CN108249595A - 无磷阻垢缓蚀剂及其制备方法 - Google Patents

无磷阻垢缓蚀剂及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种无磷阻垢缓蚀剂，其为一种包含有机羧酸及其盐、有机脂肪酸聚合物、有机酸类聚合物、螯合剂和去离子水的复合物，并可在金属表面形成网状复合膜；各组分在复合物中的重量百分比为：有机羧酸10‑30％、有机脂肪酸聚合物10‑20％、有机酸类聚合物5‑30％、螯合剂1‑5％、去离子水余量。这种无磷阻垢缓蚀剂还可含有无机碱、锌盐和纤维素衍生物，无机碱、锌盐和纤维素衍生物在复合物中的重量百分比为：无机碱不超过6％、锌盐不超过4％、纤维素衍生物不超过1％。本发明的无磷阻垢缓蚀剂不含磷，环保型水处理药剂；阻垢缓蚀性能优异，可在金属表面形成一层网状复合膜，该网状复合膜拒污效果显著，可防止金属表面再结垢。

Description

无磷阻垢缓蚀剂及其制备方法
技术领域
本发明属于循环水处理技术领域，涉及水处理药剂，具体涉及一种无磷阻垢缓蚀剂。本发明还给出了这种无磷阻垢缓蚀剂的制备方法，及其在循环冷却水处理中的应用。
背景技术
工业冷却水用量占其总用水量的比例较大，通常采用循环冷却、提高浓缩倍数的办法来节约用水量，然而在循环冷却的过程中，由于水温升高，水分蒸发，各种无机离子和有机物质的浓缩，水的碱度、硬度和pH值自然升高，使得给水管道和用水设备出现不同程度的无机盐沉、腐蚀及菌藻滋生等问题，造成换热设备效率下降及腐蚀穿孔等严重后果。
为了防止循环冷却水系统的结垢、腐蚀、细菌滋生等问题，通常在冷却水中加入阻垢剂、缓蚀剂、杀菌剂等化学药剂，习惯上通称为水质稳定剂，利用这些药剂的协同作用，可以提高冷却水的稳定效果，降低生产成本。目前，研究较多且阻垢效果较好的阻垢剂多为磷酸盐类，如羟基亚乙基二膦酸(HEDP)、氨基三亚甲基膦酸(ATMP)及2-膦酸丁烷-1,2,4-三羧酸(PBTCA)等。这些阻垢剂在节约水资源用量，提高循环冷却水的浓缩倍数，保护设备装置安全运行等方面的效果显著。但需要指出的是，这些磷酸盐类阻垢剂容易水解或被系统中存在的杀生剂氧化分解，生成PO4 3-离子，经与水中含量较高的Ca2+作用生成多种类型的磷酸钙沉淀，而且磷还可以充当水中细菌和藻类的营养成分，造成水资源污染。随着人们环保意识的日益提高和环保法规的逐步完善，迫切需要一种对环境友好的新型无磷水处理剂。
专利号为CN104150617A的专利公开一种无磷缓蚀剂，其用六次甲基四铵作为缓蚀促进剂，还包括水解马来酸酐乙基唑类缓蚀剂等的多种组份，这种无磷缓蚀剂更倾向于缓蚀，保护金属管道避免其遭受腐蚀，而水垢若不及时去除，会影响热量的传递。专利号为CN106242089的专利公开一种无磷缓蚀剂，其阻垢缓蚀剂组分包括活性炭改性聚环氧琥珀酸，这种阻垢缓蚀剂重点强调了其缓蚀性，但对垢的分散性并未说明。
发明内容
本发明要解决的技术问题：磷酸盐类阻垢剂可与水中含量较高的Ca2+作用生成磷酸钙垢；另外，添加磷酸盐类阻垢剂的循环冷却水排入自然水域后，因为具有相对较高的含磷量，易对环境造成富营养化污染，不符合国家的环保政策要求。
本发明的目的在于提供一种无磷阻垢缓蚀剂，其采用无磷、无污染、价格低廉的化工原料复合而成，属于全无磷配方，使用过程中不会形成磷酸钙垢。同时，用这种无磷阻垢缓蚀剂所排废水不会对环境造成富营养化污染，属于环境友好型水处理药剂。本发明同时提供了无磷阻垢缓蚀剂的制备方法，科学合理，简单易行。
