CN108710169A - 辐射制冷滤光片及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种辐射制冷滤光片,包括基板,所述的基板单面抛光,所述基板的毛面上设有金属反射层,所述基板的抛光面上依次设有中间层和顶层;所述中间层包括交替设置的A层和B层;每层A层、B层的厚度为50~400nm;所述A层的材料为二氧化硅或氧化铝,所述B层的材料为二氧化钛、氮化硅或碳化硅;或,所述A层的材料为二氧化钛或氧化铝,所述B层的材料为二氧化硅、氮化硅或碳化硅;所述顶层的材料为氟化镱、氟化钇或硫化锌;中间层与顶层共同构成在大气透明窗口(8~13um波段)波段的多谐振吸收增强器。相比于传统的滤光片,本发明的滤光片不但能长时间地在强光下工作,并且能够实现被动地辐射制冷。
Description
技术领域
本发明涉及环保节能制冷领域及装饰领域,尤其涉及一种辐射制冷滤光片及其制备方法和应用。
背景技术
颜色滤光片是一种在可见光波段选择性地反射或者透射特定波长而呈现不同颜色的常用光学器件,其红、绿、蓝三基色的颜色滤光片在液晶显示、光通信、传感探测和成像等领域有着广泛的应用。
滤光片可以分为反射式滤光片和透射式滤光片,反射式滤光片是指滤光片能反射特定波长的光从而显示出特定颜色。当入射光源为白光(如太阳光),反射式滤光片通过反射特定波段的光,从而显示出特定的颜色,其余波段的光可以选择透射到滤光片后表面的空间,更常见的做法是在滤光片的背面使用在可见光波段具有吸收特性的材料(如黑硅等)来吸收这一部分的光,同时也能防止环境光从后表面进入滤光片而降低滤光片的颜色纯度。因此,基于上述思路制备的滤光片吸收的光能会转化为无法被利用的热量,若承受长时间的强光照射,吸收的热量甚至会“烧坏”滤光片。故在炎热的夏天,当建筑物外观装饰所使用的滤光片往往需要冷却以延长其使用寿命,但却会增加建筑物的制冷能源消耗。
大气透明窗口是指电磁波通过大气层时反射、吸收和散射较少,透射率较高的波段。与地表物体辐射相对应的大气透明窗口是8-13um波段。基于此,人们提出了辐射制冷的方法,其核心思想是物体将热量通过大气透明传输窗口辐射到温度极低的外太空;在辐射器的基础上加上对太阳辐射的反射模块可在日间实现制冷。
基于辐射制冷的思想,研究人员提出多种方法。其中,Hossain等利用圆锥体超材料(CMM)柱阵列结构实现红外大气透明窗口(8-13μm)接近90%的峰值辐射系数(AMetamaterial Emitter for Highly Efficient Radiative Cooling,Advanced OpticalMaterials,31047-1051(2015));zhu等采用二氧化硅平板上刻蚀周期孔阵列的三维光子晶体结构在红外大气透明窗口(8-13μm)的平均辐射系数在10°出射时高达96.2%(Radiativecooling of solar absorbers using a visibly transparent photonic crystalthermal blackbody,PNAS,Vol112(5),12285(2015))。
但是上述方法提出的方法中,器件结构复杂、加工难度大,制备成本高,往往需要电子束曝光等复杂的纳米加工技术,不利于大规模大面积生产。
发明内容
本发明提供了一种具有辐射制冷功能的反射式滤光片,基于一维光子晶体和散射的原理,该滤光片通过反射、散射和吸收不同波段电磁波能量以呈现红绿蓝等不同颜色和实现日间辐射制冷,其结构简单,制备成本低,适合大规模生产。
本发明提供了如下技术方案:
一种辐射制冷滤光片,包括基板,所述的基板单面抛光,所述基板的毛面上设有金属反射层,所述基板的抛光面上依次设有中间层和顶层;
所述中间层包括交替设置的A层和B层;每层A层、B层的厚度为50~400nm;
所述A层的材料为二氧化硅或氧化铝,所述B层的材料为二氧化钛、氮化硅或碳化硅;
