CN107427800A - 新型碳同素异形体 - Google Patents

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Abstract

公开了一种新型碳同素异形体，其包含6个碳原子的内环，该6个碳原子的特征在于sp2杂化键，如通常在石墨结构中发现的。Adamene还含有12个外部碳原子的外环，所述12个外部碳原子围绕所述6碳内环并布置在与所述6碳内环相同的平面内。存在于所述外环中的12个碳的特征在于sp3杂化，如在金刚石结构中所见。该碳同素异形体额外包含布置在所述6碳内环的平面上方或下方的12个碳原子的环。这些额外的12个碳的特征在于sp3杂化键合，其发现于金刚石中，且更具体地发现于六方金刚石、也称为六方碳中。

Description

新型碳同素异形体
相关申请的交叉引用
本专利申请要求于2015年2月18日提交的美国临时申请序列号62/117723和2016年2月16日提交的美国非临时申请15/044461的权益，上述申请的题目均为“A Novel CarbonAllotrope(新型碳同素异形体)”。
发明背景
发明领域
本发明涉及新型碳同素异形体及其组合物和用途。
相关技术的描述
元素碳以各种各样的同素异形形式(allotropic form)存在于整个自然界中。该各种各样的同素异形形式归因于碳是周期表中唯一已知具有0、1、2或3维异构体的元素。碳原子可以以数种不同的价键杂化电子态，这允许各种不同的原子键合构型。异构体可以在价电子轨道中具有sp、sp2或sp3杂化。
如在图1a至1h中可见，存在八种已知的碳的同素异形体：a)金刚石、b)石墨、c)六方碳(Lonsdaleite)、d)C60(巴克敏斯特富勒烯(Buckminsterfullerene)或巴基球)、e)C540、f)C70、g)无定形碳、和h)单壁碳纳米管或巴基管。
金刚石是最众所周知的碳同素异形体之一。碳原子排列在晶格中，其为面心立方晶体结构的变型。金刚石中的各个碳原子与四面体中的四个其它碳共价键合，如图1a中所见。这些四面体一起形成呈椅式构象的六元碳环的三维网络，允许零键角应变(zero bond-angle strain)。这种稳定的共价键和六边形环的网络是金刚石作为物质如此不可思议地强的原因。
结果，金刚石表现出任何散装材料的最高的硬度和热导率。此外，其刚性晶格防止被许多元素污染。金刚石的表面是亲脂性和疏水性的，这意味着它不能被水弄湿，但可以在油中。金刚石通常不与任何化学试剂(包括强酸和强碱)反应。
石墨是碳的另一种同素异形体，并且与金刚石不同，它是电导体和半金属。石墨是标准条件下最稳定的碳形式，且用于热化学中作为标准状态用于定义碳化合物的生成热。如图1b中所见，石墨具有层状平面结构。在各层中，碳原子排列在六方晶格中，间隔为0.142nm，且平面(层)之间的距离为0.335nm。两种已知的石墨形式——α(六方)和β(菱面体)具有非常相似的物理性质(除了层堆叠稍稍不同以外)。六方石墨可以是平的或弯曲的。α形式可以通过机械处理转化为β形式，并且β形式在其加热到1300℃以上时回复到α形式。石墨由于碳层内的大量电子离域而可以导电；因电子自由移动，电流经过层平面。
单层石墨称为石墨烯。这种材料显示出色的电学性能、热性能和物理性能。它是碳的同素异形体，其结构是紧密堆积在蜂窝晶格中的sp3键合碳原子的单个平面薄片。石墨烯中的碳-碳键长为～0.142nm，并且这些薄片堆叠形成具有0.335nm的平面间距的石墨。石墨烯是碳同素异形体如石墨、木炭、碳纳米管和富勒烯的基本结构单元。石墨烯是半金属或零带隙半导体，这允许其在室温下显示高电子迁移率。
