CN108472582A - 具有硫化氢清除和水合物抑制能力的多功能产品 - Google Patents
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Abstract
本文公开了清除和水合物抑制多功能组合物，适用于与原油和天然气的生产、运输、储存以及分离相关的应用。本文还公开了使用所述组合物作为清除剂和水合物抑制剂的方法，其尤其用于与原油和天然气的生产、运输、储存以及分离相关的应用中。
Description
技术领域
本公开大体上涉及适用作抑制剂和清除剂的化学添加剂。更确切地说，本公开涉及水合物抑制剂和如硫化氢和/或硫醇的硫类物种的清除剂的混合物。
背景技术
从液体或气态烃物料流中去除硫类物种是一个长期以来挑战多个行业的难题。在石油行业，尤其在原油的钻探、生产、运输、储存以及加工方面，硫化氢是个巨大难题，与原油相关的废水也是如此。天然气行业中存在同样的问题。
含硫化合物，如硫化氢，的存在会导致含硫盐沉积，会引起输送管道、阀、调节器以及其它加工设备堵塞和腐蚀。即使燃烧后的天然气也需要进行处理以避免引起因形成SOx而产生酸雨。另外，在制造天然气行业或炼焦行业中，通常由烟煤的干馏产生含有不可接受含量的硫化氢的煤气排放物。
因为硫化氢具有刺激性臭味且含有其的天然气称作“酸”气，减少硫化氢的处理称为“甜化”加工。当特定化合物用于去除或减少H2S时，其通常被称为清除剂。
此外，在管道中运输石油和天然气的期间当存在适当条件时很容易形成气体水合物。形成气体水合物通常需要含水量、低温以及高压。气体水合物的形成通常导致石油生产损失、管道损坏以及对现场工人造成安全性风险。现代石油和天然气技术通常在石油回收和生产的过程中的严苛条件下操作，如管道中的高抽速、高压，管道的延长长度以及流经管道的石油和天然气的低温。此等条件尤其利于气体水合物的形成，它对海上石油生产或寒冷气候地点的石油生产尤其有害。
气体水合物是由小的非极性分子和水在较低温度和增加的压力下形成的冰状固体。在这些条件下，水分子会在这些小的非极性分子(通常为溶解的气体，如二氧化碳、硫化氢、甲烷、乙烷、丙烷、丁烷以及异丁烷)周围形成笼状结构，形成一种主体-客体相互作用，亦称为笼形物或笼形物水合物。这一笼结构的具体架构可以是多个类型(称作1型、2型、H型)之一，根据客体分子是什么而定。然而，一旦形成，这些结晶笼结构往往会从溶液中沉降出并积聚成大固体块，所述大固体块会沿着石油和天然气运输管道移动并可能阻塞或损坏管道和/或相关设备。从设备维修角度以及从生产损失方面和最终造成的环境影响方面来看，由阻塞造成的损坏代价极高。
行业使用多种方法防止此等阻塞，如热力学水合物抑制剂(thermodynamichydrate inhibitor，THI)、抗凝聚水合物抑制剂(anti-agglomerant hydrate inhibitor，AA)以及动力学水合物抑制剂(kinetic hydrate inhibitor，KHI)。防止阻塞所需的化学品的量根据所使用的抑制剂的类型而在大范围内变化。热力学水合物抑制剂是能够降低在既定压力和含水量下形成水合物的温度的物质，并且通常以极高浓度使用(按含水量计高达50％定期投配，二醇通常以高达所生成水的重量的100％的量使用)。因此，存在与运输和储存大量此等溶剂相关的相当大的成本。更具成本效益的替代方案是使用低剂量水合物抑制剂(low dosage hydrate inhibitor，LDHI)，因为它们抑制气体水合物的成核或生长所需的剂量通常小于约2％。存在两种一般类型的LDHI，动力学水合物抑制剂和抗凝聚剂，都通常以低得多的浓度使用。KHI通过延迟气体水合物晶体的生长来起作用。它们还充当抗成核剂。相比之下，抗凝聚剂允许形成水合物但防止其凝聚且随后积聚成能够引起堵塞的大块。抗凝聚剂的作用是保持水合物粒子作为流体浆料分散在烃相内。
发明内容
一方面，本公开涉及一种清除硫化氢并防止介质中形成水合物的方法。方法包含向介质中添加有效量的多功能组合物的步骤。多功能组合物包含清除剂、水合物抑制剂以及任选地酸、碱和/或溶剂。清除剂包含缩醛基、半缩醛基、二醛、环状化合物或其任何组合。水合物抑制剂包含己内酰胺或吡咯烷酮。
另一方面，本公开提供一种多功能组合物，包含水合物抑制剂、清除剂以及任选地选自由以下组成的组的成员：酸、碱、溶剂以及其任何组合，所述水合物抑制剂包括己内酰胺或吡咯烷酮，所述清除剂包含缩醛基、半缩醛基、二醛、环状化合物或其任何组合。
本公开还提供多功能组合物用于清除硫化氢并防止介质中形成水合物的用途，所述多功能组合物包含清除剂、水合物抑制剂、以及任选地酸、碱和/或溶剂。清除剂包含选自由以下组成的组的成员：缩醛基、半缩醛基、二醛、环状化合物、以及其任何组合，并且水合物抑制剂包含己内酰胺或吡咯烷酮。
前文已相当宽泛地概述本公开的特征和技术优点，以便可以更好地理解下文的具体实施方式。在下文中将描述本公开的其它特征和优点，所述额外特征和优点形成本申请的权利要求的主题。所属领域的技术人员应了解，所公开的概念和具体实施例可易于用作修改或设计用于实现本公开的相同目的的其它实施例的基础。所属领域的技术人员还应意识到，此类等效实施例不脱离如在所附权利要求书中所阐述的本公开的精神和范围。
附图说明
图1描绘当前公开的多功能组合物和市售产品的H2S清除特性曲线。
图2描绘当前公开的多功能组合物的某些实施例的水合物抑制方面。
具体实施方式
