CN107731256A - MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器及其制备方法,利用超薄MoS2作为光敏单元,吸收光信号并将其转变为电信号;利用SiO2/Si界面势阱为电荷存储器,存储光敏单元转变的信号电荷。在读出电压作用下,再将信号读出。该结构的最大特点是将光敏单元和存储单元集中在一个存储单元上,克服了传统光电存储器中光敏单元和存储单元为两个不同的单元。该器件在150mw/cm2光功率密度照射下,读出峰值电流与所加电压呈良好的线性关系,当所加栅压为60V时峰值电流为160PA;读出电流随照射时间增加,读出电流线性增加,当大于200ms时,读出电流趋于饱和,其最佳读出时间200ms;光照与无光照的电流比为I on/I off超过103。
Description
技术领域
本发明涉及一种光电存储器,特别涉及一种MoS2/SiO2/Si异质结光电存储器及其制备方法。
背景技术
MoS2,又称为辉钼,常温下呈金属光泽的黑色固体物质,具有优异的化学稳定性、热稳定性(熔点1185℃)和润滑性,通常用于机械、切削工具的表面涂层或润滑剂。结构上,辉钼呈六方密堆积的石墨层状结构,层与层间由弱相互作用的范德瓦耳斯力相结合。与石墨容易剥离为单原子层的石墨烯相似,通过微机械剥离辉钼也容易成为单层MoS2膜[S.Bertolazzi,J.Brivio,A.Kis,Stretching and Breaking of Ultrathin MoS2,ACSNano,V.5(12):9703-9709,2011.]。单层MoS2为S-Mo-S三原子共价键结合的正六边形平面结构,厚度仅为0.65nm。块体MoS2为间接带隙(1.2eV)半导体,由于量子限域效应,单层MoS2转变为直接带隙(1.8eV)[K.F.Mak,C.Lee,J.Hone,J.Shan,T.F.Heinz,Atomically thinMoS2:a new direct-gap semiconductor.Phys.Rev.Lett.V.105:136805-08,2010]。
硅光电存储器以制备工艺成熟、寿命长等优势一直占有90%以上的市场份额。现有光电存储器存在不足,其光敏单元和存储单元为两个独立不同的器件构成,光敏单元一般由光电二极管接收光信号并将其转换成电信号;而存储单元一般由电荷耦合器件(CCD)构成,实现电荷的存储和读出。这种结构使光电存储器结构、工艺以及控制逻辑单元很复杂,成本高,并且不能满足人们对器件在超薄、柔性、透明、可穿戴等方面的要求。因此,需要利用新材料设计制作光敏单元与存储单元一体化的新型存储器。
发明内容
本发明公开了新型MoS2/SiO2/Si异质结光电存储器及其制备方法;以超薄MoS2二维材料作为光敏单元,吸收光信号并将其转变为电信号;以SiO2/Si界面势阱为电荷存储器,存储光敏单元转变的信号电荷,制作了光敏单元与存储单元一体化的新型存储器,从而极大简化了光电储存器的结构、制作工艺与成本。
本发明采用如下技术方案:
一种MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器的制备方法,包括如下步骤:
(1)于700~900℃下,在清洁的Si片表面通入氧气,制备得到表面带有SiO2膜层的Si片;
(2)在带有SiO2膜层的Si片的SiO2膜表面制备MoS2薄膜,得到MoS2/SiO2/Si异质结;
(3)在MoS2/SiO2/Si异质结上制备电极,得到MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器。
上述技术方案中,所述清洁的Si片由以下方式制备,依次用有机溶剂、去离子水超声波清洗Si片,然后用吹干,然后于真空下、于200~300℃加热,得到清洁的Si片,具体为依次用丙酮、乙醇、去离子水超声波清洗Si片,然后用氮气吹干,然后于10-2Pa真空度下、于300℃维持10分钟,得到清洁的Si片。
上述技术方案中,步骤(1)中,所述氧气的纯度大于99.999%;所述氧气的流量为20~80cm3/s;制备温度为700~950℃,制备时间为20~40分钟,所述SiO2膜层厚度为200~500nm。
上述技术方案中,在带有SiO2膜层的Si片的SiO2膜表面制备MoS2薄膜具体为,于500~600℃下,将MoS2溶液通过携载气体吸附在带有SiO2膜层的Si片的SiO2膜表面;5~10分钟后,在带有SiO2膜层的Si片的SiO2膜表面制备得到MoS2薄膜。
