CN107561177A - 放射性气体连续监测装置和方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种放射性气体连续监测装置，其包括：取样单元，包括通过取气管线与排气烟囱连接的抽气泵；吸附过滤单元，与抽气泵连接，包括依次连接的分子筛、压缩泵和高分子渗透膜；活性炭吸附单元，与高分子渗透膜连接，包括相互连接的至少一组活性炭吸附组件；以及分离监测单元，与活性炭吸附组件连接，包括依次连接的色谱柱和探测装置。相对于现有技术，本发明放射性气体连续监测装置通过设置多组交替运行的活性炭吸附组件，采用变温吸附原理，使得放射性气体浓度逐级提高，保证了监测的连续性和准确性。此外，本发明还公开了一种放射性气体连续监测方法。

Description

放射性气体连续监测装置和方法

技术领域

本发明属于核电技术领域，更具体地说，本发明涉及一种放射性气体连续监测装置和方法，适用于核电厂气载放射性流出物的连续测量和精确测量，也适用于核电厂以外的有监测气载放射性流出物需求的核设施。

背景技术

在核电厂运行过程中，随之需要排放的放射性物质经过液态流出物和气态流出物进入环境，可能对公众造成辐射影响。因此，核电厂放射性流出物排放应采取剂量控制、排放总量控制和排放浓度控制标准，且气载放射性流出物中惰性气体的年排放总量控制值为600T Bq。

目前，核电厂对气载流出物中的放射性气体进行监测的方法主要包括设置连续测量装置以及采用标准钢瓶进行采样后置于高纯锗γ谱仪上进行测量的谱分析方法。但是，上述监测方法存在以下不足：首先，连续测量装置用于探测总活度，不能区分出各核素的活度值，不能直接探测到Kr-85核素的存在，导致探测效果不准确；其次，季度性执行的谱分析方法通常采用3L的标准钢瓶进行采样，并将采样气体置于高纯锗γ谱仪上进行测量，由于部分核素的γ衰变分支比较小，低于高纯锗γ谱仪的探测下限，使得谱分析结果不能正确完整地显示被测气载流的成分信息，影响了对核电厂气载流出物的辐射影响的分析。

有鉴于此，确有必要提供一种测量精度高的放射性气体连续监测装置和方法。

发明内容

本发明的目的在于：克服现有技术的缺陷，提供一种测量精度高的放射性气体连续监测装置和方法。

为实现上述发明目的，本发明提供一种放射性气体连续监测装置，其包括：

取样单元，包括通过取气管线与排气烟囱连接的抽气泵；

吸附过滤单元，与抽气泵连接，包括依次连接的分子筛、压缩泵和高分子渗透膜；

活性炭吸附单元，与高分子渗透膜连接，包括相互连接的至少一组活性炭吸附组件；以及

分离监测单元，与活性炭吸附组件连接，包括依次连接的色谱柱和探测装置。

作为本发明放射性气体连续监测装置的一种改进，所述活性炭吸附单元包括相互连接的至少两组活性炭吸附组件，活性炭吸附组件的容量和尺寸逐渐减小。

作为本发明放射性气体连续监测装置的一种改进，所述活性炭吸附组件包括并联设置的两台活性炭滞留床。

作为本发明放射性气体连续监测装置的一种改进，当一台活性炭滞留床处于低温吸附过程时，另一台活性炭滞留床处于加热解吸、吹扫、降温过程。

作为本发明放射性气体连续监测装置的一种改进，所述活性炭吸附组件的出口连接有排气收集单元，出口与排气收集单元之间设有四通阀。

作为本发明放射性气体连续监测装置的一种改进，所述活性炭吸附组件还包括电加热器和液氮冷阱。

作为本发明放射性气体连续监测装置的一种改进，所述活性炭吸附单元的入口通过管线连接有氮气源，且管线上设有阀门。

作为本发明放射性气体连续监测装置的一种改进，所述活性炭吸附单元与高分子渗透膜之间设有三通阀，所述活性炭吸附单元与分离监测单元之间设有三通阀，所述活性炭吸附组件之间设有三通阀。