具体而言，本发明所述无磷阻垢缓蚀剂，其为一种包含有机羧酸及其盐、有机脂肪酸聚合物、有机酸类聚合物、螯合剂和去离子水的复合物，并可在金属表面形成网状复合膜；所述各组分在复合物中的重量百分比为：有机羧酸10-30％、有机脂肪酸聚合物10-20％、有机酸类聚合物5-30％、螯合剂1-5％、去离子水余量。
进一步优选地，所述的无磷阻垢缓蚀剂还可含有无机碱、锌盐和纤维素衍生物，所述无机碱、锌盐和纤维素衍生物在复合物中的重量百分比为：无机碱不超过6％、锌盐不超过4％、纤维素衍生物不超过1％。
采用上述配方的无磷阻垢缓蚀剂，形成以无机离子为网络节点，以有机分子为网链的中性网状复合膜。这种网状复合膜融合了无机膜和有机膜的优点，形成的网状复合膜致密、光滑，耐腐蚀性能强，污垢难以附着，具有拒污效应；同时，这种网状复合膜，具有一定的弹性，附着力强，耐高温，耐腐蚀介质和成垢介质的冲刷。所述无磷阻垢缓蚀剂成膜速度快，膜层损伤能快速修复，和本体金属表面结合紧密。本发明所述无磷阻垢缓蚀剂为不含磷系化合物，阻垢、缓蚀性能优异，是一种环境友好型水处理药剂，既保证阻垢缓蚀剂优异的阻垢性能，又可在金属表面形成一层网状复合膜，该网状复合膜拒污效果显著，可防止金属表面再结垢。
作为本发明技术方案的优选实施方式，所述有机羧酸及其盐选用乳酸、羟基丁酸、酒石酸、水杨酸及其盐的一种或多种。本发明所述有机羧酸是一种含有羟基的线性化合物，兼有醇与羧酸的双重属性，羧酸溶于水后发生电离，生成带负电荷的分子链。这些带负电荷的分子链可与金属表面的钙垢、镁垢等反应，形成能溶于水的化合物，从而从金属表面剥离，而羟基的氢键可以与金属表面形成一层致密的膜，吸附于金属表面，该膜光滑，耐腐蚀性能强，污垢难以附着，具有拒污效应，防止了金属表面的腐蚀或结垢。同时，由于有机羧酸含有羟基和羧基，可与金属阳离子通过配位键形成亲水螯合物，对铁氧化细菌的生长具有明显的抑制作用，起到杀菌的效果。
作为本发明技术方案的优选实施方式，所述有机脂肪酸聚合物选用水解聚马来酸酐，所述水解聚马来酸酐的相对分子质量为400-800。水解聚马来酸酐(HPMA)是一种低分子量聚电解质，相对分子质量一般为400-800，适用于碱性环境。由于水解聚马来酸酐阻垢性能和耐高温性能优异，因此在工业循环冷却水中得到广泛应用。另外，水解聚马来酸酐有一定的缓蚀作用，与锌盐复配缓蚀效果更好。
作为本发明技术方案的优选实施方式，所述有机酸类聚合物选用聚环氧琥珀酸、聚天冬氨酸、丙烯酸共聚物中的一种或多种。本发明所述的有机酸类聚合物能够阻止水中的碳酸钙、硫酸钙、硫酸钡、硫酸锶等垢的形成，具有多元阻垢功能，同时具有一定的缓蚀性能。
进一步优选地，所述丙烯酸共聚物选用丙烯酸-丙烯酸羟丙酯-丙烯磺酸钠-苯乙烯磺酸共聚物、丙烯酸-丙烯酸羟丙酯-苯乙烯磺酸共聚物、丙烯酸-丙烯磺酸钠-2-甲基-2-丙烯酰胺丙烷磺酸聚合物、丙烯酸-聚马来酸酐-2-甲基-2-丙烯酰胺丙烷磺酸-丙烯酸羟乙酯聚合物、丙烯酸-马来酸酐-2-甲基-2-丙烯酰胺基丙烷磺酸聚合物中的一种或多种。
作为本发明技术方案的优选实施方式，所述螯合剂柠檬酸、柠檬酸钠、乙二胺四乙酸二钠、乙二胺四乙酸四钠、亚氨基二琥珀酸钠盐、氨基三乙酸，氨基三乙酸三钠中的一种或多种。进一步优选地，所述螯合剂选用柠檬酸，柠檬酸中的两个羧基可与Ca2+结合形成一个五元环，该五元环可与上述有机羧酸形成网状复合膜，该膜层拒污力极强，污垢难以附着。
