CN107955963A - 一种浮区法生长掺杂不同浓度Ta的La2Ti2O7单晶的方法 - Google Patents

一种浮区法生长掺杂不同浓度Ta的La2Ti2O7单晶的方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种浮区法生长掺杂不同浓度Ta的La2Ti2O7单晶的方法，所述掺Ta的La2Ti2O7单晶的化学组成为La2Ti2‑xTaxO7，其中0.01≤x≤0.1，优选0.02≤x≤0.08，晶格常数分别为a=7.8109‑7.8220Å，b=13.008‑13.012Å，c=5.5451‑5.5498Å。本发明的La2Ti2‑xTaxO7单晶，有很高的结晶度，单晶具有很高的透过率。

Description

一种浮区法生长掺杂不同浓度Ta的La2Ti2O7单晶的方法
技术领域
本发明涉及晶体生长领域，尤其涉及浮区法生长La2Ti2-xTaxO7单晶的方法。
背景技术
La2Ti2O7是一种无铅环保安全的高温压电铁电材料，其居里温度高达1773k，具有优良的压电、电光及非线性光学特性，用于航空航天、核能、冶金、石油化工、地质勘探等特殊领域，是最有应用潜力的传感器、制动器的候选材料。La2Ti2O7单晶属层状类钙钛矿结构，当八个晶胞叠合到一起时，组成La2Ti2O7层状立体结构，每一层由四个TiO6八面体平面层构成，TiO6八面体通过氧连接在一起，La原子分两类，一类La原子位于每个平面层的正八面体间隙中，另一类La原子位于层与层之间，其晶格常数分别为 夹角为α＝γ＝90°，β＝98°43’，密度ρ＝5.78g/cm3。由密度泛函理论计算出La2Ti2O7不同温度下存在四个相，分别为P21，P21/m，Cmc21，Cmcm，其中P21/m相至今没有相关文献报道，而其他三相分别为，1053k附近从P21单斜相结构变为正交相结构，正交晶系结构的La2Ti2O7具有空间群Cmc21，与单斜结构相比，其正交晶系结构对称性发生变化，这是因为TiO6八面体沿着Ti原子倾斜和La原子稍微偏移，使得晶格常数c加倍，a减小。在1773k附近，La2Ti2O7由正交晶相转变为顺电相，顺电相的La2Ti2O7具有空间群Cmcm。室温下，使用溶胶凝胶法制备的纳米La2Ti2O7粉体还存在微弱的铁磁性能，真空退火增强了其铁磁性，由此推断出此铁磁性可能是由于氧空位引起的；而溶胶凝胶法制备的La2Ti2O7块体，室温下具有铁磁铁电共存的特性，同时，在多铁块体La2Ti2O7中也发现了磁性电介质效应，表明了磁与电之间具有耦合的特性，多铁材料中同时存在的铁电铁磁使得其在自旋电子学、信息存储、传感器等领域具有潜在的应用。室温下，La2Ti2O7介电常数为42-62，微波介电损耗低且室温时保持为常数。La2Ti2O7的带隙值Eg＝3.8eV，可作为光学催化剂，加速化学反应(如水的分解)及毒性有机物的降解，还可以作为发光活跃中心(Pr3+，Eu3+)的基质材料，通过掺杂稀土元素制备荧光粉，用途广泛。但由于La2Ti2O7属高熔点无机化合物(1790℃)，又具有特殊的层状结构，很难制备高质量单晶。Chunchun Li等人报道了掺杂Ta可以使La2Ti2O7晶体结构由原来的4层变为3层，最大掺杂浓度为0.2，随着Ta的掺入居里温度会降低，当x＝0.2温度为600℃时，材料的直流电阻率达到最大值～1.0×x108Ω，此时d33达到最大值～2.1Pc/N。