CN107631993A - 一种基于水汽残差谱分析的红外光谱识别方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于光谱测量及光谱识别技术领域,具体涉及一种基于水汽残差谱分析的红外光谱识别方法,包括利用分子透射吸收数据库和气象参数生成纯水汽透过率谱;将包含未知化合物吸收特征的待识别红外实测光谱与所述纯水汽透过率谱进行拟合,分波段扣除未知化合物光谱中的水汽吸收光谱,得到残差光谱;对残差光谱进行初步寻峰识别,找出各波段残差光谱吸收最强处对应的峰位,与红外吸收特征数据库中的各化合物分子吸收峰进行比较,得出可能的化合物成分列表;本发明利用纯水汽透过率谱对待识别光谱中的水汽吸收光谱进行扣除,有效避免了水汽对识别结果造成的误差,提高了光谱识别的精准度,可以实现红外吸收光谱的未知化合物成分的快速识别。
Description
技术领域
本发明属于光谱测量及光谱识别技术领域,具体涉及一种基于水汽残差谱分析的红外光谱识别方法。
背景技术
随着现代物理学、化学以及计算机技术的进步,特别是表面物理学、光学和电子学的进步,各种大气环境监测技术得到了有效发展。其中以光谱法为基础的光学和光谱学监测技术作为新兴的技术手段,以其大范围、多组分检测、连续实时监测方式而成为环境污染监测的理想工具。
基于光谱学的大气环境监测技术的主要优点有:可进行多组分同时监测,可实现非接触在线自动监测;选择性好、灵敏度高、检测限可达ppb量级;测量范围可从数百米到数公里,可测量目标区域的平均污染程度,不需要多点取样,监测结果比单点监测更具代表性等,光学和光谱学技术是当前重要污染指标和污染源排放在线监测技术的发展方向和技术主流。
傅里叶变换红外(FTIR)光谱技术是近年来快速发展起来的一种综合性探测技术,由于大气中大多数的微量、痕量气体都是红外活性气体,在中红外波段(2.5~25μm)范围内具有吸收和发射红外特征光谱的能力,对于光谱测量非常有利,因而FTIR在大气环境监测中具有良好的应用前景。世界上诸多国家利用该技术开展了对大气环境及大气污染观测及研究工作,包括污染源排放气体实时监测,区域性温室气体和反应性痕量气体的本底、分布廓线、时空变化观测研究等。但是FTIR技术实测红外光谱图解析复杂,另外,在中红外波段水汽 吸收较强,对FTIR定性和定量带来干扰,这些都限制了FTIR技术在大气环境监测中的实际应用。
光谱识别技术是光谱定性和定量分析的基础。随着模式识别技术的发展,光谱识别技术已成为医药、环保、石化等行业进行快速检测的重要手段。光谱识别的基本过程是:1、选择并提取光谱信号的特征;2、运用相关算法对未知光谱信号的特征和红外标准数据库中已知光谱信号的特征进行比较,从而得出未知光谱信号的化学组成关系。从光谱识别的基本过程来看,光谱信号特征的选择和提取是光谱识别的前提,目前红外光谱识别中常用的方法是基于人工神经网络算法的识别方法。人工神经网络识别方法的过程较为复杂,需要进行大量的样本采集,然后进行建模、模型验证等工作,鲁棒性和容错性较差。因此,开发具有针对性、识别速度快、实际操作使用简单的红外光谱识别方法,对于改进和发展红外光谱技术在大气环境监测中的实际应用具有重要意义。
发明内容
本发明的目的是针对现有红外光谱识别方法的不足,提供了一种基于水汽残差谱分析的红外光谱识别方法,可以实现红外吸收光谱的未知化合物成分的快速识别。
为实现上述目的,本发明提供了以下技术方案:
一种基于水汽残差光谱分析的红外光谱识别方法,包括以下步骤:
步骤1:利用分子透射吸收数据库和气象参数生成纯水汽透过率谱;
步骤2:将包含未知化合物吸收特征的待识别红外实测光谱与所述纯水汽透过率谱进行拟合,分波段扣除未知化合物光谱中的水汽吸收光谱,得到残差光谱;
步骤3:对残差光谱进行初步寻峰识别,找出各波段残差光谱吸收最强处对应的峰位,与红外吸收特征数据库中的各化合物分子吸收峰进行比较,得出可能的化合物成分列表;
