CN108660133B - 一种骨架表面固定植物酶的气凝胶及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种骨架表面固定植物酶的气凝胶的制备及其在去除室内甲醛中的应用方法,该方法包括:将水溶性的聚合物和粉体二氧化硅分别溶解和分散于植物酶的水溶液中,得到连续相;在高压均质的同时,向连续相中持续鼓入氮气,形成水包气的乳状液;将乳状液置于冷冻干燥机中,冻干成型,得到骨架表面固定植物酶的气凝胶。将气凝胶放置于带有导流风机的装置中,借助导流风机,将环境中的空气持续通入气凝胶,空气中的甲醛被酶分解,实现空气净化。相比直接喷雾法使用,固定化的酶可在更长的使用期内,持续降低空气中的甲醛,因此酶的利用效率更高。
Description
技术领域
本发明涉及去除室内甲醛技术领域,具体涉及一种骨架表面固定植物酶的气凝胶及其制备方法和在去除室内甲醛中的应用。
背景技术
近年来,随着生活水平的提高,大量新型装饰材料、家具以及生活用品不断进入室内,由此造成的室内环境污染也日趋严重。其中,对软装、板材、家具以及粘合剂中甲醛释放问题的关注度日益增高。针对日趋严重的室内空气污染,科研人员积极投入室内空气污染的防治以及净化研究工作之中,涌现出了大量的室内空气净化技术及相关产品,其工作原理包含:过滤净化、吸附、等离子体、臭氧消毒等。
利用植物吸收室内装修带来的甲醛等污染气体,是当今研究的热点之一。早在1980年,美国NASA(美国国家航空航天局)科学家Wolverton教授发现:植物可清除封闭机舱内的挥发性有机化合物;之后的1984年,NASA发布研究报告,证实了植物清除机舱中甲醛的能力;随后,美国景观工程协会(ALCA)与NASA共同开展了一项二年的研究,评估12种室内常见植物清除封闭舱室内甲醛、苯基三氯乙烯的能力,并于1989年,共同出台研究报告,证实:植物清除室内有毒物质功效显著。此后的1990~2005期间,ALCA与Wolverton教授的环境服务公司继续了NASA的研究工作,评估了50种植物清除室内有毒气体能力。进一步研究还表明,植物对有毒有害气体的净化能力并非只限于物理吸收,植物体内的酶还可辅助空气中的氧气,催化降解这些挥发性有机物,使其变为二氧化碳及水。
植物酶净化空气有如下特点:①高效性,同等用量下,它的处理效率明显高于传统的化学吸附剂;②安全无毒性,经严格的测验以及大量的实践证明,其对人体和动物是无害、无毒的,不会引起皮肤或呼吸系统过敏,不会引起各种不良反应;③无二次污染,植物酶为有机成分,具有可生化性,即能够自行降解,因而不会带来二次污染;④用途广泛、效果独特;⑤投放量相对少,使用少量植物酶,就能实现大面积气体的净化作用。
然而植物酶的缺点也较为突出:目前植物酶用于空气净化时,施工方式仅限于喷雾法。然而,随着植物酶沉落在地面,酶再难以实现与空气的良好接触,致使其空气净化作用完全消失,因此酶的利用效率低。综合以上内容可见,环保型植物酶在净化室内空气污染方面有着广阔的应用前景,而要实现植物酶对空气中有毒有害物的持久和广谱净化,还必须解决:植物酶的固定化。
发明内容
本发明提供了一种骨架表面固定植物酶的气凝胶及其制备方法和在去除室内甲醛中的应用,以空气为内相(分散相)模板,将溶有植物酶及水溶性聚合物的二氧化硅水分散液组成复合分散剂,稳定微米尺寸的气泡,制得分散稳定的乳状分散液;乳状分散液经冷冻干燥后,得到气凝胶。
该方法的特点在于:其一,气凝胶的成型过程中,避免了高温,酶依然可保持高活性;其二,制备反应中不需要溶剂;其三,气凝胶中,二氧化硅仍呈现球形形貌,赋予了气凝胶极高的比表面积;其四,乳状分散液中,提高气泡体积分率,可实现气泡间的相互挤压;与此同时,在水分散液中加入的聚合物还起到进一步增粘的作用;二者共同作用,使得乳液粘度大大提高,赋予乳状分散液一定机械强力和分散稳定性;其五,气凝胶孔隙率高,气阻小。