2013年，Gang Chen等人通过研究掺杂Ta的La2Ti2O7陶瓷的微观结构与介电性能，发现其颗粒的大小、介电、铁电性能都与掺杂Ta的量有关，当x＝0.2时颗粒尺寸D≤2μm，同时当x＝0.3时，介电性能εr≥5600，Tanδ≤0.02。虽然已有多篇文献报道，掺杂Ta可有效调控La2Ti2-xTaxO7陶瓷的压电、介电、铁电性能，但由于陶瓷多晶体具有晶界效应、高位错密度和高杂质缺陷等,测试的性能无法体现其晶体结构的本征物理特性，只有通过对单晶体测试才能真正获得其晶体结构的本征的物理特性，才能利用该材料进行制备小型化、多功能化和集成度高的电子器件，适应信息技术的不断更新换代。所以进行其单晶的制备是非常必要的。然而，由于La2Ti2O7单晶本身熔点高达1790℃，难熔，极易挥发；且Ta氧化物和Ti氧化物的离子半径不同，化合价也不同，(Ta5+，Ti4+)，所以不宜掺杂，至今还未有成功制备掺Ta的La2Ti2-xTaxO7单晶的报道。
无机化合物的单晶制备方法主要有：熔体法，溶液法，气相法，固相法。浮区法也叫垂直区熔法，是区熔法晶体生长的一种，属于熔体法晶体生长技术的一种。其作为一种高效的晶体生长方法近年来得到快速的发展，为一些熔点高、易挥发、易污染的晶体研究提供了一种新的方法和途径。浮区法的工作原理是采用光学聚焦可见光于多晶料棒，在籽晶和料棒之间形成一段非常窄的熔区，靠溶液的表面张力和重力来维持平衡，熔区自上而下或者自下而上移动来进行生长，完成结晶过程。早期使用的光源是用炭弧发出的光，但是使用寿命较短，后来又用白炽灯作为光源，但白炽灯的钨丝在高温下极易挥发，灯的使用寿命依然很短。目前，红外线聚焦加热炉使用的光源多为碘钨灯或氙灯，还有卤素灯，其加热温度分别达到2100℃、2800℃、2200℃。
发明内容
针对La2Ti2-xTaxO7单晶生长过程中存在的问题和材料本身的特点，本发明的目的是提供一种掺Ta的La2Ti2O7单晶及其制备方法，该掺Ta的La2Ti2O7单晶属单斜晶系，高温铁电材料。
在此，一方面，本发明提供一种掺Ta的La2Ti2O7单晶，所述掺Ta的La2Ti2O7单晶的化学组成为La2Ti2-xTaxO7，其中0.01≤x≤0.1，优选0.02≤x≤0.08，晶格常数分别为
本发明通过Ta离子部分替代TiO6八面体中的Ti离子，形成La2Ti2-xTaxO7单晶体，粉末XRD表明是纯相，有很高的结晶度(如图2)，单晶具有很高的透过率(如图3)和特殊的介电常数变化曲线(如图4)。
较佳地，所述掺Ta的La2Ti2O7单晶的可见光透过率为70％以上。本发明的掺Ta的La2Ti2O7单晶直径为4-5mm，长度40-60mm。
本发明中，所述掺Ta的La2Ti2O7单晶的沿垂直于生长方向切割抛光进行介电常数测试后，首次发现在125℃左右介电常数发现了跳跃式增加。
另一方面，本发明还提供一种制备上述掺Ta的La2Ti2O7单晶的方法，所述方法包括：
按照化学计量比称取Ta源、La源和Ti源，混合、烘干得到原料混合物；
将所述原料混合物预烧后压制成型，得到料棒；
将所述料棒进行烧结，得到多晶棒；
在氩气气氛下，利用浮区法从所述多晶棒生长La2Ti2-xTaxO7单晶；以及
将所述La2Ti2-xTaxO7单晶进行退火。