下文描述各种实施例。可参照以下具体实施方式更好地理解实施例的各个要素的关系和功能。然而，实施例不限于具体实施方式中所明确公开的实施例。
本公开涉及能够清除硫化氢和/或硫醇另外防止在气体、油以及水中形成水合物的化合物的混合物。还公开了使用此类混合物的方法。在整个本公开中，能够充当水合物抑制剂和硫化氢清除剂的化合物和组合物可被称为“多功能组合物”。多功能组合物尤其适用于控制原油类、天然气类和煤类产品和工艺中的硫化氢和/或硫醇排放物。多功能组合物适用于上游和下游工艺。任选地与非水性溶剂掺合的多功能组合物适用于各种气候和各种工艺条件。
此外，如前文所述，多功能组合物充当低剂量水合物抑制剂，能够抑制水合物的形成。多功能组合物可用于抑制、延缓、减轻、减少、控制和/或延迟形成烃水合物、水合物凝聚和/或堵塞。在一个实施例中，可应用多功能组合物来防止、减少和/或减轻导管、管道、运输管线、阀以及可能形成烃水合物固体的其它场所或设备的堵塞。
当前公开的多功能组合物相比于现有技术组合物具有多个优势。例如，多功能组合物为使用者提供灵活性并且允许在多个位置注入，如经由(例如)气升或毛细管/脐管注入油井或天然气井中。此外，使用多功能组合物将允许使用者显著减少通常以约75％-90％使用的热力学水合物抑制剂(乙醇)的量。另外，通过将水合物抑制剂和硫化氢清除剂组合成单个多功能组合物，能够使用单个注入点来将多功能组合物注入井中。通过使用单个多功能组合物，能够降低货运成本并且能够减少需要就地储存的化学品的量。
在某些实施例中，多功能组合物可呈无水形式，从而允许用于期望将含水量最小化的工艺(例如在石油生产工艺中)中。生产呈无水形式的多功能组合物进一步降低了货运和运输成本。可任选地将无水多功能组合物与亲水性溶剂(例如醇、二醇、多元醇)掺合用于非水性应用。在一些实施例中，多功能组合物可显著降低可水洗氮气含量从而消除精炼厂催化剂床的氮气污染。在一些实施例中，多功能组合物不包括含氮化合物。当前公开的多功能组合物在最高约50℃下约7天内热稳定。
本公开的多功能组合物可以包含多个组分和/或多个化合物。在一些实施例中，多功能组合物包含至少两个组分。例如，在一些实施例中，多功能组合物可以包含硫化氢清除剂化合物和水合物抑制剂化合物。在某些实施例中，多功能组合物包含至少三个组分。例如，多功能组合物可以包含水合物抑制剂化合物、硫化氢清除剂化合物以及pH值调节化合物，如酸或碱。在其它实施例中，多功能组合物可以包含水合物抑制剂化合物、硫化氢清除剂化合物、pH值调节化合物以及溶剂。多功能化合物还可以包含多于一种所列出的组分。例如，多功能组合物可以包含多于一种硫化氢清除剂、多于一种水合物抑制剂、多于一种溶剂和/或多于一种pH值调节化合物。
多功能组合物中的硫化氢清除剂的量不受特定限制。在一些实施例中，多功能组合物可以包含约10重量％到约97重量％的硫化氢清除剂。例如，多功能组合物可以包含约50重量％到约90重量％、或约85重量％到约97重量％的硫化氢清除剂。
多功能组合物中的水合物抑制剂化合物的量不受特定限制。在一些实施例中，多功能组合物可以包含约1重量％到约70重量％的水合物抑制剂化合物。例如，多功能组合物可以包含约2重量％到约20重量％、或约2重量％到约8重量％的水合物抑制剂化合物。
在一些实施例中，多功能组合物包含约50重量％到约97重量％的硫化氢清除剂和约50重量％到约3重量％的水合物抑制剂化合物。
多功能组合物中的溶剂的量不受特定限制。在一些实施例中，多功能组合物可以不包含溶剂。在某些实施例中，多功能组合物可以包含约0重量％到约70重量％的溶剂。例如，多功能组合物可以包含约0重量％到约20重量％、或约5重量％到约10重量％的溶剂。
多功能组合物中的pH值调节化合物的量不受特定限制。在一些实施例中，多功能组合物可以不包含pH值调节化合物。在某些实施例中，多功能组合物可以包含约0重量％到约5重量％的pH值调节化合物或约0重量％到约1重量％的pH值调节化合物。
硫化氢清除剂化合物可以包含缩醛和/或半缩醛。缩醛或半缩醛可为环状，其中两个氧原子并入到环结构中。说明性非限制性实例包含乙二醇甲醛和甘油缩甲醛。示范性化学结构如下：
以及其中R1包含氢(H)或1到5个碳原子的烃基，R2包含H或1到5个碳原子的烃基，R3可选自1到5个碳原子的烃基，且R4包含H或1到5个碳原子的烃基。
在一些实施例中，硫化氢清除剂不包含氮。在一些实施例中，硫化氢清除剂不为支化的。在其它实施例中，硫化氢清除剂为支化的。在一些实施例中，硫化氢清除剂为脂肪族的。
在一些实施例中，硫化氢清除剂化合物包含二醛。在某些实施例中，二醛包含以下通用结构：
其中R1包含氢(H)，R2包含H，且n是数字1或大于1的数字。硫化氢清除剂化合物可以包含前述二醛的低聚物，如水合物种的低聚物，例如，
在一些实施例中，硫化氢清除剂可以包含环状结构。环状结构可以包含一个或多个杂原子，包括但不限于氮。杂原子可为，例如，烷基取代烷基胺。在一些实施例中，环状结构可以包含以下通式：
其中R1可选自氢(H)、1到5个碳原子的烃基或含有1或2个碳原子的醇基；R2可选自氢(H)、1到5个碳原子的烃基或含有1或2个碳原子的醇基；且R3可选自氢(H)、1到5个碳原子的烃基或含有1或2个碳原子的醇基。
在一些实施例中，水合物抑制剂化合物包含一种或多种选自由以下组成的组的化合物：N-乙烯基-2-己内酰胺、N-乙烯基-2-己内酰胺、2-丙烯酰胺基-2-甲基丙烷磺酸、N-乙烯基-2-吡咯烷酮的三聚物以及其任何组合。水合物抑制剂可以包含支化或线性聚合物，所述聚合物包含非环状和/或环状氮和酮官能团，如聚N-乙烯基-2-己内酰胺，和环状或非环状N-乙烯基酰胺，如N-乙烯基内酰胺。