另一已知的碳的同素异形体——六方碳也被称为“六方金刚石”，这是由于其具有六方晶格的晶体结构，其描绘于图1c中。金刚石结构通常由以椅式构象存在的联锁的(interlocking)六个碳原子组成。但是，在六方碳中，一些环却呈船式构象。在金刚石中，在环的层内和环的层之间两者的所有碳-碳键都呈对位交叉构象，这使得所有四个立方体对角线方向等同。而在六方碳中，层之间的键呈重叠构象，其定义了六方对称轴。
无定形碳是指不具有晶体结构的碳，如由图1g中描绘的结构显而易见的。即使可以制造无定形碳，仍然存在一些类石墨或类金刚石碳的微观晶体。无定形碳的性质取决于材料中存在的sp2杂化键与sp3杂化键的比率。石墨仅由sp2杂化键组成，而金刚石仅由sp3杂化键组成。sp3杂化键含量高的材料被称为四面体无定形碳(由于由sp3杂化键形成的四面体形状)或类金刚石碳(由于其许多物理性质与金刚石的物理性质相似)。
碳纳米材料构成另一类碳同素异形体。富勒烯(也称为巴基球)是全部由碳组成的不同尺寸的分子，呈中空球体、椭圆体或管的形式。巴基球和巴基管已是大量研究的课题，既因为它们独特的化学性质(chemistry)又因为它们的技术应用，尤其是在材料科学、电子学和纳米技术中。碳纳米管是表现出色的强度和独特的电学性能的圆柱形碳分子并且是有效的热导体。碳纳米芽(carbon nanobud)是新发现的同素异形体，其中类富勒烯的“芽”共价连接到碳纳米管的外侧壁上。因此，纳米芽表现纳米管和富勒烯两者的性质。
上文描述的纯碳及其各种已知的同素异形形式提供许多目前有用的商业和研究应用。例如，金刚石的高热导率以及其电绝缘性质允许其广泛用作微电子工业中某些固态器件的热沉材料。石墨已经成功地用作润滑剂和催化剂载体材料。
发明内容
本发明提供了一种新型且有用的合成碳同素异形体，其出于本公开的目的将被称为“Adamene”。由于本发明公开的碳同素异形体的独特的化学结构，包含该同素异形体的组合物可用于合并用于各种材料，包括但不限于用于霍尔效应传感器、晶体管、透明导电电极和压电材料的那些。
该碳同素异形体含有6个碳原子的六边形内环，所述6个碳原子特征在于sp2杂化键，如通常在石墨结构中发现的。Adamene还包含12个外部碳原子的外环，所述12个外部碳原子围绕所述六边形6碳内环并布置在与所述六边形6碳内环相同的平面内。存在于所述外环中的12个碳的特征在于sp3杂化，如在金刚石结构中所见。该碳同素异形体额外包含布置在所述六边形6碳内环平面上方或下方的12个碳原子的环。这些额外的12个碳的特征在于sp3杂化键合，其发现于金刚石中，且更具体地发现于六方金刚石、也称为六方碳中。
总之，Adamene碳同素异形体含有位于中心的六边形6碳原子内环，其特征为单石墨烯晶体，被sp3杂化键合碳(其特征为六方碳结构)围绕并保持在中心位置。该碳同素异形体具有多于一层石墨烯晶体，其堆叠在另一层石墨烯晶体的正上方和/或正下方的平面中，其中晶体的两个位于中心的六边形环不含平面间键，从而在分子的核中产生石墨结构。如此，位于中心的六边形6碳内环仅与围绕的六方碳结构键合，并从而仅通过该键合保持在该同素异形体的中心位置。
该特定结构提供了新型碳同素异形体，其具有石墨中心核并因此在分子的中心区域内是导电的，同时所述石墨中心核被非传导性和绝缘的六方碳结构的壳围绕。