本发明采用光学浮区法，制备得到Ta掺杂浓度可调的La2Ti2-xTaxO7单晶。本发明通过Ta离子部分替代TiO6八面体中的Ti离子(即掺杂Ta)，可有效的调控单晶的介电性能。掺杂Ta之所以可以调控其介电性能是因为Ta5+半径大于Ti4+，掺杂范围为0.01-0.1内时，使八面体结构发生微小的改变，而随着掺杂量的增加，原有的层状结构就会被破坏，掺杂量优选0.02-0.08。本发明使用的光学浮区法是一种高效的晶体生长方法，由于器件的小型化、集成化，对晶体的尺寸要求越来越小，而质量要求越来越高，浮区法相比于其他晶体生长方法像坩埚下降法、提拉法等具有明显的优势：生长周期短，效率高；无需坩埚，无污染；可视化操作，易于控制。适用于高温难熔氧化物和金属间化合物的晶体生长。为了成功生长出掺杂Ta元素的La2Ti2O7单晶，本实验根据相图选择合适的烧结温度范围、升温速度、保温时间以及降温速度进行烧结，获得了无杂相的单相组织，进一步利用浮区炉晶体生长，在8～10个大气压的99.999％高纯氩气的保护气体中进行了晶体生长。这种晶体生长方法既防止了晶体偏析，也可以减少晶体生长过程中产生过多的气泡，从而获得了稳定的低速晶体生长速度(4mm/h)，有利于原子的均匀扩散，提高了晶体生长质量，获得了高质量的La2Ti2-xTaxO7单晶体。此外，本发明的制备掺Ta的La2Ti2O7单晶的方法操作简单，可重复性强。
较佳地，所述Ta源为纯度在99.99％以上的Ta2O5，所述La源为纯度在99.99％以上的La2O3，所述Ti源为纯度在99.99％以上的TiO2。使用纯度不低于99.99％的Ta2O5、La2O3和TiO2，可以减少晶体缺陷的产生，如气泡、云层、包裹物等。
较佳地，所述预烧的温度为1100～1350℃，时间为6～20小时。
较佳地，所述烧结的温度为1300～1500℃，时间为6～10小时。
较佳地，利用浮区法从所述多晶棒生长La2Ti2-xTaxO7单晶包括：使用所述料棒作为上料棒和下料棒，即上料棒为上述料棒，下料棒也为上述料棒，将上料棒吊挂于晶体生长炉的上端，将下料棒固定在晶体生长炉的下端(例如将下料棒固定在籽晶托上，安装在晶体生长炉的下端)，装好后用密封管密封；设置升温制度至所述上料棒和下料棒开始融化，调整所述上料棒和所述下料棒的旋转速度和旋转方向，至所述上料棒和所述下料棒完全熔化后对接，稳定5～10分钟后，设置晶体生长速度，开始晶体生长；以及，晶体生长完成后，降温至所述上料棒和所述下料棒脱离，然后设置降温时间1～2h，降至室温，取出晶体。
较佳地，所述升温制度为0.6～1小时到达1800～2000W的功率输出。
较佳地，所述上料棒和所述下料棒的旋转方向相反，所述上料棒的旋转速度为15～25rpm，所述下料棒的旋转速度为15～25rpm。
较佳地，所述晶体生长速度为4～10mm/小时。
本发明中，可在所述上料棒和所述下料棒在完全熔化成液滴状时，手动缓慢的移动使其对接。
较佳地，所述退火的温度为800～1200℃，时间为2～4小时。本发明中，退火时需缓慢升温，升温速率不大于5℃/min，优选为2～4℃/min。通过退火，消除热应力，提高晶体质量，退火后La2Ti2-xTaxO7单晶呈透明淡黄色(如图1)，其粉末XRD表明是纯相，有很高的结晶度(如图2)，单晶具有很高的透过率(如图3)。
附图说明
图1a示出了本发明的实施例1中生长的La2Ti2-xTaxO7(x＝0.02)单晶(退火前)的形貌图；
图1b示出了本发明的实施例1中生长的La2Ti2-xTaxO7(x＝0.02)单晶在1200℃退火后的形貌图；
图1c示出了本发明的实施例1中生长的La2Ti2-xTaxO7(x＝0.02)单晶的切片形貌图(图中背景为写有文字的纸张，以体现单晶呈透明)；
