CN108352447A - 于高温退火后保持高矫顽力的具有垂直磁各向异性的磁性组件 - Google Patents

于高温退火后保持高矫顽力的具有垂直磁各向异性的磁性组件 Download PDF

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Abstract

一种磁性穿隧接面(MTJ)，其中自由层具有与穿隧阻障层所形成的一个界面和与金属氧化物层所形成的第二界面，以促进其垂直磁各向异性(PMA)。一扩散阻障层形成在金属氧化物层与第二界面相对的一侧上，以防止硬罩幕或电极中的非磁性金属迁移到第二界面，并降低自由层的PMA。另一扩散阻障层可以形成在第二电极和参考层之间。扩散阻障层可以是SiN、TiN、TaN、Mo或CoFeX的单层，其中X是Zr、P、B或Ta，或者是如CoFeX/Mo的多层，其中CoFeX接触金属氧化物层，且Mo邻接硬罩幕。因此，在400℃30分钟的退火后，可以保持或增加MTJ中的矫顽力。

Description

于高温退火后保持高矫顽力的具有垂直磁各向异性的磁性 组件
技术领域
本申请案涉及下列案件：美国专利公告第8,946,834号专利；美国专利公告第9,006,704号专利；及美国专利公开第2015/0008547号专利，其皆转让给予共同受让人，并在此以引用的方式结合于本文中。
本发明涉及利用具有垂直磁各向异性(PMA)的磁性穿隧接面(MTJ)的磁性装置，且特别的是，有关于插入扩散阻障层在覆盖层和顶部电极之间，以在退火之后或者在约400℃的高温半导体步骤期间仍保持MTJ堆栈的矫顽力(Hc)。
背景技术
磁性随机存取内存(MRAM)具有基于MTJ堆栈中的穿隧磁阻(TMR)效应的读取功能，其中穿隧阻障层是形成在自由层与参考层之间。当参考层具有固定的磁矩时，自由层通过响应于外场(介质场)切换其磁矩方向来作为一感测层。通过穿隧阻障层(绝缘层)的电阻会随着自由层磁矩相对于参考层磁矩的相对取向而变化，并由此提供代表自由层中的磁性状态的电信号。在MRAM中，MTJ形成在顶部导体(电极)和底部导体之间。电流通过MTJ时，当自由层和参考层的磁化方向处于平行状态(“0”记忆状态)时会检测到较低的电阻，并且当它们处于反平行状态(“1”记忆状态)时会发现到较高的电阻。TMR比率被称为dR/R，其中R是MTJ的最小电阻，而dR是较低电阻值和较高电阻值之间的差。穿隧阻障层的厚度通常约为10埃，使得通过穿隧阻障层的电流可以利用传导电子的量子力学穿隧来建立。
基于TMR效应的MRAM的另一种版本是指有关于自旋极化电流的自旋电子装置，即所谓的自旋转移力矩(STT)MRAM，且其揭露在C.Slonczewski于“磁性多层的电流驱动激励”一文，参见磁学与磁性杂志，第159卷，L1-L7(1996年)。J-G.Zhu等人已经于“微波辅助磁记录”一文揭露了所谓自旋转移振荡器(STO)的另一种自旋电子装置，参见IEEE磁性学刊，第44卷，第1期，第125-131页(2008年)，其中藉由自旋转移动量效应，使得能够在垂直记录几何中明显低于介质矫顽力的磁头场进行记录。
自由层和参考层其中一者或两者具有垂直磁各向异性(PMA)的MTJ组件优于采用面内各向异性的MTJ组件，因为前者在较低的写入电流中具有优势，可提供相同的热稳定性以及更好的可扩展性。在具有PMA的MTJ中，自由层具有两个垂直于层的物理平面的较佳磁化方向。在没有外部影响的情况下，自由层的磁化或磁矩将与优选的两个方向中的一个对齐，表示二进制系统中的讯息“1”或“0”。对于内存应用程序，自由层的磁化方向在读取操作和空闲期间预期是保持不变，但是如果要储存的新讯息与其当前内存状态不同，则在写入操作期间会变成相反的方向。在空闲期间维持自由层磁化方向的能力称为数据保持或热稳定性。所需的稳定级别通常与内存应用程序有关。典型的非挥发性内存装置可能需要125℃的热稳定性约10年。
通常将CoFeB或类似者用作自由层(FL)，并且选择MgO作为穿隧阻障层，以沿着FL/MgO界面生成PMA。然而，横向尺寸大于十倍厚度的自由层的物理形状倾向于引起面内各向异性。如果面内各向异性大于PMA分量，则FL磁化方向将在面内。随着FL厚度(体积)的增加，自由层的更大部分会远离FL/穿隧阻障层界面。较厚的自由层，即意味着较高的面内磁矩以及PMA和矫顽力的降低。通常上，自由层厚度必须保持在20至25埃以下，以实现PMA分量大于磁性层中的面内各向异性的条件。
在例如STT-MRAM的存储元件中，改变扇区(自由层)的磁取向所需的电流是与电流的净极化、体积、磁化强度、吉尔伯特阻尼常数和受到影响的扇区的各向异性场成正比。方程式(1)表示执行这种磁化变化所需的临界电流(iC)：
(1)
其中e是电子电荷，α是吉尔伯特阻尼常数，Ms是自由层的饱和磁化强度，h是减小的普朗克常数，g是旋磁比，是面内各向异性场，而扇区切换的面内各向异性场，且V是自由层的体积。对于大多数应用程序而言，自旋极化电流必须尽可能小。当自由层具有垂直于膜面的磁化方向时，切换磁性组件所需的临界电流是与方程式(2)所示的垂直各向异性场直接成比例：
(2)
热稳定性是垂直各向异性场的函数，如方程式(3)所示，其中kB是玻尔兹曼常数，而T是温度：
(3)
且方程式(4)中表示磁性层的垂直各向异性场：
(4)
