CN107851720B - 有机-无机混合太阳能电池 - Google Patents
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Abstract
本说明书涉及有机‑无机混合太阳能电池，其包括：(a)第一电极；(b)设置在第一电极上的电子传输层或空穴传输层；(c)第一光吸收层，其包含具有钙钛矿结构的化合物并且设置在(b)电子传输层或空穴传输层上；(d)第二光吸收层，其包含具有钙钛矿结构的化合物并且设置在第一光吸收层上；(e)第三光吸收层，其包含具有钙钛矿结构的化合物并且设置在第二光吸收层上；(f)设置在第三光吸收层上的空穴传输层或电子传输层；和(g)设置在(f)空穴传输层或电子传输层上的第二电极，其中第一光吸收层和第二光吸收层具有不同的相变温度，第二光吸收层和第三光吸收层具有不同的相变温度。
Description
技术领域
本申请要求于2016年7月14日向韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2016-0089317号的优先权和权益，其全部内容通过引用并入本文。
本说明书涉及有机-无机混合太阳能电池。
背景技术
为了解决由化石燃料的枯竭及其使用引起的全球环境问题，已经积极开展了对可以再生且清洁的替代能源(例如太阳能、风力、水力)的研究。其中，对直接从太阳光转换成电能的太阳能电池的兴趣大大增加。在此，太阳能电池意指通过利用从太阳光吸收光能来产生电子和空穴的光伏效应来产生电流-电压的电池。
最近，有机-无机混合钙钛矿材料作为用于有机-无机混合太阳能电池的光吸收材料由于吸收系数高并且该材料可以通过溶液法容易地合成的特性而引起了关注。
通常，用于有机-无机混合太阳能电池的吸收层由作为使用AMX3组分的基本结构的单一阳离子、金属离子和卤素离子构成，但是在这种情况下，存在由易受水分等影响引起的效率和稳定性低的问题。
特别地，代表性使用的由单一阳离子形成的钙钛矿的问题在于，由于由在驱动温度或者等于或低于驱动温度的温度下的相变引起的晶格间隔，稳定性劣化并且特性改变。甚至在驱动状态或典型的储存状态下，钙钛矿也容易发生相变，并由此转变成不是钙钛矿的其他晶体，导致存在固有太阳能电池特性劣化或丧失的问题。
发明内容
技术问题
本说明书提供了一种具有优异的稳定性和能量转换效率的有机-无机混合太阳能电池。
技术方案
本说明书的一个示例性实施方案提供了一种有机-无机混合太阳能电池，其包括：(a)第一电极；
(b)设置在第一电极上的电子传输层或空穴传输层；
(c)第一光吸收层，其包含具有钙钛矿结构的化合物并且设置在(b)电子传输层或空穴传输层上；
(d)第二光吸收层，其包含具有钙钛矿结构的化合物并且设置在第一光吸收层上；
(e)第三光吸收层，其包含具有钙钛矿结构的化合物并且设置在第二光吸收层上；
(f)设置在第三光吸收层上的空穴传输层或电子传输层；和
(g)设置在(f)空穴传输层或电子传输层上的第二电极，
其中第一光吸收层和第二光吸收层具有不同的相变温度，以及
第二光吸收层和第三光吸收层具有不同的相变温度。
有益效果
根据本说明书的一个示例性实施方案的有机-无机混合太阳能电池具有这样的效果：基层的晶体结构充当上层的晶体的粘合剂，以抑制由温度变化引起的晶格间隔现象，并因此提高装置的稳定性。
此外，根据本说明书的一个示例性实施方案的有机-无机混合太阳能电池具有改善界面特性并因此增强电流密度和能量转换效率的效果。
此外，根据本说明书的一个示例性实施方案的有机-无机混合太阳能电池可以吸收宽光谱，因此具有增加光能吸收并因此增强能量转换效率的效果。
附图说明
图1和图2例示了根据本说明书的示例性实施方案的各有机-无机混合太阳能电池的结构。
图3例示了根据本说明书的比较例的有机-无机混合太阳能电池的结构。
图4示出了根据本说明书的示例性实施方案中制造的各有机-无机混合太阳能电池的根据电压的电流密度。
图5示出了本说明书的示例性实施方案中制造的各有机-无机混合太阳能电池在48小时后的状态。
101：基底
102：第一电极
103：电子传输层
104：第一光吸收层
105：第二光吸收层
106：第三光吸收层
107：空穴传输层
108：第二电极
具体实施方式
在下文中，将详细地描述本说明书。
在本说明书中，当一部分“包括”或“包含”一个构成要素时，除非另有具体描述，否则这并不意指排除另外的构成要素，而是意指还可以包括/包含另外的构成要素。
