CN107666957A - 对二氧化碳捕集制品进行再生的方法 - Google Patents

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Abstract

本文公开了对用于从气流中捕集二氧化碳(CO2)的制品进行再生的方法，所述方法包括从吸附剂捕集蜂窝体上除去CO2捕集吸着剂。从捕集制品上除去CO2捕集吸着剂可包括使吸附剂蜂窝体与一定体积的流体接触，其中，所述流体从蜂窝体上除去吸着剂，且蜂窝体粘合剂不溶于所述流体。复原所述制品可包括使蜂窝体与再生流体接触，以使CO2捕集吸着剂沉积在蜂窝体的表面上。

Description

对二氧化碳捕集制品进行再生的方法
相关申请的交叉引用
本申请依据35U.S.C.§119要求2015年5月26日提交的序列号为62/166,318的美国临时申请的优先权，本申请以其内容为基础，并通过参考将其全文纳入本文。
背景
本公开总体上涉及对用于从气流中捕集二氧化碳(CO2)的制品进行再生的方法以及从吸附剂蜂窝体上除去CO2捕集吸着剂的方法。
发明概述
根据本公开的一种实施方式，公开了一种从吸附剂蜂窝体上除去CO2捕集吸着剂的方法。在一些实施方式中，蜂窝体包含粉末、粘合剂和吸着剂的挤出混合物。使吸附剂蜂窝体与一定体积的极性有机流体接触。极性有机流体从蜂窝体上除去所述吸着剂。粘合剂不溶于所述极性有机流体。
根据本公开的另一种实施方式，公开了一种改变CO2吸附剂蜂窝体的孔隙特征的方法。蜂窝体包含粉末、粘合剂和吸着剂的挤出混合物。使蜂窝体与一定体积的极性有机流体接触，所述极性有机流体配置成从蜂窝体上除去吸着剂。粘合剂不溶于所述极性有机流体。
根据本公开的另一种实施方式，公开了一种从蜂窝体上除去第一CO2捕集吸着剂并且使第二CO2捕集吸着剂沉积在蜂窝体上或蜂窝体中的方法。蜂窝体包含粉末、第一CO2捕集吸着剂和粘合剂的挤出混合物。使蜂窝体与第一体积的极性有机流体接触。第一体积的极性有机流体从蜂窝体上除去第一吸着剂。粘合剂不溶于第一体积的极性有机流体。使蜂窝体与第一体积的极性有机流体分离。第一体积的极性有机流体含有一定量的被从经过接触的蜂窝体上除去的第一CO2捕集吸着剂。使蜂窝体与第二体积的极性有机流体接触。第二体积的极性有机流体包含第二CO2捕集吸着剂，第二CO2捕集吸着剂沉积在蜂窝体的表面上。粘合剂不溶于第二体积的极性有机流体。
在本公开的另一种实施方式中，公开了一种对吸着剂蜂窝体进行再生的方法。所述方法包括使吸附剂蜂窝体与一定体积的极性有机液体接触。在一些实施方式中，蜂窝体包含粉末、粘合剂和CO2捕集吸着剂的挤出混合物。在一些实施方式中，所述方法包括利用极性有机液体从蜂窝体上除去至少一部分CO2捕集吸着剂。在一些实施方式中，粘合剂不溶于极性有机液体。
附图的简要说明
参照下文中给出的详细描述可更好地理解本公开，且上文所述内容以外的特征、方面和优势可通过参照下文中给出的详细描述而变得显而易见。这些详细描述参考以下附图，其中：
图1示意性地图示了根据本文所示和所描述的一种或更多种实施方式的一种示例性CO2捕集制品。
发明详述
除非另有限定，在此使用的所有技术和科学术语的含义均与本公开所属领域的普通技术人员的通常理解相一致。尽管可使用与本文所述的方法和材料相似或等价的方法和材料来实施或验证本公开，下文描述了示例性的方法和材料。
参考图1，图1示意性地图示了一种CO2捕集制品100，或者称为吸附剂蜂窝体或整体件。制品100包含具有多个分隔壁120的蜂窝体110，所述分隔壁120沿轴向90从入口端112延伸至出口端114。多个分隔壁120任选地是多孔的，且形成多个流动通道122，气流可流动穿过这些流动通道122。流动通道122可包含任意形状，包括正方向、圆形或任意类似的四边形。表皮116限定了制品100的外径。或者，制品100包含流通式蜂窝体，其包含由多孔壁限定的开放通道。在一种替代性的实施方式中，蜂窝体110包含能够留住吸着剂的多孔基材。在示例性的实施方式中，蜂窝体110具有大于约20％的孔隙率。蜂窝体110还可具有约20％～约90％的孔隙率，或约30％～约80％的孔隙率。