其中Ms是饱和磁化强度，d是磁性层的厚度，Hk,χ,⊥是垂直方向上的结晶各向异性场，且是磁性层的顶面和底面的表面垂直各向异性。形状各向异性场是由术语(-4πMs)来表示。
为了通过增加该值来提高热稳定性，通常在与穿隧阻障层相对的自由层的一侧上引入第二自由层/金属氧化物界面。金属氧化物可以是另一种MgO层，且通常被称为覆盖层或Hk增强层。因此，MgO/FL/MgO堆栈将会显著增加自由层中的总PMA，从而允许较厚的自由层和较高的热稳定性。覆盖层通常接触称为硬罩幕的最上面的MTJ层，硬罩幕又连接到顶部电极并通过顶部电极数组连接到内存芯片中的互补金属氧化物半导体(CMOS)单元。硬罩幕通常具有数百埃的厚度，且是由制造集成电路中的常规技术所需的诸如Ta、Ru、Mo、MnPt的金属以及它们的氧化物和氮化物组成。MTJ的其余部分通常具有大约100埃的厚度，这意味着硬罩幕材料的体积会比其他MTJ层的体积大得多。
由于MTJ组件是在CMOS装置中实现的，所以MTJ必须能够承受高达大约400℃的退火温度达30分钟，这通常被应用于来改善用于半导体目的的CMOS单元的质量。在大多数情况下，该温度超过MTJ或MRAM中最佳磁性能的最佳温度。MTJ通常在300-330℃的范围内退火，以获得所需的磁性能。
400℃左右的高温退火导致的一个问题是硬罩幕材料会扩散到MTJ中。尽管完全氧化的MgO覆盖层是良好的扩散阻障材料，但完全氧化的MgO的电阻x面积(RA)的乘积非常高，并向MTJ增加了大的串联电阻，这又导致不希望地将储存在装置中的“0”和”1”信息读出之间的讯号差异降低。因此，实际上仅使用小于10埃厚的部分氧化的MgO覆盖层。不幸的是，硬罩幕材料比Mg重，并且与部分氧化的MgO覆盖层中的Mg不能很好地结合，从而使较重的金属更容易扩散到自由层，然后则降低FL/覆盖层界面的容量，以促进自由层中的PMA。结果是，与例如仅将MTJ退火至330℃的条件相比，自由层的PMA会降低且热稳定性较低。在高温退火到400℃左右后的自由层的矫顽力也低于在300-330℃的退火后。然而，高温处理后矫顽力的保持是一个重要的需求。
因此，增加PMA和增强自由层的热稳定性以改善MTJ在高温下典型的半导体后端(BEOL)制程典型的性能是一个重大挑战。目前的技术未能在具有PMA特性的自由层中提供高Hc和热稳定性，其PMA特性将经受高达至少400℃的高温处理，这是半导体制造方法中所要求的。因此，需要一种改良的MTJ堆栈来实现具有热稳定性至少为400℃的自由层，并呈现PMA，以获得最佳的磁记忆性能。
发明内容
本发明的一个目的是提供一种磁性装置中的MTJ堆栈，其自由层具有PMA，且在高温处理(包括在高达400℃的温度下退火)后保持其矫顽力(Hc)。
本发明的第二目的是提供根据第一目的的MTJ堆栈，使得包括TMR比率和电阻x面积(RA)值的其他性质保持在可接受的水平。
根据本发明的一个实施例，这些目的是通过配置具有穿隧阻障层/自由层(FL)/金属氧化物堆栈的磁性穿隧接面(MTJ)来实现，其包括扩散阻挡层在金属氧化物(覆盖层)和上覆的硬罩幕之间，以防止在硬罩幕中的非磁性金属通过金属氧化物(覆盖)层扩散，并使沿着FL/金属氧化物界面建立的PMA减弱。在一个替代实施例中，其中MTJ具有金属氧化物/自由层/穿隧阻障层堆栈，并且金属氧化物用作Hk增强层，在金属氧化物和底部电极之间插入扩散阻障层。因此，FL沿着其顶面和底面与金属氧化物接合，以诱导或增强其中的PMA。可以包括另外的层，例如，形成在MTJ堆栈底部的种子层。此外，可以在参考层和底部(或顶部)电极之间插入第二扩散阻障层。在MRAM或STT-MRAM装置中，硬罩幕接触顶部电极的底面，而种子层在底部自旋阀设计中接触底部电极的顶面。
自由层可以是由Co、Fe或其合金与包括Ni和B的一种或多种元素所构成的单层。在一个替代实施例中，自由层具有两个磁性层FL1和FL2，其由例如Ru的反铁磁耦合层所隔开，或者被作为磁矩稀释层的Ta或类似者的非磁性插入层所隔开。此外，前述自由层构造中的一个还可以包括一对防尘层，此对防尘层形成为自由层堆栈中的底层和最上层。防尘层例如是Co、Fe或其合金中的一种，其在自由层中促进PMA并借此增加Hc和Hk。防尘层还改善了MTJ中的穿隧磁阻(TMR比率)。参考层邻接与自由层相对的穿隧阻障层的表面。在一个较佳实施例中，参考层具有合成反平行(SyAP)配置，例如，其中称为AP1和AP2的两个磁性层是通过Ru层而反铁磁耦合。
一个关键特征是扩散阻障层组合物。在一方面中，扩散阻障层是由SiN、TiN、TaN、Mo或CoFeX或CoFeNiX组成的单层，其中X是Zr、Hf、Nb、Cu、Mo、B、P和Ta中的一种。具体而言，扩散阻障层具有比邻接覆盖层或Hk增强层中的金属更低的形成金属氧化物的亲和力。于是，扩散阻障层在接近400℃的温度下会保持非晶态，从而避免了晶体结构，使得来自顶部电极(或底部电极)的非磁性金属能够穿过晶体边界并沿晶体边界扩散到顶层中或Hk增强层。在其他实施例中，扩散阻障层为两层或更多层的叠层，其包括Mo、Zr、Nb、Hf、SiN、TiN或TaN的一个或多个非磁性金属或合金层以及一个或多个CoFeX或CoFeNiX层，其中CoFeX或CoFeNiX层接触覆盖层或Hk增强层。非磁性金属或合金层接触底部自旋阀中的硬罩幕，或接触顶部自旋阀配置中的底部电极或可选的种子层。
