能电池很少被报道，目前为止的PCE相对较低。在这些非常有限的全聚合物太阳能三元电池中，只研究了第三组分为聚合物受体的结构。据我们所知，在有效的全聚合物太阳能电池中添加小分子受体作为“固体添加剂”尚未见报道，小分子受体和聚合物材料之间的有趣相互作用仍然是未知的，并且随着组合聚合物/分子受体对全聚合物太阳能电池的性质和性能的影响需要深入研究。
受到三元聚合物/富勒烯和聚合物/小分子太阳能电池的成功结果的启发，本发明中公开一种由一个给体和两个非富勒烯受体组成的三元聚合物体系。我们发现将非富勒烯苝酰亚胺类受体作为第三组分掺杂之后可以显着增加光吸收，优化混合膜形态，增强电荷载流子的生成和平衡电荷载流子在二元混合物中的传输。因此，本发明不仅揭示了小分子“固体添加剂”在全聚合物太阳能电池中的详细作用，也揭示了在目前的全聚合物太阳能电池中三元策略可能成为进一步提升效率的普遍和轻松的途径。
发明内容
发明目的：为了克服现有技术中存在的不足，如何选择第三组分受体，与现有的聚合物电子给体和聚合物电子受体相匹配仍然是提高全聚合物太阳能电池光电转换效率的关键。本发明提供一种三元聚合物太阳能电池，具体是在聚合物太阳能电池体系中，引入一种非富勒烯苝酰亚胺类电子受体，掺杂形成三元聚合物太阳能电池；目的是通过在光活性层中引入非富勒烯苝酰亚胺类电子受体，拓宽光谱吸收同时，改善相分离，抑制双分子电荷重组，促进电荷产生和传输，从而提高器件的短路电流密度，最终提升器件的光电转换性能，制备出高性能的三元聚合物太阳能电池器件。
技术方案：为实现上述目的，本发明采用的技术方案为：
本发明提供一种三元聚合物太阳能电池，非富勒烯小分子受体作为第三组分加入到二元全聚合物太阳能电池的光活性层中，该电池采用反型结构，光活性层的重量百分比组成为：聚合物电子给体41.6～50％，第一聚合物电子受体0～50％，非富勒烯苝酰亚胺类电子受体0～50％。在光活性层中加入的非富勒烯小分子受体材料，拓宽光谱吸收，改善相分离，可以抑制双分子电荷重组，从而导致更有效的电荷产生和传输，提高器件的短路电流密度，最终提升器件的光电转换性能。该电池采用反型结构，从下到上依次为：衬底层，透明导电阴极，阴极缓冲层，光活性层，阳极缓冲层，金属阳极。
进一步的，所述非富勒烯小分子受体为不包含富勒烯基团而含有苝酰亚胺基团的化合物，如2PDINB；吸收光谱带在300～900nm之间。
所述2PDINB的结构式为：
所述2PDINB的制备方法为：苝二酰亚胺PDI和浓硝酸在二氯甲烷中反应2～4h 9h得生成带硝基的PDI，之后带硝基的PDI和铁粉，浓盐酸在四氢呋喃中回流30～60min得到带氨基的PDI，最后带氨基的PDI和对苯二甲醛、乙酸在乙醇中回流24～30h得到2PDINB。
进一步的，所述2PDINB的制备方法的具体步骤如下：
1)将PDI 1g溶解于二氯甲烷20mL中，在冰浴中冷却10～20min；滴加发烟硝酸3mL在二氯甲烷5mL中，之后将两者混合，0℃搅拌2～4h，倒入甲醇中，经过滤、洗涤、干燥，再经硅胶柱层析纯化、旋干、真空干燥，得深红色的带硝基的PDI；
2)带硝基的PDI 1.21g，1.50mmol溶于无水四氢呋喃50mL中，加入铁粉175mg，3.14mmol和浓盐酸6mL，回流下搅拌30～60min；冷却，去离子水沉淀，萃取，无水硫酸钠干燥，旋干后溶于氯仿中，通过硅胶柱层析纯化并蒸发浓缩得到带氨基的PDI；