在本说明书中，当一个构件设置在另一构件“上”时，这不仅包括一个构件与另一构件接触的情况，而且还包括在两个构件之间存在又一构件的情况。
根据本说明书的一个示例性实施方案的有机-无机混合太阳能电池包括：(a)第一电极；
(b)设置在第一电极上的电子传输层或空穴传输层；
(c)第一光吸收层，其包含具有钙钛矿结构的化合物并且设置在(b)电子传输层或空穴传输层上；
(d)第二光吸收层，其包含具有钙钛矿结构的化合物并且设置在第一光吸收层上；
(e)第三光吸收层，其包含具有钙钛矿结构的化合物并且设置在第二光吸收层上；
(f)设置在第三光吸收层上的空穴传输层或电子传输层；和
(g)设置在(f)空穴传输层或电子传输层上的第二电极，
其中第一光吸收层和第二光吸收层具有不同的相变温度，以及
第二光吸收层和第三光吸收层具有不同的相变温度。
在本说明书中，(b)电子传输层或空穴传输层与(f)空穴传输层或电子传输层不是相同的层，例如，当(b)为电子传输层时，(f)为空穴传输层，当(b)为空穴传输层时，(f)为电子传输层。
在本说明书的一个示例性实施方案中，第一光吸收层包含由以下化学式1表示的具有钙钛矿结构的化合物。
[化学式1]
AMX3
在化学式1中，
A为选自以下的单价阳离子：CnH2n+1NH3 +、NH4 +、HC(NH2)2 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +和SbH4 +，
M为选自以下的二价金属离子：Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+和Yb2+，
X为卤素离子，以及
n为1至9的整数。
在本说明书的一个示例性实施方案中，第二光吸收层包含由以下化学式2或3表示的具有钙钛矿结构的化合物。
[化学式2]
RM'X'3
[化学式3]
R'yR”(1-y)M'X'zX”(3-z)
在化学式2或3中，
R'和R”彼此不同，R、R'和R”各自为选自以下的单价阳离子：CnH2n+1NH3 +、NH4 +、HC(NH2)2 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +和SbH4 +。
M'为选自以下的二价金属离子：Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2 +、Pb2+和Yb2+，
X'和X”彼此相同或不同，并且各自独立地为卤素离子，
n为1至9的整数，
0<y<1，以及
0<z<3。
在本说明书的一个示例性实施方案中，第三光吸收层包含由以下化学式4表示的具有钙钛矿结构的化合物。
[化学式4]
EM”X”'3
在化学式4中，
E为选自以下的单价阳离子：CnH2n+1NH3 +、NH4 +、HC(NH2)2 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +和SbH4 +，
M”为选自以下的二价金属离子：Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2 +、Pb2+和Yb2+，
X”'为卤素离子，以及
n为1至9的整数。
在本说明书的一个示例性实施方案中，第一光吸收层的相变温度为40℃或更高。特别地，第一光吸收层的相变温度可以为40℃至80℃。
在本说明书的一个示例性实施方案中，当化学式2或3中的R、R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构时，相变温度可以为-40℃至40℃。特别地，当化学式2或3中的R、R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构时，相变温度可以为0℃至40℃。更特别地，当化学式2或3中的R、R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构时，相变温度可以为20℃至40℃。
在本说明书中，当化学式2或3中的R、R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构时，包括化学式2或3中的R、R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构的第二光吸收层的相变温度可以为-40℃至40℃。
在本说明书中，化学式2或3中的R、R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构意指形成了具有RM'X'3、R'M'X'3或R”M'X'3结构的钙钛矿。