作为本发明放射性气体连续监测装置的一种改进，所述分子筛吸附极性分子气体，极性分子气体包括水蒸气、二氧化碳和氮氧化物。具有选择性过滤功能的高分子渗透膜用于过滤前述分子筛没有滤除完全的极性分子(包括水蒸气、二氧化碳和氮氧化物)和氧气，分子筛和高分子渗透膜配合使用。

作为本发明放射性气体连续监测装置的一种改进，所述分离监测单元还包括与活性炭吸附单元连接的塑料闪烁体探测器。

作为本发明放射性气体连续监测装置的一种改进，所述色谱柱设有取气接口。

为实现上述发明目的，本发明还提供一种放射性气体连续监测方法，其包括以下步骤：

1)取样：取样单元从核电厂气载流出物排气烟囱抽气取样获得取样气体；

2)吸附过滤：将取样气体通过吸附过滤单元，除去极性分子和氧气；

3)活性炭吸附：过滤后的取样气体经过活性炭吸附单元，获得高纯度的放射性气体；

4)检测分析：高纯度的放射性气体进入检测分析单元进行检测分析。

作为本发明放射性气体连续监测方法的一种改进，所述步骤3)中的活性炭吸附单元包括相互连接的至少一组活性炭吸附组件。

作为本发明放射性气体连续监测方法的一种改进，所述活性炭吸附组件包括并联设置的两台活性炭滞留床，当一台活性炭滞留床处于低温吸附过程时，另一台活性炭滞留床处于加热解吸、吹扫、降温过程。

相对于现有技术，本发明放射性气体连续监测装置和方法具有以下有益效果：

1)通过设置多组交替运行的活性炭吸附组件，每组吸附组件包括两台并联设置的活性炭滞留床，当一台活性炭滞留床处于低温吸附过程时，另一台活性炭滞留床处于升温解吸和吹扫降温过程，两台活性炭滞留床按流程切换，交互配合，使放射性气体吸附浓缩过程连续不间断；

2)通过设置固定式接口直接从排气烟囱取气，保证取气的连续性，使得活性炭滞留床能够获得足够的样本气体，极大降低了下游探测装置的探测下限，提高了测量结果的可信度；

3)通过配置抽气泵和流量计，对抽气泵的转速进行调节，可有效控制取气的流量和容量；

4)通过配置具有选择性的高分子渗透膜，有效除去采样气流中的氧气，避免了氧气在活性炭吸附单元与活性炭发生化学反应而产生杂质气体，保证了监测的准确性。

5)通过配置容量和尺寸依次减小的活性炭滞留床，采用变温吸附原理，使得放射性气体浓度逐级提高，而且使用前一级过滤后的氮气作为下一级的吹扫载气，而未额外引入常用的氦气作为载气，节约了经济成本。

附图说明

下面结合附图和具体实施方式，对本发明放射性气体连续监测装置和方法及其有益技术效果进行详细说明，其中：

图1为本发明放射性气体连续监测装置的流程示意图。

具体实施方式

为了使本发明的发明目的、技术方案及其有益技术效果更加清晰，以下结合附图和具体实施方式，对本发明进行进一步详细说明。应当理解的是，本说明书中描述的具体实施方式仅仅是为了解释本发明，并非为了限定本发明。

请参阅图1所示，本发明放射性气体连续监测装置包括：

取样单元10，包括通过取气管线与排气烟囱连接的抽气泵102；

吸附过滤单元20，与抽气泵102连接，包括依次连接的分子筛202、压缩泵204和高分子渗透膜206；

活性炭吸附单元30，与高分子渗透膜206连接，包括至少一组活性炭吸附组件300；以及

分离监测单元40，与活性炭吸附组件300连接，包括依次连接的色谱柱402和探测装置404。

取样单元10用于从核电厂气载流出物排气烟囱抽气取样，抽气泵102和烟囱之间通过取气管线连接，取气管线为固定接口式取气管线，可以不受离线测量采用钢瓶取气时取气容器的容量限制，抽气泵102配置有气体流量计，计算机可以通过对流量计的测量反馈和对抽气泵102的转速调节，控制取气的流量和容量。