在制品100的一种示例性的实施方式中，蜂窝体110由粉末和粘合剂的混合物形成，使所述粉末和粘合剂固化以构成分隔壁120。在一些实施方式中，蜂窝体110还可包含液体载剂。载体前体浆料中的液体载剂可以是水、乙酸、丙酮、甲苯、乙醇、二氯甲烷、辛酸以及任意其它能够发挥无机颗粒递送载剂作用的一般有机溶剂。参考图1，例如，粉末和粘合剂形成限定流动通道122的分隔壁120。可在各种温度和压力下处理该混合物，并且可通过挤出、烧结或其它公知的工艺来使其固化。在一种实施方式中，蜂窝体110保持未烧结，并且通过粘合剂和/或液体载剂结合在一起。CO2吸着剂可渗透和/和涂覆在全部或一部分分隔壁120和蜂窝体110的表面上。
在制品100的另一种示例性的实施方式中，蜂窝体110由粉末、液体载剂、粘合剂和CO2吸着剂的混合物形成，使所述粉末、液体载剂、粘合剂和CO2吸着剂固化以构成分隔壁120。再次参考图1，例如，粉末、液体载剂、粘合剂和CO2吸着剂形成限定流动通道122的分隔壁120。可通过构成蜂窝体110的分隔壁120的粉末来充分分散和稳定CO2吸着剂。可在各种温度和压力下处理该混合物，并且可通过挤出、烧结或其它公知的工艺来使其固化。在一种实施方式中，蜂窝体100保持未烧结，而是通过完全分散在粉末中的粘合剂、液体载剂和CO2吸着剂结合在一起。美国公开第2013/0207034号中公开了吸着剂蜂窝体的各种组合物及其制造方法，该文献通过引用全文纳入本文。
在一些实施方式中，制品100中的粉末包括但不限于高表面积且多孔的无机固体，例如氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、无定形和结晶硅酸盐或它们的组合以及高表面积的碳化物，例如高表面积的碳化硅以及其它高表面积的多孔非氧化物无机固体。粉末还可包括无机氧化物。所述无机氧化物可包括例如非耐火氧化铝、非多孔的耐火粉末，例如α-氧化铝或方石英、无机分子硅酸盐、非晶无定形二氧化硅、双层氢氧化物或它们的组合。非耐火氧化铝的例子包括但不限于勃姆石、α-氧化铝、γ-氧化铝以及类似的过渡氧化铝相，包括无定形ρ-氧化铝。非晶无定形二氧化硅的例子包括但不限于沉淀的二氧化硅、硅胶和中孔二氧化硅。在一种实施方式中，无机氧化物可以是沸石，包括例如八面沸石或β型、X型、A型或MFI型沸石。粉末还可包含活性炭自身或活性炭与一种或更多种无机氧化物的组合。
可在制造蜂窝体110之前对制品100中的粉末进行处理，以提供所需的表面积。在一些实施方式中，可对粉末进行研磨，以使所得到的粉末的粒径分布能够改善糟糕的颗粒堆积，得到小于粉末理论堆积密度的80％、例如小于粉末堆积密度的50％的高填隙和粒间孔隙率。例如，粉末的表面积可大于约50米2/克或大于约150米2/克。在另一些实施方式中，可对无机粉末进行研磨，以使表面积约为150米2/克～约1000米2/克、约150米2/克～约800米2/克。
粉末表面积的增加可对应于经过处理的蜂窝体110孔径的减小。因此，粉末的高表面积可阻碍粉末被加工成蜂窝体后CO2吸着剂的均匀分布。例如，相比于CO2吸着剂的长度，当粉末的孔径较小时，CO2吸着剂集团可倾向于阻塞孔，使孔与气流隔绝。阻塞的孔降低了制品100捕集CO2的功效，因为阻塞的孔会妨碍CO2到达通道壁厚度中的CO2吸着剂。因此，结合入蜂窝体110的粉末在一些实施方式中具有大于约2纳米的平均孔径。在一些实施方式中，粉末可具有大于约3纳米的平均孔径。在另一些实施方式中，粉末可具有约4纳米(nm)～约10纳米(nm)的平均孔径。