3)带氨基的PDI 714mg,1.00mmol和对苯二甲醛281mg,2.1mmol、乙酸5mL在乙醇40mL中回流24～30h；冷却，用水和二氯甲烷萃取除去乙酸，用无水硫酸钠干燥，旋干，上样，过硅胶层析柱得到2PDINB。
进一步的，所述光活性层中，聚合物电子给体、第一聚合物电子受体及非富勒烯苝酰亚胺类电子受体的重量百分比组成为1：(0～1)：(0～1)。
进一步的，所述光活性层中电子给体材料为窄带系聚合物电子给体，如可以是聚噻吩衍生物P3HT、PTB7-Th或PBDB-T中的一种。
进一步的，所述光活性层中的第一电子受体材料为含萘二酰亚胺的n型共轭聚合物受体，如N2200。
进一步的，所述阳极缓冲层的材料为具有空穴传输能力或电子阻挡能力的有机化合物或金属氧化物，此膜层厚度范围为:1～200nm。
进一步的，所述阴极缓冲层材料为具有电子传输能力或空穴阻挡能力的有机化合物或金属氧化物，如可以是TPBi、BCP、Bphen、Alq3、AZO、ZnO或TiO2中的一种或多种，此膜层厚度范围为1～200nm。
进一步的，所述衬底层材料为玻璃或透明聚合物，所述透明聚合物材料为聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲醋、聚碳酸醋、聚氨基甲酸醋、聚酞亚胺、氯醋树脂或聚丙烯酸中的一种或多种。
进一步的，所述透明导电阴极为在可见光区透明或半透明的导电材料，透光率大于50％。
进一步的，所述金属阳极材料为金、银、铂、铜、铝等。
有益效果：本发明提供的一种三元聚合物太阳能电池，与现有技术相比，具有以下优势：
1)通过掺杂非富勒烯苝酰亚胺类受体到有机太阳能电池的光活性层，拓宽光谱吸收，改善相分离，可以抑制双分子电荷重组，从而导致更有效的电荷产生和传输，从而提高器件的短路电流密度，最终提升器件的光电转换性能；
2)非富勒烯苝酰亚胺类受体掺杂的三元聚合物太阳能电池器件超薄，除去衬底层厚度外，器件总厚度不超过200nm；
3)非富勒烯苝酰亚胺类受体掺杂的三元聚合物有机太阳能电池光电转换性能高、制备工艺简单、制程短、成本低。
附图说明
图1为实施例中活性层所选用材料：聚合物电子给体PTB7-Th，第一聚合物电子受体材料N2200及强结晶性非富勒烯类小分子电子受体材料2PDINB的分子结构。
图2为本发明的三元聚合物太阳能电池器件结构示意图。
图3为实施例1和实施例2中所述器件在AM 1.5(强度为100mW/cm2)照射情况下的电流密度一电压特性曲线图。
具体实施方式
本发明公开一种三元聚合物太阳能电池，属于光伏技术领域。该聚合物太阳能电池的活性层包含两个大平面性的非富勒烯受体；该电池采用反型结构，光活性层的重量百分比组成为：聚合物电子给体41.6～50％，聚合物电子受体0～50％，非富勒烯苝酰亚胺类电子受体0～50％。在光活性层中加入非富勒烯苝酰亚胺类受体材料，拓宽光谱吸收，改善相分离，可以抑制双分子电荷重组，导致更有效的电荷产生和传输，从而提高器件的短路电流密度，最终提升器件的光电转换性能。并且为全聚合物非富勒烯受体的选择提供了新的方向，两个大平面性的非富勒烯苝酰亚胺类受体结合的三元聚合物太阳能电池具有光电转换性能高、制备工艺简单、制程短、成本低的优点。
下面结合附图和实施例对本发明作更进一步的说明。
实施例
根据下述实施例，可以更好的理解本发明。然而，本领域的技术人员容易理解，实施例所描述的具体的物料配比、工艺条件及其结果仅用于说明本发明，而不应当也不会限制权利要求书中所详细描述的本发明。