设置好MTJ中的所有层后，执行包括约400℃温度的退火过程，以增强自由层和参考层中的PMA，增加矫顽力(Hc)和Hk，并重新排列晶格结构，以获得更高的TMR比率。之后，采用常规的图案化和蚀刻程序，将在底部电极上形成的MTJ叠层转换成多个MTJ组件。
附图说明
图1是根据本发明的第一实施例所提供的具有底部自旋阀设计的MTJ的剖面图，其具有形成在覆盖层和顶部电极之间的扩散阻障层。
图2是根据本发明的第二实施例所提供的具有底部自旋阀设计的MTJ的剖面图，其具有形成在覆盖层和顶部电极之间的扩散阻障层。
图3是根据本发明的第三实施例所提供的具有顶部自旋阀设计的MTJ堆栈的剖面图，其具有形成在Hk增强层和底部电极之间的扩散阻障层。
图4是根据本发明的第四实施例所提供的具有顶部自旋阀设计的MTJ堆栈的剖面图，其具有形成在Hk增强层和底部电极之间的扩散阻障层。
图5是根据本发明的第五实施例所提供的具有两个扩散阻障层的MTJ堆栈的剖面图。
图6是根据本发明的第六实施例所提供的具有两个扩散阻障层的MTJ的剖面图，其每个扩散阻障层具有一双层结构。
图7是根据本发明的第七实施例所提供的具有两个扩散阻障层的MTJ的剖面图，其每个扩散阻障层具有一双层结构。
图8-10绘示根据本发明的一个实施例所提供的具有底部自旋阀设计的MTJ的制造过程中的一系列步骤的剖面图。
图11是显示各种元素的氧化物生成的自由能的表格。
具体实施方式
本发明为一种MTJ组件，其中自由层具有至少400℃的热稳定性，由于自由层其中的垂直磁各向异性(PMA)是通过与两个金属氧化物层的界面来建立，且其中的扩散阻障层会防止非磁性金属从硬罩幕或底部电极扩散到邻接的金属氧化物层中，借此保持自由层中的PMA和Hc。如果采用高温处理，MTJ组件可用于例如MRAM和STT-MRAM的磁性记忆装置中、例如MAMR和STO的自旋电子装置中、以及作为读取头中顶部和底部屏蔽之间的TMR传感器。如本领域技术人员所理解的，MTJ可具有底部自旋阀、顶部自旋阀或双自旋阀配置。尽管通常在基板上形成多个MTJ组件，但为了简化图式，在示范性的实施例中仅绘示出一个MTJ组件。当有关于在邻接的自由层中诱导PMA的金属氧化物层时，术语“Hk增强”和“覆盖”可以互换使用。如本发明中所定义的覆盖层具有在MTJ堆栈中的自由层上方的位置，并且通常邻接上覆的硬罩幕的底面。另一方面，Hk增强层可以接触顶部自旋阀中自由层的底面或底部自旋阀设计中自由层的顶面。
在相关的美国公告专利第8,946,834号中，已揭露了一种具有改良的热稳定性的MTJ，其通过穿隧阻障层/自由层/覆盖层构造，其中穿隧阻障层和覆盖层都是金属氧化物，且其中例如包含有Co或CoFe的多个防尘层，其作为在包含CoFeNiB的自由层堆栈中的底层和最上层，以进一步改善热稳定性。根据相关的美国公告专利第9,006,704号，除了邻近自由层的金属氧化物(Hk增强)层外，覆盖层还可以包括最上面的Ru层。使用Ru是有利的，因为它具有比邻接的Hk增强层中的金属更高的氧化物生成能量，并降低了在高温处理期间氧从金属氧化物迁移到最上面的覆盖层中的可能性。结果是，在自由层/Hk增强层界面处保持界面的垂直各向异性，这意味着PMA不会因400℃退火过程而减少。在相关的美国专利申请案第2015/0008547号中揭露了用于在自由层界面处的Hk增强层中保持高度氧化的一种替代结构，其中Hk增强层可以是层压的覆盖层，其包括一层下界面氧化物层以及一层或两层上覆的过渡金属氧化物层，而过渡金属氧化物层对于氧和氧化物生成的亲和力比界面氧化物中的金属(Mg)低。图11列出了各种金属的氧化物生成的自由能的值。随着所列金属列表下移，当金属暴露于氧气时，形成金属氧化物的趋势更大。
目前已经发现，具有穿隧阻障层/自由层/金属氧化物叠层的MTJ中的性能通过包括扩散阻障层而得到进一步的改善，而扩散阻障层已知作为在金属氧化物与底部自旋阀中的上覆硬罩幕之间的保护层，来保持与CMOS技术相关的高温处理后的FL矫顽力，其中存储元件是与半导体功能整合。或者，在具有金属氧化物/自由层/穿隧阻障层堆栈的顶部自旋阀中，扩散阻障层插入在金属氧化物和底部电极(或可选的种子层)之间，以防止底部电极或可选的种子层中的非磁性金属迁移到金属氧化物中并且破坏由金属氧化物/自由层界面所建立的PMA。换句话说，通过金属氧化物层的金属迁移可以在靠近自由层的Hk增强层中导致较低的氧化态，但是由于扩散阻障层的存在而被阻挡。较佳地，选择用于扩散阻障层的金属比金属氧化物层中的金属更重(具有更高的原子序数)。
请参照图1，其绘示了根据本发明的第一实施例所形成的MTJ 1，其中依序形成种子层11、参考层12、穿隧阻障层14、自由层16、覆盖层17、扩散阻障层18和硬罩幕19在MRAM、STT-MRAM或STO装置中的底部电极10上。底部电极可以形成在基底(图中未示)上，在一些实施例中，基底是可以包括晶体管和其他相关的控制装置的半导体结构。在另一实施例中，底部电极可以是TMR传感器中的底部屏蔽或STO装置中的主极层。通常将所有层溅射沉积在具有至少一个氧化室和蚀刻室的溅射沉积主机台中。在较佳实施例中，通过沉积第一金属层，执行自然氧化或自由基氧化，以将第一金属转化为第一金属氧化物，然后，在第一金属氧化物上沉积第二金属来形成穿隧阻障层。在随后的退火过程中，第二金属层会吸收来自自由层和第一金属氧化物的氧，以生成基本上为均匀的金属氧化物层。应该理解的是，在STO装置中，参考层作为自旋注入层(SIL)且自由层作为场生成层(FGL)。