作为本发明技术方案的优选实施方式，所述无机碱选用氢氧化钾和氢氧化钠中的一种或两种。本发明所述的无机碱中的活泼金属可以与污垢发生置换反应，从而使污垢从金属表面剥离，形成的无机盐可溶解于水中。
作为本发明技术方案的优选实施方式，所述锌盐选用硫酸锌和氯化锌中的一种或两种。优先选择硫酸锌。所述锌盐是一种阴极性缓蚀剂，由于金属表面腐蚀微电池中阴极区附近溶液中的局部pH值较高，锌离子与氢氧根离子生成氢氧化锌沉积在阴极区，抑制了腐蚀过程的阴极反应而起缓蚀作用。同时，所述锌盐与有机羧酸及其盐、有机脂肪酸聚合物、有机酸类聚合物等复配时，能起到较好的缓蚀效果。
作为本发明技术方案的优选实施方式，所述纤维素衍生物选用羟乙基纤维素钠、羟丙基甲基纤维素钠、羧甲基纤维素钠中的一种或多种。本发明所述的纤维素衍生物可以阻止污垢再沉积，同时增加复合膜的在金属表面的牢固性。
另一方面，本发明还给出所述无磷阻垢缓蚀剂的制备方法。其具体制备操作过程描述为：首先在搅拌反应釜中加入纤维素衍生物和去离子水后进行搅拌；待纤维素衍生物完全溶解后，再加入螯合剂和锌盐；最后依次加入有机羧酸、有机脂肪酸聚合物、有机酸类聚合物、无机碱，搅拌20-30min即得所述无磷阻垢缓蚀剂。
与现有阻垢缓蚀剂相比，本发明所述无磷阻垢缓蚀剂至少具有下述的有益效果或优点。
(1)本发明所述无磷阻垢缓蚀剂为一种包含有机羧酸及其盐、有机脂肪酸聚合物、有机酸类聚合物、螯合剂和去离子水的复合物。此外，还可进一步包括无机碱、锌盐和纤维素衍生物。这种无磷阻垢缓蚀剂在金属表面形成一种网状复合膜，该膜层致密、光滑，耐腐蚀性能强，污垢难以附着，拒污效应极强。
(2)本发明所述无磷阻垢缓蚀剂既可以和水相也可以和油相污垢反应，安全无毒，绿色环保。
(3)本发明对于铁细菌有一定的抑制作用，所以抑制细菌的滋生，减少杀菌剂的用量。
(4)本发明提供的无磷阻垢缓蚀剂具有极好的阻垢和缓蚀性能，应用于循环冷却水中，不仅可以满足循环冷却水对阻垢和缓蚀的要求，还能避免现有的含磷药剂引起的环境问题。
(5)本发明所用原料均为易生物降解的环保原料，不污染环境，是一种高效、经济、环保的无磷阻垢缓蚀剂。
附图说明
图1是空白挂片的电镜图。
图2是用本发明所述无磷阻垢缓蚀剂处理过的挂片的电镜图，且图2的放大倍数与图1所示电镜图的放大倍数相同。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明的无磷阻垢缓蚀剂的组成及使用效果作进一步说明，但本发明所保护的范围不局限于实施例的范围。
实施例1
本实施例给出一种用于循环冷却水系统的无磷阻垢缓蚀剂，其各组份的质量百分含量如下：
乳酸：12％；
水解聚马来酸酐：18％；
聚环氧琥珀酸：10％
乙二胺四乙酸二钠：5％；
氢氧化钠：5％；
氯化锌：4％；
羟乙基纤维素钠：0.2％；
去离子水：45.8％。
本实施例所述无磷阻垢缓蚀剂的制备方法：
先将0.2g羟乙基纤维素钠和45.8g去离子水按照比例加入搅拌反应釜中，启动搅拌，待羟乙基纤维素钠完全溶解后，按比例加入5g乙二胺四乙酸二钠、4g氯化锌，待完全溶解后按比例依次加入12g乳酸、18g水解聚马来酸酐、10g聚环氧琥珀酸、5g氢氧化钠，继续搅拌20-30min，即得。