一种骨架表面固定植物酶的气凝胶的制备方法,包括以下步骤:
1)连续相的制备:将水溶性聚合物溶于植物酶的水溶液中,之后加入二氧化硅,得到连续相;
2)乳状液的制备:开启均质机,在剪切连续相的同时,向连续相中鼓入氮气,形成乳液;随着氮气的鼓入,乳液的液面不断升高,直至达到预设高度,关闭氮气阀门,均质机继续搅拌,得到稳定的乳状分散液;
3)气凝胶的制备:将稳定的乳状分散液放入保护盒,于-40℃至-30℃冷冻2~4小时,之后,将包装盒快速移入冷冻干燥机中,冷冻干燥18~30小时,得到骨架表面固定植物酶的气凝胶。
步骤1)中,所述的水溶性聚合物为聚乙烯醇或聚乙烯基吡咯烷酮;
所述的植物酶的水溶液中植物酶的质量百分数为5%~10%;
所述的水溶性聚合物与植物酶的水溶液的质量比为0.5~8:100,进一步,优选0.9~3.8:100;
所述的二氧化硅加入的形式为二氧化硅粉体或二氧化硅的水分散液。
所述的二氧化硅的颗粒粒径为50nm~10μm;
所述的二氧化硅与植物酶的水溶液的质量比为19~40:100,进一步,优选15~45:100。
步骤2)中,所述的稳定的乳状分散液中气泡体积与水分散液体积比为3:1至10:1,即所述的稳定的乳状分散液中气泡体积与稳定的乳状分散液总体积比之比为1:1.1~1.4。
均质机继续搅拌20分钟~40分钟,进一步优选,均质机继续搅拌30分钟。
步骤3)中,于-37℃至-33℃冷冻2.5~3.5小时,进一步优选,于-35℃冷冻3小时,
冷冻干燥22~26小时,进一步优选,冷冻干燥24小时。
所述的骨架表面固定植物酶的气凝胶中,水溶性聚合物将二氧化硅颗粒粘合在一起,提供了凝胶尺寸稳定性;气凝胶中,二氧化硅仍保持其球状的颗粒形貌,赋予了气凝胶极高的比表面积,为贴敷于二氧化硅表面的植物酶提供了充足的反应场所;将气凝胶置于带有导流风机的装置内,当空气流经气凝胶时,表面固定的酶可催化将空气中氧气与甲醛的反应,将甲醛降解为二氧化碳和水,净化空气。
所述的骨架表面固定植物酶的气凝胶可用于去除室内甲醛中。气凝胶的具体应用方法:将装有骨架表面固定植物酶的气凝胶置入带有导流风机的装置中,环境中的空气借助导流风机进入气凝胶,空气中的甲醛与氧气间的反应受到凝胶表面酶的催化作用,甲醛被氧化、去除。
带有导流风机装置,包括外壳、设置在外壳内的导流风机以及固定在导流风机出风口的气凝胶保护盒,气凝胶保护盒内装有骨架表面固定植物酶的气凝胶。
与现有技术相比,本发明具有以下有益效果:
本发明以空气为内相模板,溶有水溶性聚合物以及植物酶的二氧化硅水分散液为连续相,连续相包裹内相模板形成乳液;乳液经冷冻干燥后,得到表面富集植物酶的气凝胶;将该气凝胶组装于带导流风机的装置中,可持续、有效地降低空气中甲醛的浓度。该方法具有以下特点:其一,骨架中的二氧化硅粒子仍保持球状形貌,增大了凝胶的表面积,提高了负载酶的处理效率;其二,骨架具有高孔隙率,既降低了气阻,又提高了酶的可达性,从而可充分发挥其潜能;其三,骨架的孔隙率可通过鼓入的氮气量调控,方法简便;其四,相比直接喷雾法使用时,固定化的酶可在更长的使用期内,持续降低空气中的甲醛,因此酶的利用效率更高。
附图说明
图1为实施例1所得气凝胶的扫描电镜照片;
图2为实施例3所得气凝胶的扫描电镜照片;
图3为实施例8所得气凝胶的扫描电镜照片;
图4为本发明中带有导流风机装置的外形外貌图;
图5为本发明中带有导流风机装置的内部结构图。
具体实施方式