优选的,初步寻峰识别完成后,得出各波段光谱中可能包含的化合物成分,将各波段残差光谱与可能组分的标准透过率光谱作相关性分析,得出各可能组分的相关系数;
优选的,将可能组分作为待测组分进行拟合,从残差光谱中去除可能组分吸收,得到二次残差光谱,再进行寻峰识别、相关性分析,直到各波段残差中没有出现与特征数据库中相符的化合物成分为止,最终依据可能组分的标准透过率光谱与残差光谱相关系数完成红外光谱识别,确定未知化合物组分。
优选的,所述气象参数至少包括温度、气压和湿度。
优选的,在所述步骤1中,纯水汽透过率谱的生成考虑环境参数和仪器函数影响,首先从分子透射吸收数据库中提取水汽高分辨率吸收线强,然后进行线强修正,线强修正至少包括温度压力展宽、仪器展宽、谱线卷积、逐线积分过程;建立实测光谱分辨率下的纯水汽透过率谱。
优选的,在所述步骤2中,水汽吸收扣除的具体波段包括以下波段中的一组或多组:600~700cm-1、700~800cm-1、800~900cm-1、900~1000cm-1、1000~1100cm-1、1100~1200cm-1、2000~2100cm-1、2100~2200cm-1、2400~2500cm-1、2500~2600cm-1、2600~2700cm-1、2700~2800cm-1、2800~2900cm-1、2900~3000cm-1、3000~3100cm-1、3100~3200cm-1、3200~3300cm-1、3300~3400cm-1。
优选的,在所述步骤3中,初步寻峰识别设置的残差光谱吸收峰与可能化合物组分标准光谱吸收峰的峰位允许偏移量为1cm-1。
优选的,在所述步骤4中,通过计算各波段水汽残差光谱与可能组分的标准透过率光谱的相关系数来进行未知成分识别,当两者为高度相关时,则判定待识别实测红外吸收光谱中包含该化合物成分。
本发明的技术效果在于:本发明利用纯水汽透过率谱对待识别光谱中的水汽吸收光谱进行扣除,有效避免了水汽对识别结果造成的误差,提高了光谱识别的精准度,可以实现红外吸收光谱的未知化合物成分的快速识别。
附图说明
图1为一种基于水汽残差谱分析的红外光谱识别方法的流程图;
图2为包含乙烯(C2H4)吸收特征的实测红外光谱,其中横坐标为波数,纵坐标为光强;
图3为高分辨率分子透射吸收数据库(HITRAN)中提取的水汽吸收线强,其中横坐标为波数,纵坐标为线强;
图4为包含了仪器线型函数和环境参数影响的水汽透过率谱,其中横坐标为波数,纵坐标为透过率;
图5-22分别为待识别红外实测光谱在600~700cm-1、700~800cm-1、800~900cm-1、900~1000cm-1、1000~1100cm-1、1100~1200cm-1、2000~2100cm-1、2100~2200cm-1、2400~2500cm-1、2500~2600cm-1、2600~2700cm-1、2700~2800cm-1、2800~2900cm-1、2900~3000cm-1、3000~3100cm-1、3100~3200cm-1、3200~3300cm-1、3300~3400cm-1波段内水汽吸收扣除后的残差谱,其中横坐标为波数,纵坐标为残余光强;
图23、24为900-1000cm-1波段残差谱与C2H4标准透过率谱,以及两者的线性回归曲线。
具体实施方式
为了更好地说明本发明的目的和优点,下面结合附图和实施例对本发明内容作进一步说明。
以包含了乙烯实测吸收信息的红外光谱识别为例,说明基于水汽残差谱的红外光谱识别过程。图2为包含乙烯(C2H4)吸收特征的实测红外光谱。
首先,从高分辨率分子透射吸收数据库(HITRAN)中提取的水汽吸收线强,如图3所示。HITRAN数据库中提供的谱线是在温度为296K,压强为101.325KPa时的线强,根据实际测量时的环境参数,对线强进行温度和压力修正:
其中:m为配分函数Q(T)温度依赖参数,对于线性分子m=1,对于非线性分子m=1.5;c2为第二辐射常数(hc/k=1.4388cm K);η为低能态能级;η′为高能态能级;νηη′为吸收线频率,单位波数cm-1;Eη为吸收线低能态能量,单位cm-1;T为绝对温度,单位K。
由于分子碰撞引起的分子能级不确定导致的碰撞展宽也叫压力展宽,其表达函数为:
αL为洛伦兹线型峰值半高半宽(HWHM):
ν0为谱线中心位置(cm-1),ν为谱线频率(cm-1),n为展宽温度依赖参数;p 为压强(atm);ps为吸收体的分压(atm);γair为吸收线空气展宽半高半宽(HWHM);γself为吸收线自展宽半高半宽(HWHM)。
由于分子的热运动速度分布使谱线频率对不同运动速度的分子发生不同的多普勒频移而导致的多普勒展宽,即温度展宽,其表达函数为:
αG为高斯线型峰值半高半宽(HWHM),c为光速;ν0为谱线中心位置(cm-1),ν为谱线频率(cm-1),k为波尔兹曼常数,1.381×10-23JK-1;T为绝对温度;m是分子质量。
仪器展宽主要是由于仪器对干涉图的截断导致,截断函数与仪器线型函数(ILS(ν))互为傅里叶变换。根据实际需要采用不同的截断函数,水汽透过率谱计算采用的截断函数必须和仪器测量光谱时采用的截断函数一致。
将单条谱线的线强卷积上述三种线型函数后,获得该条谱线与测量光谱同等条件下(温度、压力、仪器分辨率)的吸收截面。
得到与实际测量条件相同环境参数和仪器线型函数的吸收截面后,匹配实际测量光程以及水汽浓度,生成水汽透过率谱,如图4所示。
对待识别红外实测光谱进行分波段水汽吸收扣除,得到各波段残差光谱,红外光谱实测光谱范围为500~5000cm-1,而由于水汽在1200~2000cm-1波段吸收较强,该波段不适于红外光谱测量,因此选用水汽吸收较弱波段进行光谱识别。如图5~22所示,水汽吸收扣除的具体波段分别为:600~700cm-1、700~800cm-1、800~900cm-1、900~1000cm-1、1000~1100cm-1、1100~1200cm-1、 2000~2100cm-1、2100~2200cm-1、2400~2500cm-1、2500~2600cm-1、2600~2700cm-1、2700~2800cm-1、2800~2900cm-1、2900~3000cm-1、3000~3100cm-1、3100~3200cm-1、3200~3300cm-1、3300~3400cm-1。
然后对水汽残差谱进行初步寻峰识别,找出各波段残差谱吸收最强处对应的峰位,与红外吸收特征数据库中的各化合物分子吸收峰进行比较,得出可能的化合物成分列表。由于实际测量过程中,光谱可能会产生波数漂移,因此进行寻峰识别时,需要设置一个峰位允许偏移量,设置寻峰识别的峰位允许偏移量为1cm-1。例如,残差光谱中900-1000cm-1波段的吸收峰位为948cm-1,如果数据库中某化合物分子的吸收峰位于(948-1)cm-1到(948+1)cm-1之间,则认为测量光谱中可能包含该化合物组分。
初步寻峰识别完成后,得出各波段光谱中可能包含的化合物成分,将各波段残差谱与可能组分的标准透过率光谱作相关性分析,得出各可能组分的相关系数;相关系数是对变量之间关系密切程度的度量指标,用r标示,此处用其进行相似性判别。用y表示可能组分标准透过率值,用x表示待识别残差光谱强度,那么,两者之间的相关系数为:
式中:分别为x、y的平均值;相关系数r的取值范围为-1≤r≤1。根据经验可以把相关程度分为下面几种情况:当|r|≥0.8时,可以视为高度相关。
将可能组分作为待测组分进行拟合,从残差谱中去除可能组分吸收,得到二次残差谱,再进行寻峰识别、相关性分析,直到各波段残差中没有出现与特征数据库中相符的化合物成分为止,最终依据可能组分的标准透过率光谱与残差谱相关系数完成红外光谱识别,确定未知化合物组分。