附图简述
包括附图以提供对本发明的进一步理解，并且所述附图被并入本说明书并构成本说明书的一部分。附图例示了本发明的实施方案，并且与描述一起用于解释本发明的原理。
在附图中：
图1a-h例示了各种已知的碳同素异形体的结构。
图2a-d例示了用于与本发明的当前同素异形体比较的碳同素异形体的线条透视图(line rendering)。
图3例示了本发明的碳同素异形体的顶视图。围绕所例示的同素异形体已插入顺时针方向编号以提供参考系。
图4例示了本发明的碳同素异形体在6点钟位置的侧视图。
图5例示了本发明的碳同素异形体在7点钟位置的侧视图。
图6例示了本发明的碳同素异形体在8点钟位置的侧视图。
图7例示了本发明的碳同素异形体在10点钟位置的侧视图。
图8和图9例示了本发明的碳同素异形体的横向扩展的顶视图。
发明详述
在下面的详述中，参考附图，其于此形成一部分，且其中通过例示方式显示其中可以实践本发明的具体实施方案。只要有可能，在附图和描述中使用相同的参考数字来指代相同或相似的部分。关于所描述的图的方向，使用诸如“顶”、“底”、“前”、“后”、“前面(leading)”、“后面(trailing)”等方向性术语。因为本发明的实施方案的组分可以以多个不同的取向定位，所以方向性术语用于例示的目的，而决非限制。应理解，在不偏离本发明范围的情况下，可以利用其它实施方案并可以进行结构或逻辑的改变。因此，以下详述不认为是限制意义，并且本发明的范围由所附权利要求限定。
本发明涉及合成的新型碳同素异形体，该同素异形体包含6个碳原子的六边形内环，所述6个碳原子特征在于sp2杂化键，如通常在石墨结构中发现的。图3例示了本发明公开的碳同素异形体的顶视图(其中已经为参考系提供顺时针方向编号)。Adamene还包含12个外部碳原子的外环，所述12个外部碳原子围绕所述六边形6碳内环并布置在与所述六边形6碳内环相同的平面内。存在于所述外环中的12个碳的特征在于sp3杂化，如在金刚石结构中所见，且更具体地在六方碳中所见。该碳同素异形体额外包含布置在所述六边形6碳内环的平面上方或下方(取决于参考系)的12个碳原子的环。这些额外的12个碳的特征在于在六方碳中发现的sp3杂化键合。
Adamane的详细结构以及与已知的碳同素异形体进行比较
出于与现存的碳同素异形体进行比较的目的，并出于更好地理解该新型碳同素异形体的结构的目的，下面讨论已知的碳同素异形体，包括金刚石、石墨(其中石墨烯是单层石墨)、六方碳和巴克敏斯特富勒烯(C60)。
例如，由三个碳五边形围绕的单个六边形碳环的基元(motif)类似于如图2a中所描绘的巴克敏斯特富勒烯(也称为“巴基球”)中的基本重复图案。巴基球是具有式C60的球形富勒烯分子。它们具有类似由二十个六边形和十二个五边形组成的英式足球的笼状稠环结构，各多边形的各顶点处具有一个碳原子，并且沿着各多边形的边具有键。
在巴基球结构中，由总共六个交替的五边形和六边形围绕的六边形环中的碳与碳的距离为约1.45-1.49埃。正是这些围绕中心六边形碳环的交替的六边形和五边形的折叠导致了富勒烯的经典球形。相比之下，围绕中心六边形环的三个五边形的分组在本发明的碳同素异形体结构中保持“在平面内”，但是，六个和七个原子的碳环的成员“弹出(popup)”到下一个平面。
关于未键合在一起的本发明公开的Adamene结构中的6碳六边形内环的垂直间距，图2b中所示的石墨和图2c中所示的六方碳提供了有用的比较。
