CN108350584B - 电化学电池和工艺 - Google Patents

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Abstract

一种电化学电池(10)包括第一体积，该第一体积被暴露于一个阳极(28)和一个阴极(24)的相应表面，该电化学电池还被提供有一个蒸汽入口(5)，以允许蒸汽进入第一体积中。

Description

电化学电池和工艺
技术领域
本发明涉及多种电化学电池，特别是用于合成氨NH3的多种电化学电池。本发明还涉及用于合成氨NH3的多种工艺。
背景技术
针对合成氨的要求的多种已知方法包括：
(1)哈伯-博施法——在一种铁催化剂之上对N2和H2加压和加热；
(2)利用一种熔盐电解质和多个气体电极的电化学合成[1-3]；以及
(3)利用一种固体电解质和多个电催化电极的电化学合成[4-6]。
[1]Murakami T.,T.Nishikiori,T.Nohira和Y.Ito,“Electrolytic Synthesisof Ammonia in Molten Salts Under Atmospheric Pressure”,J. Amer.Chem.Soc.125(2),pp.334-335(2003)。
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发明内容
本发明力求提供用于由水和氮气N2合成氨的多种替代性方法和装置。
相应地，本发明提供了多种方法和装置。
在一个方面，提供了一种电化学电池，其包括第一体积，所述第一体积被暴露于一个阳极和一个阴极的相应表面，所述电化学电池还被提供有一个蒸汽入口，以允许蒸汽进入所述第一体积中，其特征在于，一层固体氧化物导电材料被定位成阻止来自所述蒸汽入口的蒸汽到达所述阳极，并且一个电解质被提供在所述第一体积中。
根据一些实施例，所述一层固体氧化物导电材料包括氧化钇稳定氧化锆。
根据一些实施例，所述一层固体氧化物导电材料包括氧化钪稳定氧化锆(ScSZ)或钆掺杂氧化铈。
根据一些实施例，所述一层固体氧化物导电材料包括钙钛矿材料。
根据一些实施例，所述阴极是包括一个多孔阴极和第二体积的一个气体电极。
根据一些实施例，所述阳极是包括一个多孔阳极和第三体积的一个气体电极。
根据一些实施例，所述蒸汽入口被提供有一个蒸汽扩散器。
在另一方面，提供了一种用于从第一源材料和第二源材料产生一个气态产物的装置，该装置包括：一个电化学电池，包括第一体积，所述第一体积被暴露于一个阳极和一个阴极的相应表面，所述电化学电池还被提供有一个入口，以允许第一源材料进入所述第一体积中，其中一层固体氧化物导电材料被定位成阻止来自所述入口的所述第一源材料到达所述阳极；用于将所述第一源材料引入到所述第一体积中的部件，包括所述入口；用于将第二源材料引入到所述第一体积中的部件；以及被提供在所述第一体积中的一个电解质。
根据一些实施例，装置还包括：一个电源，被布置成向所述阳极施加一个正电压+V，并且向所述阴极施加一个负电压-V。
根据一些实施例，装置还包括一个包围件，用于捕获所述气态产物。
在又一方面，提供了一种用于通过使用上述装置来产生一个气态产物的方法，其中所述阴极是包括一个多孔阴极和第二体积的一个气体电极，所述方法包括以下步骤：向所述阳极施加一个正电压+V；向所述阴极施加一个负电压-V；将第一源材料引入到所述第一体积中；将第二源材料引入到所述第二体积中，所述第二源材料在所述阴极处反应，以在所述第一体积中的所述电解质中提供第一离子组分；通过所述第一离子组分与所述第一源材料之间的反应，生成所述气态产物。
根据一些实施例，方法还包括以下步骤：收集在所述第一体积中产生的所述气态产物。
根据一些实施例，方法还包括以下步骤：收集在所述阳极处生成的一个副产物。
根据一些实施例，所述第一源材料是H2O蒸汽；所述第一离子组分是氮离子N3-；所述第二源材料是氮气N2；并且所述气态产物是氨 NH3。
附图说明
结合所附多个权利要求，本发明的上述和另外的多个目的、多个特征和多个优点将从对其某些实施例的以下描述中变得更加明显，其中：
图1图示了由本发明的一个实施例提供的一个示例性电化学电池。
具体实施方式
图1所示的本发明的实施例包括一个电化学电池10，该电化学电池10具有三个多孔分割的体积1-3。
第一体积1包含一个氮导体20，诸如熔盐低共熔混合物，例如 LiCl/KCl/Li3N。在使用中，H2O蒸汽通过一个蒸汽入口5被引入到该第一体积中。可以提供一个蒸汽扩散器22，以确保入口蒸汽的宽分布。
第二体积2是一个阴极气体电极。氮气N226在多孔电极24的远离氮导体20的表面上被引入到该气体电极中。