可能组分乙烯(C2H4)所在波段的残差光谱与其标准透过率谱之间的相关系数最高,为0.9149>0.8,依据经验可以视为高度相关,可以认为待识别的FTIR光谱中包含了乙烯的吸收,图23、24给出了900-1000cm-1波段残差谱与C2H4标准透过率谱,对两者作线性回归分析,计算得到的斜率为1.199。而其它可能组分的相关性则小的多,可以认为待识别FTIR光谱中不包含这些组分的吸收,因此利用相关性的分析方法最终完成了FTIR光谱的定性识别。
以上内容是对本发明实施方式所作的进一步详细说明,不能认定本发明的具体实施方式仅限于此,对于本发明所属技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明构思的前提下,还可以做出若干简单的推演或替换,都应当视为属于本发明所提交的权利要求书确定专利保护范围。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种基于水汽残差光谱分析的红外光谱识别方法,包括以下步骤:
步骤1:利用分子透射吸收数据库和气象参数生成纯水汽透过率谱;
步骤2:将包含未知化合物吸收特征的待识别红外实测光谱与所述纯水汽透过率谱进行拟合,分波段扣除未知化合物光谱中的水汽吸收光谱,得到残差光谱;
步骤3:对残差光谱进行初步寻峰识别,找出各波段残差光谱吸收最强处对应的峰位,与红外吸收特征数据库中的各化合物分子吸收峰进行比较,得出可能的化合物成分列表;
步骤4:初步寻峰识别完成后,得出各波段光谱中可能包含的化合物成分,将各波段残差光谱与可能组分的标准透过率光谱作相关性分析,得出各可能组分的相关系数;
步骤5:将可能组分作为待测组分进行拟合,从残差光谱中去除可能组分吸收,得到二次残差光谱,再进行寻峰识别、相关性分析,直到各波段残差中没有出现与特征数据库中相符的化合物成分为止,最终依据可能组分的标准透过率光谱与残差光谱相关系数完成红外光谱识别,确定未知化合物组分。
2.根据权利要求1所述的一种基于水汽残差光谱分析的红外光谱识别方法,其特征在于:所述气象参数至少包括温度、气压和湿度。
3.根据权利要求2所述的一种基于水汽残差光谱分析的红外光谱识别方法,其特征在于:在所述步骤1中,纯水汽透过率谱的生成考虑环境参数和仪器函数影响,首先从分子透射吸收数据库中提取水汽高分辨率吸收线强,然后进行线强修正,线强修正至少包括温度压力展宽、仪器展宽、谱线卷积、逐线积分过程;建立实测光谱分辨率下的纯水汽透过率谱。
4.根据权利要求1所述的一种基于水汽残差光谱分析的红外光谱识别方法,其特征在于:在所述步骤2中,水汽吸收扣除的具体波段包括以下波段中的一组或多组:600~700cm-1、700~800cm-1、800~900cm-1、900~1000cm-1、1000~1100cm-1、1100~1200cm-1、2000~2100cm-1、2100~2200cm-1、2400~2500cm-1、2500~2600cm-1、2600~2700cm-1、2700~2800cm-1、2800~2900cm-1、2900~3000cm-1、3000~3100cm-1、3100~3200cm-1、3200~3300cm-1、3300~3400cm-1。
5.根据权利要求1所述的一种基于水汽残差光谱分析的红外光谱识别方法,其特征在于:在所述步骤3中,初步寻峰识别设置的残差光谱吸收峰与可能化合物组分标准光谱吸收峰的峰位允许偏移量为1cm-1。
6.根据权利要求1所述的一种基于水汽残差光谱分析的红外光谱识别方法,其特征在于:在所述步骤4中,通过计算各波段水汽残差光谱与可能组分的标准透过率光谱的相关系数来进行未知成分识别,当两者为高度相关时,则判定待识别实测红外吸收光谱中包含该化合物成分。
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Legal Events
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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