在石墨中，六边形碳环的无限薄片构成了该结构的层状特性。石墨中的六边形层在各层之间偏移半个晶胞单元，即一层中的碳环并不恰好位于下一层中的碳环上方，如在图2b中可见。石墨环中的碳与碳的距离大约为1.418埃，且各层垂直于碳薄片间隔3.348埃。
另一已知的碳的同素异形体——六方碳也被称为“六方金刚石”，这是由于其具有六方晶格的晶体结构。金刚石结构通常由以椅式构象存在的联锁的六个碳原子组成。但是，在六方碳中，一些环却呈船式构象。在金刚石中，在环的层内和环的层之间两者的所有碳-碳键都呈对位交叉构象，这使得所有四个立方体对角线方向等同。而在六方碳中，层之间的键呈重叠构象，其定义了六方对称轴。
在六方碳中，六边形碳环直接一个叠一个地位于层之间，如图2c中所示。但是，所述环是扭结的而不是平面的，使得约1.545埃的较短的碳与碳的距离在平面之间键合(bonded)，而2.575埃的较长的碳与碳的距离保持未键合。额外的键合约束(constraint)是1.543-1.545埃的六边形环中的碳与碳的距离，并且这些环既在平面内连接又垂直于平面连接。
最后，在本发明的Adamene碳同素异形体中，可以说类金刚石六方碳结构有助于使重复单元彼此连接。在金刚石中，每个碳与呈四面体构象的四个其它碳原子键合，如图2d中所描绘。碳原子排列在称为金刚石晶格的面心立方晶体结构的变型中。金刚石同素异形体在所有方向上均具有1.544埃的键长。
现在参考图3，其使用三维球棍模型示出了本发明的碳同素异形体。图3描绘了从z轴向下看(垂直于页面)的该分子的顶视图。由六个键合的碳组成的碳同素异形体的内环通过形成六边形内环结构的深灰色键可见，并且其特征在于sp2杂化键，如在石墨烯晶体中的。如从图3的顶视图和图4至图7的侧视图可以看出，本发明公开的碳同素异形体的内部石墨烯部分由6个碳原子的深灰色键合的六边形内环代表。在图3-7中，为了更好地明确和观察碳同素异形体的模型，已省略了顶层和底层的三个碳原子。
如图3中可以看出的，六边形内环，即该同素异形体的石墨烯部分位于重复的额外的六边形内环的顶部，并且该两个内环彼此不键合。相反，是外部键合的碳(其形成六方碳结构)将石墨烯环保持在本发明的碳同素异形体的中心，正如它们围绕内环。该同素异形体的六方碳部分在图3中表示为连接外部碳原子的白色键，围绕着构成六边形内环的6个碳原子。在该结构中的所有原子都与四个其它原子键合，除了在六边形内环中仅与三个其它碳原子键合的那些之外。
图3中所示的内环碳的特征在于sp2杂化。内环中的各碳原子都经历sp2杂化，并且各碳原子上未杂化的p-轨道侧向重叠以在内环的平面上方和下方产生π体系。然而，如前所讨论的，外部碳原子通过图3中的白色键键合，并且其特征在于sp3杂化，这发现于金刚石结构(formation)中，且更具体地发现于六方碳中。
因此，可以说本发明公开的碳同素异形体包括在中心的石墨核骨架，其通过围绕的六方碳结构保持在一起。所述六方碳结构包括呈椅式或船式构象的联锁的6碳环。层之间的键呈重叠构象，其定义了六方对称轴。
现在参考图8和图9，从顶部通过垂直轴z观察可以看到Adamene分子的横向扩展。同样在这里深灰色键代表六边形6碳内环，而白色键合的碳代表外部围绕的六方碳结构，其将堆叠的石墨烯晶体保持在分子内的中心位置。图9是图8的改进的示意图，其显示了代表位于同一平面(A)内的重复单元的阴影六边形和五边形，该平面(A)是从分子的最顶层平面(B)向下的一层。深灰色和浅灰色中空多边形环分别代表7元碳环和6元碳环，其中与阴影形状共享点的原子位于同一平面(A)中，而所有其它原子位于邻近的在上面的平面(B)中。分子的这种扩展模型包含从上至下以下列模式垂直于z-轴的七个堆叠层：B-A-B-A-B-A-B。