或,所述A层的材料为二氧化钛或氧化铝,所述B层的材料为二氧化硅、氮化硅或碳化硅;
所述顶层的材料为氟化镱、氟化钇或硫化锌;
中间层与顶层共同构成在大气透明窗口(8~13um波段)波段的多谐振吸收增强器。
基于材料的色散特性,在可见光波段内,二氧化硅或氧化铝为低折射率材料,二氧化钛、氮化硅或碳化硅为高折射率材料;在大气透明窗口波段内,二氧化钛或氧化铝为低折射率材料,二氧化硅、氮化硅或碳化硅为高折射率材料。在可见光波段或大气透明窗口波段内,A层和B层组成高、低折射率材料交替层叠的中间层。
由于本发明的A层和B层材料在可见-近红外(0.3~2.5μm)波段的吸收极小,故整个结构在可见-近红外波段的吸收率极低,即对太阳辐射的吸收极少,并且基板的毛面结构配合金属反射层能有效地散射和反射96%以上的入射太阳辐射;中间层与顶层共同构成大气透明窗口的多谐振吸收增强器,在大气透明窗口具有很强的辐射能力,能够将物体热量以红外辐射的形式“投射”到外太空,从而达到制冷的目的。同时,在可见光波段(0.3um~0.78um),辐射制冷滤光片反射特定波段的光,从而实现滤光功能。
所述基板的材料可以为K9、熔融石英、蓝宝石、硅片、白玻璃等硬质材料,也可以为聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚二甲基硅氧烷、聚碳酸酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯等柔性有机材料。
所述的金属反射层的材料为金、银或铝;所述金属反射层的厚度大于100nm。
由于A层、B层和顶层的材料在0.3~2.5μm波段均无吸收,整个滤光片在0.3~2.5μm波段的反射率由基板的毛面结构和金属反射层共同决定。当金属反射层厚度大于100nm时,滤光片对太阳辐射波段的散射率和反射率之和超过96%。
优选的,所述金属反射层的材料为金、银或铝;进一步优选的为银。
所述的中间层由一个或多个A层/B层单元组成。
优选的,所述的A层/B层单元个数为1~10。
作为优选,所述的中间层中,各层的厚度为50~300nm。
优选的,所述顶层的厚度为50~200nm。
通过对中间层、顶层的厚度和层数进行优化,可以提高辐射制冷滤光片的滤光和制冷效果。
优选的,所述的A层/B层单元个数为4~6;考虑大气透明窗口的高辐射要求,所述A层的材料为二氧化钛,厚度为50~200nm;所述B层的材料为二氧化硅或氧化铝,厚度为50~250nm;所述顶层的材料为硫化锌,厚度为5~100nm。
为了进一步提高辐射制冷滤光片的制冷效率,优选的,所述的中间层为非周期结构。
非周期结构是指,中间层中,各A层/B层单元的厚度不完全相同。
优选的,所述A层的材料为二氧化钛,所述B层的材料为二氧化硅。
二氧化硅和二氧化钛在可见光和大气透明窗口两个不同的波段内,都能构成高、低折射率交替结构,使制得的辐射制冷滤光片的制冷效果更好。
优选的,所述A层的材料为二氧化钛,所述B层的材料为二氧化硅;A层靠近基板设置所述顶层的材料为硫化锌,厚度为95~100nm;
A层/B层单元个数为6;
由基板至顶层,中间层各层的厚度依次为89~91nm、110~115nm、85~90nm、78~82nm、90~95nm、80~85nm、83~87nm、120~125nm、175~180nm、115~120nm、85~90nm、85~90nm。
该技术方案的辐射制冷滤光片为辐射制冷红光滤光片。
优选的,所述A层的材料为二氧化钛;所述B层的材料为二氧化硅;A层靠近基板设置所述顶层的材料为硫化锌,厚度为168~173nm;
A层/B层单元个数为5;
由基板至顶层,中间层各层的厚度依次为100~105nm、165~168nm、108~112nm、145~148nm、125~130nm、120~125nm、138~143nm、100~105nm、158~163nm、60~62nm。
该技术方案的辐射制冷滤光片为辐射制冷绿光滤光片。
