CN108306031A - 一种增强高温膜燃料电池催化层质子传导率的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种增强高温膜燃料电池催化层质子传导率的方法，包括以下步骤：第一步，制备高温燃料电池用膜电极，在催化层中引入具有较高质子传导能力的CsH2PO4作为催化层中的质子导体；第二步，利用制备成功的高温燃料电池用膜电极制成单电池；第三步，将单电池装入燃料电池性能测试系统中进行测试；本发明在高温膜燃料电池催化层中引入具有较高质子传导能力的CsH2PO4来代替H3PO4，增强了催化层的质子传导率，并且改善了在H3PO4作为催化层质子导体的情况下导致的催化剂失活、氧还原反应速率慢等问题，进而提高了燃料电池整体的性能。

Description

一种增强高温膜燃料电池催化层质子传导率的方法
技术领域
本发明涉及燃料电池技术领域，具体涉及一种增强高温膜燃料电池催化层质子传导率的方法。
背景技术
燃料电池是一种将燃料中的化学能直接转化为电能的发电装置，它不受卡诺循环限制，具有较高的转化率，以其能量密度高、低污染等优点成为未来理想的动力能源。其中聚电解质膜燃料电池（PEMFC）具有高效、节能、环保等优点，被认为在航空航天、交通运输、电子产品等领域具有广阔的应用前景。然而实际应用时却面临着燃料需要重整净化、水热管理困难、结构复杂和成本高昂等问题。
提高运行温度被认为是解决目前聚电解质膜燃料电池面临主要问题的理想途径。与传统的低温膜燃料电池（LT-PEMFC）相比，高温膜燃料电池（HT-PEMFC）运行温度是120℃- 200℃，在这个温度区间，催化剂具有更高的活性和抗CO中毒能力，因此可以直接采用甲醇，乙醇，天然气等燃料重整制取的非纯氢气为燃料。这样不仅可以简化燃料重整反应器的构造和运行，还有可能进行电池堆和燃料重整反应器的系统一体化设计和开发。同时，高温膜燃料电池产生的余热具有较高的回收价值，便于系统整体效率的提高。此外，由于非水的质子传导机理，高温膜燃料电池不需要对反应气体进行任何加湿处理，从而消除了低温质子交换膜燃料电池系统中的复杂的水管理环节，从根本上简化了燃料电池系统的运行和管理。因此，高温膜燃料电池被认为是聚电解质膜燃料电池未来的发展方向。
磷酸(H3PO4) 掺杂的聚苯并咪唑(PBI) 膜是目前研究最广泛且真正应用于HT-PEMFC的一种高温质子交换膜。对基于PBI/H3PO4膜的HT-PEMFC，催化层（CL）中的电解质材料是H3PO4，靠H3PO4在高温下的电离来传导质子。但是，H3PO4具有对催化剂（Pt）活性位的强吸附和毒化能力，且对气态反应物的溶解度小、传输速率慢，抑制了催化剂的催化氧还原活性，是导致HT-PEMFC电流密度较低的关键原因。
发明内容
针对所述传统质子导体H3PO4的不足，本发明提供了一种增强高温膜燃料电池催化层质子传导率的方法。
本发明解决上述问题的技术方案为：一种增强高温膜燃料电池催化层质子传导率的方法，包括以下步骤：
第一步：制备高温燃料电池用膜电极，在催化层中引入具有较高质子传导能力的CsH2PO4作为催化层中的质子导体；
第二步：利用制备成功的高温燃料电池用膜电极制成单电池；
第三步：将单电池装入燃料电池性能测试系统中进行测试；
所述高温燃料电池用膜电极，包括依次层叠的阳极气体扩散电极、高温电解质膜、阴极气体扩散电极，高温燃料电池用膜电极的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：质子导体CsH2PO4的制备