例如，当第二光吸收层包含具有R'M'X'3结构的钙钛矿时，第二光吸收层的相变温度可以为-40℃至40℃。
特别地，第二光吸收层的相变温度可以为-40℃至40℃。
在本说明书的一个示例性实施方案中，第三光吸收层的相变温度为40℃或更高。特别地，第三光吸收层的相变温度可以为40℃至80℃。
在本说明书的一个示例性实施方案中，第一光吸收层的相变温度高于第二光吸收层的相变温度。特别地，当第二光吸收层包含由化学式2表示的具有钙钛矿结构的化合物时，第一光吸收层的相变温度可以比第二光吸收层的相变温度高10℃或更高。更特别地，第一光吸收层的相变温度可以比第二光吸收层的相变温度高20℃或更高。更特别地，第一光吸收层的相变温度可以比第二光吸收层的相变温度高20℃至50℃。
在本说明书的一个示例性实施方案中，当第二光吸收层包含由化学式3表示的具有钙钛矿结构的化合物时，第一光吸收层的相变温度可以比其中R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构的情况的相变温度高10℃或更高。更特别地，第一光吸收层的相变温度可以比其中R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构的情况的相变温度高20℃或更高。更特别地，第一光吸收层的相变温度可以比其中R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构的情况的相变温度高20℃至50℃。
在本说明书中，当化学式3中的R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构时，第一光吸收层的相变温度可以比包括化学式3中的R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构的第二光吸收层的相变温度高10℃或更高。
在本说明书中，当第二光吸收层包含由化学式3表示的具有钙钛矿结构的化合物时，第一光吸收层的相变温度可以比第二光吸收层的相变温度高10℃或更高。
在本说明书的一个示例性实施方案中，第三光吸收层的相变温度高于第二光吸收层的相变温度。特别地，当第二光吸收层包含由化学式2表示的具有钙钛矿结构的化合物时，第三光吸收层的相变温度可以比第二光吸收层的相变温度高10℃或更高。更特别地，第三光吸收层的相变温度可以比第二光吸收层的相变温度高20℃或更高。更特别地，第三光吸收层的相变温度可以比第二光吸收层的相变温度高20℃至50℃。
在本说明书的一个示例性实施方案中，当第二光吸收层包含由化学式3表示的具有钙钛矿结构的化合物时，第三光吸收层的相变温度可以比其中R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构的情况的相变温度高10℃或更高。更特别地，第三光吸收层的相变温度可以比其中R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构的情况的相变温度高20℃或更高。更特别地，第三光吸收层的相变温度可以比其中R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构的情况的相变温度高20℃至50℃。
在本说明书中，当化学式3中的R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构时，第三光吸收层的相变温度可以比包括化学式3中的R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构的第二光吸收层的相变温度高10℃或更高。
在本说明书中，当第二光吸收层包含由化学式3表示的具有钙钛矿结构的化合物时，第一光吸收层的相变温度可以比第二光吸收层的相变温度高10℃或更高。
在本说明书中，第一光吸收层中的具有钙钛矿结构的化合物包含单一阳离子。在本说明书中，单一阳离子意指使用一种类型的阳离子。即，化学式1中的A意指仅选择一种类型的单价阳离子。例如，在化学式1中，A可以为CnH2n+1NH3 +，并且n可以为1至9的整数。
在本说明书中，第二光吸收层中的具有钙钛矿结构的化合物可以包含单一阳离子。例如，在本说明书中，化学式2中的R可以为HC(NH2)2 +。