水合物抑制剂的示范性化学结构包含但不限于：
和
其中R独立地选自由以下组成的组：氢、官能化和未官能化烷基、环烷基以及芳基，其中任一前述基团可具有或不具有一个或多个杂原子。符号“m”可为约1到约60，如约1到约36或约1到约18的数字，“n”可为的约1到约60，如约1到约36或约1到约18的数字，“o”可为约1到约60，如约1到约36或约1到约18的数字，且“M”可选自，例如，H、Na、K、Li、Ca、Ba、Mg2+、Al3+以及NH4+。
水合物抑制剂还可以包含以下化学结构：
其中“y”可为1或2。
在一些实施例中，水合物抑制剂化合物不包含氮。在一些实施例中，水合物抑制剂化合物不为支化的。在某些实施例中，水合物抑制剂化合物为脂肪族的。
可以使用任何溶剂来与多功能组合物结合。在一些实施例中，溶剂不包含水。在某些实施例中，溶剂为极性溶剂，如醇。例如，溶剂可以包含甲醇、乙醇、二醇或任何其它醇或醇溶剂的组合。其它合适溶剂包括但不限于：烃类溶剂，如石脑油、二甲苯或甲苯；氧化溶剂；以及水。
pH值调节化合物包含任何能够调节多功能组合物的pH值的化合物。例如，pH值调节化合物可以包含任何酸或任何碱。碱的说明性非限制性实例包括氢氧化钾和氢氧化钠。酸的说明性非限制性实例包括有机酸，如乙酸。酸或碱可用于将多功能组合物的pH值调节到任何期望pH值。例如，在一些实施例中，可向多功能组合物中添加pH值调节化合物以得到pH值在约5.5与约8之间的多功能组合物。在其它实施例中，多功能组合物的pH值在约4.5与约9之间。
虽然多功能组合物通常可以包含呈本文中所列出的任一比例的本文中列出的任一组分，下文说明某些非限制性说明性实例。在一个实施例中，多功能组合物包含：约85重量％-90重量％1,2-乙二基双(氧基)双甲醇、约2重量％-8重量％1-乙烯基氮杂环庚烷-2-酮-1-乙烯基吡咯烷-2-酮(吡咯烷酮比乙烯基氮杂环庚烷的比为1:1)、约5重量％-10重量％乙醇以及约0重量％-1重量％乙酸。在另一实施例中，多功能组合物包含：约89重量％1,2-乙二基双(氧基)双甲醇、约8重量％乙醇、约2重量％乙酸以及约3重量％1-乙烯基氮杂环庚烷-2-酮-1-乙烯基吡咯烷-2-酮(1:1)。在另一个实施例中，多功能组合物包含：约86重量％1,2-乙二基双(氧基)双甲醇、约8重量％乙醇、约2重量％乙酸以及约6重量％1-乙烯基氮杂环庚烷-2-酮-1-乙烯基吡咯烷-2-酮(1:1)。在另一实施例中，多功能组合物包含：约85重量％1,2-乙二基双(氧基)双甲醇、约8重量％乙醇、约2重量％乙酸以及约7重量％1-乙烯基氮杂环庚烷-2-酮-1-乙烯基吡咯烷-2-酮(1:1)。
如在本申请的实例中进一步所论述，本发明人意外地发现，本发明所公开的多功能组合物具有优于使用水合物抑制剂化合物本身的水合物抑制能力。因此，本发明人发现了水合物抑制剂化合物与多功能组合物的其它组分之间的出乎意料的协同作用。在一些实施例中，发现硫化氢清除剂对水合物抑制剂具有正性的协同作用。不希望受理论所束缚，在一些实施例中，有可能是清除剂的缩醛基和半缩醛基引起协同作用。
本公开的多功能组合物可任选地包括一种或多种添加剂。合适添加剂包括但不限于：沥青烯抑制剂；石蜡抑制剂；腐蚀抑制剂；阻垢剂；乳化剂；水澄清剂；分散剂；破乳剂；额外硫化氢清除剂；杀生物剂；额外pH值调节剂；表面活性剂；额外溶剂；如热力学水合物抑制剂、动力学水合物抑制剂和/或气体水合物抑制剂的额外抑制剂；抗凝结剂以及其任何组合。
合适的沥青烯抑制剂包括但不限于：脂肪族磺酸；烷基芳基磺酸；芳基磺酸盐；木质素磺酸盐；烷基酚/醛树脂和类似磺化树脂；聚烯烃酯；聚烯烃酰亚胺；具有烷基、亚烷基苯基或亚烷基吡啶基官能团的聚烯烃酯；聚烯烃酰胺；具有烷基、亚烷基苯基或亚烷基吡啶基官能团的聚烯烃酰胺；具有烷基、亚烷基苯基或亚烷基吡啶基官能团的聚烯烃酰亚胺；烯基/乙烯基吡咯烷酮共聚物；聚烯烃与顺丁烯二酸酐或乙烯基咪唑的接枝聚合物；超枝聚酯酰胺；聚烷氧基化沥青烯；两性脂肪酸；丁二酸烷基酯的盐、脱水山梨糖醇单油酸酯；聚异丁烯丁二酸酐；以及其组合。
合适的石蜡抑制剂包括但不限于石蜡晶体调节剂和分散剂/晶体改性剂组合。合适的石蜡晶体调节剂包括但不限于：丙烯酸烷基酯共聚物、丙烯酸烷基酯乙烯基吡啶共聚物、乙烯乙酸乙烯酯共聚物、顺丁烯二酸酐酯共聚物、支化聚乙烯、萘、蒽、微晶蜡和/或沥青烯以及其组合。
合适的腐蚀抑制剂包括但不限于酰氨基胺、季胺、酰胺、磷酸酯以及其组合。
合适的阻垢剂包括但不限于：磷酸盐、磷酸酯、磷酸、膦酸盐、膦酸、聚丙烯酰胺、丙烯酰胺基-甲基丙烷磺酸酯/丙烯酸共聚物(AMPS/AA)的盐、亚膦酸化顺丁烯二酸共聚物(PHOS/MA)、聚顺丁烯二酸/丙烯酸/丙烯酰胺基-甲基丙烷磺酸酯三元共聚物(PMA/AMPS)的盐以及其组合。
合适的乳化剂包括但不限于：羧酸盐、羧酸或羧酸酐与胺之间的酰化反应的产物、糖的烷基、酰基和酰胺衍生物(烷基-糖乳化剂)以及其组合。
合适的水澄清剂包括但不限于：无机金属盐，如矾、氯化铝以及氢氯酸铝；或有机聚合物，如丙烯酸类聚合物、丙烯酰胺类聚合物、聚合胺、烷醇胺、硫代氨基甲酸酯；阳离子聚合物，如氯化二烯丙基二甲基铵(DADMAC)；以及其组合。
