CN109060732B - 一种探测分子转动波包的方法 - Google Patents

一种探测分子转动波包的方法 Download PDF

Info

Publication number
CN109060732B
CN109060732B CN201810798569.5A CN201810798569A CN109060732B CN 109060732 B CN109060732 B CN 109060732B CN 201810798569 A CN201810798569 A CN 201810798569A CN 109060732 B CN109060732 B CN 109060732B
Authority
CN
China
Prior art keywords
pump light
molecular
light
time delay
higher harmonic
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
CN201810798569.5A
Other languages
English (en)
Other versions
CN109060732A (zh
Inventor
兰鹏飞
何立新
翟春洋
王保宁
陆培祥
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Huazhong University of Science and Technology
Original Assignee
Huazhong University of Science and Technology
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Huazhong University of Science and Technology filed Critical Huazhong University of Science and Technology
Priority to CN201810798569.5A priority Critical patent/CN109060732B/zh
Publication of CN109060732A publication Critical patent/CN109060732A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN109060732B publication Critical patent/CN109060732B/zh
Expired - Fee Related legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N21/00—Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/62—Systems in which the material investigated is excited whereby it emits light or causes a change in wavelength of the incident light
    • G01N21/63—Systems in which the material investigated is excited whereby it emits light or causes a change in wavelength of the incident light optically excited

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Pathology (AREA)
  • Investigating, Analyzing Materials By Fluorescence Or Luminescence (AREA)
  • Investigating Or Analysing Materials By Optical Means (AREA)

Abstract

本发明公开了一种探测分子转动波包的方法，包括以下步骤：利用具有一定时间延迟的两束泵浦光激发分子，得到单向转动的分子束；利用一束探测光作用在转动的分子束上，产生包含分子转动波包信息的高次谐波；采集探测光与泵浦光不同时间延迟，不同偏振夹角下的高次谐波谱；对高次谐波谱进行解卷积，得到分子转动波包信息。本发明提出了一种通过探测高次谐波即可实现获取分子转动波包信息的方法，这是一种同时探测阿秒时间尺度电子动力学过程和飞秒时间尺度核动力学过程的简单有效，并且具有广泛适用性的方法。