本发明的碳同素异形体的A层和B层之间的间距的近似显示A层和B层之间的六边形环的非键合距离为约2.6埃。如图9中所示，A平面中5元环和6元环的碳与碳的距离估计为约1.452埃。然而B层中6元环和7元环的键长估计为约1.397-1.703埃。1.752的碳-碳键长将层A与层B连接，且2.736埃的距离将非键合层(例如，沿着垂直z-轴的层A与层A)分隔。
碳同素异形体的性质和利用
已知石墨烯表现为零带隙半导体，这允许其在室温下显示高电子迁移率。它可以用作n-型或p-型半导体，这使其成为比常规硅基半导体远为更通用的组件。石墨烯还对垂直的外电场表现出显著的响应，这有助于其作为场效应晶体管(FET)的潜在利用。此外，石墨烯的高电导率和高光学透明度使其成为用于透明导电电极中的合适的候选者，这是诸如触摸屏、液晶显示器、有机光伏电池和有机发光二极管的应用所需的。
特别地，当与用于许多上述应用的现有金属或金属氧化物基膜(其已知为脆性的并由此对于各种应用，尤其是需要机械稳定但柔性组件的那些是不合意的)相比时，石墨烯的机械强度和柔性是非常有利的。
由于其各种独特的化学和物理性质，石墨烯已显示成功用于各种应用和组件，包括但不限于集成电路、光电子学、霍尔效应传感器、量子点、光学吸收/调制、红外光检测、光伏电池、导电电极、燃料电池、超级电容器、分子吸收传感器和压电器件。
由于本发明公开的碳同素异形体的独特结构(其包括由绝缘的外部六方碳结构围绕的导电石墨烯基中心部分)，各种上述应用和器件可以有利地合并该碳同素异形体的组合物。例如，为了生产集成电路，本发明公开的碳同素异形体的合并将由于中心石墨烯核而提供高载流子迁移率，同时由于外部六方碳结构的绝缘性质而导致低噪声。
碳同素异形体的掺杂和合成方法
为了进一步增强传导能力，该碳同素异形体能够掺杂有金属元素，包括但不限于金或银。
还设想进一步掺杂有杂原子如硼、氮、硫、磷和硅。杂原子掺杂的目的旨在改变该同素异形体的石墨烯部分的一些重要性质，包括电学性质(电子密度和半导体特性)、机械性质(杨氏模量的改善)和化学性质(反应性的变化、催化活性中心的产生)。存在三种基本方法可以将氮并入该碳同素异形体的石墨烯结构中。(1)取代，其中N以类似sp2的方式与三个C原子配位，其诱导了与额外电子注入结构中相关的费米能级以上的明显(sharp)定域态。(2)类吡啶取代，其中N围绕空位布置，因为氮的价态可以通过两个sp2键、一个离域p轨道和指向空位的在剩余sp2轨道中的孤对来满足。(3)N2分子的化学吸附。氮比碳多包含一个电子；因此，石墨烯内氮的取代掺杂将n-掺杂该结构，增加在费米能级的电子态的数量，取决于掺杂剂的位置和浓度。
本发明公开的碳同素异形体可以通过本领域中目前已知和存在的各种技术来合成。这些包括但不限于化学气相沉积(CVD)、等离子体增强化学气相沉积(PECVD)、灯丝辅助化学气相沉积、电弧放电或激光烧蚀方法以及分子印刷。CVD方法是本领域中通常已知的，并且利用通常呈气态形式的含碳源，其在升高的温度下分解并通过过渡金属催化剂(通常为Fe、Co、Ag或Ni)。已知CVD产生高产率的碳同素异形体，尽管更精确的结构通常能够通过电弧沉积或激光烧蚀方法来生产。