合适的分散剂包括但不限于：2-50个碳的脂肪族膦酸，如羟基乙基二膦酸，和氨基烷基膦酸，例如具有例如各自带有至少一个亚甲基膦酸基的2-10个N原子的聚氨基亚甲基膦酸盐；后者的实例是乙二胺四(亚甲基膦酸盐)、二亚乙基三胺五(亚甲基膦酸盐)以及在每一个N原子之间具有2-4个亚甲基的三胺聚亚甲基膦酸盐和四胺聚亚甲基膦酸盐，每一膦酸盐中的亚甲基数目中的至少2个不同。其它合适的分散剂包括木质素或木质素衍生物(如木质素磺酸盐)和萘磺酸和衍生物，以及其组合。合适的分散剂还可以包括十二烷基苯磺酸盐、烷氧基化烷基酚、烷氧基化烷基酚类树脂以及其组合。
合适的破乳剂包括但不限于：十二烷基苯甲基磺酸(DDBSA)；二甲苯磺酸(NAXSA)的钠盐；环氧化化合物和丙氧基化化合物；阴离子阳离子和非离子表面活性剂；树脂，如酚类树脂和环氧树脂；以及其组合。
合适的额外硫化氢清除剂包括但不限于：氧化剂(例如无机过氧化物，如过氧化钠或二氧化氯)、醛(例如具有1-10个碳的，如甲醛或戊二醛或(甲基)丙烯醛)、三嗪(例如单乙醇胺三嗪、单甲胺三嗪以及来自多种胺或其混合物的三嗪)、乙二醛以及其组合。
合适的额外水合物抑制剂包括但不限于：热力学水合物抑制剂(THI)、动力学水合物抑制剂(KHI)、抗凝聚剂(AA)以及其组合。合适的热力学水合物抑制剂包括但不限于：NaCl盐、KCl盐、CaCl2盐、MgCl2盐、NaBr2盐、甲酸盐(formate brine)(例如，甲酸钾)、多元醇(如葡萄糖、蔗糖、果糖、麦芽糖、乳糖、葡糖酸盐、单乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、单丙二醇、二丙二醇、三丙二醇、四丙二醇、单丁二醇、二丁二醇、三丁二醇、甘油、二甘油、三甘油以及糖醇(例如，山梨糖醇、甘露糖醇))、甲醇、丙醇、乙醇、二醇醚(如二乙二醇单甲醚、乙二醇单丁醚)、醇的烷基或环状酯(如乳酸乙酯、乳酸丁酯、苯甲酸甲基乙酯)以及其组合。合适的动力学水合物抑制剂和抗凝聚剂包括但不限于：聚合物和共聚物、多糖(如羟基-乙基纤维素(HEC)、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、淀粉衍生物以及黄原胶)、内酰胺(如聚乙烯己内酰胺、聚乙烯内酰胺)、吡咯烷酮(如各种分子量的聚乙烯吡咯烷酮)、表面活性剂(如脂肪酸盐、乙氧基化醇、丙氧基化醇、脱水山梨糖醇酯、乙氧基化脱水山梨糖醇酯、脂肪酸的聚甘油酯、烷基葡糖苷、烷基多葡糖苷、烷基硫酸盐、烷基磺酸盐、烷基酯磺酸盐、烷基芳香族磺酸盐、烷基甜菜碱、烷基酰氨基甜菜碱)、烃类分散剂(如木质素磺酸盐、亚氨基二丁二酸盐、聚天冬氨酸盐)、氨基酸、蛋白质以及其组合。
合适的杀生物剂包括但不限于氧化杀生物剂和非氧化杀生物剂。合适的非氧化杀生物剂包括例如醛(例如甲醛、戊二醛以及丙烯醛)、胺型化合物(例如季胺化合物和椰油二胺)、卤化化合物(例如溴硝丙二醇和2-2-二溴-3-氮基丙酰胺(DBNPA))、硫化合物(例如异噻唑酮、氨基甲酸酯以及甲硝哒唑)、季鏻盐(例如四(羟甲基)硫酸鏻(THPS))以及其组合。合适的氧化杀生物剂包括，例如，次氯酸钠、三氯异氰尿酸、二氯异氰尿酸、次氯酸钙、次氯酸锂、氯化乙内酰脲、稳定化次溴酸钠、活化溴化钠、溴化乙内酰脲、二氧化氯、臭氧、过氧化物以及其组合。
合适的额外pH值调节剂包括但不限于：碱金属氢氧化物、碱金属碳酸盐、碱金属碳酸氢盐、碱土金属氢氧化物、碱土金属碳酸盐、碱土金属碳酸氢盐以及其混合物或组合。示范性的pH值调节剂包括：NaOH、KOH、Ca(OH)2、CaO、Na2CO3、KHCO3、K2CO3、NaHCO3、MgO以及Mg(OH)2。
合适的表面活性剂包括但不限于：阴离子表面活性剂、阳离子表面活性剂、非离子表面活性剂以及其组合。阴离子表面活性剂包括：烷基芳基磺酸盐、烯烃磺酸盐、链烷烃磺酸盐、醇硫酸盐、醇醚硫酸盐、烷基羧酸盐和烷基醚羧酸盐，以及烷基和乙氧基化烷基磷酸酯，以及单烷基和二烷基磺基琥珀酸盐和磺基琥珀酰胺酸盐及其组合。阳离子表面活性剂包括：烷基三甲基季铵盐、烷基二甲基苯甲基季铵盐、二烷基二甲基季铵盐、咪唑啉盐以及其组合。非离子表面活性剂包括：醇烷氧基化物、烷基酚烷氧基化物、乙烯、丙烯和丁烯氧化物的嵌段共聚物、烷基二甲胺氧化物、烷基-双(2-羟乙基)胺氧化物、烷基酰胺丙基二甲胺氧化物、烷基酰胺丙基-双(2-羟乙基)胺氧化物、烷基多葡糖苷、聚烷氧基化甘油酯、脱水山梨糖醇酯和聚烷氧基化脱水山梨糖醇酯、以及烷酰基聚乙二醇酯和二酯以及其组合。还包括甜菜碱和磺基甜菜碱(sultane)；两性表面活性剂，如烷基两性乙酸盐和两性二乙酸盐、烷基两性丙酸盐和两性二丙酸盐；烷基亚氨基二丙酸盐以及其组合。
在某些实施例中，表面活性剂可以是季铵化合物、胺氧化物、离子或非离子表面活性剂或其任何组合。合适的季胺化合物包括但不限于：烷基苯甲基氯化铵、苯甲基椰油烷基(C12-C18)二甲基氯化铵、二椰油烷基(C12-C18)二甲基氯化铵、二牛脂二甲基氯化铵、二(氢化牛脂烷基)二甲基季铵甲基氯、甲基双(2-羟乙基椰油烷基(C12-C18)季铵氯化物、二甲基(2-乙基)牛脂铵甲基硫酸盐、正十二烷基苯甲基二甲基氯化铵、正十八烷基苯甲基二甲基氯化铵、正十二烷基三甲基硫酸铵、大豆烷基三甲基氯化铵以及氢化牛脂烷基(2-乙基己基)二甲基季铵甲基硫酸盐。
本公开的多功能组合物可用于甜化气体或液体，如酸气或酸液。除抑制水合物的形成之外，组合物还可用于通过使用有效量的组合物处理所述物料流来从气体或液体物料流中清除硫化氢和/或硫醇。在一些实施例中，向介质中添加的有效量的组合物可为，按水，如生成水计，约0.5％到约90％，如约1％到约10％或约3％到约7％的多功能组合物。