Description

一种探测分子转动波包的方法
技术领域
本发明涉及超快动力学测量技术领域，具体涉及一种探测分子转动波包的方法。
背景技术
分子在受到转动力矩作用时可以像机械转子一样发生转动。近年来，利用超短激光脉冲激发分子使其朝着特定方向旋转，即分子单向转动，引起了人们极大的兴趣。在实验上，分子单向转动可以通过两个具有一定时间延迟的激光脉冲、一个手性脉冲链或者一个偏振态缀饰的激光脉冲激发产生。分子单向转动对气体涡旋的形成、分子表面散射的修饰和分子极化的偏转都具有重大的意义。因此，实时观测分子转动波包的演化对于深入理解和控制以上物理现象至关重要。
最近，研究者们提出了几种研究分子单向转动的方案。例如，可以通过光谱观测分子单向转动的多普勒效应，或者观测偏振调控的拉曼光谱。然而，这些光谱测量技术要么受限于时间分辨，要么强烈依赖分子的各向异性分布。在具体实验过程中，获取分子各向异性分布需要对分子进行完全排列，然而现有的实验手段尚无法实现分子完全排列，因此如何在分子处于部分排列状态下获取分子转动波包成为了研究者们亟待解决的问题。近期，研究者首次在库仑爆炸成像实验中观察到了分子转动波包[K.Lin，et al，Phys.Rev.A 92，013410(2015)]，其中分子转动波包是通过分析碎片离子的动量分布来标定的。然而，利用碎片离子的动量分布来标定分子转动波包无法区分不同的分子。除了库仑爆炸成像，激光诱导分子辐射的高次谐波包含了丰富的分子结构和动力学过程信息，并且高次谐波信号依赖于分子结构。
发明内容
针对目前实验上测量分子转动波包方法的技术难题，本发明的目的在于提供一种测量高次谐波，通过分析分子转动波包与高次谐波角分布之间关系获得分子转动波包的方法，旨在避免实验上分子完全排列的难题，利用部分排列的分子来获取分子转动波包，同时得到的分子转动波包包含有超高时间分辨率。
本发明提供了一种探测分子转动波包的方法，包括如下步骤：
S1：利用两束具有第一时间延迟的第一泵浦光和第二泵浦光激发待测分子产生单向转动分子束；
S2：将与所述第一泵浦光之间具有第二时间延迟的探测光作用在所述单向转动分子束上并产生高次谐波信号；
通过调节所述探测光与所述第一泵浦光之间的所述时间延迟，在每一个时间延迟下测量所述探测光与所述第一泵浦光处于不同偏振夹角时的高次谐波信号，并获得高次谐波谱；
S3：对所述高次谐波谱进行解卷积处理后获得分子转动波包。
其中，步骤S1具体为：采用第一泵浦光激发分子获得周期性排列的分子束；再采用第二泵浦光激发所述周期性排列的分子束获得单向转动分子束；所述第二泵浦光与所述第一泵浦光之间具有第一时间延迟，所述第一时间延迟等于所述分子的转动周期或等于转动周期的整数倍。
第二时间延迟大于第一时间延迟，第二时间延迟可以为2倍的分子的转动周期。
其中，第一泵浦光、第二泵浦光和探测光均为飞秒激光脉冲，飞秒激光脉冲的脉冲持续时间远小于分子转动周期，可以获得无场条件下的单向转动分子束，第一泵浦光、第二泵浦光和探测光互相之间不存在干扰影响。
其中，待测分子为气体双原子或多原子分子中的任意一种，即固有偶极矩不为零，可以在飞秒激光脉冲诱导下形成单向转动分子束。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：现有技术进行分子转动波包测量时缺乏高的时间分辨率，并且无法区分不同分子，而本发明方法利用高次谐波技术进行探测分子转动波包，基于高次谐波的产生机制，其辐射过程携带有分子内部结构在亚飞秒量级的时间分辨率；同时，分子单向转动发生在飞秒量级上。因此，本发明方法利用分子高次谐波信号探测分子转动波包，将同时包含阿秒时间分辨的电子动力学过程信息和飞秒时间分辨的核动力学过程信息。此外，高次谐波信号依赖于分子结构，因此，本发明方法还可以区分不同分子的分子转动波包。这是一种实用性更为广泛且精确度更高的探测分子转动波包的方法。
附图说明
图1是本发明提供的探测分子转动波包的方法的实现流程图；
图2是测量高次谐波的实验装置；
图3是实验测得的N2分子第15至33次高次谐波谱；
图4是探测光偏振方向与第一泵浦光平行时测得的不同时间延迟下的高次谐波。图4(a)是N2分子第15至33次高次谐波，图4(b)是N2分子第21次高次谐波谱。
图5是实验测得的N2分子第21次高次谐波，横坐标表示探测光与第一泵浦光的时间延迟，纵坐标表示探测光与第一泵浦光之间的偏振夹角。
图6是实验测得的不同时间延迟下N2分子第21次高次谐波角分布。图6(a)、图6(b)和图6(c)分别表示探测光与第一泵浦光时间延迟为8.20皮秒、8.35皮秒和8.50皮秒。
图7是从实验结果中提取的不同时间延迟下N2分子转动波包角分布。图7(a)、图7(b)和图7(c)分别表示探测光与第一泵浦光时间延迟为8.20皮秒、8.35皮秒和8.50皮秒。
具体实施实例
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明提供了一种通过测量不同时间延迟下分子高次谐波角分布，提取分子转动波包的方法，如图1所示，具体包括：首先，利用两束具有一定时间延迟的飞秒激光脉冲(第一泵浦光和第二泵浦光)激发分子产生单向转动分子束。具体为：第一泵浦光激发分子使分子出现周期性排列，然后在分子出现周期性排列时刻，用偏振夹角与第一泵浦光为45度的第二泵浦光激发分子形成单向转动分子束。其次，将一束强激光脉冲(探测光)作用在单向转动分子束上，产生高次谐波信号。当探测光与第一泵浦光之间时间延迟为t1时，在0-360度范围内调节探测光与第一泵浦光之间的偏振夹角，获得分子高次谐波角分布；然后，改变探测光与第一泵浦光之间的时间延迟为t2，在0-360度范围内调节探测光与第一泵浦光之间的偏振夹角，获得分子高次谐波角分布；循环以上操作获得一系列不同时间延迟下的高次谐波角分布。在获取不同时间延迟下的高次谐波角分布信息之后，通过解卷积得到分子转动波包。在解卷积过程中，单体分子高次谐波角分布是利用求解含时薛定谔方程和强场近似模型等理论计算得到。
为了更进一步的说明本发明实施例提供的探测分子转动波包的方法，现结合附图以及具体实例详述如下：以N2分子为例，测量高次谐波的实验装置如图2所示，一束中心波长800nm、脉宽35fs、重复频率1kHz的飞秒激光通过分束镜分为泵浦光和探测光，泵浦光又经过一个分束镜分为第一泵浦光和第二泵浦光。第二泵浦光相对于第一泵浦光的时间延迟和偏振夹角分别由第二泵浦光光路上的延时线和半波片控制，第二泵浦光相对于第一泵浦光偏振夹角固定为45度；探测光相对于第一泵浦光的时间延迟和偏振夹角分别由探测光光路上的延时线和半波片控制。第一泵浦光将N2分子排列在第一泵浦光的偏振方向，第二泵浦光驱动排列的N2分子发生单向转动，探测光作用在单向转动的分子束上辐射出高次谐波。实验中第一泵浦光、第二泵浦光和探测光与气体相互作用的功率密度分别为3×1013W/cm2，3×1013W/cm2和1.7×1014W/cm2。气体通过直径为500μm的喷气阀通入真空腔，产生的高次谐波通过光栅衍射后经由微通道板显示在荧光屏上，被CCD相机采集。
图3是实验测得的探测光相对于第一泵浦光时间延迟为8.4皮秒，偏振夹角为0度时的N2分子第15至33次高次谐波谱。图4(a)是实验测得的探测光相对于第一泵浦光偏振夹角固定为0度，时间延迟在7至14皮秒范围内变化时的N2分子第15至33次高次谐波；图4(b)是实验测得的探测光相对于第一泵浦光偏振夹角固定为0度，时间延迟在7至14皮秒范围内变化时的N2分子第21次高次谐波。图5是实验测得的探测光相对于第一泵浦光偏振夹角在0至360度范围内变化，时间延迟在7至14皮秒范围内变化时的N2分子第21次高次谐波。图6是取图5中8.20皮秒、8.35皮秒和8.50皮秒等时间延迟下实验数据得到的N2分子第21次高次谐波角分布。利用求解含时薛定谔方程和强场近似模型等理论计算单体分子高次谐波角分布，然后对图5中不同时间延迟以及不同偏振夹角下的高次谐波进行解卷积，得到不同时间延迟下N2分子的转动波包角分布如图7所示。图7(a)、图7(b)和图7(c)分别是探测光相对于第一泵浦光时间延迟为8.20皮秒、8.35皮秒和8.50皮秒时的N2分子转动波包角分布。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (6)