优选的,所述A层的材料为二氧化钛;所述B层的材料为二氧化硅;A层靠近基板设置所述顶层的材料为硫化锌,厚度为125~130nm;
A层/B层单元个数为4;
由基板至顶层,中间层各层的厚度依次为125~130nm、255~260nm、133~135nm、68~72nm、130~135nm、238~242nm、120~125nm、270~275nm。
该技术方案的辐射制冷滤光片为辐射制冷蓝光滤光片。
优选的,所述A层的材料为二氧化钛;所述B层的材料为氧化铝;A层靠近基板设置所述顶层的材料为硫化锌,厚度为95~100nm;
A层/B层单元个数为6;
由基板至顶层,中间层各层的厚度依次为90~92nm、85~90nm、85~90nm、75~80nm、75~80nm、100~105nm、60~657nm、118~122nm、50~55nm、108~112nm、75~80nm、70~75nm。
该技术方案的辐射制冷滤光片为辐射制冷红光滤光片。
优选的,所述A层的材料为二氧化钛;所述B层的材料为氧化铝;A层靠近基板设置所述顶层的材料为硫化锌,厚度为85~90nm;
A层/B层单元个数为5;
由基板至顶层,中间层各层的厚度依次为78~82nm、185~198nm、65~70nm、218~222nm、50~52nm、240~242nm、38~42nm、230~235nm、65~68nm、175~180nm。
该技术方案的辐射制冷滤光片为辐射制冷绿光滤光片。
优选的,所述A层的材料为二氧化钛;所述B层的材料为氧化铝;A层靠近基板设置;所述顶层的材料为硫化锌,厚度为5~10nm;
低折射率层/高折射率层单元个数为6;
由基板至顶层,中间层各层的厚度依次为20~22nm、55~60nm、55~60nm、50~55nm、43~48nm、58~62nm、55~60nm、53~57nm、35~40nm、65~68nm、58~63nm、85~90nm。
该技术方案的辐射制冷滤光片为辐射制冷蓝光滤光片。
本发明同时提供了一种辐射制冷滤光片的制备方法,该方法具有制备工艺简单、周期短、成本低等优点,适于大规模批量化生产,包括以下步骤:
(1)基于红绿蓝三种颜色的光谱特征,同时考虑大气透明窗口的辐射系数要求,对各层薄膜的厚度及材质进行优化选择,设计出符合要求的膜系;
该步骤可采用现有的软件实现优化操作;
(2)采用乙醚溶液清洗基板表面;
(3)采用电子束蒸发镀膜依次沉积基板顶面的各层膜;
(4)在基板底面通过热蒸发工艺镀金属反射层,得到辐射制冷滤光片。
优选的,步骤(2)中,将基板放入乙醚溶液中超声5~10分钟。
与现有技术相比,本发明的辐射制冷滤光片在大气透明窗口具有极高的平均辐射率,并且基板背面镀有一层反射率极高且足够厚的金属反射层。滤光片在镜面反射方向能反射特定波段的光,呈现出特定的颜色;同时,可见-近红外其余波段的光被基板背面(毛面)均匀地散射回入射介质,配合金属反射层,滤光片在可见-近红外波段的平均吸收率极低,在白天对太阳辐射能量的吸收也极低。
本发明的辐射制冷滤光片具有角度不敏感性,能在±60°的广角范围内保持大气窗口的平均辐射系数基本不变。本发明基于一维光子晶体的辐射制冷滤光片器结构简单,制备工艺简单,制备成本低,制备周期短,适合大规模、批量化制备和应用。
因此,本发明的辐射制冷滤光片能够用于装饰领域,如建筑物外墙的装饰。相比于传统的滤光片,本发明的滤光片不但能长时间地在强光下工作,并且能够实现被动地辐射制冷,可在炎热的夏天满足原本的装饰应用的同时降低建筑物内部的温度,节省传统制冷方式的能源消耗,缓解温室效应,大规模的推广会对全球的能源消费和生态环境的保护都会有深刻的影响。
附图说明
图1为本发明辐射制冷滤光片的结构示意图;
图2为辐射制冷滤光片的制备流程图;
图3为辐射制冷滤光片的可见光光谱图,其中(a)、(b)、(c)分别为实施例1、2、3制备的辐射制冷滤光片的可见光光谱图;
图4为正入射时,实施例1、2、3制备的辐射制冷滤光片的大气透明窗口平均辐射系数光谱图;