图2示出了本发明的实施例1中生长的La2Ti2-xTaxO7(x＝0.02)单晶的XRD粉末衍射图像；
图3示出了本发明的实施例1中生长的La2Ti2-xTaxO7(x＝0.02)单晶的透过率曲线(样品厚度0.2mm)(LTO表示La2Ti2O7；LTO-Ta0.02表示La2Ti2-xTaxO7，其中x＝0.02)；
图4示出了本发明的实施例1中生长的La2Ti2-xTaxO7(x＝0.02)单晶的介电温谱图(不同频率下温度与介电常数的关系图)，在125℃左右介电常数具有跳跃式增加，揭示了P21/m相变导致了介电常数的变化。
具体实施方式
以下结合附图和下述实施方式进一步说明本发明，应理解，下述实施方式仅用于说明本发明，而非限制本发明。
本发明涉及一种掺Ta元素La2Ti2O7晶体以及光学浮区法生长掺Ta元素La2Ti2O7晶体的方法。通过将纯度不低于99.99％的Ta源、La源和Ti源的粉料按照化学计量比配制La2Ti2-xTaxO7，其中，0.01≤x≤0.1，优选0.02≤x≤0.08；将混合料经过混合、烘干、预烧、研磨，然后将粉料压制成棒状的料棒；将料棒经烧结后获得多晶棒；将多晶棒放入浮区炉中，设置升温速率(升温制度)，料棒融化后，调整料棒旋转速度和旋转方向，接种；然后设置晶体生长速度进行晶体生长；晶体生长结束后设置降温时间，冷却至室温。本发明的方法无污染，周期短，效率高，可制备得到无宏观缺陷、高质量的掺Ta元素La2Ti2O7晶体。
本发明中，反映掺Ta元素La2Ti2O7晶体即La2Ti2-xTaxO7单晶中Ta的掺杂量的x可以在0.01～0.1的范围内调控，优选0.02～0.08。0.01≤x≤0.1时，既可以有效调控其介电性能，也不会改变晶体原有的结构。以下，具体说明本发明的光学浮区法生长掺Ta元素La2Ti2O7晶体的方法。
首先，按照化学计量比称取Ta源、La源和Ti源，混合、烘干得到原料混合物。本发明中，Ta源采用纯度为99.99％以上的Ta2O5，La源采用纯度为99.99％以上的La2O3，Ti源采用纯度为99.99％以上的TiO2。使用纯度不低于99.99％的Ta2O5、La2O3和TiO2，可以减少晶体缺陷的产生，如气泡、云层、包裹物等。混合的方式可以是球磨，采用球磨的情况如下，料：球：乙醇＝(3～5):(7～10):(1～2)，球磨时间为12～24h。烘干温度为80～100℃，时间为2～4小时。
接着，将原料混合物预烧后压制成型，得到料棒。可以在将原料混合物预烧之后再次研磨，从而减少粉料烧制后的颗粒度，使料棒在压制的时候易于成型。预烧的温度为1100～1350℃，时间为6～20小时。通过上述混合、预烧，可以使混合的原料Ta2O5、La2O3和TiO2在高温下合成纯相La2Ti2-xTaxO7。
压制成型的方法可以采用60～70MPa的冷等静压。在一个示例中，将原料混合物预烧之后再次研磨，然后将粉料装入长条形气球中密封，在等静压下制成料棒，成型后取下长条形气球。
接着，将料棒放进高温炉中进行烧结，得到多晶棒。具体地，烧结温度为1300～1500℃，烧结时间为6～10h。烧结温度为1300～1500℃，烧结时间为6～10h时，此温度范围烧结的多晶料棒具有90％以上的致密度，减小单晶生长的过程中由于收缩而产生气泡，提高晶体的质量。