种子层11通常被使用来保持或增强参考层12中的PMA，并促进上覆的MTJ层中平滑且均匀的晶体生长。种子层可以是NiCr、NiFeCr、Pd、Pt、Ta、Ru或本领域中使用的其它金属或合金中的一种或多种。
参考层12较佳是具有AP2/耦合层/AP1配置的SyAP叠层，其中AP1层具有与穿隧阻障层的界面，并且AP1和AP2中的每一层为Co、Fe、CoFe或合金中的一种或多种，其与包括Ni和B中的一种或两种的另外的元素反应。由于由Ru、Rh或Ir的耦合层提供的反铁磁性耦合，AP1和AP2层具有相反方向的磁矩。通过与穿隧阻障层14的界面30，使PMA得以在参考层12中诱导或增强。在另一个实施例中，AP1和AP2层中的一层或两层是(Co/Ni)n、(Co/Pd)n、(Co/Pt)n、(CoFe/Ni)n、(Co/NiFe)n、(Co/NiCo)n或其他层压的堆栈，其显示出固有的PMA，其中n是介于2和30之间。较佳地，层压结构中的每个Co或Co合金层的厚度是介于0.5和5埃之间，Pd、Pt、Ni或Ni合金层的厚度是介于2至10埃。Co或Co合金层通常比Ni、Ni合金、Pt或Pd层为薄。
当AP1层包括上述叠层结构之一时，可以将Co、CoFe或CoFeB的过渡层作为AP1层中的最上层插入。在一些实施例中，可以形成CoFeB/Co过渡层，其中CoFeB部分的厚度为4至8埃，而Co层部分的厚度为3至5埃。因为Co比CoFeB(或CoFe)层更耐氧化，所以Co常常用作参考层堆栈中的最上层以与穿隧阻障层形成界面30。换言之，氧在退火期间能够从MgO的穿隧阻障层迁移到参考层中，由此引发例如CoFeB的部分氧化，这会导致MR比的降低。
穿隧阻障层14可以是在参考层和自由层之间诱发自旋相依穿隧效应的任何金属氧化物层。虽然MgO通常是较佳的，因为它提供了最佳的TMR比率，但是也可以采用包括MgN、MgON以及Al、Ti、Zn、Hf、AlTi、MgZn或Ta的氧化物、氮化物或氮氧化物的其他材料来作为穿隧阻障层。此外，可以选择一种或多种上述材料的叠层作为穿隧阻障层。
自由层16在底部自旋阀设计中邻近穿隧阻障层14的顶面，且根据一个实施例是Co、Fe、CoFe或它们的合金其中一个的单层以及可选的另外的元素，所述另外的元素包括Ni和B其中一个或两个。然而，自由层可以具有由FL1/FL2或FL1/FL2/FL3表示的双层或三层构造，其中FL1、FL2和FL3中的每一个是由Co、Fe、CoFe或其合金制成的磁性层，其中所有两层或三层的磁矩是通过铁磁耦合在同一方向上对齐。合金可以包括Ni、B或包括Ta、Zr、Hf、Mg、Mo和Nb的过渡金属元素。在其他实施例中，自由层具有FL1/Ru/FL2配置，其中FL1和FL2层被反铁磁耦合。在又一个实施例中，自由层是先前关于参考层组合物描述的层压结构中的一个。(Co/Ni)n或类似者的层压结构被认为具有固有的PMA。
在一个较佳实施例中，自由层16具有FL1/M/FL2堆栈，其中M是厚度为5-10埃的层，并且由非磁性元素，例如Ta、Ti、W、Zr、Hf、Nb、Mo、V、Mg或Cr，其提供瞬间稀释作用。FL1和FL2层通过M层铁磁耦合。换句话说，对于固定的自由层厚度d，FL1/M/FL2配置将具有比FL1/FL2堆栈更小的面内磁化分量。因此，在穿隧阻障层和自由层之间的界面40处以及在自由层和覆盖层之间的界面41处的界面垂直各向异性更容易地克服了形状各向异性场，并通过FL1/M/FL2配置在自由层中产生大量的PMA。
在自由层中的PMA的诱导或增强是通过在其与穿隧阻障层14相邻于第一界面40的部份产生的界面垂直各向异性，以及在其与也已知于底部自旋阀设计中作为覆盖层17的Hk增强层相邻于第二界面41的部分产生的界面垂直各向异性。较佳地，界面(表面)垂直各向异性是超过自由层的形状各向异性场，以提供PMA和垂直于两个界面的净磁化方向。结果是，自由层将具有更高的热稳定性，且在高达约400℃的高温处理后具有比具有面内磁化的自由层更高的Hc。在此，术语“约”表示由处理室中的目标温度以上的热波动，温度可能达到410℃或420℃一段时间。必须注意的是，自由层16的厚度在之前的方程式(4)中是由“d”表示。因此，随着“d”值减小，垂直各向异性场会增加。已经发现通过保持图1中的厚度d于5到25埃范围内，可在自由层中建立PMA。在许多自由层配置中，如果厚度d约大于25埃，则形状各向异性场会太大而不能被面外部份来克服，且自由层的净磁化会保持在面内。
覆盖层17形成在自由层16上，且较佳是由MgTaOx、MgO、SiOx、SrTiOx、BaTiOx、CaTiOx、LaAlOx、MnOx、VOx、Al2O3、TiOx、BOx和HfOx其中一种的氧化物所构成。在一些实施例中，覆盖层是一种或多种前述氧化物的叠层。较佳地，覆盖层是具有RA值约小于1奥姆-毫米平方的MgO，其基本上是小于穿隧阻障层的RA值。在一些情况中，MTJ的总RA为<10奥姆-毫米平方，而在其他实施例中，总RA值低于20奥姆-毫米平方。覆盖层可以通过类似使用于穿隧阻障层形成上的步骤来形成，其沉积金属或合金层，然后，通过自由基氧化(ROX)或自然氧化(NOX)步骤进行氧化。由于金属氧化物的覆盖层确实对于MTJ的电阻x面积(RA)值有贡献，但不会影响TMR比率，所以必须将MgO覆盖层或类似者的厚度最小化，以避免高于期望的RA。