本发明的目的是提供一种三元聚合物太阳能电池，如图2所示，该电池采用反型结构，从下到上依次为：衬底层，透明导电阴极，阴极缓冲层，光活性层，阳极缓冲层，金属阳极；其中光活性层引入非富勒烯苝酰亚胺类电子受体掺杂形成，光活性层的重量百分比组成为：聚合物电子给体41.6～50％，第一聚合物电子受体0～50％，非富勒烯苝酰亚胺类电子受体0～50％。
所述非富勒烯苝酰亚胺类电子受体材料为2PDINB。所述光活性层中聚合物电子给体材料为PTB7-Th。所述光活性层中的第一聚合物电子受体材料为N2200。相应的结构如图1所示。
苝二酰亚胺PDI和浓硝酸在二氯甲烷中反应2～4h 9h得生成带硝基的PDI，之后带硝基的PDI和铁粉，浓盐酸在四氢呋喃中回流30～60min h得到带氨基的PDI，最后带氨基的PDI和对苯二甲醛、乙酸在乙醇中回流24～30h得到2PDINB。
具体步骤如下：
1)将苝二酰亚胺(PDI)(1g,1.43mmol)在二氯甲烷(20mL)中的溶液在冰浴中冷却；然后在10～20min内滴加发烟硝酸(3mL)在二氯甲烷(5mL)中的稀释溶液；之后将反应混合物在0℃再搅拌2～4h；接着将冷却的混合物倒入甲醇中，通过真空过滤收集沉淀物，用水洗涤，干燥并通过硅胶柱层析(石油醚/二氯甲烷,1:1v/v)纯化，旋干，真空干燥得深红色的带硝基的PDI，产率：98％。
2)带硝基的PDI(1.21g，1.50mmol)溶于四氢呋喃(50mL)中(深红色溶液)；之后再加入铁粉(175mg，3.14mmol)和浓盐酸(6mL)；将反应体系在回流下搅拌30～60min(在10min后颜色从深红色变为深蓝色)；反应结束后，冷却，用去离子水(250mL)沉淀，萃取，用无水硫酸钠干燥，旋干后溶于少量氯仿中，通过硅胶柱层析(氯仿)纯化并蒸发浓缩得到带氨基的PDI，产率：70％。
3)带氨基的PDI(714mg,1.00mmol)和对苯二甲醛(281mg,2.1mmol)、乙酸(5mL)在乙醇(40mL)中回流24～30h；反应结束后，冷却，用水和二氯甲烷萃取除去乙酸，用无水硫酸钠干燥，旋干，上样，过硅胶层析柱((乙酸乙酯/石油醚,1:10v/v))得到2PDINB。
实验路线如下：
所述阳极缓冲层的材料为氧化钼(MoO3)，阳极缓冲层厚度为8nm。所述阴极缓冲层材料为氧化锌(ZnO)，阴极缓冲层厚度范围为35nm。所述衬底层材料为玻璃衬底，所述透明电极材料为氧化铟锡(ITO)。所述金属阳极为银(Ag)。
实施例1
对照组：
对表面粗糙度小于1nm的由透明衬底层及透明导电阴极ITO所组成的基板进行清洗，清洗后用氮气吹干；在透明导电阴极ITO表面旋转涂覆ZnO(4500rpm，40s，25nm)制备阴极缓冲层，并将所形成的薄膜进行热退火(200℃，60min)；在阴极缓冲层上采用旋涂制备PTB7-Th:N2200光活性层(2000rpm，60s，95nm)，质量比1:1；在光活性层表面蒸镀MoO3(8nm)；在阳极缓冲层上蒸镀金属阳极Ag(80nm)。在标准测试条件下(AM1.5，100mW/cm2)，测得器件的开路电压(VOC)＝0.80V，短路电流(JSC)＝11.2mA/cm2，填充因子(FF)＝0.45，光电转换效率(PCE)＝4.01％。
实施例2