本发明组合物可用于期望从气体或液体物料流中捕集硫化氢和/或硫醇另外抑制水合物形成的任何行业。在某些实施例中，组合物可用于水系统、冷凝物/油系统/气体系统或其任何组合中。在某些实施例中，组合物可应用于原油或天然气的生产、运输、储存和/或分离中所产生或使用的气体或液体。在某些实施例中，组合物可应用于燃煤工艺(如燃煤发电厂)中所使用或产生的气体物料流。在一些实施例中，组合物可应用于废水工艺、农场、屠宰厂、填埋场、城市废水厂、炼焦煤工艺或生物燃料工艺中所产生或使用的气体或液体。
多功能组合物可以添加到含有硫化氢、硫醇或能够形成水合物的化合物的任何流体或气体中，或组合物可以添加到可能接触硫化氢和/或硫醇的流体或气体中。可以引入组合物的流体可以是水性介质。水性介质可包含水、气体以及任选地液体烃。可以引入组合物的流体可以是液体烃。液体烃可以是任何类型的液体烃，包括但不限于：原油、重油、加工残油、沥青油、焦化油、焦化瓦斯油、流体催化裂化器进料、瓦斯油、石脑油、流体催化裂化浆液、柴油燃料、燃油、喷射燃料、汽油以及煤油。在某些实施例中，气体可为酸气。在某些实施例中，流体或气体可为精炼烃产品。
经过本公开的组合物处理的流体或气体可以处于任何所选择的温度下，如环境温度或高温。在某些实施例中，流体(例如液体烃)或气体可以处于约40℃到约250℃的温度下。在某些实施例中，流体或气体可以处于-50℃到300℃、0℃到200℃、10℃到100℃、或20℃到90℃的温度下。在某些实施例中，流体或气体可以处于22℃、23℃、24℃、25℃、26℃、27℃、28℃、29℃、30℃、31℃、32℃、33℃、34℃、35℃、36℃、37℃、38℃、39℃或40℃的温度下。在某些实施例中，流体或气体可以处于85℃、86℃、87℃、88℃、89℃、90℃、91℃、92℃、93℃、94℃、95℃、96℃、97℃、98℃、99℃或100℃的温度下。
本发明的组合物可以添加到各种含水率水平的流体中。例如，含水率可为0％到100％体积/体积(v/v)、1％到80％v/v、或1％到60％v/v。流体可以是有各种盐度水平的水性介质。在一个实施例中，流体的盐度可为0％到75％、约1％到50％、或约10％到25％重量/重量(w/w)总溶解固体(total dissolved solid，TDS)。
引入本公开的组合物的流体或气体可容纳于和/或暴露于多个不同类型的装置中。举例来说，流体或气体可容纳于将流体或气体从一个地点运输到另一个地点的装置(如石油和/或天然气管道)中。在某些实施例中，装置可以是石油和/或天然气精炼厂的一部分，如管道、分离容器、脱水单元或气体管线。流体可容纳于和/或暴露于石油提取和/或生产的装置(如井口)中。装置可以是燃煤发电厂的一部分。装置可以是洗涤器(例如湿法烟气脱硫器、喷雾干燥吸收器、干燥吸附剂注射器、喷雾塔、接触塔或泡罩塔等等)。装置可以是货船(cargo vessel)、储存容器、储料槽或连接槽、容器或加工单元的管道。在某些实施例中，流体或气体可容纳于水系统、冷凝物/油系统/气体系统或其任何组合中。
可以通过任何适当方法将组合物引入流体或气体中以确保清除剂通过流体或气体而分散。可以使用机械设备注入组合物，所述机械设备如化学注射泵、管道T形件、注射配件、雾化器、管(quill)等等。根据应用和要求，可以在存在或不存在一种或多种额外极性或非极性溶剂下引入组合物。在某些实施例中，可以使用脐管线(umbilical line)将组合物泵入石油和/或天然气管道中。在某些实施例中，可以使用毛细管注射系统将组合物输送到所选择的流体。在一些实施例中，可将组合物引入到液体中并混合，或可将组合物以水性或非水性溶液、混合物或浆料的形式注入到气体物料流中。在某些实施例中，流体或气体可穿过包含本公开的组合物的吸收塔。
可将多功能组合物应用于流体或气体以提供如下的清除剂浓度：约1百万分率(ppm)到约1,000,000ppm、约1百万分率(ppm)到约100,000ppm、约10ppm到约75,000ppm、约100ppm到约45,000ppm、约500ppm到约40,000ppm、约1,000ppm到约35,000ppm、约3,000ppm到约30,000ppm、约4,000ppm到约25,000ppm、约5,000ppm到约20,000ppm、约6,000ppm到约15,000ppm或约7,000ppm到约10,000ppm。组合物可以约100ppm到约2,000ppm、约200ppm到约1,500ppm、或约500ppm到约1000ppm的浓度应用于流体。各个系统可能具有其自身的需求，并且更酸的气(例如含有更多硫化氢)可能需要更高的本公开的组合物的剂量率。
在某些实施例中，相对于流体或气体中所存在的硫化氢和/或硫醇，组合物可以等摩尔的量或更高的量应用于流体或气体。在某些实施例中，组合物可作为纯(亦即，无溶剂)组合物应用于流体或气体(例如，可在接触塔中使用纯的组合物)。
通过使用本公开的组合物处理可以任何量减少流体或气体中的硫化氢和/或硫醇。处理之后，残余硫化氢和/或硫醇的实际量可能根据起始量而不同。在某些实施例中，如在气相中所测量，按液体介质的体积计，硫化氢和/或硫醇含量可减少到约150ppm体积或更低。在某些实施例中，如在气相中所测量，按液体介质的体积计，硫化氢和/或硫醇含量可减少到100ppm体积或更低。在某些实施例中，如在气相中所测量，按液体介质的体积计，硫化氢和/或硫醇含量可减少到50ppm体积或更低。在一些实施例中，如在气相中所测量，按液体介质的体积计，硫化氢和/或硫醇含量可减少到20ppm体积或更小。在其它实施例中，如在气相中所测量，按液体介质的体积计，硫化氢和/或硫醇含量可减少到15ppm体积或更低。在某些实施例中，如在气相中所测量，按液体介质的体积计，硫化氢和/或硫醇含量可减少到10ppm体积或更低。在一些实施例中，如在气相中所测量，按液体介质的体积计，硫化氢和/或硫醇含量可减少到5ppm体积或更小。在某些实施例中，如在气相中所测量，按液体介质的体积计，硫化氢和/或硫醇含量可减少到0ppm体积或更低。