制品100中的粘合剂可采用各种材料，包括有机和无机粘合剂。这些粘合剂的例子包括有机固体，例如纤维素材料、甲基纤维素、羟乙基纤维素以及其它纤维素材料、阿拉伯树胶、藻酸盐、聚合物粘合剂例如乙酸乙烯酯、丙烯酸酯、丙烯酸和乙烯基乳液、热固性聚合物例如酚醛树脂、可原位聚合的各种单体、可原位交联的聚合物以及有机硅、醇盐和各种黏土以及其它无机盐和材料，例如广为人知的氢氧化氧铝(aluminum oxyhydroxide，勃姆石)、硅酸钠等。
制品100中的粘合剂即使在无CO2吸着剂的情况下也能够使粉末保持预定形状。在一种实施方式中，粘合剂是有机化合物，其为可分散或可溶解的固体，具有足以使蜂窝体110在低应力、低温应用中保持形状的强度性质，以使得无需对蜂窝体110进行烧结。使用未烧结的粉末组分来形成蜂窝体110导致蜂窝体基材相比于蜂窝体110的总体尺寸具有高表面积和孔隙率。有机粘合剂，例如纤维素材料、聚乙二醇和聚环氧乙烷、聚乙烯化合物、聚乙烯吡咯烷酮以及其它聚合物还能够提供流变学性能，以在成形后改善和维持基材结构。在挤出和随后的处理之后，粘合剂通常残留在蜂窝体110中。在一些实施方式中，粘合剂包含吸收CO2的材料。
制品100的CO2吸着剂可包括但不限于胺聚合物，例如聚乙烯亚胺(PEI)、聚酰胺型胺(PAMAM)和聚乙烯胺。这些化合物的例子还包括四亚乙基戊胺、二乙醇胺、二亚乙基三胺、五亚乙基六胺以及烷氨基烷氧基硅烷，例如二甲基氨丙基三甲氧基硅烷等。一些实施方式中的CO2吸着剂可包括使用能够将CO2吸收为碳酸盐或氨基甲酸酯或其它物质的任意和所有含氮(nirtogeneous-bearing)有机化合物。另一些实施方式中的CO2吸着剂，例如聚乙烯亚胺可具有约600道尔顿～约10000道尔顿的分子量。
根据一种示例性的实施方式，为了吸收CO2，可将CO2吸着剂分散于蜂窝体110的整个粉末中，以使CO2吸着剂定位于分隔壁120中以及分隔壁120上。本文所用的短语“在分隔壁中”是指CO2吸着剂定位于粉末离散颗粒的周围及其孔中。在聚合物或单体的情况中，可使用包含于混合物中的交联剂和/或聚合剂使CO2吸着剂在分隔壁120中和分隔壁120上交联。
上述制品100可用于各种工艺中以捕集CO2。在一种示例性的CO2捕集工艺中，再次参考图1，含有CO2的气流流入制品100的入口端112，并且被引导通过流动通道122。吸着剂与气流中的CO2发生反应，与CO2形成配位键，生成碳酸盐、碳酸氢盐、氨基甲酸酯或其它配位化合物或离子化合物，从而从气流中吸收CO2。
在一些CO2捕集工艺中，制品100不具有足够的孔隙率以有效地接触并吸收载气气流中所需量的CO2。即，制品100的不可穿透性足以使得含有CO2的气流无法到达制品的通道和/或孔并且接触到CO2吸着剂。这可能是由于污染物、CO2载气导致的污染或制造过程中使制品100含有过量CO2吸着剂所致。因此，可能希望制品100具有额外的孔隙率，或者改变孔内吸着剂的设置，以更有效地接触和吸收气流中所需量的CO2。在另一些CO2捕集工艺中，穿过制品100的压降对于具体操作而言可能过高。因此，以下公开内容提供了改变CO2捕集制品的孔隙特征的方法。
在一种示例性的CO2捕集工艺中，希望捕集的CO2脱附。已存在各种工艺和方法以从CO2捕集制品中释放CO2。在另一种示例性的CO2捕集工艺中，CO2吸着剂是不间断循环工艺中的一部分，以反复吸收和脱附气流中的CO2。然而，出于多种原因，在经历了多个重复的吸附循环之后，CO2吸着剂可降解，并且/或者失去吸收CO2的能力。因此，以下公开内容提供了用于对CO2吸着剂进行再生的方法。
