CN108137326A8 - 新型碳同素异形体：Protomene - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种新型且有用的合成碳同素异形体，其含有分散于整个该碳同素异形体的碳原子的多个簇。这些簇含有通过sp2杂化键键合至四个其它碳原子的碳原子。该同素异形体还含有通过sp3杂化键彼此键合的多个周围的碳原子。碳原子的多个簇之一中心定位在该碳同素异形体内。
Description
新型碳同素异形体:Protomene
[0001] 相关申请的交叉引用
[0002] 本专利申请要求2015年9月28号提交的美国临时申请序列号62/233796和2016年7 月3号提交的美国非临时申请序列号15/201453的权益，上述申请的题目均为“A Novel Carbon Allotrope Protomene (新型碳同素异形体Protomene)”。
[0003] 发明背景 发明领域
[0004] 本发明涉及新型碳同素异形体及其组合物和用途。
[0005] 现有技术描述
[0006] 元素碳以各种各样的同素异形体形式存在于整个自然界中。该同素异形体形式的 多样性(wide variety)归因于碳是周期表中己知具有0、1、2或3维异构体的唯一元素。碳原 子可以数种不同的价键杂化电子态，这使得能够获得各种各样不同的原子键合构型。异构 体在价电子轨道中可具有sp、sp2或sp3杂化。
[0007] 如在图la至lh中可见的，存在8种已知的碳的同素异形体:a)金刚石，b)石墨，c)郎 斯代尔石（Lonsdaleite)、d) C6〇 (巴克敏斯特富勒炼（Buckminsterfullerene)或巴基球）、 e) C540、f) C70、g)无定形碳以及h)单壁碳纳米管或巴基管。
[0008] 金刚石是最众所周知的碳同素异形体之一。碳原子排列在晶格中，其为面心立方 晶体结构的变型。金刚石中的各个碳原子与四面体中的四个其它碳共价键合，如图la中所 见。这些四面体一起形成呈椅式构象的六元碳环的三维网络，允许零键角应变。这种稳定的 共价键和六边形环的网络是金刚石作为物质如此不可思议地强的原因。
[0009] 因此，在所有块料(bulk material)中金刚石表现出最高的硬度和热导率。此外， 其刚性晶格防止被许多元素污染。金刚石的表面是亲脂性和疏水性的，这意味着它不能被 水润湿，但可以在油中。金刚石通常不与任何化学试剂(包括强酸和碱)反应。
[0010] 石墨是碳的另一种同素异形体，并且与金刚石不同；它是电导体和半金属。石墨是 标准条件下碳的最稳定的形式，且在热化学中用作标准状态来定义碳化合物的生成热。如 图lb中所见，石墨具有层状平面结构。在各层中，碳原子排列在六方晶格中，间隔为 0• 142nm，且平面(层）之间的距离为0_335nm。两种已知的石墨形式——a (六方）和(菱面 体)具有非常相似的物理性质（除了层堆叠稍稍不同以外）。六方石墨可以是平的或起皱的。 a形式可以通过机械处理转化为P形式，并且0形式在其在1300°C以上受热时回复到a形式。 石墨由于碳层内的大量电子离域而可以导电；因电子自由移动，电流移动通过层平面。
[0011] 单层石墨被称为石墨烯。这种材料显示出色的电学性能、热性能和物理性能。它是 碳的同素异形体，其结构是紧密堆积在蜂窝晶格中的SP2键合的碳原子的单个平面薄片。石 墨烯中的碳-碳键长为〜〇.142nm，并且这些薄片堆叠形成具有0.335nm的平面间距的石墨。 石墨烯是碳同素异形体如石墨、木炭、碳纳米管和富勒烯的基本结构单元。石墨烯是半金属 或零带隙半导体，这允许其在室温下显示高电子迀移率。
[0012] 另一已知的碳的同素异形体——郎斯代尔石(Lonsdaleite)也被称为“六方金刚 石(hexagonal diamond)”，这是由于其具有六方晶格的晶体结构，其被描绘于图lc中。金刚 石结构通常由以椅式构象存在的互锁的六个碳原子组成。但是，在郎斯代尔石中，一些环却 呈船式构象。在金刚石中，在环的层内和环的层之间两者的所有碳-碳键都呈对位交叉构 象，这使得所有四个立方体对角线方向等同。而在郎斯代尔石中，层之间的键呈重叠构象， 其定义了六方对称轴。
