CN108680944B - 一种探测电子运动的方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种探测电子运动的方法，通过分析超快强激光作用于分子中叠加态电子波包电离产生的光电子动量谱中的光电子全息干涉结构，可以对分子内电子的运动过程进行追踪探测。包括以下步骤：1)利用远紫外飞秒激光激发基态分子，获得处于基态与激发态相叠加的叠加态的电子波包。并利用高强度飞秒激光电离叠加态的电子波包，测量电离得到的光电子动量谱。2)分析测量到的动量谱，从光电子全息干涉结构中获得叠加态电子波包在平行动量方向隧穿电离位置处的最概然密度分布随时间的变化。本发明提出的方法填补了追踪叠加态电子波包阿秒时间量级的演化过程的技术空白，将在提取电子波包动力学信息方面有重要的实用价值。

Description

一种探测电子运动的方法

技术领域

本发明属于超快光学与强场激光领域，更具体地，涉及一种探测电子动力学信息的方法。

背景技术

在超快、强场光学中，利用超快强激光场探测、控制原子、分子中阿秒量级的电子动力学过程是国内外广泛关注的热点研究问题。几乎所有的多原子、分子被强激光场激发或者电离后，原本的原子、分子系统偏离平衡态，产生时间尺度在几个飞秒到几百个阿秒量级的叠加态电子波包演化过程，也即“电子迁移”(charge migration)。实验上要直接追踪这种超快(亚飞秒至阿秒量级)时间尺度与超短(埃量级)空间尺度的电子波包动态过程非常困难。在已有的工作中，人们尝试利用强场高次谐波或者强场阿秒瞬态吸收光谱实现对叠加态电子波包的演化进行探测。但是，这些探测都有严重的局限性，即建立在已知具体的叠加态电子波包信息的基础上。对于复杂分子来说，受激产生的叠加态通常由许多未知的电子态构成，在这种情况下，如何追踪叠加态电子波包的运动亟待解决。

2011年，Huisman等人发表在《Science》上的文章指出，在强场原子、分子电离形成的光电子动量谱中存在一种可以类比于光学全息成像的全息结构。超快强激光作用下，原子、分子会发生电离，电离电子在激光场中做加速震荡运动，可能反向与母离子发生散射。相干的散射电子波包与未与母离子产生相互作用的直接电子波包之间可能产生干涉。类比于光学全息成像，散射电子波包可认为是信号波，直接电子波包可认为是参考波，因而人们将这种干涉结构命名为光电子全息干涉。随后许多工作围绕这一超快强激光场领域的全息结构展开，并提出了许多理论论证光电子全息成像技术有获得原子、分子结构信息以及探测电子动力学信息的潜力。但是如何应用全息技术获取电子波包动力学信息还是一个未解决的问题。

发明内容

针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种探测电子运动的方法，由此解决如何应用全息技术获取电子波包动力学信息的技术问题。

为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种探测电子运动的方法，包括：

(1)激发待探测基态分子，获得处于基态与激发态相叠加的叠加态电子波包；

(2)电离所述叠加态电子波包，以测量电离得到的所述待探测基态分子的二维光电子动量谱；

(3)分析所述二维光电子动量谱，从光电子全息干涉结构中获得所述叠加态电子波包在平行动量方向隧穿电离位置处的最概然密度分布随时间的变化，其中，所述二维光电子动量谱中垂直于激光偏振方向的干涉条纹为直接电子波包与前向散射电子波包干涉形成的所述光电子全息干涉结构。

优选地，所述叠加态电子波包表示为：

其中，|Ψ₁(r)>与|Ψ₂(r)>分别表示电子的基态与激发态，c₁与c₂为对应的展开系数，E₁与E₂为相应的电子态能量，θ₀为两个电子态初始相对相位，

表示约化普朗克常数。

优选地，所述光电子全息干涉结构的获取方式为：

消除所述二维光电子动量谱中平行于激光偏振方向的散射结构，得到初始光电子全息干涉结构；

在所述初始光电子全息干涉结构中的平行偏振方向动量范围内均匀取点，获取每个取点对应的垂直动量，得到垂直激光偏振方向的目标光电子全息干涉结构。

优选地，所述目标光电子全息干涉结构满足：|I|²＝|I_d|²+|I_r|²+2|I_d||I_r|cos(Δφ)，其中，I为所述目标光电子全息干涉结构的电离振幅，I_d和I_r分别为直接电子波包和前向散射电子波包的电离振幅，Δφ为直接电子波包和前向散射电子波包的干涉项。