实施例2
本实施例给出一种用于循环冷却水系统的无磷阻垢缓蚀剂，其各组份的质量百分含量如下：
酒石酸：20％；
水解聚马来酸酐：15％；
聚天冬氨酸：10％
柠檬酸：5％；
氢氧化钾：4％；
硫酸锌：3％；
羟丙基甲基纤维素钠：0.5％；
去离子水：42.5％
本实施例所述无磷阻垢缓蚀剂的制备方法：
先将0.5g羟丙基甲基纤维素钠和42.5g去离子水按照比例加入搅拌反应釜中，启动搅拌，待羟丙基甲基纤维素钠完全溶解后，按比例加入5g柠檬酸、3g硫酸锌，待完全溶解后按比例依次加入20g酒石酸、15g水解聚马来酸酐、10g聚天冬氨酸、4g氢氧化钾，搅拌20-30min，即得。
实施例3
本实施例给出一种用于循环冷却水系统的无磷阻垢缓蚀剂，其各组份的质量百分含量如下：
水杨酸：25％；
水解聚马来酸酐：10％；
丙烯酸共聚物：20％
亚氨基二琥珀酸钠盐：3％；
氢氧化钾：6％；
硫酸锌：2％；
羟甲基纤维素钠：1％；
去离子水：33％
其中丙烯酸共聚物为一三元共聚物，具体为：丙烯酸-丙烯酸羟丙酯-苯乙烯磺酸共聚物。
本实施例所述无磷阻垢缓蚀剂的制备方法：
先将1g羟甲基纤维素钠和33g去离子水按照比例加入搅拌反应釜中，启动搅拌，待羟甲基纤维素钠完全溶解后，按比例加入3g亚氨基二琥珀酸钠盐、2g一水硫酸锌，待完全溶解后按比例依次加入25g水杨酸、10g水解聚马来酸酐、20g丙烯酸共聚物、6g氢氧化钾，搅拌20-30min，即得。
实施例4
本实施例给出一种用于循环冷却水系统的无磷阻垢缓蚀剂，其各组份的质量百分含量如下：
羟基丁酸：30％；
水解聚马来酸酐：20％；
丙烯酸共聚物：30％
柠檬酸：1％；
氢氧化钠：2％；
硫酸锌：1％；
羟乙基纤维素钠：0.8％；
去离子水：15.2％
其中丙烯酸共聚物为四元共聚物，具体为：丙烯酸-丙烯酸羟丙酯-丙烯磺酸钠-苯乙烯磺酸共聚物。
本实施例所述无磷阻垢缓蚀剂的制备方法：
先将0.8g羟乙基纤维素钠和15.2g去离子水按照比例加入搅拌反应釜中，启动搅拌，待羟乙基纤维素钠完全溶解后，按比例加入1g柠檬酸、1g硫酸锌，待完全溶解后按比例依次加入30g羟基丁酸、20g水解聚马来酸酐、30g丙烯酸共聚物、2g氢氧化钾，搅拌20-30min，即得。
实施例5
本实施例给出一种用于循环冷却水系统的无磷阻垢缓蚀剂，其各组份的质量百分含量如下：
乳酸钠：10％；
水解聚马来酸酐：15％；
丙烯酸共聚物：5％
柠檬酸：4％；
氢氧化钠：3％；
硫酸锌：4％；
羟丙基甲基纤维素钠：0.6％；
去离子水：58.4％
其中丙烯酸共聚物为丙烯酸-马来酸酐-2-甲基-2-丙烯酰胺基丙烷磺酸聚合物。
本实施例所述无磷阻垢缓蚀剂的制备方法：
先将0.6g羟丙基甲基纤维素钠和58.4g去离子水按照比例加入搅拌反应釜中，启动搅拌，待羟丙基甲基纤维素钠完全溶解后，按比例加入4g柠檬酸、4g硫酸锌，待完全溶解后按比例依次加入10g乳酸钠、15g水解聚马来酸酐、5g丙烯酸共聚物、3g氢氧化钠，搅拌20-30min，即得。
实施例6
选用实施例2所述的无磷阻垢缓蚀剂进行电镜测试。用实施例2所述的无磷阻垢缓蚀剂处理挂片，以未经实施例2所述的无磷阻垢缓蚀剂处理的空白挂片为对照。处理挂片和空白挂片在电镜测试中的放大倍数相同，电镜测试图分别见图2和图1。通过比对图2和图1可知，用无磷阻垢缓蚀剂处理的挂片表面形成网状复合膜，该膜层致密、光滑。