对表面粗糙度小于1nm的由透明衬底层及透明导电阴极ITO所组成的基板进行清洗，清洗后用氮气吹干；在透明导电阴极ITO表面旋转涂覆ZnO(4500rpm，40s，25nm)制备阴极缓冲层，并将所形成的薄膜进行热退火(200℃，60min)；在阴极缓冲层上采用旋涂制备PTB7-Th:N2200:2PDINB光活性层(2000rpm，60s，95nm)，质量比1:1:0.1；在光活性层表面蒸镀MoO3(8nm)；在阳极缓冲层上蒸镀金属阳极Ag(80nm)。在标准测试条件下(AM 1.5，100mW/cm2)，测得器件的开路电压(VOC)＝0.80V，短路电流(JSC)＝11.5mA/cm2，填充因子(FF)＝0.45，光电转换效率(PCE)＝4.07％。
实施例3
对表面粗糙度小于1nm的由透明衬底层及透明导电阴极ITO所组成的基板进行清洗，清洗后用氮气吹干；在透明导电阴极ITO表面旋转涂覆ZnO(4500rpm，40s，25nm)制备阴极缓冲层，并将所形成的薄膜进行热退火(200℃，60min)；在阴极缓冲层上采用旋涂制备PTB7-Th:N2200:2PDINB光活性层(2000rpm，60s，95nm)，质量比1:1:0.2；在光活性层表面蒸镀MoO3(8nm)；在阳极缓冲层上蒸镀金属阳极Ag(80nm)。在标准测试条件下(AM 1.5，100mW/cm2)，测得器件的开路电压(VOC)＝0.82V，短路电流(JSC)＝12.1mA/cm2，填充因子(FF)＝0.45，光电转换效率(PCE)＝4.52％。
实施例4
对表面粗糙度小于1nm的由透明衬底层及透明导电阴极ITO所组成的基板进行清洗，清洗后用氮气吹干；在透明导电阴极ITO表面旋转涂覆ZnO(4500rpm，40s，25nm)制备阴极缓冲层，并将所形成的薄膜进行热退火(200℃，60min)；在阴极缓冲层上采用旋涂制备PTB7-Th:2PDINB光活性层(1000rpm，30s，85nm)，质量比1:1；在光活性层表面蒸镀MoO3(8nm)；在阳极缓冲层上蒸镀金属阳极Ag(80nm)。在标准测试条件下(AM1.5，100mW/cm2)，测得器件的开路电压(VOC)＝0.88V，短路电流(JSC)＝9.1mA/cm2，填充因子(FF)＝0.46，光电转换效率(PCE)＝3.71％。
图3为实施例1和实施例2中所述器件在AM 1.5(强度为100mW/cm2)照射情况下的电流密度一电压特性曲线图，说明在聚合物体系PTB7-Th:N2200二元体系中，掺杂少量的苝酰亚胺类小分子受体2PDINB可以有效提升开路电压和短路电流，最终提升器件效率。
以上对本发明提供的一种三元聚合物太阳能电池器件的制备方式做了详细的介绍，通过在二元全聚合物体系中添加非富勒烯苝酰亚胺类受体材料，可有效抑制分子堆叠，同时可以拓宽光谱的吸收、改善相分离，从而提高器件的短路电流，实现三元器件效率的提升。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出：对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种三元聚合物太阳能电池，其特征在于，该太阳能电池采用反型结构，从下到上依次为：衬底层、透明导电阴极、阴极缓冲层、光活性层、阳极缓冲层及金属阳极；其中光活性层引入非富勒烯苝酰亚胺类电子受体掺杂形成，光活性层的重量百分比组成为：聚合物电子给体41.6～50％，第一聚合物电子受体0～50％，非富勒烯苝酰亚胺类电子受体0～50％。
2.根据权利要求1所述的一种三元聚合物太阳能电池，其特征在于，所述非富勒烯苝酰亚胺类电子受体为不包含富勒烯基团而含有苝酰亚胺基团的化合物，包括2PDINB；吸收光谱带在300～900nm之间；
所述2PDINB的结构式为：