本发明的一个关键特征是在覆盖层和上覆的硬罩幕19之间形成的扩散阻障层18。扩散阻障层被设计用来在高达约400℃的高温处理过程中阻止非磁性金属及其导电氧化物和氮化物从硬罩幕迁移到覆盖层17，借此防止硬罩幕金属沿着界面41置换部分的金属氧化物并造成自由层16中PMA降低的情况。此外，扩散阻障层必须不会迁移到覆盖层。为了满足这个要求，为扩散阻障层所选择的材料应该较Mg或金属氧化物覆盖层中的金属重。在这种情况下，“较重”定义为在元素周期表中具有较高的原子序数。其次，扩散阻障层应该比硬罩幕材料更好地与覆盖层结合。术语“结合”被理解为意指也称为范德瓦尔力的于两个原子或分子之间的偶极-偶极吸引力。此外，扩散阻障层应保持非晶态或在400℃的退火后具有与Hk增强(覆盖)层相同的晶体结构。扩散阻障层较佳具有3-10埃的厚度，并且在一些双层的实施例中，可以达到20埃的总厚度。至少3埃的厚度被认为是形成其中没有间隙的连续膜所必需的，使具有足够的阻障能力，以防止金属容易从硬罩幕迁移到覆盖层中。
在第一实施例中，扩散阻障层18是非磁性的，且为SiN、TiN、TaN、Mo、Cr、W、V或CoaFebXc其中一种的单一金属或合金，其中X是Zr、Nb、Hf、Mo、Cu、B、P和Ta其中一种，(a+b+c)＝100原子％，而作为非磁性特征的X含量在CoFeX合金中的最大含量为50原子％。此外，“a”或“b”中的一个可以为零，以产生CoX或FeX的扩散阻障层。在替代实施例中，在扩散阻障层中可以包括Ni，以产生CoFeNiX合金。
在扩散阻障层18上方为硬罩幕19，其厚度在约50至300埃的范围内。其中硬罩幕的一个功能是作为对于随后的化学机械抛光(CMP)步骤具有实质性抵抗力的保护层，其中硬罩幕的顶面被平坦化，使得其与邻接的绝缘层共平面，如后所述。硬罩幕还用作从下方的MTJ层到顶部电极20的电性连接，并提供对于氧化的实质性的抵抗力。硬罩幕较佳是由Ta和Ru中的一种或多种所制成，或者是Mo或MnPt。在一个范例中，硬罩幕是Ru/Ta的叠层，其中下方的Ru层接触于扩散阻障层的顶面。
MTJ 1上方是与硬罩幕19的顶面接触的顶部电极20。顶部电极通常是形成在MRAM数组中多条并行线的其中一条，并通常包括Cu或另一个有效的电导体。在一些实施例中，覆盖层(图中未示)围绕内导电层来形成。于图中仅示出一个顶部电极，以便简化图式，并凸显出作为本发明的关键特征的MTJ结构。对于STT-MRAM，为了读取或写入的目的，将电流引导通过顶部电极和底部电极10之间的MTJ。在MRAM的写入过程中，顶部电极和底部电极中的电流会在MTJ上产生磁场，该磁场能够切换自由层中的磁化方向。在STO装置中，如本领域技术人员所理解的，底部电极可以是主极，而顶部电极是尾部屏蔽。
根据图2所绘示的第二实施例，MTJ 2保留先前在第一实施例中描述的所有层。然而，扩散阻障层18被修改为具有多层结构，其中上层18b是所谓的“重”材料，以阻挡来自硬罩幕19的非磁性金属扩散，并且使用下层18a来与覆盖层17良好结合，但是由比上层18b中的“重”材料更少的“重”材料来制成，以防止上层扩散到覆盖层中。在一个较佳实施例中，为扩散阻障层选择CoFeB/Mo双层。然而，另一种CoFeX或CoFeNiX合金可代替CoFeB，且SiN、TaN、TiN、W、Cr或V中的一种可代替Mo。下方的CoFeB层接触Hk增强层17，并确保上层18b中的Mo确实不会扩散到Hk增强层中。同时，上层18b较佳是保持非晶态，并很好地结合到硬罩幕，以防止非磁性金属从硬罩幕迁移到Hk增强层中。而下层18a和上层18b各自具有约2至3埃的最小厚度。扩散阻障层18的最大厚度较佳为约20埃。
本发明还预期具有如图3中的MTJ 3所示的顶部自旋阀配置的实施例。在图1中的所有层都被保留，但形成顺序不同。具体而言，在底部电极10上顺序地形成可选的晶种层11、扩散阻障层18、Hk增强层17、自由层16、穿隧阻障层14、参考层12和硬罩幕19。此外，于自由层的底面和Hk增强层的顶面之间具有第一界面41，且于自由层的顶面与穿隧阻障层的底面的邻接处具有第二界面40。而于穿隧阻障层与参考层的底面接触处还有界面30。在这种情况中，扩散阻障层会阻止非磁性金属从底部导体和可选晶种层通过Hk增强层迁移到界面41和自由层。可以实现与MTJ 1和MTJ 2相关的类似优点。也就是说，界面垂直各向异性维持在界面41，因此，在自由层中的PMA以及热稳定性和矫顽力在高温处理至约400℃后不会降低。
在图4中所绘示的替代实施例中，MTJ 4是将图3中的所有层都保留，除了扩散阻障层18被修改为双层配置，其中前述层18b接触种子层或底部电极的顶面，且层18a形成在层18b上并邻接HK增强层17的底面。扩散阻障层提供了与图3中的第三实施例所说明的相同好处。
请参照图5，本发明还包括具有底部自旋阀设计的一个实施例，其包括两个扩散阻障层，其中第一扩散阻障层形成在自由层和第一电极之间，且第二扩散阻障层插入于参考层和第二电极。在此示范的实施例中，第一实施例中的所有层都被保留，且第二扩散阻障层13被插入在可选的种子层11(或底部电极10)和参考层12之间。第二扩散阻障层是非磁性的，且较佳选自前述有关扩散阻挡层18的一种或多种材料。在替代实施例(图中未示)中，第二非磁性扩散阻障层是插入在图3中的参考层与硬罩幕之间。