虽然已经选择了选定实施方案以例示本发明，并且在本文中已经描述了具体实施例，但是对于本领域技术人员将显而易见的是，各种改变和修改可以旨在包括在所附权利要求中。因此，本领域技术人员将理解，这里呈现的本发明的特定实施方案仅仅是当作例示，而不表示以任何方式限制；因此，在不偏离如所附权利要求中概括的本发明的精神或范围的情况下，可以进行众多改变和修改，并且可诉诸(resort to)等同物的充分利用。

Claims (16)

1.一种物质组合物，其包含：
碳同素异形体，其具有六个碳原子的六边形内环，围绕所述六边形内环的十二个碳原子的外环，
其中所述十二个碳原子的外环位于与所述六个碳原子的六边形内环相同的平面中，
所述碳同素异形体额外地包含位于所述六边形内环上方或下方的平面中的十二个碳原子。
2.根据权利要求1的物质组合物，其中所述碳同素异形体中的所述六边形内环的所述六个碳原子的特征在于sp2杂化键。
3.根据权利要求1的物质组合物，其中所述碳同素异形体中的所述六边形内环的所述六个碳原子代表单石墨烯晶体。
4.根据权利要求1的物质组合物，其中所述外环的所述十二个碳原子和位于所述六边形内环上方或下方的所述平面中的所述十二个碳原子的特征在于sp3杂化键。
5.根据权利要求1的物质组合物，其中所述六个碳原子的六边形内环位于至少一个重复的额外的六个碳原子的六边形内环的正上方或正下方的平面中，
其中所述六边形内环和所述至少一个重复的额外的六边形内环彼此不键合，并且
其中所述至少一个重复的额外的六边形内环与围绕所述至少一个额外的六边形内环的十二个碳原子的额外的外环键合。
6.根据权利要求5的物质组合物，其中所述碳同素异形体在所述六边形内环和所述至少一个重复的额外的六边形内环之间表现出平面间距，其特征在于约2.6埃的碳-碳键距。
7.根据权利要求1的物质组合物，其中所述碳同素异形体在所述六边形内环存在于其中的平面和上方或下方的平面之间具有平面间距，其特征在于1.752埃的碳-碳键长。
8.根据权利要求1的物质组合物，其中所述碳同素异形体掺杂有选自银和金的金属元素。
9.根据权利要求1的物质组合物，其中所述碳同素异形体掺杂有选自硼、氮、硫、磷和硅的杂原子。
10.根据权利要求1的物质组合物，其中所述碳同素异形体掺杂有n型或p型材料以便形成晶体管。
11.根据权利要求1的物质组合物，其中所述组合物中的所述碳同素异形体并入选自集成电路、光电子器件、半导体器件、霍尔效应传感器、量子点、光吸收/调制器件、红外光检测器件、光伏电池、导电电极、燃料电池、超级电容器、分子吸收传感器和压电器件的器件或应用。
12.一种物质组合物，其包含：
碳同素异形体，其包含中心内部石墨烯部分，和六方碳部分，其中所述六方碳部分与所述中心内部石墨烯部分键合并围绕所述中心内部石墨烯部分。
13.根据权利要求12的物质组合物，其中所述中心内部石墨烯部分的特征在于sp2杂化键，并且所述围绕的六方碳部分的特征在于sp3杂化键。
14.根据权利要求12的物质组合物，其中所述碳同素异形体掺杂有选自硼、氮、硫、磷和硅的杂原子。
15.根据权利要求12的物质组合物，其中所述碳同素异形体掺杂有n型或p型材料以便形成晶体管。
16.根据权利要求12的物质组合物，其中所述组合物中的所述碳同素异形体并入选自集成电路、光电子器件、半导体器件、霍尔效应传感器、量子点、光吸收/调制器件、红外光检测器件、光伏电池、导电电极、燃料电池、超级电容器、分子吸收传感器和压电器件的器件或应用。
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