在用于对CO2捕集制品进行再生的本方法中，蜂窝体110接触流体，以除去CO2吸着剂。在一些实施方式中，所述方法可包括使蜂窝体110与一定体积的极性有机流体接触。在另一种实施方式中，所述方法可包括利用极性有机流体从蜂窝体110上除去至少一部分CO2捕集吸着剂。流体可以是能够从蜂窝体110上除去CO2吸着剂的气体或液体。在一种示例性的实施方式中，流体会选择性地溶解CO2吸着剂或与CO2吸着剂结合。因此，流体能够从蜂窝体110上除去全部或部分CO2吸着剂。例如，取决于接触时间和CO2吸着剂在流体中的溶解度，流体能够从蜂窝体110上除去1％、5％、10％、20％、30％、40％、50％、60％、70％、80％、90％或高达100％的CO2吸着剂。在一些示例性的实施方式中，流体从蜂窝体110上除去约10％～约100％或约20％～约100％或甚至约20％～约90％的CO2吸着剂。
使蜂窝体110与流体接触包括将蜂窝体110浸入或浸渍于流体中，或者用流体冲洗、清洗蜂窝体110或使流体流过蜂窝体110。在示例性的方法中，使蜂窝体110与流体接触包括浴浸、(使用或不使用真空的)再循环清洗、通道冲刷以及类似的方法，以使流体与蜂窝体110之间的接触最大化，从而改善CO2吸着剂的除去功效。取决于流体是液体还是气体，从蜂窝体110上除去CO2吸着剂可被描述成浸提、萃取或汽提。
根据一种示例性的实施方式，本方法的流体可包括能够从蜂窝体110上除去CO2吸着剂的液体或气体。在一种实施方式中，流体是能够从本公开的蜂窝体110上除去特定CO2吸着剂的极性有机液体。在另一种实施方式中，流体具有小于300厘泊(cP)的粘度，以允许流体穿透蜂窝体110的结构，润湿蜂窝体110的内表面和外表面。在一些实施方式中，粘度可大于0.5厘泊(cP)。具体而言，流体可穿透蜂窝体110的孔，以除去困于其中的CO2吸着剂。在一些替代性的实施方式中，流体含有表面活性剂以降低流体的表面张力。在一些实施方式中，流体的表面张力可约为0.5达因/厘米～约25达因/厘米(25℃下)或甚至约为20达因/厘米～约25达因/厘米(25℃下)。
在一种实施方式中，流体是醇类，例如甲醇、异丙醇、乙醇、丙醇、丁醇以及其它能够溶解本公开的具体CO2吸着剂或与之化学结合的类似的简单醇类。在另一些实施方式中，液体可以是足以溶解本公开的具体CO2吸着剂的乙二醇醚、聚醚、酮、酯、醇或它们的混合物。在另一种实施方式中，流体可以是超临界CO2。在另一种实施方式中，流体是能够在不改变利用粉末和粘合剂保持的制品结构的条件下除去聚胺吸着剂的极性溶剂。在一些示例性的实施方式中，流体不会溶解蜂窝体110中的粉末和/或粘合剂。即，选择流体以选择性地从蜂窝体110上溶解CO2吸着剂，而不是粉末或粘合剂。在另一种实施方式中，流体可以是液体或气体。
接触蜂窝体110的流体体积可比蜂窝体110的总体积大约0.1～约15倍，或者是蜂窝体110的总体积的约2～约20倍。在一种示例性的实施方式中，流体体积可以是蜂窝体110总体积的约5～约10倍。增加流体接触蜂窝体110的体积会提高CO2吸着剂的除去功效。当流体接触蜂窝体110时，所述流体可处于约20℃～约26℃的温度下。当蜂窝体110接触流体时，所述蜂窝体110也可处于约20℃～约26℃的温度下。可对流体与蜂窝体110的接触温度进行最优化，以提高CO2吸着剂的除去速率。在一种实施方式中，流体接触温度低于粘合剂可溶于该流体时的温度。接触温度还可低于会危害蜂窝体110结构的温度。
在本方法中，蜂窝体110与流体接触一段时间以实现所需的CO2吸着剂除去。接触时间可以是2分钟或更短、5分钟或更短或10分钟或更短，例如，当流体浓度和/或接触温度低(例如约20～25℃)时，接触时间可长达60分钟或更短。在一种实施方式中，接触时间使得制品约70％或更多的总吸附容量暴露于流体之下，以使化学和物理可用的位点达到饱和。使蜂窝体110与流体接触会从蜂窝体110上除去至少一部分CO2捕集吸着剂。使蜂窝体110与流体接触还会改变蜂窝体110的孔隙特征，例如总孔隙率、平均孔径和/或总孔容。例如，经过接触的蜂窝体110在与流体接触后具有约20％～约50％、甚至高达约100％的孔隙率增加。经过接触的蜂窝体110在与流体接触后还具有约10％～约75％的平均孔径减小。经过接触的蜂窝体110在与流体接触后还具有约100％～约120％的总孔容增加。此外，经过接触的蜂窝体110在与流体接触后具有约50％～约150％的总表面积增加。