实施例7
对实施例1至实施例5的无磷阻垢缓蚀剂的性能进行检测。参照《水处理剂阻垢性能的测定碳酸钙沉积法》(GB/T16632-2008)进行碳酸钙垢率测定的实验，参照《水处理缓蚀性能的测定-旋转挂片法》(GB/T18175-2000)进行旋转挂片实验。
1、阻垢实验
1.1实验方法
按照国标GBT16632-2008所示的实验条件进行碳酸钙阻垢率实验。
1.2实验条件
钙离子：240ppm；碳酸氢根：732ppm；pH：9.0左右；加药量：10ppm(以商品浓度计)；温度：80摄氏度；时间：10h。
1.3实验结果
碳酸钙阻垢率实验结果如下表1，表1所示阻垢率均为3次重复实验的平均值。从表1所示结果可以看出，实施例1至实施例5的无磷阻垢缓蚀剂对碳酸钙垢的阻垢率符合相关标准要求。
表1阻碳酸钙垢实验结果
2、缓蚀实验
2.1实验方法
参照《水处理缓蚀性能的测定-旋转挂片法》GB/T18175-2000)进行旋转挂片实验。
实验水质见表2，使用1/2自来水作为补水。
表2旋转挂片实验的水质
项目 单位 实验用水
总硬度(以CaCO3计) mg/L 342.40
钙离子(以CaCO3计) mg/L 235.87
pH — 7.75
总碱度 mg/L 150.93
氯离子 mg/L 40.95
电导率 μs/cm 600
2.2实验条件
旋转挂片实验的条件设置见表3。
表3旋转挂片实验的条件设置
试液环境 敞开式旋转
转速 90转/分
试液温度 50℃
试验周期 72h
2.3实验结果
实验结果如下表4，表4所示阻垢率均为3次重复实验的平均值。从表4所示结果可以看出，实施例1至实施例5的无磷阻垢缓蚀剂对三种不同材质挂片的腐蚀率符合相关标准要求。
表4旋转挂片实验结果
实施例8
在陕西某炼油厂供排水车间四循环进行现场试验，其水质分析结果如表5。
表5陕西某炼油厂供排水车间四循环水质表
分析项目 单位 实际测定值 控制指标 合格率
pH值 / 8.7-9.0 6.8～9.5 100％
总碱度 mg/L 501.79-758.95 ≤800 100％
Ca2+ mg/L 101.53-154.41 ＜200 100％
CL- mg/L 82.37-194.56 ＜400 100％
浓缩倍数 / 2.53-4.37 2.5～5.0 100％
总铁 mg/L / ≤1.0 100％
浊度 NTU 8-17 ≤20 100％
异氧菌 个/mL 2275-4280 ≤1×105 100％
从表5中数据可以看出，该供排水车间四循环水为中硬度低碱度水质，如果在较高的浓缩倍数下运行，结垢、腐蚀倾向都较大，尤其该四循环水为城市污水处理厂处理后的中水，微生物较多，加剧了腐蚀现象的发生，同时如果阻垢缓蚀剂为含磷配方，这就无意中给微生物提供了营养源，有利于其繁殖生长，进一步加剧腐蚀，造成恶性循环。因此选用一种不含磷且缓蚀性能优良，同时也要兼顾阻垢效果的药剂非常必要。
以实施例2所述的无磷阻垢缓蚀剂在现场进行试验。现场监测挂片评价结果按照《GB50050-2007工业循环冷却水处理设计规范》要求进行，即：碳钢设备传热面水侧腐蚀速率应小于0.075mm/a，铜和不锈钢设备传热面水侧腐蚀速率应小于0.005mm/a，且无明显点蚀及孔蚀现象，腐蚀速率计算方法及试验结果(表6)如下。
计算公式：腐蚀速率F(mm/a)＝K(W1-W2)/A·T·D