图5为实施例1、2、3制备的辐射制冷滤光片在大气透明窗口的平均辐射系数与辐射角度的关系图;
图6为实施例4、5、6制备的辐射制冷滤光片在大气透明窗口的平均辐射系数与辐射角度的关系图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步详细描述,需要指出的是,以下所述实施例旨在便于对本发明的理解,而对其不起任何限定作用。
如图1所述,本发明的辐射制冷滤光片由单面抛光的基板、基板下表面的金属反射层、基板上表面的中间层和顶层组成。
基底材料可以是K9玻璃、熔融石英、蓝宝石、硅片、白玻璃等硬质材料,也可以是聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚二甲基硅氧烷、聚碳酸酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯等柔性有机材料。
基板单面抛光,基板毛面镀金属反射层,金属反射层厚度大于100nm,将基板毛面结构散射的光全部反射回入介质(空气);金属反射层的材质可以选择金、银、铝等,本发明金属层优选为银。
基板抛光面上镀中间层,中间层由高折射率材料层与低折射率材料层交替设置而成,各层厚度呈非周期结构。考虑可见光波段,高折射率材料可以是二氧化钛,碳化硅,氮化硅等,厚度为50nm~200nm,低折射率材料可以是二氧化硅、氧化铝等,厚度为50nm~300nm。
顶层材料可以是硫化锌、氟化镱和氟化钇等,厚度为50nm~200nm。顶层与中间层共同构成在大气透明窗口(8~13um)波段的多谐振吸收增强器。
如图2所示,辐射制冷滤光片的制备方法,包括以下步骤:
1)基于红绿蓝三种颜色的光谱特征,同时考虑大气透明窗口的辐射系数要求,通过优化膜系设计,包括薄膜的材料的选择和厚度的优化,设计出符合要求的膜系;
2)将基板放入乙醚溶液中超声8分钟,进行清洗,确保基板表面的洁净;
3)先采用电子束蒸发技术依次沉积基板光面的中间层和顶层,然后在基板毛面镀金属反射层,得到辐射制冷滤光片。
实施例1
所对应的基板材料为白玻璃,基板单面抛光,毛面镀金属反射层,金属反射层材料为银(>100nm);基板光面上沉积有中间层,中间层由二氧化钛层和二氧化硅层交替层叠而成,中间层上沉积有顶层硫化锌层(98nm)。
自基板至顶层,中间层的沉积参数如下:
制得的辐射制冷滤光片的可见光光谱如图3(a)所示,630~680nm波段平均反射率为98.8%,420~580nm波段的平均反射率为7.6%,为红色滤光片。
在正入射时,该滤光片的大气透明窗口的平均辐射系数如图4所示。
该滤光片在大气透明窗口(8-13um)均具有辐射的角度不敏感特性,如图5所示,在正入射时,该滤光片的大气透明窗口平均辐射系数达90.2%以上;入射角度为20°,大气透明窗口平均辐射系数达90.1%以上;入射角度为40°,大气透明窗口平均辐射系数达89.0%以上;入射角度为60°,大气透明窗口平均辐射系数达82.9%以上。
实施例2
所对应的基板材料为白玻璃,基板单面抛光,毛面镀金属反射层,金属反射层材料为银(>100nm);基板光面上沉积有中间层,中间层由二氧化钛层和二氧化硅层交替层叠而成,中间层上沉积有顶层硫化锌层(170nm)。
自基板至顶层,中间层的沉积参数如下:
膜层 | 材料 | 厚度/nm |
1 | TiO2 | 104 |
2 | SiO2 | 168 |
3 | TiO2 | 112 |
4 | SiO2 | 148 |
5 | TiO2 | 130 |
6 | SiO2 | 124 |
7 | TiO2 | 143 |
8 | SiO2 | 104 |
9 | TiO2 | 163 |
10 | SiO2 | 62 |
制得的辐射制冷滤光片的可见光光谱如图3(b)所示,480~540nm波段的平均反射率为90.3%,400~460nm以及560-700nm的平均反射率为14.1%,为绿色滤光片。