[0013]无定形碳是指不具有晶体结构的碳，如由图lg中描绘的结构显而易见的。即使可 以制造无定形碳，仍然存在一些类石墨或类金刚石碳的微观晶体。无定形碳的性质取决于 材料中存在的SP2杂化键与sp3杂化键之比。石墨完全由sp2杂化键构成，而金刚石完全由sp3 杂化键构成。sp3杂化键含量高的材料被称为四面体无定形碳（由于由sp3杂化键形成的四面 体形状)或类金刚石碳（由于其许多物理性质与金刚石的那些物理性质相似)。
[0014]碳纳米材料构成另一类碳同素异形体。富勒烯(也称为巴基球)是完全由碳组成的 不同尺寸的分子，呈中空球体、椭圆体或管的形式。巴基球和巴基管己经是大量研宄的主 题，既因为它们独特的化学组成（chemistry)又因为它们的技术应用，尤其是在材料科学、 电子学和纳米技术中。碳纳米管是展现出色的强度和独特的电学性能的圆柱形碳分子并且 是有效的热导体。碳纳米芽（carbon nanobud)是新发现的同素异形体，其中类富勒炼的 “芽”共价连接到碳纳米管的外侧壁上。纳米芽因此表现纳米管和富勒烯两者的性质。
[0015]上文描述的纯碳及其各种己知的同素异形体提供许多目前有用的商业和研究应 用。例如，金刚石的高热导率以及其电绝缘性质允许其广泛用作微电子工业中某些固态设 备的热沉材料。石墨已经成功地用作润滑剂和催化剂载体材料。
[0016] 发明简述
[0017]本发明提供了一种新型且有用的合成碳同素异形体，其出于本公开的目的将被称 为“Protomene”。由于本发明公开的碳同素异形体的独特的化学结构，包含该同素异形体的 组合物可用于结合到（incorporation for)各种材料和应用中，所述各种材料和应用包括 但不限于用于红外光检测、量子计算设备、光电子、霍尔效应传感器、晶体管和透明导电电 极的那些。
[0018]所述碳同素异形体含有分散于整个该碳同素异形体的碳原子的多个簇。这些簇含 有通过sp2杂化键键合至四个其它碳原子的碳原子。所述同素异形体还含有通过sp3杂化键 彼此键合的多个周围的碳原子。碳原子的多个簇之一中心定位在该碳同素异形体内。
[0019]通过sp3杂化键彼此键合的多个周围的碳原子以椅式和船式构象的六个碳原子的 互锁环键合。这些构象呈六方金刚石或郎斯代尔石的形式。
[0020]因此，所述碳同素异形体含有两种碳键合形式——sp2杂化碳的多个簇和中心簇， 以及特征为郎斯代尔石结构的通过sp3杂化键彼此键合的周围的碳原子。碳同素异形体的 郎斯代尔石结构用作将sp2键合的碳原子的多个簇保持在合适位置的结构或联接物 (stitching) 〇
[0021]归因于该碳同素异形体的这种双重性质，该同素异形体存在各种独特的性质。例 如，碳原子的多个饞(包括碳原子的中心定位的族)的特征在于高的载流子迁移率，其在该 碳同素异形体内提供了导电区，包括导电中心区。然而，由周围的碳形成的郎斯代尔石结构 的特征在于电绝缘性质。这种在碳原子内的导电区域和绝缘区域的独特组合提供该碳同素 异形体各种各样的化学、物理和电学性质，这使得该碳同素异形体适合用于许多应用。
[0022]本发明的碳同素异形体可用于生产集成电路，其中由该同素异形体制造的组件可 具有低噪音并且可适合用作场效应晶体管中的沟道。该同素异形体还可用在电极设备中， 用作霍尔效应传感器、导电电极、光电子学应用、光学激光器(optical laser)设备、量子计 算设备、光伏设备和超导体。
[0023] 附图简述
[0024]包括附图以提供对本发明的进一步理解，并且所述附图被并入本说明书并构成本 说明书的一部分。附图例示了本发明的实施方案，并且与描述一起用于解释本发明的原理。 [0025] 在附图中：
[0026]图la-h例示了各种已知的碳同素异形体的结构。
[0027]图2例示了本发明的碳同素异形体的顶视图。
[0028]图3例示了本发明的碳同素异形体的侧视图。
[0029] 详述
[0030] 在以下详述中，参考附图，其形成详述的一部分，且其中通过例示方式显示其中可 以实践本发明的具体实施方案。只要有可能，在附图和描述中使用相同的参考数字来指代 相同或相似的部分。参考所描述的图的方向，使用诸如“顶”、“底”、“前”、“后”、“前面 (leading)”、“后面(trailing) ”等方向性术语。因为本发明的实施方案的组成部分可以众 多不同的取向定位，所以方向性术语用于例示的目的，而决非限制性的。应理解，在不偏离 本发明范围的情况下，可以利用其它实施方案并可以进行结构或逻辑的改变。因此，不把以 下详述看作有限制意义的，并且本发明的范围由所附权利要求书来限定。