在按照本方法使蜂窝体110与流体接触之后，使蜂窝体110与流体分离。这包括从流体中除去蜂窝体110，或者从周围的蜂窝体110上除去流体。在一些示例性的实施方式中，被除去的流体会含有一定量的被从蜂窝体110上除去的CO2吸着剂。被除去的流体中所含有的CO2吸着剂的量会取决于接触时间、接触温度以及CO2吸着剂在流体中的溶解度。例如，流体含有1％、5％、10％、20％、30％、40％、50％、60％、70％、80％、90％或高达100％的来自经过接触的蜂窝体110的CO2吸着剂。
在本方法的一种实施方式中，在使蜂窝体110与流体分离之后，可用第二体积的流体或另一种类似的气体或液体对蜂窝体110进行冲洗，以从蜂窝体110上除去残留的流体或CO2吸着剂。在另一种实施方式中，在约16℃～约26℃的室温下对蜂窝体110进行干燥。或者，对蜂窝体110进行热加热，以在约30℃～约60℃的温度下对其进行干燥，以从蜂窝体110上除去流体或CO2吸着剂的残留物。
在本方法的另一种实施方式中，从蜂窝体110上除去CO2吸着剂，并且使另一种CO2吸着剂沉积在蜂窝体110上。在该方法的一个步骤中，使蜂窝体110与第一流体接触，以从蜂窝体110上除去CO2吸着剂。在另一个步骤中，可使蜂窝体110与第一流体分离。在另一个步骤中，可制备含有CO2吸着剂和溶剂的混合物的再生流体。在附加的步骤中，可使经过接触的蜂窝体110与再生流体接触，以使CO2吸着剂沉积在经过接触的蜂窝体110的表面上。在另一个步骤中，可使经过两次接触的蜂窝体110与再生流体分离。
再生流体中所含有的CO2吸着剂可以是之前未使用的CO2吸着剂或来自之前的如上所述的CO2吸着剂除去方法的经过循环的CO2吸着剂。再生流体的溶剂可以是液体或气体。或者，溶剂是与上述方法中用于从蜂窝体110上除去CO2吸着剂的流体相同的化合物。在本方法的示例性实施方式中，溶剂是能够溶解再生流体中所含有的CO2吸着剂或者降低所述CO2吸着剂的粘度的化合物。在一些示例性的实施方式中，溶剂不会溶解蜂窝体110中的粉末和/或粘合剂。即，选择溶剂以选择性地溶剂CO2吸着剂或降低所述CO2吸着剂的粘度。在另一种实施方式中，再生流体含有表面活性剂和/或分散剂，以帮助CO2吸着剂沉积在蜂窝体110上。
在本方法的实施方式中，被除去的CO2吸着剂和后续沉积的CO2吸着剂是相同或不同的化合物。或者，后续沉积的CO2吸着剂与被除去的CO2吸着剂是相同的材料。即，被除去的CO2吸着剂立即重新沉积在蜂窝体110上，或者在经过处理、再生或重新活化后重新沉积在蜂窝体110上。
使之前经过接触的蜂窝体110与再生流体接触包括将蜂窝体110浸入或浸渍于再生流体中，或者用再生流体冲洗、清洗蜂窝体110或使再生流体流过蜂窝体110。在示例性的方法中，使蜂窝体110与再生流体接触包括浴浸、(使用或不使用真空的)再循环浸渍以及类似的方法，以使再生流体与蜂窝体110之间的接触最大化，从而改善沉积在经过接触的蜂窝体110上的CO2吸着剂的量。
实施例
参考以下实施例进一步阐明本公开的用于对CO2捕集制品进行再生的方法。
实施例1
通过对包含65重量％的硅胶、32重量％的液体PEI、6重量％的羟丙基甲基纤维素和1重量％的Durasyn 162的批料进行混合来制备蜂窝体。对该批料进行增塑并将其挤出成蜂窝体结构，所述蜂窝体结构每平方英寸具有约400个流动通道，这些流动通道由厚度约为0.18毫米(0.007英寸)的分隔壁限定。在约40℃下对蜂窝体进行数天的干燥。高性能液相色谱(HPLC)分析测定经过干燥的蜂窝体含有约30重量％的PEI。