接着，将烧结获得致密的多晶棒用于晶体生长。本发明中，利用浮区法生长La2Ti2-xTaxO7单晶。光学浮区法是一种高效的晶体生长方法，由于器件的小型化、集成化，对晶体的尺寸要求越来越小，而质量要求越来越高，浮区法相比于其他晶体生长方法像坩埚下降法、提拉法等具有明显的优势：生长周期短，效率高；无需坩埚，无污染；可视化操作，易于控制。适用于高温难熔氧化物和金属间化合物生长。具体地，利用浮区法生长La2Ti2- xTaxO7单晶可以包括：烧制的多晶料棒既用作上料棒也用作下料棒，属于自发成核，将上料棒吊挂于晶体生长炉的上端，将下料棒固定在晶体生长炉的下端(例如将下料棒固定在籽晶托上，安装在晶体生长炉的下端)，装好后用密封管密封；设置升温制度至上下料棒开始融化，调整上料棒和下料棒的旋转速度和旋转方向，至料棒(上料棒和下料棒)完全熔化后对接，稳定5～10分钟后，设置晶体生长速度，开始晶体生长；以及，晶体生长完成后，降温至上料棒和下料棒脱离，然后设置降温时间1～2h，降至室温，取出晶体。本发明中，晶体生长炉采用光学浮区炉。在一个示例中，将上料棒用铂金丝吊挂在光学浮区炉的上端，下料棒固定在籽晶托上。密封管可以采用石英管，安装完成后，抽真空，达10-4Pa，充入99.999％的高纯氩气，达8～10个大气压。设置升温速度，升温制度可以为0.6～1小时到达1800～2000W的功率输出，由此，可以使多晶料棒达到熔化的状态，待熔融的上下料棒成液滴的球状时，手动缓慢移动直至对接。晶体生长过程中，上料棒和下料棒的旋转方向相反，上料棒的旋转速度可以为15～25rpm，下料棒的旋转速度可以为15～25rpm。晶体生长速度可以设置为4～10mm/小时，有利于溶液中的原子充分扩散均匀，并可以稳定生长，获得成分均匀缺陷少的高质量的单晶。
接着，将取出的单晶需在一定温度下退火，随炉冷却。具体地，所述退火的温度为800～1200℃，时间为2～4小时。本发明中，退火时需缓慢升温，升温速率不大于5℃/min钟，优选为2～4℃/min。通过退火，消除热应力，提高晶体质量，退火后La2Ti2-xTaxO7单晶呈透明淡黄色(如图1)，其粉末XRD表明是纯相，有很高的结晶度(如图2)，单晶具有很高的透过率(如图3)，介电性能测试结果表明在125℃左右介电常数具有跳跃式增加，揭示了P21/m相变导致了介电常数的变化。
为了成功生长出掺杂Ta元素的La2Ti2-xTaxO7单晶，本实验根据相图选择合适的烧结温度范围、升温速度、保温时间以及降温速度进行烧结，获得了无杂相的单相组织，进一步利用浮区炉晶体生长方，在8～10个大气压(例如10个大气压)的99.999％高纯氩气的保护气体中进行了晶体生长。这种晶体生长方法既防止了晶体偏析，也可以减少晶体生长过程中产生过多的气泡，从而降低晶体生长速度(4mm/h)，有利于原子的均匀扩散，提高了晶体生长质量，获得了高质量的La2Ti2-xTaxO7单晶体。
本生长单晶的设备实现了可视化操作，可直接观察到料棒的熔融对接以及生长的全过程，而且还可手动移动上下料棒，手动移动所述上料棒和所述下料棒在对接的过程中，可以在上下料棒需熔化成圆润的液滴状时，手动调节上下料棒至合适的位置，缓慢靠近直至接触，然后设置生长速度，自动生长。
如本发明这样制备的La2Ti2-xTaxO7单晶的可见光透过率为70％以上，直径为4-5mm，长度40-60mm。本发明通过Ta离子部分替代TiO6八面体中的Ti离子，其粉末XRD表明是纯相，有很高的结晶度(如图2)，单晶具有很高的透过率(如图3)。本发明的掺杂Ta的La2Ti2-xTaxO7单晶属高温铁电压电材料，其居里温度(Tc)高达1500℃，可应用于航空航天、核能、冶金、石油化工、地质勘探等特殊领域，是最有应用潜力的传感器、制动器的候选材料，如核反应堆在操作时需要被监测，而其工作温度高达1000℃以上，航空发动机工作温度也超过900℃，需要高温传感器来实时观察其运行情况，而传统的PZT基压电材料居里温度只有300～360℃，很难满足其要求，这就需要研制一种可以承受很高温度的耐高温铁电材料，而钛酸镧有望成为这种材料。