在本说明书中，第二光吸收层中的具有钙钛矿结构的化合物可以包含复杂阳离子(complex cation)。在本说明书中，复杂阳离子意指使用两种或更多种类型的阳离子。即，在化学式3中，R'和R”各自意指选择不同的单价阳离子。例如，在化学式3中，R'可以为CnH2n+ 1NH3 +，R”可以为HC(NH2)2 +，并且n可以为1至9的整数。
在本说明书中，M、M'和M”可以为Pb2+。
在本说明书中，第一光吸收层、第二光吸收层和第三光吸收层全部都可以包含单一阳离子钙钛矿结构。
在本说明书中，第一光吸收层可以包含单一阳离子钙钛矿结构，第二光吸收层可以包含复杂阳离子钙钛矿结构，第三光吸收层可以包含单一阳离子钙钛矿结构。
在本说明书的一个示例性实施方案中，第一光吸收层可以为CnH2n+1NH3PbI3，第二光吸收层可以为HC(NH2)2PbI3，第三光吸收层可以为CnH2n+1NH3PbI3，并且n可以为1至9的整数。特别地，第一光吸收层可以为CH3NH3PbI3(甲胺碘化铅，MAPbI3)，第二光吸收层可以为HC(NH2)2PbI3(甲脒碘化铅，FAPbI3)，第三光吸收层可以为CH3NH3PbI3。
在本说明书的一个示例性实施方案中，第一光吸收层可以为CnH2n+1NH3PbI3，第二光吸收层可以为(CnH2n+1NH3)y(HC(NH2)2)(1-y)PbI3，第三光吸收层可以为CnH2n+1NH3PbI3，n可以为1至9的整数，以及0<y<1。特别地，第一光吸收层可以为CH3NH3PbI3，第二光吸收层可以为(CnH2n+1NH3)y(HC(NH2)2)(1-y)PbI3，第三光吸收层可以为CH3NH3PbI3，n可以为1至9的整数，以及0<y<1。更特别地，第一光吸收层可以为CH3NH3PbI3，第二光吸收层可以为(CH3NH3)0.3(HC(NH2)2)0.7PbI3，第三光吸收层可以为CH3NH3PbI3。
通常，由单一层构成的光吸收层存在以下问题：由于由强烈依赖温度的相变引起的晶格间隔，稳定性劣化并且特性改变。本说明书具有这样的效果：当光吸收层是具有三层结构的光吸收层时，第一光吸收层和第二光吸收层的相变温度彼此不同，第二光吸收层和第三光吸收层的相变温度彼此不同，因此，不会发生由相变引起的晶格间隔。因此，可以确保结构稳定性。
在本说明书中，光吸收层通过使用CH3NH3PbI3作为第一光吸收层，HC(NH2)2PbI3或(CH3NH3)y(HC(NH2)2)(1-y)PbI3作为第二光吸收层以及CH3NH3PbI3作为第三光吸收层而形成为三层，从而与仅使用单一MAPbI3层作为光吸收层的情况相比，在约770nm至约810nm的区域中的吸光度增加，并因此，可以表现出以下效果：通过增加光能的吸收使短路电流增加，并且能量转换效率增强。此外，与仅使用单一HC(NH2)2PbI3层作为光吸收层的情况相比，通过降低HC(NH2)2PbI3层与电荷传输层之间的能级差，开路电压和电荷提取能力提高，因此具有提高有机-无机混合太阳能电池的能量转换效率和稳定性的效果。此外，对于由热处理过程导致的HC(NH2)2PbI3表面缺陷(空位)引起的电流-电压异常特性，第三光吸收层填充表面缺陷(空位)，因此具有改善与稍后形成的相邻电荷传输层的界面键合特性的效果。
在本说明书中，电荷传输层意指电子传输层或空穴传输层。
在本说明书中，相变温度意指内部组成原子或离子的排列从一种晶相变成另一种晶相的温度。例如，CH3NH3PbI3的相变温度可以意指CH3NH3PbI3从立方结构变成四方结构的温度。在这种情况下，CH3NH3PbI3的相变温度为约54℃。作为另一个实例，HC(NH2)2PbI3从三角结构变成六方结构的温度可以定义为相变温度。在这种情况下，HC(NH2)2PbI3的相变温度为约20℃。
在本说明书的一个示例性实施方案中，第一光吸收层的厚度为1nm至100nm。在这种情况下，具有第一光吸收层调整与公共层的能级并且充当第二光吸收层的基层的效果。
在本说明书中，公共层意指电子传输层或空穴传输层。
在本说明书中，第一光吸收层的厚度意指第一光吸收层和(b)电子传输层或空穴传输层接触的表面与第一光吸收层和第二光吸收层接触的表面之间的宽度。
在本说明书的一个示例性实施方案中，第二光吸收层的厚度为1nm至600nm。在这种情况下，具有第二光吸收层充当主光吸收层并且减少第一光吸收层的表面缺陷的效果。
在本说明书中，第二光吸收层的厚度意指第二光吸收层和第一光吸收层接触的表面与第二光吸收层和第三光吸收层接触的表面之间的宽度。
在本说明书的一个示例性实施方案中，第三光吸收层的厚度为1nm至100nm。在这种情况下，具有第三光吸收层通过减少第二光吸收层的表面缺陷而改善与电子传输层的界面特性的效果。
