CN108352539A - 用于制造膜片-电极-单元的方法和膜片-电极-单元 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于制造燃料电池用的膜片‑电极‑单元(10)的方法，其包括以下以所说明的顺序的步骤：提供两个气体扩散层(13)，其分别具有催化剂涂覆的表面；将离聚物分散系(15a)施加到气体扩散层(13)中的至少一个的所涂覆的表面上，气体扩散层(13)彼此布置成使得所涂覆的表面面向彼此且得到层堆(18)，其包括气体扩散层(13)/催化覆层(14)/离聚物覆层(15)/催化覆层(14)/气体扩散层(13)，以及围绕层堆(18)布置环绕的密封件(17)，其中，密封件(17)具有至少与层堆(18)的高度相应的高度。此外，本发明涉及一种利用根据本发明的方法所制造的或可制造的膜片‑电极‑单元(10)。

Description

用于制造膜片-电极-单元的方法和膜片-电极-单元
技术领域
本发明涉及一种用于制造膜片-电极-单元的方法以及一种利用该方法所制造的或可制造的膜片-电极-单元。
背景技术
燃料电池利用燃料与氧气至水的化学转化，以产生电能。为此，燃料电池作为核心部件包含所谓的膜片-电极-单元(MEA代表membrane electrode assembly)，其是由导引离子的(通常导引质子的)膜片和相应布置在膜片两侧的催化电极(阳极和阴极)构成的结构。催化电极大多包括所携带的贵金属、尤其铂。此外，气体扩散层(GDL)可在膜片-电极-单元两侧布置在电极的背对膜片的侧面处。通常，燃料电池由多个布置成堆的MEA形成，其电功率相加。在各个膜片-电极-单元之间，通常布置有双极板(也称流场板(Flussfeldplatte))，其保证以运行介质、即反应物供应单电池并且常常还用于冷却。此外，双极板负责至膜片-电极-单元的能导电的接触。
在燃料电池的运行中，燃料、尤其氢气H2或含氢气的气体混合物经由双极板的阳极侧敞开的流场被输送给阳极，在那里在发出电子的情况下发生H2至H+的电化学氧化。经由电解质或膜片(其使反应腔气密地彼此分离且电绝缘)，实现质子H+从阳极腔(结合水地或无水地)运输到阴极腔中。在阳极处提供的电子经由电导线被导引给阴极。经由双极板的阴极侧敞开的流场将氧气或含氧气的气体混合物输送给阴极，从而发生O2至水H2O的还原，其中，电子和质子被吸收。
在PEM-燃料电池中，在阳极电极与阴极电极之间需要导引质子的、气密的且不导电的层，以确保该工作原理。现有技术是为此使用聚合物-电解质-膜片(PEM)。在此，使用可作为单独构件再加工的膜片。这些膜片经受机械负荷和热负荷。这导致膜片不能任意薄且任意高地以官能团来加载。因此，在燃料电池内根据现有技术的膜片由于质子导引的欧姆阻抗而引起显著的电压损失。
为了避开离聚物薄膜的缺点，Klingele等开发了一种设计，在其中将离聚物层直接施加到气体扩散电极上。(Klingele等J. of Mat.Chem.A; 2015; DOI:10.1039/c5ta01341k)。直接施加离聚物层的该设计尤其在带有较小的气体湿度的运行中带来更加成本有利的可完成性、在组装燃料电池堆时的优点和更小的由质子阻抗引起的电压损失。为了避免在气体扩散层之间的运行气体的混合，在所说明的设计中然而需要副衬垫(Subgasket)，其不利地遮盖活性面的份额且因此使它失活。另外，副衬垫要求将离聚物层以及电极在重叠区域中非常强烈地挤压，这可导致损坏。
发明内容
现在本发明目的在于避开或至少减少现有技术的缺点。尤其应提供一种膜片-电极-单元，其不仅具有可流态施加的离聚物层的优点而且具有离聚物薄膜的优点。