实施例1~12
1)连续相的制备:将植物酶(货号4128H,PureAyre foryour Home,美国PureAyre公司)用水稀释成植物酶的水溶液,稀释后,酶的质量浓度见表1。将水溶性聚合物(聚乙烯醇,药用级,4%水溶液粘度40~70mPa·s;聚乙烯基吡咯烷酮,药用级,K30)溶于植物酶的水溶液中,之后加入二氧化硅粉体(二氧化硅的颗粒粒径为50nm~10μm),得到连续相;
2)乳状液的制备:开启高速均质机,在剪切连续相的同时,向连续相中鼓入氮气,形成乳液;随着氮气的鼓入,乳液的页面不断升高;待乳液液面升高至预设体积时,关闭氮气阀门;均质机继续搅拌30分钟,得到稳定的乳状分散液;
3)气凝胶的制备:将稳定的乳状分散液放入保护盒,并移入冰箱中,于-35℃冷冻3小时;之后,将包装盒快速移入冷冻干燥机中,冷冻干燥24小时,即得到骨架表面固定植物酶的气凝胶。
表1实施例1~12的配方
聚合物A:聚乙烯醇;聚合物B:聚乙烯基吡咯烷酮
实施例1所得气凝胶的扫描电镜照片如图1所示,实施例3所得气凝胶的扫描电镜照片如图2所示,实施例8所得气凝胶的扫描电镜照片如图3所示,骨架表面固定植物酶的气凝胶中,水溶性聚合物将二氧化硅颗粒粘合在一起,提供了凝胶尺寸稳定性;气凝胶中,二氧化硅仍保持其球状的颗粒形貌,赋予了气凝胶极高的比表面积,为贴敷于二氧化硅表面的植物酶提供了充足的反应场所。
应用例
如图4和图5所示,为带有导流风机装置,包括外壳1、设置在外壳1内的导流风机2以及固定在导流风机2出风口的气凝胶保护盒3,气凝胶保护盒3内装有骨架表面固定植物酶的气凝胶,将实施例制备的骨架表面固定植物酶的气凝胶置入带有导流风机的装置中。开启装置的电源后,风机带动气体,自下而上流入气凝胶,其中的甲醛被酶分解,实现空气净化。其中导流风机的功率为0.5瓦,转速3000rpm。
甲醛的检测:
将装入气凝胶的装置移入200L的气体检测箱中,测试甲醛的去除效果,其中甲醛的检测参照GB/T 15516-1995(空气质量甲醛的测定乙酰丙酮分光光度法)执行。
应用例1
甲醛源持续释放,凝胶放入前,甲醛初始浓度为13.5mg/m3,甲醛释放24hr,甲醛的浓度为15.3mg/(m3·24hr),然后将实施例4制备的骨架表面固定植物酶的气凝胶置入带有导流风机的装置中,环境中的空气借助导流风机进入气凝胶,空气中的甲醛与氧气间的反应受到凝胶表面酶的催化作用,甲醛被氧化、去除,其结果如表2所示。
表2
时间(h) | 10 | 20 | 35 | 48 | 96 | 136 | 150 | 190 | 240 |
甲醛去除率(%) | 89.5 | 96.0 | 96.5 | 98.9 | 97.8 | 97.6 | 98.2 | 98.9 | 98.7 |
应用例2
甲醛源持续释放,凝胶放入前,甲醛初始浓度为8.7mg/m3,甲醛释放24hr,甲醛的浓度为9.12mg/(m3·24hr),然后将实施例6制备的骨架表面固定植物酶的气凝胶置入带有导流风机的装置中,环境中的空气借助导流风机进入气凝胶,空气中的甲醛与氧气间的反应受到凝胶表面酶的催化作用,甲醛被氧化、去除,其结果如表3所示。
表3
时间(h) | 24 | 48 | 65 | 88 | 116 | 140 | 194 |
甲醛去除率(%) | 76.4 | 89.8 | 96.8 | 95.1 | 98.1 | 97.6 | 97.8 |
应用例3
甲醛源持续释放,凝胶放入前,甲醛初始浓度为4.0mg/m3,甲醛释放24hr,甲醛的浓度为4.26mg/(m3·24hr),然后将实施例10制备的骨架表面固定植物酶的气凝胶置入带有导流风机的装置中,环境中的空气借助导流风机进入气凝胶,空气中的甲醛与氧气间的反应受到凝胶表面酶的催化作用,甲醛被氧化、去除,其结果如表4所示。