在特定实施例中，组合物(或组合物的某些组分)可溶于水相中，使得所捕集的硫类物种迁移到水相中。如果存在乳液，所捕集的硫类物种则可以从烃相(例如原油)迁移到水相中并与水相一起去除。如果不存在乳液，则可以添加水洗液以吸引所捕集的硫类物种。在某些实施例中，可在脱盐器中处理烃(例如原油)之前添加本发明的组合物，所述脱盐器使用水洗液乳化烃介质以提取水溶性污染物并从烃中分离并去除水相。
在某些实施例中，可以适合于形成具有烃的乳液的量添加水洗液。在某些实施例中，按乳液的体积计，水洗液可以约1到约50体积％的量添加。在某些实施例中，按乳液的体积计，水洗液可以约1到约25体积％的量添加。在某些实施例中，按乳液的体积计，烃的量可以约50到约99体积％的量存在。
水洗液和烃可通过任何常规方式乳化。在某些实施例中，可将水洗液和烃加热并彻底混合以产生水包油乳液。在某些实施例中，可将水洗液和烃在约90℃到约150℃范围内的温度下加热。水洗液和烃可以任何常规方式混合，根据烃的密度而定，所述常规方式如压力下降为约0.2到约2巴的连续静态混合器或连续混合阀。可如通过沉降使乳液分离为水相和油相。在某些实施例中，可去除水相。在另一实施例中，可通过排出水相来去除水相。
任选地，可以添加反乳化剂来辅助水与烃分离。在某些实施例中，反乳化剂包括但不限于：烷氧基化有机化合物、阴离子表面活性剂、非离子表面活性剂或此等物质的混合物。烷氧基化有机化合物包括但不限于酚醛树脂乙氧基化物和烷氧基化多元醇。阴离子表面活性剂包括烷基或芳基磺酸盐，如十二烷基苯磺酸钠盐。按烃的重量计，此等反乳化剂可以能接触约1到约1000ppm重量的水的量添加。
参照以下实例将更好地理解本发明的化合物、组合物、方法和工艺，所述实例意图作为本发明的范围的说明且不作为其限制。
实例1
实例1的目的是测定当前公开的多功能组合物的某些方面的硫化氢功效。使用动态H2S清除剂分析仪运行实验。包括连接于气相色谱的高压釜反应器的分析仪允许在最高10巴的压力和最高200℃的温度下使用多相混合物(气体、油以及水)使用气相色谱，每2分钟测定硫化氢的浓度。
在这一特定实例中，实验条件如下：
温度：约70℃
压力：约150psi
气体组合物：约0.2％H2S，CO2作为平衡气体
气体流动速率：约600毫升/分钟
合成盐水：约35,000ppm的NaCl
有机相：煤油
含水率：约70％
旋转速度：约500rpm
持续时间：注入产品(最多)1小时内的H2S清除能力
样品：约1000ppm的产品
压力反应器的总体积为1000mL，但在高压釜内仅含约700mL的液体。其具有具有用于引入pH电极的开口和用于金属冷凝器、高压注入注射器和搅拌棒的其它开口的盖板。
将约700mL体积的液相添加到高压釜中。液体包含煤油和盐水(约35g/L的NaCl)。将系统在特定压力和温度下提交到含有H2S的气态混合物的恒定物料流。气体流动速率为约600毫升/分钟且气态混合物直接冲洗到液体中。通过混合机以约500rpm将液相不断地均质化，使得反应介质饱和有H2S和CO2。通过具有热导检测器的气相色谱连续地测量物料流中的H2S的浓度。
在介质饱和有气态混合物之后，将待测试产品的等分试样引入到高压釜中。测得的浓度以约1000ppm的产品标准化。所测试产品能够捕集(或减少)的H2S质量根据在H2S浓度％mol/mol对比时间的图中得到的H2S浓度的变化来计算。每质量的H2S消耗的清除剂的体积(L清除剂/kg H2S)用作比较不同H2S清除剂的效能的参数。所述参数在反应达60分钟时计算。
决定使用煤油和盐水的混合物作为液体在约150psi的压力下评估某些多功能组合物的效能。图1和表1提供来自使用本发明混合物1(其为包含1,2-乙二基双(氧基)双甲醇(约85重量％)、1-乙烯基氮杂环庚烷-2-酮-1-乙烯基吡咯烷-2-酮(1:1)(约7重量％)、乙醇(约8重量％)以及乙酸(约0.2重量％)和清除剂A的本发明混合物的这一实验的数据。在图1中，“多功能70％BSW”是指具有70％油/30％水的本发明混合物1，“多功能30％BSW”是指具有30％油/70％水的本发明混合物1，且“GT-251 70％BSW”是指市售产品1，其为清除剂A(甲缩醛二醇(约90重量％)和乙醇(约10重量％)的混合物。
表1：本发明混合物1和市售产品1的H2S清除能力
结果显示多功能组合物的硫化氢清除能力不因水合物抑制剂的存在而造成不利影响。
实例2
在另一实验中，分析当前公开的多功能组合物的某些实施例的水合物抑制方面。
气体水合物是在高压且低温条件期间形成的冰状结晶结构。为确定多功能组合物是否能够抑制水合物形成，使用高压釜晶体生长抑制程序(DLI 10.228“用于水合物抑制剂评估的高压高压釜的运行(Operation of high-pressure autoclaves for hydrateinhibitor evaluation)”)。