在本说明书中，第三光吸收层的厚度意指第三光吸收层和第二光吸收层接触的表面与第三光吸收层和(f)空穴传输层或电子传输层接触的表面之间的宽度。
在本说明书中，光吸收层可以通过诸如以下的方法来形成：旋涂、狭缝涂覆、浸涂、喷墨印刷、凹版印刷、喷涂、刮涂、棒涂、刷涂和热沉积。
在本说明书中，光吸收层可以意指第一光吸收层、第二光吸收层和第三光吸收层中的至少一个或全部。
在本说明书中，有机-无机混合太阳能电池还可以包括基底。特别地，基底可以设置在第一电极的下部。
在本说明书中，在有机-无机混合太阳能电池中，可以依次设置基底、第一电极、电子传输层、第一光吸收层、第二光吸收层、第三光吸收层、空穴传输层和第二电极。图1例示了根据本说明书的一个示例性实施方案的有机-无机混合太阳能电池的结构。特别地，图1例示了有机-无机混合太阳能电池的结构，其中第一电极102设置在基底101上，电子传输层103设置在第一电极102上，第一光吸收层104设置在电子传输层103上，第二光吸收层105设置在第一光吸收层104上，第三光吸收层106设置在第二光吸收层105上，空穴传输层107设置在第三光吸收层106上，并且第二电极108设置在空穴传输层107上。根据本说明书的有机-无机混合太阳能电池不限于图1中的堆叠结构，并且还可以包括另外的构件。
在本说明书中，在有机-无机混合太阳能电池中，可以依次设置基底、第一电极、空穴传输层、第一光吸收层、第二光吸收层、第三光吸收层、电子传输层和第二电极。图2例示了根据本说明书的一个示例性实施方案的有机-无机混合太阳能电池的结构。特别地，图2例示了有机-无机混合太阳能电池的结构，其中第一电极102设置在基底101上，空穴传输层107设置在第一电极102上，第一光吸收层104设置在空穴传输层107上，第二光吸收层105设置在第一光吸收层104上，第三光吸收层106设置在第二光吸收层105上，电子传输层103设置在第三光吸收层106上，并且第二电极108设置在电子传输层103上。根据本说明书的有机-无机混合太阳能电池不限于图2中的堆叠结构，并且还可以包括另外的构件。
在本说明书中，作为基底，可以使用具有优异的透明度、表面平滑度、操作容易性和防水特性的基底。特别地，可以使用玻璃基底、薄膜玻璃基底或塑料基底。塑料基底可以包括单层或多层形式的膜，例如聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚醚醚酮和聚酰亚胺。然而，基底不限于此，并且可以使用通常用于有机-无机混合太阳能电池的基底。
在本说明书中，第一电极可以是阳极，第二电极可以是阴极。此外，第一电极可以是阴极，第二电极可以是阳极。
在本说明书中，第一电极可以是透明电极，并且有机-无机混合太阳能电池可以通过第一电极吸收光。
当第一电极是透明电极时，第一电极可以为导电氧化物，例如氧化铟锡(ITO)、氧化铟锌(IZO)或氟掺杂的氧化锡(FTO)。此外，第一电极可以是半透明电极。当第一电极是半透明电极时，第一电极可以由半透明金属例如银(Ag)、金(Au)、镁(Mg)或其合金制成。当使用半透明金属作为第一电极时，有机-无机混合太阳能电池可以具有微腔结构。
在本说明书中，当电极是透明的导电氧化物层时，作为电极，可以使用其中在柔性透明材料上掺杂具有导电性的材料的电极，所述柔性透明材料除了玻璃和石英片之外例如为塑料，包括聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚丙烯(PP)、聚酰亚胺(PI)、聚碳酸酯(PC)、聚苯乙烯(PS)、聚氧乙烯(POM)、AS树脂(丙烯腈苯乙烯共聚物)、ABS树脂(丙烯腈丁二烯苯乙烯共聚物)、三乙酸纤维素(TAC)、多芳基化合物(PAR)等。
特别地，第一电极可以为氧化铟锡(ITO)、氟掺杂的氧化锡(FTO)、铝掺杂的氧化锌(AZO)、氧化铟锌(IZO)、ZnO-Ga2O3、ZnO-Al2O3和氧化锑锡(ATO)等，并且更特别地为ITO。
在本说明书中，第二电极可以为金属电极。特别地，金属电极可以包括选自以下的一种或两种或更多种：银(Ag)、铝(Al)、铂(Pt)、钨(W)、铜(Cu)、钼(Mo)、金(Au)、镍(Ni)、钯(Pd)、镁(Mg)、铬(Cr)、钙(Ca)和钐(Sm)。
在本说明书中，有机-无机混合太阳能电池可以具有n-i-p结构。当根据本说明书的有机-无机混合太阳能电池具有n-i-p结构时，第二电极可以是金属电极。特别地，当根据本说明书的一个示例性实施方案的有机-无机混合太阳能电池具有n-i-p结构时，第二电极可以包括金(Au)、银(Ag)、铝(Al)、MoO3/Au、MoO3/Ag、MoO3/Al、V2O5/Au、V2O5/Ag、V2O5/Al、WO3/Au、WO3/Ag或WO3/Al。