本发明的优点：
本发明采用光学浮区法，通过调整各种晶体生长参数，成功地制备出Ta掺杂浓度可调的La2Ti2-xTaxO7单晶，本发明的La2Ti2-xTaxO7单晶，有很高的结晶度(如图2)，单晶具有很高的透过率(如图3)；光浮区法单晶生长无需坩埚，避免了坩埚带来的污染，而且掺杂均匀；周期短，效率高；可视化操作，易于控制，操作简单，可重复性强。
下面进一步例举实施例以详细说明本发明。同样应理解，以下实施例只用于对本发明进行进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容做出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。下述示例具体的工艺参数等也仅是合适范围中的一个示例，即本领域技术人员可以通过本文的说明做合适的范围内选择，而并非要限定于下文示例的具体数值。
实施例1
(1)配料：将纯度不低于99.99％的Ta2O5、La2O3和TiO2的粉料按照化学计量比配制La2Ti2-xTaxO7其中x＝0.02；
(2)料棒的制备：将步骤(1)中制得的混合料球磨24h、100℃烘干2h、1350℃预烧10h，之后再次研磨，然后将粉料装入长条形气球中密封，在60～70MPa的等静压下制成料棒；
(3)烧结：将步骤(2)制得的料棒在高温炉中1500℃烧结12h获得致密的多晶棒用于晶体生长；
(4)晶体生长：将上料棒用铂金丝挂在光学浮区炉的上端，下料棒固定在籽晶托上，安装在下端，装好后用石英管密封；设置升温时间0.6h到达1800W的功率输出，至上下料棒开始融化，调整多晶棒和籽晶的旋转速度20rpm，旋转方向相反，手动调节至料棒完全熔化后对接，稳定5分钟后，设置生长速度为4mm/h，开始晶体生长；晶体生长完成，手动降温至上下料棒脱离，然后设置降温时间1h，将生长完的晶体冷却至室温；
(5)退火处理：1200℃下退火，升温速率不大于5℃/min，随炉冷却。
实施例2
(1)配料：将纯度不低于99.99％的Ta2O5、La2O3和TiO2的粉料按照化学计量比配制La2Ti2-xTaxO7其中x＝0.04；
(2)料棒的制备：将步骤(1)中制得的混合料球磨24h、100℃烘干2h、1350℃预烧20h，之后再次研磨，然后将粉料装入长条形气球中密封，在60～70MPa的等静压下制成料棒；
(3)烧结：将步骤(2)制得的料棒在高温炉中1500℃烧结10h获得致密的多晶棒用于晶体生长；
(4)晶体生长：将上料棒用铂金丝挂在光学浮区炉的上端，下料棒固定在籽晶托上，安装在下端，装好后用石英管密封；设置升温时间0.6h至上下料棒开始融化，调整多晶棒和籽晶的旋转速度20rpm，旋转方向相反，手动调节至料棒完全熔化后对接，稳定5分钟后，设置生长速度为4mm/h，开始晶体生长；晶体生长完成，手动降温至上下料棒脱离，然后设置降温时间1h，将生长完的晶体冷却至室温；
(5)退火处理：1200℃下退火，升温速率不大于5℃/min，保温2h，随炉冷却。