优选地，步骤(3)包括：

由

提取所述目标光电子全息干涉结构的干涉项，其中，k_⊥为垂直激光偏振方向动量，α为分子的散射振幅的相位，t_r0和t_i0分别为散射光电子的散射时间和电离时间，δ(k_⊥)表示垂直激光偏振方向动量分布振幅在k_⊥处的相位，δ(0)表示该振幅在0处的相位；

将Δφ(k_⊥＞0)-Δφ(k_⊥＜0)作为相位差δ(-|k_⊥|)-δ(+|k_⊥|)，获取所述相位差δ(-|k_⊥|)-δ(+|k_⊥|)的斜率γ，则y₀＝γ/2，其中，y₀为所述叠加态电子波包在平行偏振方向隧穿出口处的最概然密度分布；

根据电子平行激光偏振方向末态动量与电离时间关系，获取所有平行偏振方向动量取点对应的电离时刻，并提取所有取点代表的电离时刻对应的叠加态电子波包平行偏振方向隧穿位置的最概然密度分布。

对平行偏振方向动量范围内的所有取点提取对应的电离时刻；并从取点对应的垂直激光偏振方向的目标光电子全息干涉结构提取该时刻叠加态电子波包平行偏振方向隧穿位置的最概然密度分布，即可获取该叠加态电子波包最概然密度分布随电离时间的变化。即为探测到了电子在空间中震荡运动的过程。

总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，能够取得下列有益效果：

通过获得的光电子动量谱中的干涉信息，可以获得难以观测到的电子波包最概然密度分布随时间的演化情况，有效地对叠加态电子波包在空间中的演化运动过程进行追踪探测。

附图说明

图1为本发明实施例公开的一种探测电子运动的方法的流程示意图；

图2为实例一的工作原理图，其中(a)为光电子全息成像激光电场示意图，黑色实曲线为电场与激光光周期数的函数，黑色斜线标示出形成光电子全息结构的电离电子波包产生时间范围，箭头A、B分别代表了为前向散射电子波包A与直接电子波包B；(b)为光电子全息成像形成示意图，带箭头的点画线代表电子在激光场作用下从母核电离，形成电离电子波包，电离电子波包中一部分可能返回，如带箭头的实线所示，与母核发生散射后形成前向散射电子波包A，另一部分电离电子波包未与母核相互作用，形成带箭头的虚线所示的直接电子波包B，电子波包A、B在光电子动量谱中形成的干涉即为光电子全息干涉结构，(c)为光电子全息干涉结构在动量谱中的示意图；

图3为实例一叠加态电子波包受单光周期红外激光电离产生光电子动量谱，其中(a)为两电子态初始相对相位θ₀＝0的结果；(b)为两电子态初始相对相位θ₀＝π的结果；

图4为实例一从图3(a)所示光电子动量谱中提取、重构叠加态电子波包沿激光偏振方向隧穿位置处最概然密度分布的过程，其中(a)为从光电动量谱中提取全息干涉结构沿垂直激光偏振方向动量的分布；(b)为从(a)中动量谱分布提取所得干涉结构项cos(Δφ)；(c)中黑色实线为干涉项Δφ(k_⊥＞0)(在图中表示为Δφ₊)，黑色虚线为干涉项Δφ(k_⊥＜0)(在图中表示为Δφ_{_})；(d)为相位差δ(-|k_⊥|)-δ(+|k_⊥|)，呈线性；拟合其斜率即为该平行激光偏振方向动量对应时刻的电子波包沿激光偏振方向隧穿位置处最概然密度分布；