第三体积3是一个阳极气体电极。一个多孔电极28在一侧上与氮导体20接触。
一个DC电源7在两个多孔电极24、28之间施加一个电势差，其中更为正的电压+V被施加给阳极气体电极3并且更为负的电压-V被施加给阴极气体电极2。通常，所施加的电势差可以在0.5V至2V的范围内。
在使用中，氮气在气体阴极2处被还原成多个氮离子：
N2+6e-＝＞2N3-
在氮导体20内，多个氮离子在阳极与阴极之间的电压梯度的影响下朝着阳极迁移。在氮导体20内，多个氮离子遇到蒸汽(水)并与蒸汽(水)反应，以产生氨：
2N3-+3H2O＝>2NH3+3O2-
因此，氨从氮气和蒸汽而产生。氨通过氮导体20扩散，以在氮导体的表面处被释放。一个包围件6捕获释放的氨气，并允许氨气被采集。产生的多个氧离子在电极之间的电势梯度下朝着阳极迁移。阳极反应使多个电子返回到DC电源，并向气体阳极电极中生成氧气：
2O2-＝＞O2+4e-。
根据本发明的一个特征，一层固体氧化物导电材料4(诸如氧化钇稳定氧化锆)被放置在多孔阳极28与氮导体20之间。该层固体氧化物导电材料可以被结合到多孔阳极28，或者可以简单地浸入氮导体中。在阳极28与阴极24之间的电势梯度的影响下，氧离子O2-通过电绝缘多孔材料4扩散到阳极28。O2-离子能够通过该层固体氧化物导电材料扩散，但是水分子不能穿过该层。合适的固体氧化物导电材料的多个示例包括氧化钇稳定氧化锆(YSZ)(通常8％形成Y8SZ)、氧化钪稳定氧化锆(ScSZ)(通常以摩尔计9％的Sc2O3-9ScSZ)以及钆掺杂氧化铈(GDC)。其他的一些选择包括钙钛矿材料，诸如 Lal-xSrxGal-yMgyO3-δ(LSGM)。
在氧离子导体中，电流流动通过多个氧离子通过晶格的运动而发生。这一运动是多个氧离子从晶格位点运动到晶格位点的热激活运动的结果，该热激活运动具有在电场方向上的叠加漂移。一个氧离子导体的离子电导率因此强烈地依赖于温度。在高温下，这一电导率可以近似为接近于1S.cm-1的值，该值与在多种液体电解质中发现的离子电导率的多个水平可比。
该层固体氧化物导电材料4将多孔阳极屏蔽，以免受氮导体内的多个水分子(蒸汽)。在没有这样的电绝缘多孔材料屏蔽的情况下，以下不希望的还原将在阳极处发生，并且将通过氢气H2而使所释放的氨NH3受污染，而且提供竞争性副反应，从而降低了效率：
3H2O＝＞3/2O2+6H++6e-
氨气通过氮导体20扩散并被捕获在包围件6中。氨气可以根据需要而被干燥和清洁，并且可以被存储以供以后使用。
本发明的电化学电池的结构允许使用H2O蒸汽作为氨产物中的氢源，而不是像通常情况那样在用于合成氨的多个常规方法和装置中使用氢气H2作为氨产物中的氢源。这使得氨NH3的电化学合成能够在不需要单独电解阶段生成氢气H2的情况下进行，或者能够在不需要购买和存储氢气H2的情况下进行，从而产生更加简单的系统设计。
本发明的一个特别的特征是那层固体氧化物导电材料4，该层固体氧化物导电材料4用作一个电极保护器，以防止蒸汽到达阳极。该层固体氧化物导电材料应当允许氧离子O2-在所施加的电势梯度的影响下通过，但不允许水分子H2O扩散。
尽管具体参考了由蒸汽和氮气合成氨的应用来描述本发明，但是本发明的电化学电池和合成方法可以应用于：从第一和第二离子组分来产生其他气态产物。
一般而言，提供用于将第一源材料5(在上文示例中为H2O蒸汽) 引入到第一体积1中的部件，并且提供用于将第二源材料26(在上文示例中为氮气N2)引入到阴极24的部件。电解质(在上文示例中以氮导体的形式)被提供在阳极28与阴极24之间。电压+V和-V分别被施加到阳极和阴极。在阴极处，第一离子组分(在上文示例中为 N3-)从第二源材料产生。在阳极与接地电极之间的电压梯度的影响下，第一离子组分朝向阳极而穿过电解质。在电解质内，第一离子组分遇到第一源材料，并且发生反应，以生成一个产物(在上文示例中为氨NH3)和一个离子副产物(在上文示例中为氧离子O2-)。在阳极与接地电极之间的电压梯度的影响下，离子副产物朝向阳极而继续穿过电解质。在到达阳极时，离子副产物放弃其电荷，并变成一个释放的副产物(在上文示例中为氧气O2)。
应当提供部件来收集产物，并且优选地还收集释放的副产物。还可以提供部件来收集在阳极或阴极处生成的任何副产物。
尽管阳极被描述为被布置用于收集气态副产物的一个气体电极，但是这样的布置在被设置为执行不同反应的多种电化学电池中可能不是必需的。在这样的情况下，提供一个固体阴极即可足够，此时第三体积3可以被省略。
如对本领域技术人员来说将是明显的，在由所附多个权利要求限定的本发明的范围内，另外的修改和变化是可能的。