CsH2PO4是将Cs2CO3与H3PO4混合，利用甲醇萃取真空干燥得到；
步骤2：催化剂浆料的制备
催化剂浆料是将催化剂粉末、催化层高分子粘结剂的分散液和相关溶剂一起混合均匀得到；
步骤3：催化层的制备
将步骤2所制备的催化剂浆料采用喷涂、刮涂或其他方法沉积到气体扩散层上，干燥后即形成催化层和气体扩散电极整体；
步骤4：气体扩散电极的后处理
将步骤3所制备的气体扩散电极在有惰性气体保护的条件下，放入340℃-430℃的马弗炉中烧结20-60分钟，使气体扩散层中的高分子聚合物进一步在整个电极中形成网络结构，再在催化层中加入质子导体CsH2PO4，得到最终气体扩散电极，其中，催化层中活性成分Pt载量为0.1-3.0 mg/cm2，催化层中的催化层粘结剂质量百分含量为5-50 wt.%；
步骤5：膜电极的组装
将制备好的两片相同的气体扩散电极置于高温电解质膜两侧，机械组装制备得到高温燃料电池用膜电极，其中两片气体扩散电极的催化层分别与高温电解质膜的两个面紧密贴接；
进一步的，步骤2中所述催化层高分子粘结剂为PTFE或PVDF，所述相关溶剂为异丙醇、乙醇、甘油中的一种；
进一步的，步骤5中高温电解质膜为酸掺杂膜，所述酸掺杂膜为聚苯并咪唑及其衍生物、聚苯并咪唑-聚醚醚酮复合膜、磺化聚醚醚酮、聚醚醚酮、聚酰亚胺、聚酰亚胺-聚苯并咪唑、磺化聚醚醚酮-聚苯并咪唑复合膜中的任意一种，所述酸掺杂膜中的掺杂酸为磷酸、硫酸、甲磺酸聚乙烯基磷酸、三氟烷基磺酸中的一种或两种以上的混合酸，所述酸掺杂膜中的酸掺杂量为300~ 450 wt.%，以保证电解质膜具有适宜的质子导电率。
本发明具有有益效果：
本发明在高温膜燃料电池催化层中引入具有较高质子传导能力的CsH2PO4来代替H3PO4，增强了催化层的质子传导率，并且改善了在H3PO4作为催化层质子导体的情况下导致的催化剂失活、氧还原反应速率慢等问题，进而提高了燃料电池整体的性能。
附图说明
图1—本发明所述气体扩散电极在扫描电镜（SEM）下的形貌图。
图2—实施例1燃料电池放电性能曲线；
图3—实施例2燃料电池放电性能曲线；
图4—实施例3燃料电池放电性能曲线。
具体实施方式
下面结合附图及具体实施方式对本发明作进一步的说明。
实施例1：
一种消防风机控制模块及其控制方法，包括以下步骤：
第一步：制备高温燃料电池用膜电极，在催化层中引入具有较高质子传导能力的CsH2PO4作为催化层中的质子导体；
第二步：利用制备成功的高温燃料电池用膜电极制成单电池；
第三步：将单电池装入燃料电池性能测试系统中进行测试；
所述高温燃料电池用膜电极，包括依次层叠的阳极气体扩散电极、高温电解质膜、阴极气体扩散电极，高温燃料电池用膜电极的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：质子导体CsH2PO4的制备
CsH2PO4是将Cs2CO3与H3PO4混合，利用甲醇萃取真空干燥得到；
步骤2：催化剂浆料的制备
催化剂浆料是将催化剂粉末、催化层高分子粘结剂的分散液和相关溶剂一起混合均匀得到；
步骤3：催化层的制备
将步骤2所制备的催化剂浆料采用喷涂、刮涂或其他方法沉积到气体扩散层上，干燥后即形成催化层和气体扩散电极整体；
步骤4：气体扩散电极的后处理