随后，使用(i)布鲁诺尔-埃米特-泰勒(BET)表面积分析；(ii)巴雷特-乔伊纳-哈兰达(BJH)孔径和孔容分析；以及(iii)压汞孔隙率测量法(MIP)和图像分析对蜂窝体进行评价。以下表1中提供了含有PEI的蜂窝体的评价结果。
表1：含有PEI的蜂窝体的特征
接着，将蜂窝体浸入纯甲醇浴中约10分钟，以除去PEI。甲醇体积与蜂窝体总体积之比约为10:1。将蜂窝体从浴中移出，用新鲜的甲醇进行冲洗，并且在30℃～60℃下干燥10分钟。再次将蜂窝体浸入新鲜的纯甲醇浴中，用甲醇冲洗，并且进行干燥，重复上述操作3次。经过物理检查，甲醇没有削弱复合蜂窝体的结构完整性。HPLC分析测定经过干燥、用甲醇清洗过的蜂窝体含有约12重量％的PEI。
随后使用(i)BET分析；(ii)BJH粉丝；以及(iii)MIP分析对除去了PEI的蜂窝体进行评价。以下表2中提供了除去PEI之后的蜂窝体的评价结果。
表2：利用甲醇除去PEI之后的蜂窝体的特征
表1和2中的评价结果提供了利用甲醇除去PEI之前和之后蜂窝体特征的比较。当PEI被除去时，蜂窝体的表面积增加了约156％。蜂窝体的总孔隙率也增加了50％。而且，BJH分析和MIP分析分别测得蜂窝体的孔容增加了约100％～约120％。随着甲醇将PEI从蜂窝体分隔壁中的较小孔中除去，孔径中值减小约75％。
实施例2
通过对包含65重量％的硅胶、32重量％的液体PEI、6重量％的羟丙基甲基纤维素和1重量％的Durasyn 162的批料进行混合来制备15cm长的蜂窝体(不同于实施例1中所使用的蜂窝体)。对该批料进行增塑并将其挤出成蜂窝体结构，所述蜂窝体结构每平方英寸具有约400个流动通道，这些流动通道由厚度约为0.18毫米(0.007英寸)的分隔壁限定。在约40℃下对蜂窝体进行数天的干燥。经过干燥的蜂窝体重24.34克。
将蜂窝体浸入甲醇浴中约10分钟，以除去PEI。甲醇体积与蜂窝体总体积之比约为10:1。将蜂窝体从浴中移出，在30℃～60℃下干燥15分钟，随后称重。再进行三次以下操作：将蜂窝体浸入新鲜的甲醇浴中，进行干燥和称重。以下表3提供了在每次浸入甲醇并随后干燥后的蜂窝体的重量。
表3：连续甲醇清洗后的蜂窝体质量
甲醇清洗和干燥编号 经过干燥的蜂窝体的质量(g)
0 24.34
1 23.53
2 20.48
3 21.16
4 19.09
表3中的评价结果表明，对应于PEI的除去，蜂窝体的质量在第四次甲醇清洗和干燥后降低了约22重量％。
在甲醇溶液中稀释分子量约为600～800克/摩尔的PEI，以生成97mL甲醇与PEI的体积比约为5:1的混合物。将经过上述甲醇清洗4的蜂窝体的一半浸入甲醇/PEI混合物中5分钟，随后进行翻转以将另一半浸入混合物中5分钟。随后，对蜂窝体进行干燥和称重。再进行两次以下操作：使蜂窝体的一半浸没，进行翻转以将另一半浸入新鲜的甲醇/PEI混合物中，进行干燥和称重。以下表4提供了在每次浸入甲醇/PEI混合物中并随后干燥后的蜂窝体的重量。
表4：连续甲醇/PEI混合物清洗后的蜂窝体质量
表4中的评价结果表明，对应于PEI的摄取，蜂窝体的质量在第三次甲醇/PEI混合物清洗和干燥后增加了约60重量％。出乎预料地，三次甲醇/PEI混合物清洗后蜂窝体上所含有的PEI比原始蜂窝体中所含有的PEI的量大约85％。
实施例3(预计)
制备了与实施例中所提供的蜂窝体相似的蜂窝体，但其不含PEI。
制备了乙醇与四乙氧基硅烷(TEOS)的混合物，以使混合物中TEOS的量约为30重量％二氧化硅(SiO2)。将(不含PEI的)蜂窝体浸入醇/TEOS混合物中5～10分钟以对蜂窝体灌输TEOS。随后，将蜂窝体从混合物中移出。利用气刀除去夹带于蜂窝体中的多余的醇/TEOS混合物。在26℃下对该部件进行10分钟的干燥，随后在烘箱中于70℃下进行10分钟的干燥。然后在约400℃～600℃下对蜂窝体进行约2～4小时的焙烧，以从蜂窝体结构中热降解并除去羟丙基甲基纤维素。在焙烧过程中，TEOS被转化成蜂窝体之中和之上的SiO2，以确保蜂窝体的结构完整性，不存在羟丙基甲基纤维素。