图5为实例一对图2中所示不同初始态相对相位所得光电子动量谱提取干涉项Δφ，并最终得到的叠加态电子波包平行偏振方向隧穿位置最概然密度分布随时间的演化图；

图6为实例二叠加态电子波包受超短红外激光脉冲作用电离产生光电子动量谱；

图7为实例二运用本发明提出的方法从光电子动量谱提取所得叠加态电子波包平行偏振方向隧穿位置最概然密度分布随时间的演化图。

具体实施方式

为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。

本发明提出了一种应用强激光场光电子全息成像技术探测叠加态电子波包超快动力学信息的方法。如图1所示为本发明实施例公开的一种探测电子运动的方法的流程示意图，包括：

(1)激发待探测基态分子，获得处于基态与激发态相叠加的叠加态电子波包；

作为一种可选的实施方式，可以通过在冷靶反冲粒子动量成像谱仪(cold targetrecoil-ion momentum spectroscopy，COLTRIMS)或粒子速度影像仪(velocity mapimagery，VMI)中排列分子，并应用紫外激光激发待探测分子，产生叠加态电子波包。

其中，该叠加态电子波包可以表示为：

其中，|Ψ₁(r)>与|Ψ₂(r)>分别表示电子的基态与激发态，c₁与c₂为对应的展开系数，E₁与E₂为相应的电子态能量，θ₀为两个电子态初始相对相位，

表示约化普朗克常数。

(2)电离叠加态电子波包，以测量电离得到的待探测基态分子的二维光电子动量谱；

作为一种可选的实施方式，可以利用近红外波段飞秒激光，测量强激光驱动的叠加态电子波包电离电子动量谱，利用强场光电子全息成像，追踪叠加态电子波包演化过程。

(3)分析二维光电子动量谱，从光电子全息干涉结构中获得叠加态电子波包在平行动量方向隧穿电离位置处的最概然密度分布随时间的变化，其中，二维光电子动量谱中垂直于激光偏振方向的干涉条纹为直接电子波包与前向散射电子波包干涉形成的光电子全息干涉结构。

在本发明实施例中，二维光电子动量谱中垂直于激光偏振方向的明显的干涉条纹即为直接电子波包与前向散射电子波包干涉形成的强场光电子全息干涉结构。利用移动窗口平均法消除光电子动量谱中平行于激光偏振方向的散射结构，得到清晰、单一的光电子全息干涉结构。选择全息干涉结构明显、稳定的平行偏振方向动量取点，提取所取点对应的垂直动量，即为该取点对应的垂直激光偏振方向的光电子全息干涉结构，具体地，光电子全息干涉结构的获取方式为：

消除二维光电子动量谱中平行于激光偏振方向的散射结构，得到初始光电子全息干涉结构；

从初始光电子全息干涉结构中的平行偏振方向动量远离低能及高能区域，全息干涉条纹清晰稳定的范围内均匀取点，获取每个取点对应的垂直动量，得到每个取点对应的垂直激光偏振方向的目标光电子全息干涉结构。

其中，目标光电子全息干涉结构满足：|I|²＝|I_d|²+|I_r|²+2|I_d||I_r|cos(Δφ)，其中，I为目标光电子全息干涉结构的电离振幅，I_d和I_r分别为直接电子波包和前向散射电子波包的电离振幅，Δφ为直接电子波包和前向散射电子波包的干涉项。使用余弦函数即可拟合提取该平行偏振方向动量取点所得全息干涉结构垂直动量的干涉项。

作为一种可选的实施方式，步骤(3)包括：

由

提取目标光电子全息干涉结构的干涉项，其中，k_⊥为垂直激光偏振方向动量，α为分子的散射振幅的相位，t_r0和t_i0分别为散射光电子的散射时间和电离时间，δ(k_⊥)表示垂直激光偏振方向动量分布振幅在k_⊥处的相位，δ(0)表示该振幅在0处的相位；[δ(0)-δ(k_⊥)]为叠加态电子波包隧穿电离垂直激光偏振方向动量分布振幅的相位引入的垂直激光偏振方向动量k_⊥与相对应的零点之间的相位差；