1.一种探测分子转动波包的方法，其特征在于，包括如下步骤：
S1：利用两束具有第一时间延迟的第一泵浦光和第二泵浦光激发待测分子产生单向转动分子束；
S2：将与所述第一泵浦光之间具有第二时间延迟的探测光作用在所述单向转动分子束上并产生高次谐波信号；
通过调节所述探测光与所述第一泵浦光之间的所述第二时间延迟，在每一个延迟时间下测量所述探测光与所述第一泵浦光处于不同偏振夹角时的高次谐波信号，并获得高次谐波谱；当探测光与第一泵浦光之间时间延迟为t1时，在0-360度范围内调节探测光与第一泵浦光之间的偏振夹角，获得分子高次谐波角分布；然后，改变探测光与第一泵浦光之间的时间延迟为t2，在0-360度范围内调节探测光与第一泵浦光之间的偏振夹角，获得分子高次谐波角分布；循环以上操作获得一系列不同时间延迟下的高次谐波角分布，即为所述高次谐波谱；所述探测光为线偏振的飞秒激光脉冲；
S3：对所述高次谐波谱进行解卷积处理后获得分子转动波包。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤S1具体为：采用第一泵浦光激发分子获得周期性排列的分子束；再采用第二泵浦光激发所述周期性排列的分子束获得单向转动分子束。
3.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述第二泵浦光与所述第一泵浦光之间具有的所述第一时间延迟等于所述分子的转动周期或等于转动周期的整数倍。
4.如权利要求3所述的方法，其特征在于，所述第二时间延迟大于所述第一时间延迟。
5.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述第一泵浦光和所述第二泵浦光为飞秒激光脉冲。
6.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，待测分子为气体双原子或多原子分子中的任意一种。
CN201810798569.5A 2018-07-19 2018-07-19 一种探测分子转动波包的方法 Expired - Fee Related CN109060732B (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201810798569.5A CN109060732B (zh) 2018-07-19 2018-07-19 一种探测分子转动波包的方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201810798569.5A CN109060732B (zh) 2018-07-19 2018-07-19 一种探测分子转动波包的方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN109060732A CN109060732A (zh) 2018-12-21
CN109060732B true CN109060732B (zh) 2020-06-02