该目的通过带有独立权利要求的特征的一种用于制造膜片-电极-单元的方法以及一种膜片-电极-单元来实现。因此，本发明的第一方面涉及一种用于制造燃料电池用的膜片-电极-单元的方法，其包括以所说明的顺序的以下步骤：首先提供两个气体扩散层，其分别具有催化剂涂覆的表面。接着将离聚物分散系(Ionomer-Dispersion)施加到气体扩散电极中的至少一个的所涂覆的表面(催化剂涂覆的气体扩散层)上。在施加离聚物分散系之后，将气体扩散层彼此布置成使得所涂覆的表面面向彼此，并且得到层堆，其包括带有催化覆层的气体扩散层、布置在此处的离聚物覆层、布置在此处的在气体扩散层上的催化覆层。在构建层堆之后，根据本发明围绕层堆布置环绕的密封件，其中，密封件具有至少与层堆的高度相应的高度。与使用传统的膜片薄膜相比，根据本发明制造的膜片-电极-单元具有该优点，即膜片不必自己支撑，而是由气体扩散层(膜片沉积在其上)来支撑。由此可显著减少膜片材料的厚度和因此其耗费。此外，通过将在液态中的膜片材料直接施加到催化表面上来优化与气体扩散层的接触，从而提高在气体扩散层与膜片之间的氢-和电流通过。这又伴随有膜片-电极-单元的更高的质子导率。与Klingele等的已知的直接施加方法相比，在根据本发明的方法中通过环绕的密封件几乎使整个所涂覆的表面可供燃料电池反应使用，因为可放弃所谓的副衬垫(其会功能限制地遮盖离聚物层的一部分并且由此会减少活性面)。由此，利用根据本发明的方法所制造的膜片-电极-单元具有更高的效率。此外显示出，环绕的密封件(如其根据本发明所设置的那样)获得比带有副衬垫的膜片-电极-单元更好的密封效果。此外，根据本发明的密封件不需要额外地挤压膜片-电极-单元。根据本发明所制造的膜片-电极-单元相对于现有技术以更长的使用寿命和更高的效率见长。
膜片-电极-单元在此包括两个气体扩散层以及两个电极，即阳极和阴极，其中，各一电极布置在气体扩散层处。这两个气体扩散层在膜片-电极-单元内通过能导引质子的膜片(其根据本发明以液态形式被施加到气体扩散电极中的至少一个的催化覆层上)分开。膜片-电极-单元由此包括层堆，其由第一气体扩散层、布置在此处的催化覆层、布置在此处的以离聚物覆层形式的膜片、布置在此处的催化覆层(又有第二气体扩散层邻接到其处)构成。
环绕的密封件在此被理解成围绕膜片-电极-单元的层堆布置的材料。在此优选地涉及弹性材料，例如弹性体或热塑性弹性体。环绕的密封件至少在层堆的高度方面一件式地来构造，也就是说，其在高度上在层堆的整个高度上延伸。根据本发明的密封件在传统的膜片-电极-单元方面由此联合了两个密封件(参见图1)，即阳极腔密封件和阴极腔密封件，以及分离元件(其在传统的膜片-电极-单元中将阳极腔与阴极腔分离)。该分离元件根据传统的膜片-电极-单元的设计是副衬垫而或膜片薄膜或者说膜片薄膜的支撑框架，其相应伸出超过气体扩散层的面。
在本发明的优选的设计方案中，环绕的密封件是注塑密封件(Spritzgussdichtung)。在此涉及一种特别简单的方法，其尤其可事后、即在构建层堆之后来运用。在注塑方法中特别有利的是，在构造膜片-电极-单元中容许误差(Fehlertoleranz)可通过环绕的密封件来补偿并且由此获得特别好的密封效果。
特别有利地，借助于喷墨方法将离聚物分散系施加到气体扩散电极上，因为由此尤其在均匀性和层厚方面迄今可获得最好的效果。备选于此，借助于喷雾、打印、辊压、涂抹或刮擦来施加离聚物分散系。
特别优选的是，将各一个离聚物覆层施加到两个气体扩散层的催化剂涂覆的表面上。这具有该优点，即在两个电极处获得更高的接触面和由此更低的接触阻抗。因而在该设计方案中进一步改善了在膜片-电极-单元内的质子可传导性和生产率(Ausbeute)。备选于此，使这两个气体扩散电极中的仅仅一个的催化剂涂覆的表面设有离聚物覆层并且布置在第二气体扩散层的催化剂涂覆的表面上。该设计方案的优点尤其在于材料节省。