将步骤3所制备的气体扩散电极在有惰性气体保护的条件下，放入340℃-430℃的马弗炉中烧结20-60分钟，使气体扩散层中的高分子聚合物进一步在整个电极中形成网络结构，再在催化层中加入质子导体CsH2PO4，得到最终气体扩散电极，其中，催化层中活性成分Pt载量为0.1-3.0 mg/cm2，催化层中的催化层粘结剂质量百分含量为5-50 wt.%；
步骤5：膜电极的组装
将制备好的两片相同的气体扩散电极置于高温电解质膜两侧，机械组装制备得到高温燃料电池用膜电极，其中两片气体扩散电极的催化层分别与高温电解质膜的两个面紧密贴接；
进一步的，步骤2中所述催化层高分子粘结剂为PTFE或PVDF，所述相关溶剂为异丙醇、乙醇、甘油中的一种；
进一步的，步骤5中高温电解质膜为酸掺杂膜，所述酸掺杂膜为聚苯并咪唑及其衍生物、聚苯并咪唑-聚醚醚酮复合膜、磺化聚醚醚酮、聚醚醚酮、聚酰亚胺、聚酰亚胺-聚苯并咪唑、磺化聚醚醚酮-聚苯并咪唑复合膜中的任意一种，所述酸掺杂膜中的掺杂酸为磷酸、硫酸、甲磺酸聚乙烯基磷酸、三氟烷基磺酸中的一种或两种以上的混合酸，所述酸掺杂膜中的酸掺杂量为300~ 450 wt.%，以保证电解质膜具有适宜的质子导电率。
按上述内容所制备的气体扩散电极，其在扫描电镜下的形貌图如图1所示，所制备气体扩散电极尺寸为2.3cm×2.3cm，气体扩散层为Freudenberg H2315-CX196碳纸，所用催化剂为HiSpec 4000, 40 wt.% Pt/C催化剂，催化层中的质子导体CsH2PO4在催化层中的百分含量为5 wt. %，催化层中活性成分Pt载量为1.0 mg/cm2，催化层粘结剂为聚四氟乙烯（PTFE）在催化层中的百分含量为40 wt.%，相关溶剂为异丙醇，高温电解质膜，为磷酸掺杂的ABPBI膜，尺寸4cm×4cm，磷酸掺杂量为370 wt.%。在膜电极热压模具中，将制备好的气体扩散电极置于高温电解质膜两侧，再将该模具放入热压机中于140℃下热压5分钟，冷却至室温后取出，得到膜电极三合一组件，将所得膜电极三合一组件与密封气垫在单电池中组装后进行测试，测试条件为：电池工作温度160℃，压力2 Nmm-2，阳极进气为氢气，阴极进气为空气，阳极气体流量为0.5 slpm，阴极气体流量为1.0 slpm。测试结果如图2所示。从图中可以看出电池在0.6V工作电压下，电流密度可达0.37 A/cm2，最大功率密度达到0.43 W/cm2。
实施例2：
催化层中CsH2PO4的百分含量调整为15 wt. %, 其余材料制备和测试步骤与实施例1相同，测试结果如图3所示，从图中可以看出电池在0.6V工作电压下，电流密度可达0.59 A/cm2，最大功率密度达到0.51 W/cm2。
实施例3：
催化层中不加入CsH2PO4，其余材料制备和测试步骤与实施例1相同，测试结果如图4所示，从图中可以看出电池在0.6V工作电压下，电流密度可达0.25 A/cm2，最大功率密度达到0.38 W/cm2。
实施例4：
以聚偏氟乙烯（PVDF）为催化层粘结剂，其在催化层中的百分含量为15 wt.%，在催化层中加入CsH2PO4作为质子导体，其在催化层中的百分含量为5 wt. %，其余材料制备和测试步骤与实施例1相同，测试结果表明，电池在0.6V工作电压下，电流密度可达0.35 A/cm2，最大功率密度达到0.44 W/cm2。
实施例5：
催化层中CsH2PO4的百分含量调整为15 wt. %, 其余材料制备和测试步骤与实施例4相同，测试结果表明，电池在0.6V工作电压下，电流密度可达0.58 A/cm2，最大功率密度达到0.53 W/cm2。
实施例6：