将Δφ(k_⊥＞0)-Δφ(k_⊥＜0)作为相位差δ(-|k_⊥|)-δ(+|k_⊥|)，获取相位差δ(-|k_⊥|)-δ(+|k_⊥|)的斜率γ，则y₀＝γ/2，其中，y₀为叠加态电子波包在平行偏振方向隧穿出口处的最概然密度分布；

其中，由于α与

均关于k_⊥＝0对称，那么计算Δφ(k_⊥＞0)-Δφ(k_⊥＜0)即为相位差δ(-|k_⊥|)-δ(+|k_⊥|)，可以通过对相位差δ(-|k_⊥|)-δ(+|k_⊥|)进行线性拟合得到该相位差的斜率γ。

根据电子平行激光偏振方向末态动量与电离时间关系，获取所有平行偏振方向动量取点对应的电离时刻，并提取所有取点代表的电离时刻对应的叠加态电子波包平行偏振方向隧穿位置的最概然密度分布。即可获得电子波包最概然密度分布随时间的演化，也即到了电子的演化运动过程。

为使本发明的上述目的、特征和优点更加明显易懂，下面结合实例和附图对本发明的具体实施方式做详细的说明。

实例一：单光周期红外激光电离叠加态分子全息干涉技术探测电子波包平行激光偏振方向隧穿位置处最概然密度分布随时间的变化。

图3为红外激光电离模型分子-氢分子离子的基态与第一激发态构成的叠加态所得光电子动量谱。为得到叠加态在一整个震荡周期的运动过程，改变叠加态初始相对相位，即相当于改变泵浦-探测方法中的时间延迟。其中红外激光波长为2000纳米，强度为3×10¹⁴W/cm²。在沿激光场偏振方向的动量分布上存在叉子状的干涉条纹，即为图2(c)中所示的光电子全息干涉结构条纹。利用移动窗口平均法消除光电子动量谱中平行于激光偏振方向的散射结构，即可得到单一的光电子全息干涉结构。从图3(a)中选择结构清晰、稳定的平行激光偏振方向动量范围(4.3到6.2原子单位)均匀取点，对每一个取值获得对应的垂直激光偏振方向动量谱分布，从中提取电子波包运动信息。图4以平行激光偏振方向动量5原子单位为例，展示了本发明中获取概然密度分布的过程。其中图4(a)为平行激光偏振方向动量5原子单位处垂直激光偏振方向动量谱分布曲线。使用余弦函数拟合动量谱分布，可得全息干涉结构项cos(Δφ。利用余弦函数的反函数即可得干涉项Δφ。图4(c)中黑色实线和虚线分别代表干涉项Δφ中垂直激光方向动量为正和负的结果。计算Δφ(k_⊥＞0)-Δφ(k_⊥＜0)，即可得到图4(d)中所示近线性的相位差δ(-|k_⊥|)-δ(+|k_⊥|)，拟合可得该相位差的斜率γ。根据强场电离经典理论中的电子平行激光偏振方向末态动量k_||与电离时间关系，很容易得到该k_||对应的电离时刻t_i0。根据公式y₀＝γ/2即可得到电子波包在该时刻t_i0平行激光偏振方向隧穿位置处最概然密度分布。对平行激光偏振方向动量范围4.3到6.2原子单位均匀取点所得的垂直激光偏振方向动量谱分布均进行以上的提取处理，便可得到图5中虚线圆圈所得的平行激光偏振方向隧穿位置处最概然密度分布随时间变化。对图3(b)中所示两电子态初始相对相位θ₀＝π的电离光电子动量谱同样平行激光偏振方向动量范围进行提取，可得图5中实线圆圈所得的平行激光偏振方向隧穿位置处最概然密度分布随时间变化。实线圆圈与虚线圆圈共同组成了叠加态电子波包整个震荡周期的最概然密度分布变化。圆圈所带误差棒为提取过程中对近线性相位差δ(-|k_⊥|)-δ(+|k_⊥|)线性拟合引入的误差(95％置信区间)。叠加态电子波包震荡周期约为1.056飞秒，依据光电子动量谱平行激光偏振方向动量精度，图5中所示提取精度可达到亚飞秒至阿秒量级。提取结果与点画线所示理论计算结果符合很好。证明本发明的有效性。