取样气体通过吸附过滤单元20，首先，通过分子筛202吸附取样气体中残留的极性分子气体(水蒸气，二氧化碳，氮氧化物)，分子筛202的出口气体通过压缩泵204送入具有选择性的高分子渗透膜206中，进一步除去极性分子气体和氧气。其中，压缩泵204配置有压力表，通过压力表的测量反馈和对压缩泵204转速的调节，可以控制调节高分子渗透膜206的工作压力，进而调节高分子渗透膜206的过滤效率。

活性炭吸附组件300包括并联设置的两台活性炭滞留床310，312，当一台活性炭滞留床处于低温吸附过程时，另一台活性炭滞留床处于加热解吸、吹扫、降温过程，活性炭吸附组件300还包括电加热器302和液氮冷阱304，活性炭吸附组件300的出口连接有排气收集单元(未图示)，出口与排气收集单元之间设有四通阀311。活性炭吸附单元30的入口通过管线连接有氮气源306，且管线上设有阀门。

在图示实施方式中，活性炭吸附单元30设置有三组活性炭吸附组件300用以吸附放射性气体，活性炭吸附组件300的容量和尺寸依次减小，活性炭吸附组件300之间通过管线连接，管线上均设有两个三通阀，活性炭吸附组件300包括并联设置的两台活性炭滞留床310，312，活性炭滞留床310，312靠近高分子渗透膜206的一侧分别通过阀门315，316与高分子渗透膜206连接，活性炭滞留床310，312靠近高分子渗透膜206的一侧还分别通过阀门317，318与下一组容量减小的活性炭吸附组件300连接，活性炭滞留床310，312远离高分子渗透膜206的一侧均通过阀门313，314与四通阀311连接，四通阀311与排气收集单元连接。

活性炭吸附单元30与高分子渗透膜206之间设有三通阀210，高分子渗透膜206与三通阀210连接的管线上设有阀门，经过吸附过滤单元20之后的气体通过三通阀210选择将气体通往两台活性炭滞留床310，312中的一台，活性炭吸附单元30与分离监测单元40之间也设有三通阀216，经过活性炭吸附单元30之后的气体通过三通阀216选择将气体通往色谱柱402或塑料闪烁体探测器406。

分离监测单元40设置有两条分路，一路设置有色谱柱402和探测装置404，用于定期对解吸出的高浓度放射性气体进行定性测量和成分分析，确认被分离出的各类气体的出峰时间，并根据其出峰时间分别测定各类放射性气体的活度浓度和比例分配系数；另一路配置有探测效率高和稳定性较好的塑料闪烁体探测器406，用于连续测定混合的高浓度放射性气体的活度浓度，并基于定期校正的各类放射性气体的比例分配系数确定各放射性气体组分的活度。通过多组活性炭吸附组件300后，放射性气体的浓度已达到很高，通过氦气作为色谱柱402的流动相，上游流出的气体通过色谱柱402，由于各元素在固定相和流动相之间的分配系数不同，在色谱柱402中可进一步分离为单一元素并先后流出色谱柱402。

色谱柱402配置有TCD监测部分，可以根据已有数据库和监测数据对比，对当前色谱柱402流出的气体做出定性判断，并将相应的信号传送给计算机。色谱柱402的出口除连接至探测装置404外，色谱柱402还预留有一个取气接口408，可收集贮存各单一元素放射性气体用以进一步分离纯化或提供其他测量方法测量使用。