在本说明书中，n-i-p结构意指其中第一电极、电子传输层、光吸收层、空穴传输层和第二电极依次堆叠的结构。
在本说明书中，有机-无机混合太阳能电池可以具有p-i-n结构。当根据本说明书的有机-无机混合太阳能电池具有p-i-n结构时，第二电极可以是金属电极。
在本说明书中，p-i-n结构意指其中第一电极、空穴传输层、光吸收层、电子传输层和第二电极依次堆叠的结构。
在本说明书中，有机-无机混合太阳能电池还可以包括设置在第一电极和第二电极之间的附加层。特别地，根据本说明书的一个示例性实施方案，附加层还可以包括选自以下的一种或更多种：空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层、电子传输层和电子注入层。
在本说明书中，用于空穴传输层和/或电子传输层的材料可以是通过将电子和空穴高效地传输至光吸收层而使产生的电荷移动至电极的可能性增加的材料，但没有特别限制。
在本说明书中，电子传输层可以包含金属氧化物。作为金属氧化物，特别地，可以使用选自以下的一种或两种或更多种：Ti氧化物、Zn氧化物、In氧化物、Sn氧化物、W氧化物、Nb氧化物、Mo氧化物、Mg氧化物、Zr氧化物、Sr氧化物、Yr氧化物、La氧化物、V氧化物、Al氧化物、Y氧化物、Sc氧化物、Sm氧化物、Ga氧化物、In氧化物、SrTi氧化物及其复合材料，但是金属氧化物不限于此。
在本说明书中，电子传输层可以通过利用掺杂来改善电荷的特性，并且可以通过使用芴衍生物等来对电子传输层的表面进行改性。
在本说明书中，电子传输层可以通过使用诸如以下的方法施加至第一电极的一个表面上或以膜的形式涂覆来形成：溅射、电子束、热沉积、旋涂、丝网印刷、喷墨印刷、刮涂或凹版印刷。
在本说明书中，空穴传输层可以为阳极缓冲层。
空穴传输层可以通过诸如以下的方法引入到第三光吸收层上部：旋涂、浸涂、喷墨印刷、凹版印刷、喷涂、刮涂、棒涂、凹版涂布、刷涂和热沉积。
空穴传输层可以使用叔丁基吡啶(tBP)、双(三氟甲烷磺酰)亚胺锂(LiTFSI)、聚(3,4-亚乙基二氧噻吩):聚(4-苯乙烯磺酸酯)[PEDOT:PSS]等，但材料不限于此。
发明的实施方式
在下文中，将参照具体描述本说明书的实施例详细描述本说明书。然而，根据本说明书的实施例可以以各种形式修改，并且不解释为本说明书的范围限于以下详细描述的实施例。提供本说明书的实施例以向本领域普通技术人员更全面地解释本说明书。
实施例1.
通过使用超声波清洗器用丙酮和异丙醇(IPA)分别依次洗涤涂覆有氧化铟锡(ITO)的有机基底(40Ω/sq)1小时。通过将在ITO基底上旋涂包含二氧化钛(TiO2)的溶液并在150℃下热处理30分钟的过程重复三次，制造涂覆有TiO2的ITO基底(在下文中称为电子传输层)。
在电子传输层上旋涂通过将1mM碘化铅(PbI2)(纯度99％，Sigma Aldrich Co.,Ltd.)溶解在1ml二甲基甲酰胺(DMF)中而形成的黄色溶液。然后，通过在其上旋涂通过将10mg CH3NH3I(MAI)溶解在1ml异丙醇中而形成的溶液并在100℃下进行热处理10分钟，形成第一光吸收层。
然后，通过在第一光吸收层的上部旋涂200μl溶液并在100℃下进行热处理30分钟，形成第二光吸收层，该溶液通过细分40mg(HC(NH2)2)I，然后将(HC(NH2)2)I溶解在1ml异丙醇中而形成。
在第二光吸收层上旋涂通过将1mM碘化铅(PbI2)(纯度99％，Sigma Aldrich Co.,Ltd.)溶解在1ml二甲基甲酰胺中而形成的黄色溶液。然后，通过在其上旋涂通过将10mgCH3NH3I(MAI)溶解在1ml异丙醇中而形成的溶液并在100℃下进行热处理30分钟，形成第三光吸收层。
通过在第三光吸收层上旋涂由将乙腈溶液与1ml氯苯混合而获得的溶液，形成空穴传输层，该乙腈溶液中混合有80mg spiro-OMeTAD(2,2′,7,7′-四(N,N-二-对甲氧基苯基胺)-9,9'-螺二芴)、28.5μl叔丁基吡啶(tBP)和17.5μl LiTFSI。此时，将LiTFSI以520mg/mL的浓度溶解在乙腈中，然后以溶液状态添加至其中。
在10-8托的压力下在空穴传输层上沉积银(Ag)至150nm的厚度以形成第二电极，从而完成有机-无机混合太阳能电池。
实施例2.