表4
时间(h) | 24 | 44 | 80 | 126 | 220 | 300 |
甲醛去除率(%) | 95.8 | 96.4 | 97.9 | 98.3 | 99.5 | 98.8 |
对比例
用水稀释植物酶(4128H,PureAyre for your Home,美国PureAyre公司),得到植物酶质量浓度为10%的水溶液。测试舱内,甲醛源持续释放,液体植物酶放入前,甲醛初始浓度为3.2mg/m3,甲醛释放24hr,甲醛的浓度为3.78mg/(m3·24hr)。将上述酶的水溶液置入带有导流风机的装置中,并将装置置于测试舱内,舱内的空气借助导流风机吹拂在水溶液的表面,空气中的甲醛与氧气间的反应受到酶的催化作用,甲醛被氧化、去除,其结果如表5所示。
表5
时间(h) | 24 | 44 | 80 | 126 | 220 | 300 |
甲醛去除率(%) | 3.7 | 5.4 | 6.9 | 8.3 | 9.2 | 8.7 |
Claims (9)
1.一种骨架表面固定植物酶的气凝胶的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
1)连续相的制备:将水溶性聚合物溶于植物酶的水溶液中,之后加入二氧化硅,得到连续相;
所述的水溶性聚合物为聚乙烯醇或聚乙烯基吡咯烷酮;
2)乳状液的制备:开启均质机,在剪切连续相的同时,向连续相中鼓入氮气,形成乳液;随着氮气的鼓入,乳液的液面不断升高,直至达到预设高度,关闭氮气阀门,均质机继续搅拌,得到稳定的乳状分散液;
3)气凝胶的制备:将稳定的乳状分散液放入保护盒,于-40℃至-30℃冷冻2~4小时,之后,将包装盒快速移入冷冻干燥机中,冷冻干燥18~30小时,得到骨架表面固定植物酶的气凝胶。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤1)中,所述的植物酶的水溶液中植物酶的质量百分数为5%~10%。
3.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤1)中,所述的水溶性聚合物与植物酶的水溶液的质量比为0.5~8:100。
4.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤1)中,所述的二氧化硅加入的形式为二氧化硅粉体或二氧化硅的水分散液;
所述的二氧化硅的颗粒粒径为50nm~10μm;
所述的二氧化硅与植物酶的水溶液的质量比为19~40:100。
5.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤2)中,所述的稳定的乳状分散液中气泡体积与稳定的乳状分散液总体积比之比为1:1.1~1.4。
6.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤2)中,均质机继续搅拌20分钟~40分钟。
7.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤3)中,于-37℃至-33℃冷冻2.5~3.5小时;
冷冻干燥22~26小时。
8.根据权利要求1~7任一项所述的制备方法制备的骨架表面固定植物酶的气凝胶。
9.根据权利要求8所述的骨架表面固定植物酶的气凝胶在去除室内甲醛中的应用。
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