上述技术方案中,所述携载气体为氩气;所述MoS2溶液的溶剂为稀硫酸。
上述技术方案中,所述电极的制备为磁控溅射法和/或蒸镀法。
本发明还公开了根据上述MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器的制备方法制备的MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器。
本发明进一步公开了一种光电储存器用MoS2/SiO2/Si异质结的制备方法,包括如下步骤:
(1)于700~900℃下,在清洁的Si片表面通入氧气,制备得到表面带有SiO2膜层的Si片;
(2)在带有SiO2膜层的Si片的SiO2膜表面制备MoS2薄膜,得到MoS2/SiO2/Si异质结。
上述技术方案中,步骤(1)中,所述氧气的纯度大于99.999%;所述氧气的流量为20~80cm3/s;制备的温度为700~950℃,制备的时间为20~40分钟,所述SiO2膜层的厚度为200~500nm。
上述技术方案中,步骤(2)中,于500~600℃下,将MoS2溶液通过携载气体吸附在带有SiO2膜层的Si片的SiO2膜表面;5~10分钟后,在带有SiO2膜层的Si片的SiO2膜表面制备得到MoS2薄膜。
例如,本发明MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器具体可以由以下方式制备:
(1)衬底清洗:以p-Si(111)片为衬底,依次用丙酮、乙醇、去离子水超声波清洗,去除硅片上的有机物,用氮气吹干,放入石英管中;将石英管真空度抽为10-2Pa,加热到300℃维持10分钟,以去除硅片表面的水汽;
(2)SiO2薄膜制备:将加热炉温度升高到700~900℃,通入氧气(99.999%),氧气流量控制在20~80cm3/s,氧气与清洁的硅片表面的硅原子氧化形成SiO2薄膜,氧化时间控制在30min~2h之间,SiO2薄膜厚度控制在200~500nm;
(3)MoS2薄膜制备:将石英管加热到500~600℃,氩气作为携载气体,通入以稀硫酸为溶剂的MoS2溶液,以Ag(NO3)3作为Ag掺杂剂对MoS2进行p型掺杂;为了在MoS2薄膜生长的同时进行掺杂,在所述的MoS2溶液中加入Ag(NO3)3溶液,按MoS2:Ag(NO3)3为1:20~1:50的质量比加入;气携载MoS2进入石英管在p-Si(111)片进行吸附、成核,生长5~10分钟,然后将石英管升温到700~950℃进行退火处理,退火时间为20~40分钟,得到MoS2薄膜。
(4)电极制作:利用磁控溅射法和高纯镍靶,对制备好的MoS2薄膜蒸发源漏电极以及镍电极,金属镍导电性非常好的,与硫化钼薄膜表面可形成欧姆接触;
对p-Si(111)片的下表面蒸镀铝电极,形成光电储存器的栅极,得到一种MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器。
本发明技术方案的有益效果
本发明主要利用新型二硫化钼薄膜二维材料,为直接带隙,光子跃迁增益可提高~104,使单层MoS2对可见光(300-700nm)有极高光吸收率和光发射效率,设计制作光敏单元与存储单元一体化的新型存储器。应用超薄MoS2作为光敏单元,吸收光信号并将其转变为电信号;利用SiO2/Si界面势阱为电荷存储器,存储光敏单元转变的信号电荷。这种光敏单元与信号存储一体化的结构极大简化了光电储存器的结制作工艺、控制单元与成本,为社会提供超薄、柔软、透明、功耗低、物美廉价的二维光电储存器。
附图说明
图1是本发明实施例的MoS2/SiO2/Si异质结光电存储器的结构示意图;
图2是本发明实施例的MoS2/SiO2/Si异质结光电存储器存储示意图;
图3是本发明实施例的MoS2/SiO2/Si异质结光电存储器电荷读出工作原理示意图;
图4是本发明实施例的MoS2薄膜原子力显微镜图;
图5是本发明实施例的MoS2/SiO2/Si异质结光电存储器的源漏极电流与栅压的关系;
图6是本发明实施例的MoS2/SiO2/Si异质结光电存储器的读出电流与时间的的关系;
图7是本发明实施例的MoS2/SiO2/Si异质结光电存储器的读出电流与照射光能量密度之间的关系;
图8是本发明实施例的MoS2/SiO2/Si异质结光电存储器的载流子的寿命;
图9是本发明实施例的MoS2/SiO2/Si异质结光电存储器的响应特性。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明技术方案作进一步的阐述。