催化层中不加入CsH2PO4，其余材料制备和测试步骤与实施例4相同，测试结果表明，电池在0.6V工作电压下，电流密度可达0.23 A/cm2，最大功率密度达到0.36 W/cm2。
从上述实施例可以看出，本发明在高温膜燃料电池催化层中引入CsH2PO4来代替H3PO4作为质子导体，增强了催化层的质子传导率，提高了燃料电池整体的性能。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例而已，并非是对本发明作其它形式的限制，任何熟悉本专业的技术人员可能利用上述揭示的技术内容加以变更或改型为等同变化的等效实施例应用于其它领域，但是凡是未脱离本发明技术方案内容，依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、等同变化与改型，仍属于本发明技术方案的保护范围。

Claims (5)

1.一种增强高温膜燃料电池催化层质子传导率的方法，其特征在于，包括以下步骤：
第一步：制备高温燃料电池用膜电极，在催化层中引入具有较高质子传导能力的CsH2PO4作为催化层中的质子导体；
第二步：利用制备成功的高温燃料电池用膜电极制成单电池；
第三步：将单电池装入燃料电池性能测试系统中进行测试。
2.所述高温燃料电池用膜电极的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：质子导体CsH2PO4的制备
CsH2PO4是将Cs2CO3与H3PO4混合，利用甲醇萃取真空干燥得到；
步骤2：催化剂浆料的制备
催化剂浆料是将催化剂粉末、催化层高分子粘结剂的分散液和相关溶剂一起混合均匀得到；
步骤3：催化层的制备
将步骤2所制备的催化剂浆料采用喷涂、刮涂或其他方法沉积到气体扩散层上，干燥后即形成催化层和气体扩散电极整体；
步骤4：气体扩散电极的后处理
将步骤3所制备的气体扩散电极在有惰性气体保护的条件下，放入340℃-430℃的马弗炉中烧结20-60分钟，使气体扩散层中的高分子聚合物进一步在整个电极中形成网络结构，再在催化层中加入质子导体CsH2PO4，得到最终气体扩散电极，其中，催化层中活性成分Pt载量为0.1-3.0 mg/cm2，催化层中的催化层粘结剂质量百分含量为5-50 wt.%；
步骤5：膜电极的组装
将制备好的两片相同的气体扩散电极置于高温电解质膜两侧，机械组装制备得到高温燃料电池用膜电极，其中两片气体扩散电极的催化层分别与高温电解质膜的两个面紧密贴接。
3.如权利要求1所述的一种增强高温膜燃料电池催化层质子传导率的方法，其特征在于，所述高温燃料电池用膜电极，包括依次层叠的阳极气体扩散电极、高温电解质膜、阴极气体扩散电极。
4.如权利要求1所述的一种增强高温膜燃料电池催化层质子传导率的方法，其特征在于，步骤2中所述催化层高分子粘结剂为PTFE或PVDF，所述相关溶剂为异丙醇、乙醇、甘油中的一种。
5.如权利要求1所述的一种增强高温膜燃料电池催化层质子传导率的方法，其特征在于，步骤5中高温电解质膜为酸掺杂膜，所述酸掺杂膜为聚苯并咪唑及其衍生物、聚苯并咪唑-聚醚醚酮复合膜、磺化聚醚醚酮、聚醚醚酮、聚酰亚胺、聚酰亚胺-聚苯并咪唑、磺化聚醚醚酮-聚苯并咪唑复合膜中的任意一种，所述酸掺杂膜中的掺杂酸为磷酸、硫酸、甲磺酸聚乙烯基磷酸、三氟烷基磺酸中的一种或两种以上的混合酸，所述酸掺杂膜中的酸掺杂量为300~ 450 wt.%。
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