在另一个实施例中，如图6所示，MTJ 6可以具有两个均具有双层堆栈的扩散阻障层。于图2中的MTJ层都被保留，且具有上层13a和下层13b的第二扩散阻障层13被插入在可选晶种层11(或底部电极10)和参考层12之间。因此，第二扩散阻障层可以是具有Mo/CoFeB配置的双层，例如，其中下层13b是前述的CoFeX或CoFeNiX合金，而上层13a是SiN、TaN、TiN、Mo、V、Cr或W中的一种。如图5-6所示，将第二扩散阻障层对于用来防止来自底部电极10和种子层11的重金属迁移到界面30是有利的，从而降低参考层中的PMA。
在图7中，本发明进一步提出一种顶部自旋阀(MTJ 7)的实施例，其中将图4修改为包括具有双层配置的第二非磁性扩散阻障层13，其形成在参考层12和硬罩幕19之间。在这种情况下，下层13a接触参考层的顶面，且上层13b邻接硬罩幕的底面。此外，在参考层和第二扩散阻障层之间可以包括第二Hk增强层(图中未示)，以建立第二金属氧化物/参考层界面，并进一步增强参考层中的PMA。
本发明还包括一种形成MTJ组件的方法，此MTJ组件具有如本发明所揭露的配置于底部电极和顶部电极之间。参考图1。请参照图8，形成MTJ叠层在包括底部电极层10的基底上。在一个实施例中，将种子层11、参考层12、穿隧阻障层14、自由层16、Hk增强层17、扩散阻障层18和硬罩幕19顺序地形成在基底上。所有层可以通过溅射沉积技术设置。在较佳实施例中，通过沉积第一金属(或合金)层，用NOX或ROX方法来氧化第一金属层，然后，在氧化的第一金属层上沉积第二金属或合金层来形成穿隧阻障层。在一些情况下，第二金属层可以被氧化，且第三金属层被沉积在氧化的第二金属层上。之后，将自由层沉积在最上面的金属层上。
于多层堆栈和MTJ中的所有层一旦形成，就可以进行退火步骤，此步骤至少包括在约400℃下进行1分钟至5小时且较佳为30至50分钟的最终处理。退火步骤将穿隧阻障层堆栈转换成大致上均匀的金属氧化物层。
请参照图9，在MTJ的顶面上沉积光阻层，并通过常规方法将其图案化，以形成具有MRAM装置期望形状的俯视图像(图中未示)的光阻罩幕50。此后，使用离子束蚀蚀刻或反应离子蚀刻来将光阻罩幕图案转移穿过MTJ中的下层，以形成侧壁1s。在示范的实施例中，侧壁1s和50s沿着与底部电极10的顶面基本上为正交的相同平面来形成。在其他实施例中，侧壁1s可以与一斜面对齐，使得种子层比硬罩幕19在x轴方向上具有更大的宽度。在此，每个MTJ层的厚度与沿着y轴方向的距离有关。较佳地，自由层16和参考层14在(+)y轴或(-)y轴方向上具有磁化。
请参照图10，沉积例如为氧化铝或SiO2的绝缘层55，其接触侧壁1s的厚度至少与MTJ叠层一样大。然后，执行化学机械抛光(CMP)步骤，以去除光阻罩幕，并形成与MTJ中的最上层的顶面19t共平面的绝缘层的顶面55t。目前MTJ通常被称为纳米柱，因为该结构类似于柱体，其沿着x和z轴的横向尺寸通常小于y轴方向上的厚度。从顶部向下的视图(图中未示)，MTJ纳米柱可以具有圆形、椭圆形或多边形形状。此后，通过已知的步骤沉积并图案化顶部电极层20，来提供多条并行线，以形成如图1或图2所示的磁性记忆装置。
一种形成MTJ的方法，此MTJ具有如图3或图4所绘示的顶部自旋阀设计，除了在图9中各层的沉积顺序改变，遵循着图9-11中所呈现的相同流程。特别的是，在利用前述有关于图10的图案化和蚀刻步骤来产生侧壁1s之前，在底部电极10上顺序地形成可选的种子层11、扩散阻障层18、Hk增强层17、自由层16、穿隧阻障层14、参考层12和硬罩幕19。
为了证明根据本发明所揭露的扩散阻挡层的好处，将图案化的MTJ组件制造为圆形100纳米的MRAM装置，并测量每个的Hc场。对照MTJ A具有种子层/参考层/MgO穿隧阻障层/自由层/MgO覆盖层/Ru/Ta的配置，其中参考层和自由层是CoFeB基的材料，Hk增强层是MgO覆盖层，且硬罩幕是Ru/Ta。MTJ B和MTJ C是根据本发明的实施例所形成，并仅通过包括在HK增强层和硬罩幕之间的扩散阻障层而不同于对照MTJ A。所有结构均在室温下沉积，并在330℃下退火30分钟。在第一次退火步骤之后进行第一次矫顽力测量，然后，在400℃进行第二次退火过程30分钟。第二次退火后可接着第二次矫顽力测量。如表1所示，在第一次退火后，所有MTJ具有Hc＝3200Oe。然而，在第二次退火之后，MTJ A的Hc不期望地降低到1600Oe。由于在第二次退火后MTJ B的Hc维持在3200Oe，或者甚至在MTJ C中增加到3300Oe，所以在具有扩散阻障层的MTJ中实现了显著的改进。在某些应用中，高温退火后需要>3200Oe的最小Hc。另外，400℃的退火后与330℃退火后的Hc值相比不应该降低。值得注意的是，400℃是半导体制造业的行业标准，可降低产品的缺陷率，因此成为嵌入式MRAM应用的要求。
表1
具有自由层/Hk增强层/扩散阻障层/硬罩幕配置的MTJ组件的矫顽力结果