在甲醇溶液中稀释分子量约为600～800克/摩尔的PEI，以生成甲醇与PEI的体积比约为1:1～约5:1的混合物。焙烧后，将蜂窝体浸入甲醇/PEI混合物中约5～10分钟。预计蜂窝体之中和之上对PEI的摄取与表4中所示的相似。随后，在约30℃～60℃下对蜂窝体进行约2～4小时的干燥。
实施例4(预计)
制备了与实施例1中所提供的蜂窝体相似的蜂窝体。
将蜂窝体用于CO2捕集工艺中，直至PEI因氧化而退化。接着，在约400℃～600℃下对蜂窝体进行约2小时的焙烧，以完全氧化PEI，并且从蜂窝体结构中除去PEI。
在甲醇溶液中稀释分子量约为600～800克/摩尔的PEI，以生成甲醇与PEI的体积比约为1:1～约5:1的混合物。焙烧后，将蜂窝体浸入甲醇/PEI混合物中5～10分钟以对蜂窝体灌输PEI。随后，在约30℃～60℃下对蜂窝体进行数天的干燥。预计蜂窝体之中和之上对PEI的摄取与表4中所示的相似。
实施例5(预计)
制备了与实施例1中所提供的蜂窝体相似的蜂窝体。
将蜂窝体用于CO2捕集工艺中，直至PEI因氧化而退化。随后，将蜂窝体置于PEI再生推流型反应器中。反应器包含能够包封蜂窝体的结构。反应器包括位于反应器相反端的入口和出口，以使流体流过反应器。使甲醇流过反应器，以接触蜂窝体，并且从蜂窝体中浸提出PEI。流过反应器的甲醇的体积会是蜂窝体整体体积的约2～20倍。对流速进行调节，以在约40分钟或更短的时间内实现与表3相似的结果。
如本说明书以及所附权利要求书中所用，单数形式“一个”、“一种”和“该/所述”包括复数形式的实施方式，除非上下文中另有明确规定。
并且在本文中，所有的数字都假设受到术语“约”的修饰，并且优选地受到术语“精确”的修饰。虽然阐述本发明宽范围的数字范围和参数是近似值，但是具体实施例中所述的数值以尽可能精确的方式报告。但是，所有数值固有地含有由它们各自的测试测量方法中标准偏差必然导致的某些变化。在本领域技术人员没有相反理解的情况下，本文中术语“约”所修饰的数字表示该数字的±5％。
本领域的技术人员显而易见的是，可以在不偏离要求专利权的主题的精神和范围的情况下，对本文所述的实施方式进行各种修改和变动。因此，本说明书旨在涵盖本文所述的各种实施方式的修改和变化形式，且这些修改和变化形式落入所附权利要求及其等同内容的范围之内。

Claims (25)

1.一种从吸附剂蜂窝体上除去吸着剂的方法，所述方法包括：
使所述吸附剂蜂窝体与一定体积的极性有机流体接触，
其中，所述蜂窝体包含粉末、粘合剂和CO2捕集吸着剂的挤出混合物，
其中，所述极性有机流体从所述蜂窝体上除去所述CO2捕集吸着剂，且
其中，所述粘合剂不溶于所述极性有机流体。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述极性有机流体是粘度小于约300厘泊的液体。
3.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述极性有机液体选自主要由以下物质组成的组：乙二醇醚、聚醚、酮、酯、醇或它们的混合物。
4.如权利要求1～3中任一项所述的方法，其特征在于，所述极性有机流体的体积是所述蜂窝体总体积的约5～约10倍。
5.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述吸着剂包含胺聚合物。
6.如权利要求5所述的方法，其特征在于，所述胺聚合物选自由以下物质组成的组：聚乙烯亚胺、聚酰胺型胺和聚乙烯胺。
7.如权利要求1～6中任一项所述的方法，其特征在于，所述粘合剂包含固体有机化合物。
8.如权利要求7所述的方法，其特征在于，所述固体有机化合物选自主要由以下物质组成的组：纤维素材料、甲基纤维素、羟乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素、阿拉伯树胶、藻酸盐以及它们的混合物。