有利地，在这两个气体扩散电极的催化覆层之间构造有离聚物层，其按照根据本发明的方法的设计方案包括气体扩散层中的一个的离聚物覆层或两个气体扩散电极的离聚物覆层。特别有利地，该离聚物层与两个气体扩散层的催化覆层相接触。换言之，层堆由第一气体扩散层/第一催化覆层/离聚物层/第二催化覆层/第二气体扩散层构成，其中，所有层彼此摩擦配合地布置。尤其在层之间不产生会降低在膜片-电极-单元内质子-或电导率的宏观的空腔。因此在该设计形式中优化了膜片-电极-单元的使用寿命和效率。
尤其优选的是，离聚物层整面地与两个气体扩散电极的催化覆层相接触且尤其不被密封材料(例如副衬垫)中断。
有利地，离聚物分散系包括聚合物电解质、尤其全氟磺酸(Nafion)。分散系介质优选地是由水、酒精和乙醚组成的混合物，尤其是由水、丙醇、乙醇和至少一个乙醚组成的混合物。分散系优选地包括5-45%重量百分数的聚合物电解质，尤其10-35%重量百分数的聚合物电解质，优选地15-30%重量百分数的聚合物电解质。显示出，这样的分散系可利用所述方法、尤其利用喷墨方法良好地且均匀地施加到气体扩散电极上并且在此在相应的气体扩散层上产生连续的且高质量的离聚物层。
本发明的另一方面涉及一种膜片-电极-单元，其按照根据本发明的方法来制造或可制造。
由此，本发明尤其涉及一种膜片-电极-单元，其包括两个气体扩散层，其中，气体扩散层中的每个具有以催化材料涂覆的表面并且气体扩散层中的至少一个在催化剂涂覆的表面上具有用于构造离聚物层的离聚物覆层。这两个气体扩散层彼此布置成使得催化剂涂覆的表面面向彼此且通过离聚物层彼此分离。根据本发明，该离聚物层与两个气体扩散层的催化覆层相接触。
离聚物层在气体扩散电极中的一个上包括至少一个离聚物覆层。可选地，离聚物层此外包括另外的离聚物覆层，其布置在第二气体扩散电极上。离聚物覆层优选地如在根据本发明的方法中所说明的那样借助于以液态形式的离聚物分散系被施加在气体扩散电极上。
此外，本发明涉及一种燃料电池，其具有根据本发明的膜片-电极-单元。
本发明的另外优选的设计方案由其余的在从属权利要求中所述的特征得出。
在本申请中所述的本发明的不同实施形式(如果在个别情况中没有另外实施)有利地可相互组合。
附图说明
接下来在实施例中根据附图来阐述本发明。其中：
图1示出了根据现有技术的燃料电池的横截面的示意图；
图2示出了根据本发明的优选设计方案的燃料电池的横截面的示意图；
图3示出了根据本发明的优选设计方案的用于制造膜片-电极-单元的方法的示意性流程图。
具体实施方式
图1示出了根据现有技术的燃料电池1'的横截面的示意图。根据现有技术的燃料电池1'包括两个双极板11，其具有用于引导氧化剂或燃料的反应物流动通道12。在这两个双极板之间布置有根据现有技术的膜片-电极-单元10'。膜片-电极-单元10'各包括两个气体扩散层13，其在其表面中的一个上具有催化覆层14。在根据现有技术的膜片-电极-单元10'中，这两个催化剂涂覆的气体扩散层13布置成使得所涂覆的表面面向彼此。在所涂覆的表面之间布置有离聚物，其使这两个气体扩散电极气密地彼此分离。离聚物或者如在图1中所示构造为离聚物覆层14，其相应施加在这两个气体扩散层13的催化覆层上。为了使气体腔分离，那么设置有副衬垫16，其使这两个气体腔彼此分离。备选地且在此未示出地，离聚物构造为离聚物薄膜，其布置在气体扩散电极19之间。在该变体中，离聚物薄膜或者比气体扩散电极19的表面明显更大地来构造，从而其在由气体扩散电极19-离聚物和气体扩散电极19构成的层堆中从这两个气体扩散电极19伸出，或者但是该离聚物薄膜被嵌入支撑框架中，该支撑框架那么在其方面从气体扩散电极19伸出。根据设计，该超出用作这两个气体扩散电极19的气体腔的分离部。
在图1中示出的燃料电池1'的两个气体扩散电极19的离聚物覆层14在根据现有技术的膜片-电极-单元10'中不相互接触，而是由副衬垫16分离。产生缝隙。