式中：K—系数(3.65×103)；
W1—挂片试验前称重(g)；
W2—挂片试验后称重(g)；
A—挂片表面积(cm2)；
T—试验时间(天)；
D—试片材质密度(碳钢7.85g/cm3，不锈钢7.72g/cm3，紫铜8.87g/cm3)。
表6使用实施例2所述无磷阻垢缓蚀剂的挂片检测结果
表6结果显示，使用实施例2无磷阻垢缓蚀剂之后，根据日常挂片检测，碳钢挂片腐蚀速率平均为0.011mm/a，不锈钢挂片腐蚀速率平均为0.0002mm/a，黄铜挂片腐蚀速率在0.0005mm/，远好于国家标准GB50050-2007规定的要求。
上面结合实施例对本发明做了进一步的叙述，但本发明并不限于上述实施方式，在本领域的普通技术人员所具备的知识范围内，还可以在不脱离本发明宗旨的前提下做出各种变化。

Claims (10)

1.无磷阻垢缓蚀剂，其为一种包含有机羧酸及其盐、有机脂肪酸聚合物、有机酸类聚合物、螯合剂和去离子水的复合物，并可在金属表面形成网状复合膜；所述各组分在复合物中的重量百分比为：有机羧酸10-30％、有机脂肪酸聚合物10-20％、有机酸类聚合物5-30％、螯合剂1-5％、去离子水余量。
2.根据权利要求1所述的无磷阻垢缓蚀剂，其特征在于，还可含有无机碱、锌盐和纤维素衍生物，所述无机碱、锌盐和纤维素衍生物在复合物中的重量百分比为：无机碱不超过6％、锌盐不超过4％、纤维素衍生物不超过1％。
3.根据权利要求1或2所述的无磷阻垢缓蚀剂，其特征在于，所述有机羧酸及其盐选用乳酸、羟基丁酸、酒石酸、水杨酸及其盐的一种或多种。
4.根据权利要求1或2所述的无磷阻垢缓蚀剂，其特征在于，所述有机脂肪酸聚合物选用水解聚马来酸酐，所述水解聚马来酸酐的相对分子质量为400-800。
5.根据权利要求1或2所述的无磷阻垢缓蚀剂，其特征在于，所述有机酸类聚合物选用聚环氧琥珀酸、聚天冬氨酸、丙烯酸共聚物中的一种或多种；所述丙烯酸共聚物选用丙烯酸-丙烯酸羟丙酯-丙烯磺酸钠-苯乙烯磺酸共聚物、丙烯酸-丙烯酸羟丙酯-苯乙烯磺酸共聚物、丙烯酸-丙烯磺酸钠-2-甲基-2-丙烯酰胺丙烷磺酸聚合物、丙烯酸-聚马来酸酐-2-甲基-2-丙烯酰胺丙烷磺酸-丙烯酸羟乙酯聚合物、丙烯酸-马来酸酐-2-甲基-2-丙烯酰胺基丙烷磺酸聚合物中的一种或多种。
6.根据权利要求1或2所述的无磷阻垢缓蚀剂，其特征在于，所述螯合剂柠檬酸、柠檬酸钠、乙二胺四乙酸二钠、乙二胺四乙酸四钠、亚氨基二琥珀酸钠盐、氨基三乙酸，氨基三乙酸三钠中的一种或多种。
7.根据权利要求2所述的无磷阻垢缓蚀剂，其特征在于，所述无机碱选用氢氧化钾和氢氧化钠中的一种或两种。
8.根据权利要求2所述的无磷阻垢缓蚀剂，其特征在于，所述锌盐选用硫酸锌和氯化锌中的一种或两种。
9.根据权利要求2所述的无磷阻垢缓蚀剂，其特征在于，所述纤维素衍生物选用羟乙基纤维素钠、羟丙基甲基纤维素钠、羧甲基纤维素钠中的一种或多种。
10.权利要求2至9中任一项所述无磷阻垢缓蚀剂的制备方法，其特征在于，首先在搅拌反应釜中加入纤维素衍生物和去离子水后进行搅拌；待纤维素衍生物完全溶解后，再加入螯合剂和锌盐；最后依次加入有机羧酸、有机脂肪酸聚合物、有机酸类聚合物、无机碱，搅拌20-30min即得所述无磷阻垢缓蚀剂。
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