实施例1
参见附图1,它是本发明提供的MoS2/SiO2/Si异质结光电存储器的结构示意图,包括Ni电极、MoS2薄膜层、SiO2膜层、p型Si层、源极、漏极、栅极。
制备方法包括如下步骤:
衬底清洗:以p-Si(111)片(电阻率为3~5Ω·cm、晶向(111)的n型硅(Si)片,尺寸为12×12mm2×500μm)为衬底,依次用丙酮、乙醇、去离子水超声波清洗,去除硅片上的有机物,最后用氮气吹干,然后放入石英管,沉积之前,将石英管真空抽至10-2Pa,加热到300℃维持10分钟,以去除硅片表面的水汽;
SiO2薄膜制备:将加热炉温度升高到800℃,通入氧气(纯度大于99.999%),氧气流量控制在60cm3/s,氧气与硅片表面的硅原子氧化形成SiO2薄膜,氧化时间控制在1h,SiO2薄膜厚度控制在300nm;
MoS2薄膜制备:将石英管加热到500℃,用Ar气作为携载气体,通入分析纯MoS2溶液(稀硫酸为溶剂,5wt%浓度),氩气携载MoS2进入石英管在p-Si(111)片进行吸附、成核和生长10分钟,然后将石英管升到950℃进行退火处理,退火时间30分钟。
电极制作:Ni是一种导电性极好的透明导电膜,具有极好的导电性,可作为电极材料,磁控溅射可形成源漏极、镍电极;对p-硅片的下表面蒸镀铝电极,形成栅极,完成MoS2/Si异质结光电存储器的制备。
将制备得到的MoS2/SiO2/Si异质结光电存储器进行电荷存储与读出测量。
图2为光生信号存储示意图。在栅极加反向偏压Vg,p-Si中的空穴向Si衬底方向运动,在SiO2/Si的界面将形成耗尽层。耗尽层的宽度随栅极所加偏压的增大而增宽。当所加的偏压Vg>阈值电压时,在SiO2/Si的界面将形成势阱,势阱深度与所加偏压成正比。该势阱可吸引界面及附近的电子填充势阱,势阱深度随之变浅;填充的电子越多,势阱越浅。当硫化钼层吸收可见光,产生光生电子,就可以填充该势阱。该过程就是信号电荷存储的过程。
图3为信号电荷读出示意图。当信号电荷存满后,在外加反向偏压作用下,取出信号,称为信号读出过程。如图3(a)所示。当栅极加正偏压,信号存入势阱中。当Vg=30V时,势阱中存满了电荷。当势阱中存满了信号电荷,就要取出,否则会被衬底的空穴复合掉。当栅极加负偏压后,势阱中存储的信号电荷取出,成为源漏极电流。源漏极电流的大小与所加的栅极电压成正比。当所加的栅极电压为-30V时,势阱中存储的电荷全部取出,势阱变空,如图3(c)所示。
本实施例采用化学气相沉积(CVD)法制备MoS2薄膜,所用装置由四部分构成:石英管构成的反应沉积室、真空抽气系统、气体质量流量计和温度控制系统。
利用化学气相沉积方法在SiO2/p-型(111)硅片上制备SiO2薄膜再生长超薄MoS2薄膜(几个原子层),构成异质结光电存储器,如图4原子力显微镜所示,所制备的硫化钼薄膜大概2.8nm。其中超薄MoS2具有1.8eV直接带隙,可有效吸收400-800nm的可见光,对可见光图像具有较好的敏感性而且具有较高的电子跃迁效率。
参见附图5,为上述制备得到的MoS2/SiO2/Si异质结光电存储器在不同光能密度作用下器件的源漏极电流与栅极电压的关系图。无光照时,器件的暗电流与外加偏压的关系,随外加电压的升高,电流呈指数级增大,而反向偏压下,其反向饱和漏电流很小,几乎为零。说明该器件具有很好的整流特性;光照时,器件的光电流显著增加,并随光能量的增加,光电流成倍增加;说明器件具有良好的光响应特性。
图6为所制备的MoS2/SiO2/Si光电存储器的读出电流在不同偏压下与读出时间的关系。在150mw/cm2光功率密度照射下,读出峰值电流随反向偏压的增大而迅速增大,随时间的延长逐渐减小。当所加偏压从30V增加到60V时,读出峰值电流从12.5PA迅速增加到160PA。偏压每增大10V,读出电流几乎增加一倍。说明随偏压的增加,读出更多的光生电荷。但当偏压大于60V,背景电流也会迅速增大,说明偏压太大,也会相应增加暗电流和噪音。发现60V的偏压取得最佳效果,读出电流与暗电流值比大约为100,偏压太小,读出电流也很小,无法分辨信号电流与背景电流。该读出电流与偏压的关系说明该器件具有良好的信号存储与读出特性。