9.如权利要求1～8中任一项所述的方法，其特征在于，当所述极性有机流体与所述蜂窝体接触时，所述极性有机流体处于约20℃～约26℃的温度下。
10.如权利要求1～9中任一项所述的方法，其特征在于，在使所述蜂窝体与所述极性有机流体接触时，接触温度低于所述粘合剂可溶于所述极性有机流体时的温度。
11.如权利要求1～10中任一项所述的方法，其特征在于，所述蜂窝体具有约20％～约90％的孔隙率。
12.如权利要求1～11中任一项所述的方法，其特征在于，还包括使所述蜂窝体与所述极性有机流体分离，所述极性有机流体含有一定量的被从经过接触的蜂窝体上除去的吸着剂。
13.如权利要求1～12中任一项所述的方法，其特征在于，还包括用第二体积的所述极性有机流体冲洗所述经过接触的蜂窝体。
14.如权利要求1～13中任一项所述的方法，其特征在于，还包括在约30℃～约60℃之间加热所述经过接触的蜂窝体，以除去经过冲洗的蜂窝体中所述极性有机流体的残留物。
15.一种改变CO2吸附剂蜂窝体的孔隙特征的方法，其特征在于，所述方法包括：
使所述蜂窝体与一定体积的极性有机流体接触，所述极性有机流体配置成从所述蜂窝体上除去吸着剂，
其中，所述蜂窝体包含粉末、粘合剂和吸着剂的挤出混合物，
其中，所述极性有机流体从所述蜂窝体的孔中除去所述吸着剂，且
其中，所述粘合剂不溶于所述极性有机流体。
16.如权利要求15所述的方法，其特征在于，经过接触的蜂窝体相对于所述蜂窝体具有从约20％至约50％的孔隙率增加。
17.如权利要求15或16所述的方法，其特征在于，经过接触的蜂窝体相对于所述蜂窝体具有从约10％至约75％的平均孔径减小。
18.如权利要求15～17中任一项所述的方法，其特征在于，经过接触的蜂窝体相对于所述蜂窝体具有从约100％至约120％的总孔容增加。
19.一种从蜂窝体上除去第一CO2捕集吸着剂并且使第二CO2捕集吸着剂沉积在所述蜂窝体上或所述蜂窝体中的方法，所述方法包括：
使所述蜂窝体与第一体积的极性有机流体接触，
其中，所述蜂窝体包含粉末、第一CO2捕集吸着剂和粘合剂的挤出混合物，
其中，所述第一体积的极性有机流体从所述蜂窝体上除去所述第一吸着剂，且所述粘合剂不溶于所述第一体积的极性有机流体；
使所述蜂窝体与所述第一体积的极性有机流体分离，
其中，所述第一体积的极性有机流体含有一定量的被从经过接触的蜂窝体上除去的所述第一CO2捕集吸着剂；以及
使所述蜂窝体与第二体积的极性有机流体接触，
其中，所述第二体积的极性有机流体包含第二CO2捕集吸着剂，
其中，所述粘合剂不溶于所述第二体积的极性有机流体，且
其中，所述第二吸着剂沉积在所述蜂窝体的表面上。
20.如权利要求19所述的方法，其特征在于，所述第一吸着剂具有与所述第二吸着剂相同的化学组成。
21.一种对吸附剂蜂窝体进行再生的方法，所述方法包括：
使所述吸附剂蜂窝体与一定体积的极性有机液体接触，
其中，所述蜂窝体包含粉末、粘合剂和CO2捕集吸着剂的挤出混合物，
利用所述极性有机液体从所述蜂窝体上除去至少一部分CO2捕集吸着剂，且
其中，所述粘合剂不溶于所述极性有机液体。
22.如权利要求21所述的方法，其特征在于，利用所述极性有机液体除去约10％～约90％的所述CO2捕集吸着剂。
23.如权利要求21或22所述的方法，其特征在于，所述粉末包含无机氧化物。
24.如权利要求21～23中任一项所述的方法，其特征在于，所述粘合剂包含甲基纤维素、羟乙基纤维素或它们的组合。
25.如权利要求21～24中任一项所述的方法，其特征在于，所述CO2捕集吸着剂包含聚乙烯亚胺、聚酰胺型胺、聚乙烯胺、四亚乙基戊胺、二乙醇胺、二亚乙基三胺、五亚乙基六胺、烷氨基烷氧基硅烷或它们的组合。
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