以与实施例1中相同的方式制造有机-无机混合太阳能电池，不同之处在于为了形成第二光吸收层，在第一光吸收层上部旋涂200μl通过将(HC(NH2)2)I和CH3NH3I以0.7:0.3的摩尔比混合然后将混合物溶解在1ml异丙醇中而形成的溶液。
比较例1.
通过使用超声波清洗器用丙酮和异丙醇(IPA)分别依次洗涤涂覆有氧化铟锡(ITO)的有机基底(40Ω/sq)1小时。通过将在ITO基底上旋涂包含二氧化钛(TiO2)的溶液并在150℃下热处理30分钟的过程重复三次，制造涂覆有TiO2的ITO基底(在下文中称为电子传输层)。
在电子传输层上旋涂通过将1mM碘化铅(PbI2)(纯度99％，Sigma Aldrich Co.,Ltd.)溶解在1ml二甲基甲酰胺(DMF)中而形成的黄色溶液。然后，通过在其上旋涂通过将40mg CH3NH3I(MAI)溶解在1ml异丙醇中而形成的溶液并在100℃下进行热处理10分钟，形成光吸收层。
通过在光吸收层上旋涂由将乙腈溶液与1ml氯苯混合而获得的溶液，形成空穴传输层，该乙腈溶液中混合有80mg spiro-OMeTAD(2,2′,7,7′-四(N,N-二-对甲氧基苯基胺)-9,9'-螺二芴)、28.5μl叔丁基吡啶(tBP)和17.5μl LiTFSI。此时，将LiTFSI以520mg/mL的浓度溶解在乙腈中，然后以溶液状态添加至其中。
在10-8托的压力下在空穴传输层上沉积银(Ag)至150nm的厚度以形成第二电极，从而完成有机-无机混合太阳能电池。
比较例2.
以与比较例1中相同的方式制造有机-无机混合太阳能电池，不同之处在于为了形成光吸收层，在电子传输层上旋涂通过将1mM碘化铅(PbI2)(纯度99％，Sigma AldrichCo.,Ltd.)溶解在1ml二甲基甲酰胺(DMF)中而形成的黄色溶液，然后在其上旋涂通过将72mg(HC(NH2)2)I溶解在1ml异丙醇中而形成的溶液。
表1示出了根据本说明书的示例性实施方案的各有机-无机混合太阳能电池的性能，图4示出了本说明书的示例性实施方案中制造的各有机-无机混合太阳能电池的根据电压的电流密度。
表1
在表1中，Voc、Jsc、FF和PCE分别意指开路电压、短路电流、填充因子和能量转换效率。开路电压和短路电流分别是在电压-电流密度曲线的第四象限中的X轴截距和Y轴截距，当这两个值增加时，太阳能电池的效率优选提高。此外，填充因子是通过可以在曲线内绘出的矩形的面积除以短路电流与开路电压的乘积而获得的值。当这三个值除以照射光的强度时可以获得能量转换效率，并且较高的值是优选的。
图5示出了将本说明书的示例性实施方案中制造的有机-无机混合太阳能电池在氮气气氛下储存48小时后的状态。可以确定，根据实施例1和2的有机-无机混合太阳能电池即使经过时间也没有变化，而根据比较例1和2的有机-无机混合太阳能电池的特性在经过48小时后改变。
Claims (17)
1.一种有机-无机混合太阳能电池，包括：
(a)第一电极；
(b)设置在所述第一电极上的电子传输层或空穴传输层；
(c)第一光吸收层，所述第一光吸收层包含具有钙钛矿结构的化合物并且设置在(b)所述电子传输层或所述空穴传输层上；
(d)第二光吸收层，所述第二光吸收层包含具有钙钛矿结构的化合物并且设置在所述第一光吸收层上；
(e)第三光吸收层，所述第三光吸收层包含具有钙钛矿结构的化合物并且设置在所述第二光吸收层上；
(f)设置在所述第三光吸收层上的空穴传输层或电子传输层；和
(g)设置在(f)所述空穴传输层或所述电子传输层上的第二电极，
其中所述第一光吸收层和所述第二光吸收层具有不同的相变温度，以及
所述第二光吸收层和所述第三光吸收层具有不同的相变温度，
其中所述第一光吸收层的相变温度高于所述第二光吸收层的相变温度。
2.根据权利要求1所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第一光吸收层包含由以下化学式1表示的具有钙钛矿结构的化合物：
[化学式1]
AMX3
在化学式1中，
A为选自以下的单价阳离子：CnH2n+1NH3 +、NH4 +、HC(NH2)2 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +和SbH4 +，
M为选自以下的二价金属离子：Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+和Yb2+，
X为卤素离子，以及
n为1至9的整数。
3.根据权利要求1所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第二光吸收层包含由以下化学式2或3表示的具有钙钛矿结构的化合物：
[化学式2]
RM'X'3
[化学式3]
R'yR”(1-y)M'X'zX”(3-z)
在化学式2或3中，