[0031]本发明涉及合成的新型碳同素异形体，其由图2和图3中的模型例示。在图2中，可 以看到碳同素异形体的顶视图。图2中显示的碳同素异形体，出于本公开的目的被称为 Protomene，由分散于整个碳同素异形体的碳原子20的多个簇10组成。这些簇含有通过sp2 杂化键40彼此键合的碳原子20。这些sp2杂化键40在图2中可以作为深灰色键40被看到。多 个簇10对称地分散在碳同素异形体内。在图2中，可以看到六个此类簇1〇位于星形碳同素异 形体的点内。
[0032] 在图2中，在碳同素异形体的中心点处可以看到另外的中心定位的簇30。该中心定 位的簇30与上文讨论的位于整个该碳同素异形体的多个簇1〇类似，也含有通过sp2杂化键 40彼此键合的碳原子50。如图2和图3中所例示的，该实施方案的碳同素异形体的特定模型 具有重复单元的三个垂直堆叠层。多个簇1〇的该三个堆叠层通过郎斯代尔石结构60保持在 一起，将在下文描述郎斯代尔石结构60。
[0033] 该同素异形体还包含多个周围的碳原子70，其与多个簇10和碳原子50的中心定位 的簇30相连。该周围的碳原子70构成了该碳同素异形体内的支撑郎斯代尔石结构60。由周 围的碳原子70组成的郎斯代尔石结构60的特征在于连接碳原子7〇的sp3杂化键80。该sp3杂 化键80在图2和图3中被描绘为白色的键。该郎斯代尔石结构60具有椅式和船式构象的6个 碳原子70的互锁环。
[0034] 现在移至图3，显示了该碳同素异形体的侧视图。在该侧视图中，可以更容易地看 到由周围的碳70构成的郎斯代尔石结构㈤。图3显示了郎斯代尔石结构60,它们围绕构成多 个簇10的碳原子20。从该侧视图中可以看到，郎斯代尔石结构60是该碳同素异形体的最外 面的部分，并且是将该碳同素异形体中的多个簇10和中心簇30连接和保持在一起的支撑或 联接物。
[0035]郎斯代尔石也被称为“六方金刚石”，这是由于其具有六方晶格的晶体结构。金刚 石结构通常由以椅式构象存在的互锁的六个碳原子组成。但是，在郎斯代尔石中，一些环却 呈船式构象。在金刚石中，在环的层内和环的层之间两者的所有碳_碳键都呈对位交叉构 象，这使得所有四个立方体对角线方向等同。而在郎斯代尔石中，层之间的键呈重叠构象， 其定义了六方对称轴。
[0036]如本领域中已知的，在郎斯代尔石同素异形体中，六边形碳环在层之间一个直接 叠放在另一个上面地定位，如图lc中所示。但是，所述环是扭结的而不是平面的，使得约 1 • 545埃的较短的碳-碳距离在平面之间键合(bonded)，而2.575埃的较长的碳-碳距离保持 未键合。另外的键合限制（constraint)是1 • 543-1.545埃的六边形环中的碳_碳距离，并且 这些环既在平面内连接又垂直于平面连接。
[0037] 在图2和图3中所示的实施方案中，该碳同素异形体含有两种碳键合形式，这导致 该碳同素异形体具有独特的化学、物理和电学性质。概括起来，该同素异形体包含分别为 sp2杂化碳20和50的多个簇10和中心定位的簇30,以及通过sp3杂化键80彼此键合的周围的 碳原子7〇,构成郎斯代尔石结构60,其形成了多个簇10和中心定位的簇30的支撑或联接物。 [0038]该碳同素异形体的这种双重性质允许在该同素异形体内兼具导电和绝缘区域或 区。分别含有碳原子2〇和50的多个簇10和中心簇30展现高的载流子迁移率，这导致多个簇 10和中心簇3〇导电，由此在该碳同素异形体内的该同素异形体的中心处和多个簇10定位的 区域内部产生导电区。在图2中显示的实施方案中，存在6个此类多个簇10并且其位于具有6 点星形构型的同素异形体的“点”内。
[0039]与这些导电区不同，构成该碳同素异形体的六方金刚结构60的周围的碳70具有电 绝缘性质，由此在该碳同素异形体内产生绝缘区域。
[0040] 碳同素异形体的性质和应用
[0041]归因于该碳同素异形体的独特的化学、物理和电学性质，该同素异形体在许多领 域中以及用于各种应用的使用是可能的。该同素异形体的郎斯代尔石(Lonsdaleite)外部 区域提供了坚硬的绝缘部分，具有通过由碳原子5〇组成的中心定位的簇30提供的导电中 心，其特征在于高的载流子迁移率。