Claims (14)

1.一种电化学电池(10)，包括第一体积，所述第一体积被暴露于一个阳极(28)和一个阴极(24)的相应表面，所述电化学电池还被提供有一个蒸汽入口(5)，以允许蒸汽进入所述第一体积中，其特征在于，一层固体氧化物导电材料(4)被定位成阻止来自所述蒸汽入口的蒸汽到达所述阳极(28)，并且一个电解质(20)被提供在所述第一体积(1)中。
2.根据权利要求1所述的电化学电池，其中所述一层固体氧化物导电材料包括氧化钇稳定氧化锆。
3.根据权利要求1所述的电化学电池，其中所述一层固体氧化物导电材料包括氧化钪稳定氧化锆(ScSZ)或钆掺杂氧化铈。
4.根据权利要求1所述的电化学电池，其中所述一层固体氧化物导电材料包括钙钛矿材料。
5.根据任一前述权利要求所述的电化学电池，其中所述阴极(24)是包括一个多孔阴极和第二体积(2)的一个气体电极。
6.根据权利要求1-4中任一项所述的电化学电池，其中所述阳极(28)是包括一个多孔阳极和第三体积(3)的一个气体电极。
7.根据权利要求1-4中任一项所述的电化学电池，其中所述蒸汽入口(5)被提供有一个蒸汽扩散器(22)。
8.一种用于从第一源材料和第二源材料产生一个气态产物的装置，包括：
-一个电化学电池，包括第一体积，所述第一体积被暴露于一个阳极(28)和一个阴极(24)的相应表面，所述电化学电池还被提供有一个入口(5)，以允许第一源材料进入所述第一体积中，其中一层固体氧化物导电材料(4)被定位成阻止来自所述入口(5)的所述第一源材料到达所述阳极(28)；
-用于将所述第一源材料引入到所述第一体积(1)中的部件，包括所述入口(5)；
-用于将第二源材料(26)引入到所述第一体积(1)中的部件；以及
-被提供在所述第一体积(1)中的一个电解质(20)。
9.根据权利要求8所述的装置，还包括：
-一个电源(7)，被布置成向所述阳极(28)施加一个正电压+V，并且向所述阴极(24)施加一个负电压-V。
10.根据权利要求8或权利要求9所述的装置，还包括一个包围件(6)，用于捕获所述气态产物。
11.一种用于通过使用根据权利要求8所述的装置来产生一个气态产物的方法，其中所述阴极(24)是包括一个多孔阴极和第二体积(2)的一个气体电极，所述方法包括以下步骤：
-向所述阳极(28)施加一个正电压+V；
-向所述阴极(24)施加一个负电压-V；
-将第一源材料引入到所述第一体积(1)中；
-将第二源材料引入到所述第二体积(2)中，所述第二源材料在所述阴极处反应，以在所述第一体积(1)中的所述电解质中提供第一离子组分；
-通过所述第一离子组分与所述第一源材料之间的反应，生成所述气态产物。
12.根据权利要求11所述的方法，还包括以下步骤：收集在所述第一体积中产生的所述气态产物。
13.根据权利要求11或权利要求12所述的方法，还包括以下步骤：收集在所述阳极处生成的一个副产物。
14.根据权利要求11或权利要求12所述的方法，其中：
-所述第一源材料是H2O蒸汽；
-所述第一离子组分是氮离子N3-；
-所述第二源材料是氮气N2；并且
-所述气态产物是氨NH3。
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