与之相对，图2示出了根据本发明的燃料电池1的横截面。燃料电池1包括两个双极板11，其又具有流动通道12用于以运行气体供应膜片-电极-单元10。膜片-电极-单元10布置在这两个双极板11之间并且包括两个气体扩散电极19，在它们之间布置有离聚物层20。气体扩散电极19分别包括气体扩散层13以及在其表面上沉积的催化覆层14。离聚物层20包括至少一个离聚物覆层15，其沉积在气体扩散电极19中的一个的催化覆层14上。在所示的实施形式中，离聚物层20包括两个离聚物覆层15，其中，分别一个沉积在气体扩散电极19中的一个上。沉积例如可利用根据本发明的方法实现，其根据图3更详细地来说明。
图2可得悉，根据本发明的燃料电池在气体扩散电极19之间不具有缝隙。尤其在层堆18(其由带有催化覆层14的第一气体扩散电极13、离聚物层20和又布置在第二气体扩散电极13上的第二催化覆层14构成)的层之间不产生宏观的空腔或缝隙。代替摩擦配合产生材料配合的连接。这尤其由此来实现，即根据本发明的燃料电池1不具有以副衬垫、膜片薄膜或膜片框架的形式的在气体扩散电极之间的分离层。而是在双极板11之间环绕层堆18布置有例如以注塑密封件形式的密封材料17。该密封材料在层堆18的整个高度上延伸。该密封材料在此在层堆18的侧棱处材料配合地布置成使得没有运行气体能从气体扩散层漏出且尤其不能混合。也就是说，环绕的密封件17阻止了在气体扩散层之间的物质交换，在气体扩散层中尽可能实现在气体扩散层之间没有导引流体的连接。密封材料17例如是聚合物密封件，尤其是弹性体或热塑性的弹性体。如图2另外所示，根据本发明的环绕的密封件17与现有技术相比在唯一的密封件17中联合了相应布置在双极板与分离层16之间的两个密封件以及分离层16。
如其在图2中示例性所示，根据本发明的膜片-电极-单元10构造成使得在膜片-电极-单元10中的层堆18不具有或尽可能少地具有宏观的空腔，但是无论如何不具有缝隙(其会减小横向穿过膜片-电极-单元的质子导率或电导率)。此外，三个密封元件(如其在现有技术中所被运用的那样)的联合成唯一的环绕的密封件17(如其根据本发明所设置的那样)与较少的边界面相联系并且由此不仅可更简单地制造，而且此外还显示出更好的密封效果。
图3示出了在优选设计方案中的根据本发明的用于制造膜片-电极-单元10的方法的示意性流程图。在其中在第一步骤I中提供气体扩散电极19，其包括气体扩散层13，气体扩散层13在其表面中的一个上具有催化覆层14。将液态的离聚物分散系15a施加到其上。这例如可借助于喷墨打印方法、喷雾、涂抹、辊压、刮擦等实现。
该分散系包括聚合物电解质、尤其全氟磺酸，例如全氟磺酸D2020。作为分散剂可使用由水、酒精和乙醚构成的混合物。例如由水、丙醇、乙醇和乙醚混合物组成的混合物证实为有利的。利用大约由一份聚合物电解质和两份分散剂组成的分散系可产生良好的效果。这样的混合物例如可作为Ion Power的DuPont's Nafion® D2020-分散系得到，其由21%重量百分数的全氟磺酸、34%重量百分数的水、44%重量百分数的1-丙醇、1%重量百分数的乙醇以及乙醚混合物组成。
在气体扩散电极19上施加离聚物混合物15a由Klingele等的期刊MaterialChemistry A的概述文章已知，在此参照或参考该文章。
在第二步骤II中将第二气体扩散电极19(其同样包括气体扩散层13和催化覆层14)布置到气体扩散电极19的离聚物覆层上。在此，气体扩散电极19彼此对齐成使得催化表面面向彼此。产生在第三步骤III中所示的层堆18，其由气体扩散层13、催化覆层14、离聚物覆层15或离聚物层20(在其中布置有另外的催化覆层14，该催化覆层布置在另外的气体扩散层13处)构成。可选地，可附加地在第二气体扩散电极19上施加离聚物覆层15，其在构造层堆18的情况下与第一气体扩散电极19的离聚物覆层15优选整面地相连接。