实例二：超短红外激光脉冲全息干涉技术探测电子波包平行激光偏振方向隧穿位置处最概然密度分布随时间的变化。

应用在强场领域实验室已达到的超短激光脉冲电离氢分子离子基态与第一激发态构成的叠加态电子波包，得到图6所示的光电子动量谱。红外激光脉冲持续时间为三个光周期，波长为2000纳米，强度约为3×10¹⁴W/cm²。应用本发明提出的方法，与实例一相似，提取叠加态电子波包整个震荡周期内平行激光偏振方向隧穿位置处最概然密度分布随时间变化，如图7所示。其中虚线圆圈为叠加态电子波包初始相对相位θ₀＝0所得光电子动量谱提取结果；实线圆圈为初始相对相位θ₀＝π/2结果；点画线圆圈为初始相对相位θ₀＝π结果。圆圈所带误差棒与实例一相同，为线性拟合引入的误差取95％置信区间结果。光电子动量谱提取结果与实曲线所示理论计算结果符合的很好。

以上为本发明的一部分具体实施方式，演示了利用光电子全息干涉技术提取分子叠加态电子波包平行激光偏振方向电离位置处最概然密度分布随时间的演化的可行性和准确性。因此，本发明在追踪叠加态电子波包阿秒时间量级的演化运动过程方面具有重要的应用前景和应用价值。

本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (3)

1.一种探测电子运动的方法，其特征在于，包括：

(1)激发待探测基态分子，获得处于基态与激发态相叠加的叠加态电子波包；

(2)电离所述叠加态电子波包，以测量电离得到的所述待探测基态分子的二维光电子动量谱；

(3)分析所述二维光电子动量谱，从光电子全息干涉结构中获得所述叠加态电子波包在平行动量方向隧穿电离位置处的最概然密度分布随时间的变化，其中，所述二维光电子动量谱中垂直于激光偏振方向的干涉条纹为直接电子波包与前向散射电子波包干涉形成的所述光电子全息干涉结构；

目标光电子全息干涉结构满足：|I|²＝|I_d|²+|I_r|²+2|I_d||I_r|cos(Δφ)，其中，I为所述目标光电子全息干涉结构的电离振幅，I_d和I_r分别为直接电子波包和前向散射电子波包的电离振幅，Δφ为直接电子波包和前向散射电子波包的干涉项；

由

提取目标光电子全息干涉结构的干涉项，其中，k_⊥为垂直激光偏振方向动量，α为分子的散射振幅的相位，t_r0和t_i0分别为散射光电子的散射时间和电离时间，δ(k_⊥)表示垂直激光偏振方向动量分布振幅在k_⊥处的相位，δ(0)表示该振幅在0处的相位；

将Δφ(k_⊥＞0)-Δφ(k_⊥＜0)作为相位差δ(-|k_⊥|)-δ(+|k_⊥|)，获取所述相位差δ(-|k_⊥|)-δ(+|k_⊥|)的斜率γ，则y₀＝γ/2，其中，y₀为所述叠加态电子波包在平行偏振方向隧穿出口处的最概然密度分布；

根据电子平行激光偏振方向末态动量与电离时间关系，获取所有平行偏振方向动量取点对应的电离时刻，并提取所有取点代表的电离时刻对应的叠加态电子波包平行偏振方向隧穿位置的最概然密度分布。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述叠加态电子波包表示为：

其中，|Ψ₁(r)>与|Ψ₂(r)>分别表示电子的基态与激发态，c₁与c₂为对应的展开系数，E₁与E₂为相应的电子态能量，θ₀为两个电子态初始相对相位，

表示约化普朗克常数。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述光电子全息干涉结构的获取方式为：

消除所述二维光电子动量谱中平行于激光偏振方向的散射结构，得到初始光电子全息干涉结构；

在所述初始光电子全息干涉结构中的平行偏振方向动量范围内均匀取点，获取每个取点对应的垂直动量，得到每个取点对应的垂直激光偏振方向的目标光电子全息干涉结构。

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