在正入射时,该滤光片的大气透明窗口的平均辐射系数如图4所示。
该滤光片在大气透明窗口(8-13um)均具有辐射的角度不敏感特性,如图5所示,在正入射时,该滤光片的大气透明窗口平均辐射系数达90.2%以上;入射角度为20°,大气透明窗口平均辐射系数达90.1%以上;入射角度为40°,大气透明窗口平均辐射系数达89.0%以上;入射角度为60°,大气透明窗口平均辐射系数达82.9%以上。
实施例3
所对应的基板材料为白玻璃,基板单面抛光,毛面镀金属反射层,金属反射层材料为银(>100nm);基板光面上沉积有中间层,中间层由二氧化钛层和二氧化硅层交替层叠而成,中间层上沉积有顶层硫化锌层(127nm)。
自基板至顶层,中间层的沉积参数如下:
膜层 | 材料 | 厚度/nm |
1 | TiO2 | 126 |
2 | SiO2 | 257 |
3 | TiO2 | 134 |
4 | SiO2 | 70 |
5 | TiO2 | 133 |
6 | SiO2 | 240 |
7 | TiO2 | 123 |
8 | SiO2 | 273 |
制得的辐射制冷滤光片的可见光光谱如图3(c)所示,440~480nm波段的平均反射率为95.8%,500~680nm波段的反射率为12.7%,为蓝色滤光片。
在正入射时,该滤光片的大气透明窗口的平均辐射系数如图4所示。
该滤光片在大气透明窗口(8-13um)均具有辐射的角度不敏感特性,如图5所示,在正入射时,该滤光片的大气透明窗口平均辐射系数达90.2%以上;入射角度为20°,大气透明窗口平均辐射系数达90.1%以上;入射角度为40°,大气透明窗口平均辐射系数达89.0%以上;入射角度为60°,大气透明窗口平均辐射系数达82.9%以上。
实施例4
所对应的基板材料为白玻璃,基板单面抛光,毛面镀金属反射层,金属反射层材料为银(>100nm);基板光面上沉积有中间层,中间层由二氧化钛层和氧化铝层交替层叠而成,中间层上沉积有顶层硫化锌层(97nm)。
自基板至顶层,中间层的沉积参数如下:
膜层 | 材料 | 厚度/nm |
1 | TiO2 | 91 |
2 | Al2O3 | 86 |
3 | TiO2 | 86 |
4 | Al2O3 | 78 |
5 | TiO2 | 77 |
6 | Al2O3 | 104 |
7 | TiO2 | 62 |
8 | Al2O3 | 120 |
9 | TiO2 | 52 |
10 | Al2O3 | 110 |
11 | TiO2 | 78 |
12 | Al2O3 | 71 |
制得的辐射制冷滤光片为红色滤光片。
该滤光片在大气透明窗口(8~13um)均具有辐射的角度不敏感特性,如图6所示,正入射时,大气透明窗口平均辐射系数达76.3%以上;入射角度为20°,大气透明窗口平均辐射系数达77.0%以上;入射角度为40°,大气透明窗口平均辐射系数达76.9%以上;入射角度为60°,大气透明窗口平均辐射系数达71.3%以上。
实施例5
所对应的基板材料为白玻璃,基板单面抛光,毛面镀金属反射层,金属反射层材料为银(>100nm);基板光面上沉积有中间层,中间层由二氧化钛层和氧化铝层交替层叠而成,中间层上沉积有顶层硫化锌层(86nm)。
自基板至顶层,中间层的沉积参数如下:
制得的辐射制冷滤光片为绿色滤光片。
该滤光片在大气透明窗口(8~13um)均具有辐射的角度不敏感特性,如图6所示,正入射时,大气透明窗口平均辐射系数达76.3%以上;入射角度为20°,大气透明窗口平均辐射系数达77.0%以上;入射角度为40°,大气透明窗口平均辐射系数达76.9%以上;入射角度为60°,大气透明窗口平均辐射系数达71.3%以上。
实施例6
所对应的基板材料为白玻璃,基板单面抛光,毛面镀金属反射层,金属反射层材料为银(>100nm);基板光面上沉积有中间层,中间层由二氧化钛层和氧化铝层交替层叠而成,中间层上沉积有顶层硫化锌层(7nm)。
自基板至顶层,中间层的沉积参数如下:
膜层 | 材料 | 厚度/nm |