图7为所制备的MoS2/SiO2/Si光电存储器的读出电流与照射时间的关系。势阱中存储的信号电荷量与照射时间很相关。随照射时间的增加,势阱中将存储更多的信号电荷,读出电流也随之增加。在150mw/cm2光功率密度照射下,发现随照射时间的增加,读出电流也成倍增加。当照射时间小于200ms时,该器件具有良好的线性关系,而当大于200ms时,读出电流逐渐趋于饱和。另外,长时间的照射,导致存储电荷过多,导致读出电压高、读出时间较长。以电荷充满势阱、具有显著的读出电流为最佳照射时间。因此,200ms是最佳照射时间。
图8为所制备的MoS2/SiO2/Si光电存储器的读出电流与载流子寿命之间的关系。存储到势阱中的信号电荷寿命是很短的,如果不及时转移或取出,就会被衬底的空穴复合,从而影响图像质量,因此,对光电存储器,载流子寿命也是重要的参数。寿命太长,会影响器件的运行速度;寿命太短,会影响图像输出质量。在150mw/cm2光功率密度照射下,发现读出电流大小与读出时间呈指数关系。读出等待时间越长,读出电流越大。合适的等待读出时间为100-500ms。大于500ms,读出电流迅速减小,这是由于衬底空穴复合的缘故。通过该图,发现该器件具有较长的载流子寿命,较长的寿命说明电子的耗散率小,器件具有较好的灵敏度和响应率,同时保持器件良好的运行速度。
图9为所制备的MoS2/SiO2/Si光电存储器的读出电流在不同光能密度照射下的响应关系。可以看出,在不同光密度照射时,该器件具有陡直的上升沿;去掉光照时,也具有垂直的下降沿,而且重复性很好。电流开关比Ion/Ioff超过103,表面光该器件响应速度快,重复性高,可作为高性能的光探测和光电子器件。
实施例2
衬底清洗:以p-Si(111)片(电阻率为3~5Ω·cm、晶向(111)的n型硅(Si)片,尺寸为12×12mm2×500μm)为衬底,依次用丙酮、乙醇、去离子水超声波清洗,去除硅片上的有机物,最后用氮气吹干,然后放入石英管,沉积之前,将石英管真空抽至10-2Pa,加热到300℃维持10分钟,以去除硅片表面的水汽;
SiO2薄膜制备:将加热炉温度升高到700℃,通入氧气(纯度大于99.999%),氧气流量控制在20cm3/s,氧气与硅片表面的硅原子氧化形成SiO2薄膜,氧化时间控制在30min,SiO2薄膜厚度200nm;
MoS2薄膜制备:将石英管加热到600℃,用Ar气作为携载气体,通入分析纯MoS2溶液(稀硫酸为溶剂,5wt%浓度),氩气携载MoS2进入石英管在p-Si(111)片进行吸附、成核和生长10分钟,然后将石英管升到700℃进行退火处理,退火时间20分钟。
电极制作:Ni是一种导电性极好的透明导电膜,具有极好的导电性,可作为电极材料,磁控溅射可形成源漏镍极;对p-硅片的下表面蒸镀铝电极,形成栅极,完成MoS2/Si异质结光电存储器的制备;电流开关比Ion/Ioff超过103,表面光该器件响应速度快,重复性高,可作为高性能的光探测和光电子器件。
实施例3
衬底清洗:以p-Si(111)片(电阻率为3~5Ω·cm、晶向(111)的n型硅(Si)片,尺寸为12×12mm2×500μm)为衬底,依次用丙酮、乙醇、去离子水超声波清洗,去除硅片上的有机物,最后用氮气吹干,然后放入石英管,沉积之前,将石英管真空抽至10-2Pa,加热到300℃维持10分钟,以去除硅片表面的水汽;
SiO2薄膜制备:将加热炉温度升高到900℃,通入氧气(纯度大于99.999%),氧气流量控制在80cm3/s,氧气与硅片表面的硅原子氧化形成SiO2薄膜,氧化时间控制在2h,SiO2薄膜厚度500nm;
MoS2薄膜制备:将石英管加热到500℃,用Ar气作为携载气体,通入分析纯MoS2溶液(稀硫酸为溶剂,5wt%浓度),氩气携载MoS2进入石英管在p-Si(111)片进行吸附、成核和生长5分钟,然后将石英管升到850℃进行退火处理,退火时间40分钟。
电极制作:Ni是一种导电性极好的透明导电膜,具有极好的导电性,可作为电极材料,磁控溅射可形成源漏极;对p-硅片的下表面蒸镀铝电极,形成栅极,完成MoS2/Si异质结光电存储器的制备;电流开关比Ion/Ioff超过103,表面光该器件响应速度快,重复性高,可作为高性能的光探测和光电子器件。
Claims (10)
1.一种MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
(1)于700~900℃下,在清洁的Si片表面通入氧气,制备得到表面带有SiO2膜层的Si片;
(2)在带有SiO2膜层的Si片的SiO2膜表面制备MoS2薄膜,得到MoS2/SiO2/Si异质结;