根据本发明，沿着层堆18的侧棱环绕地在侧棱的整个高度上布置有密封材料17a。密封材料17a例如是聚合物，尤其是弹性体或热塑性的弹性体。例如借助于注塑将密封材料17a装设在层堆处。在密封材料17a硬化之后，产生在步骤IV中所示的根据本发明的带有环绕的密封件17的膜片-电极-单元。在此，密封件17具有至少与层堆18的高度相应的高度。
附图标记清单
1 燃料电池
1' 根据现有技术的燃料电池
10 膜片-电极-单元
10' 根据现有技术的膜片-电极-单元
11 双极板
12 反应物流动通道
13 气体扩散层
14 催化覆层
15 离聚物覆层
16 副衬垫
17 密封件
17a 密封材料
18 层堆
19 气体扩散电极(GDE)
20 离聚物层。

Claims (10)

1.一种用于制造燃料电池用的膜片-电极-单元(10)的方法，其包括以下以所说明的顺序的步骤：
- 提供两个气体扩散层(13)，其分别具有催化剂涂覆的表面；
- 将离聚物分散系(15a)施加到所述气体扩散层(13)中的至少一个的所涂覆的表面上；
- 所述气体扩散层(13)彼此布置成使得所涂覆的表面面向彼此且得到层堆(18)，其包括气体扩散层(13)/催化覆层(14)/离聚物覆层(15)/催化覆层(14)/气体扩散层(13)，以及
- 围绕所述层堆(18)布置环绕的密封件(17)，其中，所述密封件(17)具有至少与所述层堆(18)的高度相应的高度。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述环绕的密封件(17)是注塑密封件。
3.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，借助于喷墨方法将所述离聚物分散系(15a)施加到所述气体扩散层(13)上。
4.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，分别将离聚物覆层(15)施加到两个气体扩散层(13)的催化剂涂覆的表面上。
5.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，在所述催化覆层(14)之间构造有离聚物层(20)，其与两个气体扩散层(13)的催化覆层(14)相接触，其中，所述离聚物层(20)包括所述气体扩散层(13)中的一个的离聚物覆层(15)或者两个气体扩散层(13)的离聚物覆层(15)。
6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述离聚物层(20)整面地与两个气体扩散层(13)的催化覆层(14)相接触。
7.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，所述离聚物分散系(15a)包括聚合物电解质、尤其全氟磺酸。
8.一种膜片-电极-单元(10)，其利用根据前述权利要求中任一项所述的方法来制造或可制造。
9.一种膜片-电极-单元(10)，其包括两个气体扩散层(13)，其中，所述气体扩散层(13)中的每个具有以催化材料涂覆的表面并且所述气体扩散层(13)中的至少一个在催化剂涂覆的表面上具有离聚物覆层(15)用于构造离聚物层(20)，这两个气体扩散层(13)以所述催化剂涂覆的表面面向彼此地且通过所述离聚物层(20)彼此分离地相互布置，其特征在于，所述离聚物层(20)与两个气体扩散层(13)的催化覆层(14)相接触。
10.一种燃料电池，其具有根据权利要求7和8中任一项所述的膜片-电极-单元(10)。
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