[0042]对于非限制性实施例而言，该碳同素异形体可用于生产集成电路，其中由该同素 异形体制造的组件可具有低噪音并且可适合用作场效应晶体管中的沟道。作为另一实施 例，该碳同素异形体可用于包含一系列晶体管的电子计算设备，其中至少一个晶体管包含 该碳同素异形体。
[0043]在另一实施例中，该碳同素异形体用于电极设备，其中本发明的碳同素异形体的 一系列中心定位的碳簇30适于用作透明导电电极。
[0044]在另外的实施例中，该碳同素异形体适于用作光学激光器设备，其包含该碳同素 异形体，其中在中心定位的碳簇3〇上诱导电场。另外，该碳同素异形体可用于光电设备，包 括选自透明膜、触摸屏、光发射器和能够限制光和/或改变波长的等离子体设备的设备。 [0045]本发明的碳同素异形体的应用的其它实施例包括霍尔效应传感器，其中所述传感 器包含该碳同素异形体。在还有其它的实施例中，本发明的特征是包括两层该碳同素异形 体和布置在那两层之间的绝缘层的分子结构，其中由一层中的光释放电子留下的空穴产生 的电场影响流经其它层的电流。
[0046]该碳同素异形体的掺杂和会f#古姑
[0047]为了进一步增强导，能力，该碳同素异形体能够被掺杂金属元素，包括但不限于 金、银、铀族金属或碱金属铜离子，以便在导电的叩2键合的碳原子之间传导电荷。还设想进 一步掺杂P-型和n-型材料，用于形成晶体管。
[0048]本发明公开的碳同素异形体可以通过本领域中目前己知和存在的各种技术来合 成。这些包括但不限于化学气相沉积(CVD)、等离子体增强化学气相沉积(PECVD)、灯丝辅助 化学气相沉积、电弧放电或激光烧蚀方法以及分子印刷。CVD方法是本领域中通常已知的， 并且利用通常呈气态形式的含碳源，其在升高的温度下分解并通过过渡金属催化剂(通常 为Fe、Co、Ag或Ni)。已知CVD产生高产率的碳同素异形体，尽管更精确的结构通常能够通过 电弧或激光烧蚀方法来生产。
[0049]虽然己经选择了选定实施方案以例示本发明，并且在本文中已经描述了具体实施 例，但是对于本领域技术人员将显而易见的是，各种改变和修改可以旨在包括在所附权利 要求书中。因此，本领域技术人员将理解，这，呈现的本发明的特定实施方案仅仅是当作例 示，而不表示以任何方式限制；因此，在不偏离如所附权利要求书中概括的本发明的精神或 范围的情况下，可以进行众多改变和修改，并且可诉诸等同物的充分利用。
Claims (12)
1. 一种物质组合物，其包含： 碳同素异形体，所述碳同素异形体包含碳原子的多个续， 所述碳原子通过sp2杂化键键合至其它碳原子;和 多个周围的碳， 所述周围的碳通过SP3杂化键彼此键合； 其中所述碳原子的簇之一中心定位在所述碳同素异形体内，以及 其中所述碳同素异形体具有星形构型。
2. 如权利要求1所述的物质组合物，其中通过SP3杂化键彼此键合的所述周围的碳以椅 式和船式构象的六个碳原子的互锁环键合。
3. 如权利要求1所述的物质组合物，其中所述碳原子的多个簇的特征在于赋予所述多 个簇导电性的高载流子迁移率。
4. 如权利要求1所述的物质组合物，其中所述碳同素异形体包含六个所述碳原子的多 个簇和一个中心定位的簇。
5. 如权利要求1所述的物质组合物，其中所述周围的碳形成郎斯代尔石的六方单元。
6. 如权利要求1所述的物质组合物，其中所述周围的碳形成所述碳同素异形体的电绝 缘部分。
7. 如权利要求1所述的物质组合物，其中所述碳原子的中心定位的簇是导电的。
8. 如权利要求1所述的物质组合物，其中所述碳同素异形体由导电区域和电绝缘区域 二者组成。
9. 根据权利要求1所述的物质组合物，其中所述碳同素异形体掺杂有选自银、金、铜和 铂的金属元素。
10. 根据权利要求1所述的物质组合物，其中所述碳同素异形体掺杂有n-型或p-型材 料，用于形成晶体管。
11. 根据权利要求1所述的物质组合物，其中所述组合物中的碳同素异形体被结合到选 自集成电路、光电子设备、半导体设备、霍尔效应传感器、量子点、光学吸收/调制设备、红外 光检测设备、光伏电池、导电电极、燃料电池、超级电容器、分子吸收传感器和压电设备的设 备或应用中。
12. 根据权利要求1所述的物质组合物，其中将所述碳同素异形体配置为电极设备，其 中所述碳同素异形体的中心定位的碳簇适于用作传输导电电极。
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