为运行测试，使用气体组合物且得到水合物平衡曲线以定义测试参数。程序包括含有去离子水和已知会在高压釜内形成水合物的气体的系统。封闭高压釜且在约25℃下加压到高达约60巴。压力保持恒定且将系统冷却到约1℃的温度，同时在冷却时在不同温度处停下来观察系统是否处于水合物平衡温度。在冷却时，存在显著压力降低，这是由于因形成水合物而导致气体截留在晶体中造成的。接着，再次将系统加热到约25℃且随后重复冷却循环。将这一步骤顺序进行12次来确定重复相同程序时形成水合物的温度是否一致。
利用这一程序得到的数据点是形成水合物时的水合物平衡温度、等容压力以及压力差。利用这些参数可以使用，例如HydraFlash，来计算水合物生长速率并确定其是否高于快速生长区域(rapid growth region，RGR)边界。RGR边界提供动力学水合物抑制剂作为抑制剂发挥作用的定量指示。阈值为5wt％/小时，因此在不同测试温度下计算生长速率。超过阈值5wt％/小时表明已超出RGR，这表明抑制剂对于抑制晶体生长不再有效。
当查看数据时，“过冷”是指水合物平衡温度与所测得的温度之间的差值。在图2中，水平条柱的较浅阴影部分是形成水合物的区域且条柱的较暗阴影部分是低于阈值的区域。差值越大表明抑制水合物形成越好。
图2描绘这一实验的结果，显示为过冷/℃。系统距形成水合物越远，组合物的效能越好。在图2中，水平线的较暗部分是指<5水合物wt％/小时且水平线的较浅部分是指>或＝5水合物wt％/小时。
图2中的缩写定义如下：
KHI：1-乙烯基氮杂环庚烷-2-酮-1-乙烯基吡咯烷-2-酮；
VX11823B：甘油缩甲醛(约61重量％)、1-乙烯基氮杂环庚烷-2-酮-1-乙烯基吡咯烷-2-酮(1:1)(约7重量％)、乙醇(约31重量％)以及乙酸(约0.15重量％)的混合物；
VX11824B：甘油缩甲醛(约62重量％)、1-乙烯基氮杂环庚烷-2-酮-1-乙烯基吡咯烷-2-酮(1:1)(约6重量％)、乙醇(约32重量％)以及乙酸(约0.15重量％)的混合物；
VX11824A：1,2-乙二基双(氧基)双甲醇(约86重量％)、1-乙烯基氮杂环庚烷-2-酮-1-乙烯基吡咯烷-2-酮(1:1)(约6重量％)、乙醇(约8重量％)以及乙酸(约0.2重量％)的混合物；
VX11823A：1,2-乙二基双(氧基)双甲醇(约85重量％)、1-乙烯基氮杂环庚烷-2-酮-1-乙烯基吡咯烷-2-酮(1:1)(约7重量％)、乙醇(约8重量％)以及乙酸(约0.2重量％)的混合物；
VX11825B：甘油缩甲醛(约63重量％)、1-乙烯基氮杂环庚烷-2-酮-1-乙烯基吡咯烷-2-酮(1:1)(约3重量％)、乙醇(约33重量％)以及乙酸(约0.15重量％)的混合物；
VX11825A：1,2-乙二基双(氧基)双甲醇(约89重量％)、1-乙烯基氮杂环庚烷-2-酮-1-乙烯基吡咯烷-2-酮(1:1)(约3重量％)、乙醇(约8重量％)以及乙酸(约0.2重量％)的混合物；
清除剂A：甲缩醛二醇(约90重量％)和乙醇(约10重量％)的混合物；且
清除剂B：甘油缩甲醛(约70重量％)和乙醇(约30重量％)的混合物。
如由图2中可见，在多功能组合物的组分之间显示出协同作用。例如，单独测试动力学水合物抑制剂和硫化氢清除剂(作为清除剂B、清除剂A以及KHI)。以下所有行均显示，系统已距离形成水合物的点更远。由此可以说硫化氢清除剂对水合物抑制剂具有协同作用。清除剂A展现与由KHI所显示的相似的水合物抑制，但清除剂还展现轻微水合物形成抑制能力，如图中可见，而当同时使用清除剂和动力学水合物抑制剂时所述能力增加，如在图2的后6行中可见，表明存在协同作用。
进行其它实验以检测气体水合物的形成，其由压力下降和通常对应的温度增加指示。压力的降低是气体并入到水合物晶体结构中的结果，其相比于气态状态密度增大。观测到温度增加，因为形成气体水合物是放热反应。一式两份进行测试，最多约89小时，如果在整个测试期间无形成水合物的迹象，则认为测试通过。因为抑制剂影响系统的动力学(即，其减慢水合物生长速率)，如果使系统处于水合物形成条件下足够长时间则可能最终形成水合物。来自测试的数据可见于下表2中，其显示形成水合物的时间。
表2：
在表2中，清除剂与抑制剂的比显示在第一列中。清除剂在第二列中列出，且在所有试验中使用相同KHI，即，1-乙烯基氮杂环庚烷-2-酮-1-乙烯基吡咯烷-2-酮。如由表2可见，多功能组合物防止形成水合物或延长形成水合物所需的时间，显示当使用这些硫化氢清除剂与水合物抑制剂组合时存在协同作用。
按绝对术语或按近似术语给出的任何范围意图涵盖两者，并且本文所使用的任何定义意图为澄清的并且不为限制性的。尽管阐述本发明广泛范围的数值范围和参数是近似值，但特定实例中所阐述的数值是尽可能精确报告的。然而，任何数值，本身含有某些必然产生于其相应测试测量值中存在的标准差的误差。此外，本文所公开的所有范围应理解为涵盖其中包含的任何和所有子范围(包括所有分数值和整数值)。
此外，本发明涵盖本文所描述的各种实施例中的一些或全部的任何和所有可能组合。在本申请中引用的任何和所有专利、专利申请、科学论文和其它参考物以及其中引用的任何参考物以全文引用的方式并入本文中。
Claims (20)
1.一种清除硫化氢且防止介质中形成水合物的方法，包含：
向所述介质中添加有效量的多功能组合物，其中所述多功能组合物包含清除剂、水合物抑制剂以及任选存在的酸、碱和/或溶剂，其中所述清除剂包含选自由以下组成的组的成员：缩醛基、半缩醛基、二醛、环状化合物以及其任何组合，且所述水合物抑制剂包含己内酰胺或吡咯烷酮。