本发明的优点在于磁性装置中的自由层的改良PMA(Hc和Hk)，其针对将如MTJ的存储元件整合于CMOS结构中的MRAM或STT-MRAM装置所需的高达400℃的高温处理之后，增加其保持时间。此外，在此所描述的步骤和材料是与磁性装置的设计和处理要求相兼容。根据本发明所揭露的实施例的MTJ的制造预计不会显著影响制造成本。
以上所述者，仅为本发明的较佳实施例而已，并非用来限定本发明实施的范围。故即凡依本发明申请范围所述的特征及精神所为的均等变化或修饰，均应包括于本发明的申请专利范围内。

Claims (31)

1.一种磁性存储元件，形成在一第一电极和一第二电极之间，包括：
(a)一穿隧阻障层，其与一自由层的一第一表面形成一第一界面，从而诱导或增强该自由层中的垂直磁各向异性(PMA)；
(b)该自由层；
(c)一Hk增强层，为一金属氧化物层，其在与该自由层的该第一表面相对的一第二表面处形成一第二界面，从而诱导或增强该自由层中的PMA；及
(d)一非磁性扩散阻障层，形成于该Hk增强层与该第一电极或该第二电极其中一个之间，该非磁性扩散阻障层包括SiN、TiN、Mo、W、Cr、V或CoaFebXc或CoFeNiX，其中X为Zr、Hf、Nb、Cu、Mo、B、P和Ta其中一种，且(a+b+c)＝100原子％。
2.如权利要求1所述的磁性存储元件，更包括一参考层与一硬罩幕，该参考层在与该第一界面相对的一表面处邻接该穿隧阻障层，该硬罩幕为Ta、Ru和MnPt其中一种或多种，且形成在该非磁性扩散阻障层和一底部自旋阀中的一顶部电极之间。
3.如权利要求1所述的磁性存储元件，其中该Hk增强层为MgTaOx、MgO、SiOx、SrTiOx、BaTiOx、CaTiOx、LaAlOx、MnOx、VOx、Al2O3、TiOx、BOx或HfOx其中一种，或者是一种或多种的前述氧化物的叠层材料。
4.如权利要求1所述的磁性存储元件，其中该非磁性扩散阻障层是厚度为3-10埃的单层。
5.如权利要求2所述的磁性存储元件，其中该非磁性扩散阻障层是具有一下CoFeX或CoFeNiX层以及一上层的双层，该下CoFeX或CoFeNiX层与该Hk增强层的一顶面接触，该上层为SiN、TiN、TaN、Mo、V、W或Cr其中一种且邻接于该硬罩幕的一底面。
6.如权利要求5所述的磁性存储元件，其中该下CoFeX或CoFeNiX层和该上层中每一层的最小厚度为2-3埃，且该双层的最大厚度为20埃。
7.如权利要求1所述的磁性存储元件，具有一顶部自旋阀，且更包括一种子层、一参考层和一硬罩幕，以提供一晶种层/扩散阻障层/Hk增强层/自由层/穿隧阻障层/参考层/硬罩幕的配置，其中该种子层接触该第一电极，且该硬罩幕接触该第二电极的一底面。
8.如权利要求1所述的磁性存储元件，其中该非磁性扩散阻障层包括一CoFeX层，其中X的最大含量为50原子％。
9.如权利要求7所述的磁性存储元件，其中该非磁性扩散阻障层是具有一上CoFeX或CoFeNiX层以及一下层的双层，该上CoFeX或CoFeNiX层与该Hk增强层的一底面接触，该下层为SiN、TiN、TaN、Mo、V、W或Cr其中一种且邻接于该种子层的一顶面。
10.如权利要求9所述的磁性存储元件，其中该下层和上CoFeX或CoFeNiX层中每一层的最小厚度为2-3埃，且该双层的最大厚度为20埃。
11.一种磁性存储元件，形成在一第一电极和一第二电极之间，包括：
(a)一穿隧阻障层，其与一自由层的一第一表面形成一第一界面，从而诱导或增强该自由层中的垂直磁各向异性(PMA)；
(b)该自由层；
(c)一参考层，接触该穿隧阻障层与该第一界面相对的一侧；
(d)一Hk增强层，为一金属氧化物层，其在与该自由层的该第一表面相对的一第二表面处形成一第二界面，从而诱导或增强该自由层中的PMA；
(e)一第一非磁性扩散阻障层，形成于该Hk增强层与该第一电极之间；及
(f)一第二非磁性扩散阻障层，形成于该参考层与该第二电极之间，该第一非磁性扩散阻障层和该第二非磁性扩散阻障层中每一层包括SiN、TiN、Mo、W、Cr、V或CoaFebXc或CoFeNiX，其中X为Zr、Hf、Nb、Cu、Mo、B、P和Ta其中一种，且(a+b+c)＝100原子％。
12.如权利要求11所述的磁性存储元件，更包括一硬罩幕，该硬罩幕为Ta、Ru和MnPt其中一种或多种，且形成在该第一非磁性扩散阻障层和一底部自旋阀中的该第一电极之间。
13.如权利要求11所述的磁性存储元件，其中该Hk增强层为MgTaOx、MgO、SiOx、SrTiOx、BaTiOx、CaTiOx、LaAlOx、MnOx、VOx、Al2O3、TiOx、BOx或HfOx其中一种，或者是一种或多种前述氧化物的叠层材料。
14.如权利要求11所述的磁性存储元件，其中该第一非磁性扩散阻障层和该第二非磁性扩散阻障层中的每一层是厚度为3-10埃的单层。
15.如权利要求12所述的磁性存储元件，其中该第一非磁性扩散阻障层和该第二非磁性扩散阻障层中的每一层为一双层，该第一非磁性扩散阻障层具有与该Hk增强层的一顶面接触的一CoFeX或CoFeNiX层与邻接于该硬罩幕的一底面的一第二层，且该第二非磁性扩散阻障层具有与该参考层的一底面接触的一CoFeX或CoFeNiX层与邻接于一种子层的一顶面的一第二层，其中该第一非磁性扩散阻障层和该第二非磁性扩散阻障层中该些第二层的每一层为SiN、TiN、TaN、Mo、V、W或Cr其中一种。