R'和R”彼此不同，并且R、R'和R”各自为选自以下的单价阳离子：CnH2n+1NH3 +、NH4 +、HC(NH2)2 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +和SbH4 +，
M'为选自以下的二价金属离子：Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+和Yb2+，
X'和X”彼此相同或不同，并且各自独立地为卤素离子，
n为1至9的整数，
0<y<1，以及
0<z<3。
4.根据权利要求1所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第三光吸收层包含由以下化学式4表示的具有钙钛矿结构的化合物：
[化学式4]
EM”X”'3
在化学式4中，
E为选自以下的单价阳离子：CnH2n+1NH3 +、NH4 +、HC(NH2)2 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +和SbH4 +，
M”为选自以下的二价金属离子：Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+和Yb2+，
X”'为卤素离子，以及
n为1至9的整数。
5.根据权利要求1所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第一光吸收层的相变温度为40℃或更高。
6.根据权利要求3所述的有机-无机混合太阳能电池，其中当R、R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构时，相变温度为-40℃至40℃。
7.根据权利要求1所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第三光吸收层的相变温度为40℃或更高。
8.根据权利要求1所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第三光吸收层的相变温度高于所述第二光吸收层的相变温度。
9.根据权利要求3所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第二光吸收层包含由化学式2表示的具有钙钛矿结构的化合物，以及
所述第一光吸收层的相变温度比所述第二光吸收层的相变温度高10℃或更高。
10.根据权利要求3所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第二光吸收层包含由化学式3表示的具有钙钛矿结构的化合物，以及
所述第一光吸收层的相变温度比其中R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构的情况的相变温度高10℃或更高。
11.根据权利要求3所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第二光吸收层包含由化学式2表示的具有钙钛矿结构的化合物，以及
所述第三光吸收层的相变温度比所述第二光吸收层的相变温度高10℃或更高。
12.根据权利要求3所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第二光吸收层包含由化学式3表示的具有钙钛矿结构的化合物，以及
所述第三光吸收层的相变温度比其中R'和R”各自形成单一阳离子钙钛矿结构的情况的相变温度高10℃或更高。
13.根据权利要求1所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第一光吸收层的厚度为1nm至100nm。
14.根据权利要求1所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第二光吸收层的厚度为1nm至600nm。
15.根据权利要求1所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第三光吸收层的厚度为1nm至100nm。
16.根据权利要求1所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第一光吸收层为CnH2n+ 1NH3PbI3，
所述第二光吸收层为HC(NH2)2PbI3，
所述第三光吸收层为CnH2n+1NH3PbI3，以及
n为1至9的整数。
17.根据权利要求1所述的有机-无机混合太阳能电池，其中所述第一光吸收层为CnH2n+ 1NH3PbI3，
所述第二光吸收层为(CnH2n+1NH3)y(HC(NH2)2)(1-y)PbI3，
所述第三光吸收层为CH3NH3PbI3，
n为1至9的整数，以及
0<y<1。
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