所述2PDINB的制备方法为：苝二酰亚胺PDI和浓硝酸在二氯甲烷中反应2～4h得生成带硝基的PDI，之后带硝基的PDI和铁粉，浓盐酸在四氢呋喃中回流30～60min得到带氨基的PDI，最后带氨基的PDI和对苯二甲醛、乙酸在乙醇中回流24～30h得到2PDINB。
3.根据权利要求1所述的一种三元聚合物太阳能电池，其特征在于，所述2PDINB的制备方法的具体步骤如下：
1)将PDI 1g溶解于二氯甲烷20mL中，在冰浴中冷却10～20min；滴加发烟硝酸3mL在二氯甲烷5mL中，之后将两者混合，0℃搅拌2～4h，倒入甲醇中，经过滤、洗涤、干燥，再经硅胶柱层析纯化、旋干、真空干燥，得深红色的带硝基的PDI；
2)带硝基的PDI 1.21g，1.50mmol溶于无水四氢呋喃50mL中，加入铁粉175mg，3.14mmol和浓盐酸6mL，回流下搅拌30～60min；冷却，去离子水沉淀，萃取，无水硫酸钠干燥，旋干后溶于氯仿中，通过硅胶柱层析纯化并蒸发浓缩得到带氨基的PDI；
3)带氨基的PDI 714mg,1.00mmol和对苯二甲醛281mg,2.1mmol、乙酸5mL在乙醇40mL中回流24～30h；冷却，用水和二氯甲烷萃取除去乙酸，用无水硫酸钠干燥，旋干，上样，过硅胶层析柱得到2PDINB。
4.根据权利要求1所述的一种三元聚合物太阳能电池，其特征在于，所述光活性层中，聚合物电子给体、第一聚合物电子受体及非富勒烯苝酰亚胺类电子受体的重量百分比组成为1：(0～1)：(0～1)。
5.根据权利要求1所述的一种三元聚合物太阳能电池，其特征在于，所述光活性层中电子给体材料为窄带系聚合物电子给体，为包括聚噻吩衍生物P3HT、PTB7-Th或PBDB-T在内的任一种。
6.根据权利要求1所述的一种三元聚合物太阳能电池，其特征在于，所述光活性层中的第一聚合物电子受体材料为含萘二酰亚胺的n型共轭聚合物受体，包括N2200。
7.根据权利要求1所述的一种三元聚合物太阳能电池，其特征在于，所述阳极缓冲层的材料为具有空穴传输能力或电子阻挡能力的有机化合物或金属氧化物，为包括TPBi、BCP、Bphen、Alq3、AZO、ZnO及TiO2在内的一种或多种；此膜层厚度范围为1～200nm。
8.根据权利要求1所述的一种三元聚合物太阳能电池，其特征在于，所述阴极缓冲层材料为具有电子传输能力或空穴阻挡能力的有机化合物或金属氧化物，此膜层厚度范围为1～200nm。
9.根据权利要求1所述的一种三元聚合物太阳能电池，其特征在于，所述衬底层材料为玻璃或透明聚合物，所述透明聚合物材料为聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲醋、聚碳酸醋、聚氨基甲酸醋、聚酞亚胺、氯醋树脂或聚丙烯酸中的一种或多种；所述金属阳极材料为金、银、铂、铜、铝中的一种。
10.根据权利要求1所述的一种三元聚合物太阳能电池，其特征在于，所述透明导电阴极为在可见光区透明或半透明的导电材料，透光率大于50％。
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Legal Events
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| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| GR01 | Patent grant | ||
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