1 | TiO2 | 21 |
2 | Al2O3 | 59 |
3 | TiO2 | 57 |
4 | Al2O3 | 52 |
5 | TiO2 | 45 |
6 | Al2O3 | 60 |
7 | TiO2 | 56 |
8 | Al2O3 | 55 |
9 | TiO2 | 38 |
10 | Al2O3 | 66 |
11 | TiO2 | 60 |
12 | Al2O3 | 87 |
制得的辐射制冷滤光片为蓝色滤光片。
该滤光片在大气透明窗口(8~13um)均具有辐射的角度不敏感特性,如图6所示,正入射时,大气透明窗口平均辐射系数达76.3%以上;入射角度为20°,大气透明窗口平均辐射系数达77.0%以上;入射角度为40°,大气透明窗口平均辐射系数达76.9%以上;入射角度为60°,大气透明窗口平均辐射系数达71.3%以上。
以上所述的实施例对本发明的技术方案和有益效果进行了详细说明,应理解的是以上所述仅为本发明的具体实施例,并不用于限制本发明,凡在本发明的原则范围内所做的任何修改、补充和等同替换等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种辐射制冷滤光片,包括基板,其特征在于,所述的基板单面抛光,所述基板的毛面上设有金属反射层,所述基板的抛光面上依次设有中间层和顶层;
所述中间层包括交替设置的A层和B层;每层A层、B层的厚度为50~400nm;
所述A层的材料为二氧化硅或氧化铝,所述B层的材料为二氧化钛、氮化硅或碳化硅;
或,所述A层的材料为二氧化钛或氧化铝,所述B层的材料为二氧化硅、氮化硅或碳化硅;
所述顶层的材料为氟化镱、氟化钇或硫化锌;
中间层与顶层共同构成在大气透明窗口(8~13um波段)波段的多谐振吸收增强器。
2.根据权利要求1所述的辐射制冷滤光片,其特征在于,所述基板的材料为K9、熔融石英、蓝宝石、硅片、白玻璃等硬质材料,也可以为聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚二甲基硅氧烷、聚碳酸酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯等柔性有机材料。
3.根据权利要求1所述的辐射制冷滤光片,其特征在于,所述的金属反射层的材料为金、银或铝;所述金属反射层的厚度大于100nm。
4.根据权利要求1所述的辐射制冷滤光片,其特征在于,所述的中间层由一个或多个A层/B层单元组成;所述的A层/B层单元个数为1~10。
5.根据权利要求1所述的辐射制冷滤光片,其特征在于,所述的中间层中,各层的厚度为50~300nm。
6.根据权利要求1所述的辐射制冷滤光片,其特征在于,所述顶层的厚度为50~200nm。
7.根据权利要求4所述的辐射制冷滤光片,其特征在于,所述的A层/B层单元个数为4~6;考虑大气透明窗口的高辐射要求,所述A层的材料为二氧化钛,厚度为50~200nm;所述B层的材料为二氧化硅或氧化铝,厚度为50~250nm;所述顶层的材料为硫化锌,厚度为5~100nm。
8.根据权利要求1或7所述的辐射制冷滤光片,其特征在于,所述的中间层为非周期结构。
9.一种权利要求1~8任一项所述的辐射制冷滤光片的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1)基于红绿蓝三种颜色的光谱特征,同时考虑大气透明窗口的辐射系数要求,对各层薄膜的厚度及材质进行优化选择,设计出符合要求的膜系;
该步骤可采用现有的软件实现优化操作;
(2)采用乙醚溶液清洗基板表面;
(3)采用电子束蒸发镀膜依次沉积基板顶面的各层膜;
(4)在基板底面通过热蒸发工艺镀金属反射层,得到辐射制冷滤光片。
10.一种权利要求1~8任一项所述的辐射制冷滤光片在建筑物外墙的装饰中的应用。
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