(3)在MoS2/SiO2/Si异质结上制备电极,得到MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器。
2.根据权利要求1所述MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器的制备方法,其特征在于,所述清洁的Si片由以下方式制备,依次用有机溶剂、去离子水超声波清洗Si片,然后用吹干,放入真空反应室、于200~300℃加热,得到清洁的Si片。
3.根据权利要求1所述MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,所述氧气的纯度大于99.999%;所述氧气的流量为20~80cm3/s;制备的温度为700~950℃,制备的时间为20~40分钟,所述SiO2膜层的厚度为200~500 nm。
4.根据权利要求1所述MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器的制备方法,其特征在于,在带有SiO2膜层的Si片的SiO2膜表面制备MoS2薄膜具体为,于500~600℃下,将MoS2溶液通过携载气体吸附在带有SiO2膜层的Si片表面;生长5~10分钟后,在带有SiO2膜层的Si片的SiO2膜表面制备得到MoS2薄膜。
5.根据权利要求4所述MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器的制备方法,其特征在于,所述携载气体为氩气;所述MoS2溶液的溶剂为稀硫酸。
6.根据权利要求1所述MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器的制备方法,其特征在于,所述电极的制备为磁控溅射法和/或蒸镀法。
7.根据权利要求1所述MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器的制备方法制备的MoS2/SiO2/Si异质结光电储存器。
8.一种光电储存器用MoS2/SiO2/Si异质结的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
(1)于700~900℃下,在清洁的Si片表面通入氧气,制备得到表面带有SiO2膜层的Si片;
(2)在带有SiO2膜层的Si片的SiO2膜表面制备MoS2薄膜,得到MoS2/SiO2/Si异质结。
9.根据权利要求8所述光电储存器用MoS2/SiO2/Si异质结的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,所述氧气的纯度大于99.999%;所述氧气的流量为20~80cm3/s;制备的温度为700~950℃,制备的时间为20~40分钟,所述SiO2膜层的厚度为200~500 nm。
10.根据权利要求8所述光电储存器用MoS2/SiO2/Si异质结的制备方法,其特征在于,步骤(2)中,于500~600℃下,将MoS2溶液通过携载气体吸附在带有SiO2膜层的Si片的SiO2膜表面;生长5~10分钟后,在带有SiO2膜层的Si片的SiO2膜表面制备得到MoS2薄膜。
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Title |
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YU.YU.ILLARIONOV等: "Reliability of single-layer MoS2 field-effect transistors with SiO2 and hBN gate insulators", 《2016 IEEE INTERNATIONAL RELIABILITY PHYSICS SYMPOSIUM (IRPS)》 * |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN112331668A (zh) * | 2020-10-27 | 2021-02-05 | 复旦大学 | 一种可见-红外波段二维电荷俘获型存储器及其制备方法 |
CN112331668B (zh) * | 2020-10-27 | 2022-11-29 | 复旦大学 | 一种可见-红外波段二维电荷俘获型存储器及其制备方法 |
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