16.如权利要求15所述的磁性存储元件，其中该些CoFeX或CoFeNiX层和该些第二层中每一层的最小厚度为2-3埃，且该些双层中每一层的最大厚度为20埃。
17.如权利要求11所述的磁性存储元件，更包括一硬罩幕于该第二电极和一顶部自旋阀配置中的该第二电极之间，其中该第一非磁性扩散阻障层和该第二非磁性扩散阻障层中的每一层为一双层，该第一非磁性扩散阻障层具有与该Hk增强层的一底面接触的一CoFeX或CoFeNiX层与邻接于一种子层的一顶面的一第二层，且该第二非磁性扩散阻障层具有与该参考层的一顶面接触的一CoFeX或CoFeNiX层与邻接于该硬罩幕的一底面的一第二层，其中该些第二层的每一层为SiN、TiN、TaN、Mo、V、W或Cr其中一种。
18.如权利要求11所述的磁性存储元件，其中该第一非磁性扩散阻障层与该第二非磁性扩散阻障层的每一层包括一CoFeX层，其中X的最大含量为50原子％。
19.如权利要求17所述的磁性存储元件，其中该些CoFeX或CoFeNiX层和该些第二层中每一层的最小厚度为2-3埃，且该些双层的最大厚度为20埃。
20.一种形成磁性存储元件的方法，该磁性存储元件具有一叠层，包括：
(a)沉积一参考层于一基底上；
(b)形成一穿隧阻障层于该参考层上；
(c)形成一自由层，该自由层接触该穿隧阻障层的一顶面以形成一第一界面，从而诱导或增强该自由层中的垂直磁各向异性(PMA)；
(d)形成一金属氧化物层，该金属氧化物层接触该自由层的一顶面以形成一第二界面，从而诱导或增强该自由层中的PMA；
(e)沉积一非磁性扩散阻障层于该金属氧化物上，该非磁性扩散阻障层包括SiN、TiN、Mo、W、Cr、V或CoaFebXc或CoFeNiX至少其中一种，其中X为Zr、Hf、Nb、Cu、Mo、B、P和Ta其中一种，且(a+b+c)＝100原子％；
(f)形成一硬罩幕于该非磁性扩散阻障层上；及
(g)对于该叠层退火。
21.如权利要求20所述的方法，其中该金属氧化物层为MgTaOx、MgO、SiOx、SrTiOx、BaTiOx、CaTiOx、LaAlOx、MnOx、VOx、Al2O3、TiOx、BOx或HfOx其中一种，或者是一种或多种前述氧化物的叠层材料。
22.如权利要求20所述的方法，其中该非磁性扩散阻障层是厚度为3-10埃的单层。
23.如权利要求20所述的方法，其中该非磁性扩散阻障层是具有一下CoFeX或CoFeNiX层以及一上层的双层，该下CoFeX或CoFeNiX层与该金属氧化物层的一顶面接触，该上层为SiN、TiN、TaN、Mo、V、W或Cr其中一种且邻接于该硬罩幕的一底面。
24.如权利要求23所述的方法，其中该下CoFeX或CoFeNiX层和该上层中每一层的最小厚度为2-3埃，且该双层的最大厚度为20埃。
25.如权利要求20所述的方法，其中该基底包含一第二非磁性扩散阻障层，该第二非磁性扩散阻障层包括SiN、TiN、Mo、W、Cr、V或CoaFebXc或CoFeNiX至少其中一种，其中X为Zr、Hf、Nb、Cu、Mo、B、P和Ta其中一种，且(a+b+c)＝100原子％。
26.一种形成磁性存储元件的方法，该磁性存储元件具有一叠层，包括：
(a)沉积一非磁性扩散阻障层于一基底上，该非磁性扩散阻障层包括SiN、TiN、Mo、W、Cr、V或CoaFebXc或CoFeNiX至少其中一种，其中X为Zr、Hf、Nb、Cu、Mo、B、P和Ta其中一种，且(a+b+c)＝100原子％；
(b)形成一金属氧化物层于该非磁性扩散阻障层上；
(c)沉积一自由层，该自由层接触该金属氧化物层的一顶面以形成一第一界面，从而诱导或增强该自由层中的垂直磁各向异性(PMA)；
(d)形成一穿隧阻障层，该穿隧阻障层接触该自由层的一顶面以形成一第二界面，从而诱导或增强该自由层中的PMA；
(e)沉积一参考层于该穿隧阻障层上；
(f)形成一硬罩幕于该参考层上；及
(g)于400℃的温度下，对于该叠层退火。
27.如权利要求26所述的方法，其中该金属氧化物层为MgTaOx、MgO、SiOx、SrTiOx、BaTiOx、CaTiOx、LaAlOx、MnOx、VOx、Al2O3、TiOx、BOx或HfOx其中一种，或者是一种或多种前述氧化物的叠层材料。
28.如权利要求26所述的方法，其中该非磁性扩散阻障层是厚度为3-10埃的单层。
29.如权利要求26所述的方法，其中该非磁性扩散阻障层是具有一上CoFeX或CoFeNiX层以及一下层的双层，该上CoFeX或CoFeNiX层与该金属氧化物层的一底面接触，该下层为SiN、TiN、TaN、Mo、V、W或Cr其中一种且位于该上CoFeX或CoFeNiX层与该基底之间。
30.如权利要求29所述的方法，其中该上CoFeX或CoFeNiX层和该下层中每一层的最小厚度为2-3埃，且该双层的最大厚度为20埃。
31.如权利要求26所述的方法，其中于形成该硬罩幕之前，更包括形成一第二非磁性扩散阻障层于该参考层上，该第二非磁性扩散阻障层包括SiN、TiN、Mo、W、Cr、V或CoaFebXc或CoFeNiX至少其中一种，其中X为Zr、Hf、Nb、Cu、Mo、B、P和Ta其中一种，且(a+b+c)＝100原子％。
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