2.根据权利要求1所述的方法，其中所述介质包含气体、油、水或其任何组合。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其中油井或气井包含所述介质，且所述多功能组合物通过气升或脐管添加到所述介质中。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的方法，其中所述多功能组合物是无水的且任选地不包括含氮化合物。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的方法，其中所述多功能组合物包含约50重量％到约97重量％的所述清除剂和约50重量％到约3重量％的所述水合物抑制剂。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的方法，其中所述清除剂包含选自由以下组成的组的结构： 其中R1是氢(H)或1到5个碳原子的烃基，R2是H或1到5个碳原子的烃基，R3是1到5个碳原子的烃基、缩醛或半缩醛，且R4是H或1到5个碳原子的烃基。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的方法，其中所述清除剂包含乙二醇甲醛、甘油缩甲醛或其任何组合。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的方法，其中所述水合物抑制剂包含选自由以下组成的组的化合物：N-乙烯基-2-己内酰胺；N-乙烯基-2-己内酰胺、2-丙烯酰胺基-2-甲基丙烷磺酸、N-乙烯基-2-吡咯烷酮的三聚物；聚N-乙烯基-2-己内酰胺、环状N-乙烯基酰胺、非环状N-乙烯基酰胺以及其任何组合。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的方法，其中所述水合物抑制剂包含选自由以下组成的组的结构：
其中R独立地选自由以下组成的组：H、烷基、环烷基以及芳基；
m是1到60的数字；
n是1到60的数字；
M是选自由以下组成的组的成员：H、Na、K、Li、Ca、Ba、Mg2+、Al3+以及NH4 +；且
y是1或2。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的方法，其中所述多功能组合物的pH值在约4.5与约9之间。
11.根据权利要求1至10中任一项所述的方法，其中所述二醛包含以下通用结构：
其中R1包含氢(H)或1到5个碳原子的烃基，R2包含H或1到5个碳原子的烃基，且n是大于或等于1的数字。
12.根据权利要求1至11中任一项所述的方法，其中所述环状化合物包含以下通式：
其中R1可选自氢(H)、1到5个碳原子的烃基或含有1或2个碳原子的醇基；R2可选自氢(H)、1到5个碳原子的烃基或含有1或2个碳原子的醇基；且R3可选自氢(H)、1到5个碳原子的烃基或含有1或2个碳原子的醇基。
13.一种多功能组合物，包含：
水合物抑制剂，包含己内酰胺或吡咯烷酮，
清除剂，包含选自由以下组成的组的成员：缩醛基、半缩醛基、二醛、环状化合物以及其任何组合，以及
任选存在的选自由以下组成的组的成员：酸、碱、溶剂以及其任何组合。
14.根据权利要求13所述的组合物，其中所述清除剂包含选自由以下组成的组的结构：
其中R1是氢(H)或1到5个碳原子的烃基，R2是H或1到5个碳原子的烃基，R3是1到5个碳原子的烃基、缩醛或半缩醛，且R4是H或1到5个碳原子的烃基。
15.根据权利要求13或14所述的组合物，其中所述清除剂包含乙二醇甲醛、甘油缩甲醛或其任何组合。
16.根据权利要求13至15中任一项所述的组合物，其中所述水合物抑制剂包含选自由以下组成的组的结构：
其中R独立地选自由以下组成的组：H、烷基、环烷基以及芳基；
m是1到60的数字；
n是1到60的数字；
M是选自由以下组成的组的成员：H、Na、K、Li、Ca、Ba、Mg2+、Al3+以及NH4 +；且
y是1或2。
17.根据权利要求13至16中任一项所述的组合物，其中所述多功能组合物包含：约70重量％-98重量％的所述清除剂，其中所述清除剂包含1,2-乙二基双(氧基)双甲醇；约2重量％-8重量％的所述水合物抑制剂，其中所述水合物抑制剂包含1-乙烯基氮杂环庚烷-2-酮-1-乙烯基吡咯烷-2-酮；约5重量％-10重量％的所述溶剂，其中所述溶剂包含乙醇；以及约0％重量-1重量％的所述酸，其中所述酸包含乙酸。
18.根据权利要求13至17中任一项所述的组合物，其中所述二醛包含以下通用结构：
其中R1包含氢(H)或1到5个碳原子的烃基，R2包含H或1到5个碳原子的烃基，且n是大于或等于1的数字。
19.根据权利要求13至18中任一项所述的组合物，其中所述环状化合物包含以下通式：
其中R1可选自氢(H)、1到5个碳原子的烃基或含有1或2个碳原子的醇基；R2可选自氢(H)、1到5个碳原子的烃基或含有1或2个碳原子的醇基；且R3可选自氢(H)、1到5个碳原子的烃基或含有1或2个碳原子的醇基。
20.一种多功能组合物用于清除硫化氢并防止介质中形成水合物的用途，所述多功能组合物包含清除剂、水合物抑制剂以及任选存在的酸、碱和/或溶剂，其中所述清除剂包含选自由以下组成的组的成员：缩醛基、半缩醛基、二醛、环状化合物以及其任何组合，且所述水合物抑制剂包含己内酰胺或吡咯烷酮。
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