图1a-图1c是实施例1的La2Ti2-xTaxO7(x＝0.02)单晶的晶体形貌图。退火后La2Ti2-xTaxO7单晶呈透明淡黄色。本发明所得的La2Ti2-xTaxO7(x＝0.02～0.08)单晶的性能基本相似，以下为本发明实施例1所得的单晶性能：x＝0.02时，从晶体的XRD粉末衍射图像(图2)可以看出，衍射峰非常尖锐，晶体生长质量很好。从La2Ti2-xTaxO7(x＝0.02)单晶的透过率曲线(图3)可以看出，在可见光范围内具有较高的透过率，晶体结晶质量较高且均匀。图4为x＝0.02时，La2Ti2-xTaxO7单晶沿垂直于生长方向切片的介电温谱图，介电性能测试结果表明在125℃左右介电常数具有跳跃式增加，揭示了P21/m相变导致了介电常数的变化。x＝0.02时，单晶的晶胞参数为，

Claims (9)

1.一种掺Ta的La2Ti2O7单晶，其特征在于，所述掺Ta的La2Ti2O7单晶的化学组成为La2Ti2-xTaxO7，其中0.01≤x≤0.1，优选0.02≤x≤0.08，晶格常数分别为a=7.8109-7.8220Å，b=13.008-13.012Å，c=5.5451-5.5498Å。
2.根据权利要求1所述的掺Ta的La2Ti2O7单晶，其特征在于，所述掺Ta的La2Ti2O7单晶的可见光透过率为70%以上。
3.一种制备权利要求1或2所述的掺Ta的La2Ti2O7单晶的方法，其特征在于，所述方法包括：
按照化学计量比称取Ta源、La源和Ti源，混合、烘干得到原料混合物；
将所述原料混合物预烧后压制成型，得到料棒；
将所述料棒进行烧结，得到多晶棒；
在氩气气氛下，利用浮区法从所述多晶棒生长La2Ti2-xTaxO7单晶；以及
将所述La2Ti2-xTaxO7单晶进行退火。
4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述Ta源为纯度在99.99%以上的Ta2O5，所述La源为纯度在99.99%以上的La2O3，所述Ti源为纯度在99.99%以上的TiO2。
5.根据权利要求3或4所述的方法，其特征在于，所述预烧的温度为1100～1350℃，时间为6～20小时。
6.根据权利要求3至5中任一项所述的方法，其特征在于，所述烧结的温度为1300～1500℃，时间为6～10小时。
7.根据权利要求3至6中任一项所述的方法，其特征在于，利用浮区法从所述多晶棒生长La2Ti2-xTaxO7单晶包括：使用所述料棒作为上料棒和下料棒，将上料棒吊挂于晶体生长炉的上端，将下料棒固定在晶体生长炉的下端，装好后用密封管密封；设置升温制度至所述上料棒和下料棒开始融化，调整所述上料棒和所述下料棒的旋转速度和旋转方向，至所述上料棒和所述下料棒完全熔化后对接，稳定5～10分钟后，设置晶体生长速度，开始晶体生长；以及，晶体生长完成后，降温至所述上料棒和所述下料棒脱离，然后设置降温时间1～2小时，降至室温，取出晶体。
8.根据权利要求7所述的方法，其特征在于，所述升温制度为0.6～1小时到达1800～2000W的功率输出；
所述上料棒和所述下料棒的旋转方向相反，所述上料棒的旋转速度为15-25rpm，所述下料棒的旋转速度为15～25rpm；
所述晶体生长速度为4～10mm/小时。
9.根据权利要求3至8中任一项所述的方法，其特征在于，所述退火的温度为800～1200℃℃，时间为2～4小时，升温速率为2～4℃/分钟。
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