Family

ID=64817537

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN201810798569.5A Expired - Fee Related CN109060732B (zh) 2018-07-19 2018-07-19 一种探测分子转动波包的方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN109060732B (zh)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN111780889B (zh) * 2020-06-09 2021-04-20 华中科技大学 一种同步测量分子转动温度和排列光强度的方法及系统
CN117421685B (zh) * 2023-12-18 2024-04-05 中国海洋大学 基于调制不稳定性开发的深海异常波浪快速预警方法

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2009162712A (ja) * 2008-01-10 2009-07-23 Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> 浮遊粒子状物質測定装置
CN105758840A (zh) * 2016-03-01 2016-07-13 华中科技大学 一种利用高次谐波振幅实现分子轨道层析成像的方法
CN107764780A (zh) * 2017-09-30 2018-03-06 山西大学 一种测量分子转动能级结构的方法

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2009162712A (ja) * 2008-01-10 2009-07-23 Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> 浮遊粒子状物質測定装置
CN105758840A (zh) * 2016-03-01 2016-07-13 华中科技大学 一种利用高次谐波振幅实现分子轨道层析成像的方法
CN107764780A (zh) * 2017-09-30 2018-03-06 山西大学 一种测量分子转动能级结构的方法

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Retrieving Angular Distributions of High-Order Harmonic Generation from a Single Molecule;Kazumichi Yoshii,et al;《PHYSICAL REVIEW LETTERS》;20110107;全文 *
Visualizing molecular unidirectional rotation;Kang Lin,Qiying Song,Xiaochun Gong,Qinying Ji,Haifeng Pa;《PHYSICAL REVIEW A》;20150713;1-2页4-5段、6页2段、图2 *

Also Published As

Publication number Publication date
CN109060732A (zh) 2018-12-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Ray et al. Large-angle electron diffraction structure in laser-induced rescattering from rare gases
Epstein et al. Simplified motional heating rate measurements of trapped ions
Baker et al. Dynamic Two-Center Interference in High-Order Harmonic Generation<? format?> from Molecules with Attosecond Nuclear Motion
CN101696936B (zh) 激光诱导放电增强等离子体光谱检测装置
Lochbrunner et al. Methods and applications of femtosecond time-resolved photoelectron spectroscopy
Li et al. Linear and nonlinear circular dichroism of R-(+)-3-methylcyclopentanone
US8653462B2 (en) Methods and systems for detecting terahertz radiation by radiation enhanced emission of fluorescence
Bruder et al. Phase-modulated electronic wave packet interferometry reveals high resolution spectra of free Rb atoms and Rb* He molecules
CN109060732B (zh) 一种探测分子转动波包的方法
CN109884034A (zh) 一种飞秒等离子体光栅诱导击穿光谱检测的方法及装置
Cooper et al. On the determination of absolute vibrational excitation probabilities in molecule-surface scattering: Case study of NO on Au (111)
González et al. Imaging the stereodynamics of methyl iodide photodissociation in the second absorption band: fragment polarization and the interplay between direct and predissociation
Flettner et al. Ellipticity dependence of atomic and molecular high harmonic generation
Yan et al. Study on photodynamics of furan via strong field multiphoton ionization by velocity map imaging technique
Stapelfeldt et al. Formation and measurement of molecular quantum picostructures
Rijs et al. ‘Magnetic bottle’spectrometer as a versatile tool for laser photoelectron spectroscopy
Phan et al. General characterization of partially oriented polar molecules by the time-frequency profile of high-order harmonic generation
Legnaioli et al. Double and multiple pulse LIBS techniques
Yifrach et al. A new imaging-based method for alignment of multiple laser beams
Bryan et al. Mapping the evolution of optically generated rotational wave packets in a room-temperature ensemble of D 2
Przystawik et al. Generation of the simplest rotational wave packet in a diatomic molecule: Tracing a two-level superposition in the time domain
CN112362683B (zh) 一种金刚石中自旋缺陷浓度的精确标定方法
Campbell et al. Observation of oscillations between degenerate bound-state configurations in rapidly autoionizing two-electron atoms
Oppermann et al. Characterising and optimising impulsive molecular alignment in mixed gas samples
Othman et al. Visualizing femtosecond dynamics with ultrafast electron probes through terahertz compression and time-stamping

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
GR01 Patent grant
GR01 Patent grant
CF01 Termination of patent right due to non-payment of annual fee

Granted publication date: 20200602

Termination date: 20210719

CF01 Termination of patent right due to non-payment of annual fee