探测装置404设置在色谱柱402的下游，探测装置404配置有气体流通管线及插入式塑料闪烁体探测器，塑料闪烁体探测器对β射线较为敏感，塑料闪烁体探测器插入气体流通管线并直接与被测气体接触，塑料闪烁体探测器设置有电子倍增管，可将数据传入计算机，计算机经过分析可得出各元素放射性气体的活度。

计算机作为放射性气体连续监测装置的控制和计算核心，可以实现所有单元的远程自动控制的监测数据存储，在分离监测单元40执行处理数据功能，在取样单元10和吸附过滤单元20的压力调节过程中执行控制器功能。此外，计算机配置了网络传输接口，可将储存的测量数据和计算结果通过RS485串口和网关实时传送至核电站DCS系统，便于集中监测。

需要说明的是，可以使用多级活性炭柱冷阱替代活性炭吸附组件300，以提高检测时放射性气体的浓度，提高检测的准确性。

请参阅图1所示，本发明放射性气体连续监测方法，包括以下步骤：

1)取样：取样单元10从核电厂气载流出物排气烟囱抽气取样获得取样气体；

2)吸附过滤：将取样气体通过吸附过滤单元20，除去极性分子和氧气；

3)活性炭吸附：过滤后的取样气体经过活性炭吸附单元30，获得高纯度的放射性气体；

4)检测分析：高纯度的放射性气体进入检测分析单元40进行检测分析。

以下结合图1所示，详细描述本发明放射性气体连续监测装置的工作流程：

1)取样：采用固定接口式取气管线配套取样抽气泵102从核电厂气载流出物排气烟囱抽气取样；

2)吸附过滤：来自取样单元10的取样气体先通过分子筛202吸附取样气体中残留的水蒸气、二氧化碳和氮氧化物等极性分子气体，分子筛202出口气体通过压缩泵204送入具有选择性的高分子渗透膜206中，在分子筛202环节没有清除干净的极性分子和氧气可在高分子渗透膜206中进一步被滤除；

3)活性炭吸附：

a、每一台活性炭滞留床在通入放射性气体之前先用纯净氮气吹扫清洁，保证每一台活性炭滞留床内充满氮气，纯净氮气由氮气源306提供；

b、打开阀门315和313，关闭阀门317，上游气体通过三通阀210进入活性炭滞留床310，四通阀311处于活性炭滞留床310的排气状态，气体流过活性炭滞留床310，放射性气体被吸附，氮气流出并通过四通阀311排出，一定时间后关闭阀门315和313，此时，活性炭滞留床310内吸附有一定量的放射性气体；

c、打开阀门316和314，关闭阀门318，上游气体通过三通阀210进入活性炭滞留床312(处于低温吸附状态)，四通阀311处于活性炭滞留床312的排气状态，气体流出活性炭滞留床312，放射性气体被吸附，氮气流出并通过四通阀311排出，与此同时，打开阀门317，活性炭滞留床310处于加热解吸状态，通过调节液氮流量和加热器调节温度依次解吸出放射性气体；

d、待活性炭滞留床310完成加热解吸过程，约15～30min之后，打开阀门313，调整四通阀311，使之将活性炭滞留床310和312连通，，使得活性炭滞留床312的排气逆向流入活性炭滞留床310，将活性炭滞留床310解吸出的放射性气体通过阀门317吹扫流向下游；

e、待活性炭滞留床310中解吸出的放射性气体吹扫过程完成后，约5～10min，调整四通阀311，使活性炭滞留床312再次处于排气状态，接着关闭阀门317和313，活性炭滞留床310通过液氮降温再次处于准备低温吸附状态(降温过程需要20～30min)，在活性炭滞留床310处于低温备用状态之后，打开阀门315和313，转换三通阀210使上游气体与活性炭滞留床310连通，使活性炭滞留床310处于低温吸附状态，与此同时，关闭阀门316和314，打开阀门318，使活性炭滞留床312处于加热解吸状态，通过加热器调节温度解吸出放射性气体；

f、待活性炭滞留床310的低温吸附过程结束后，按照步骤c～e的描述切换活性炭滞留床310和312的状态，使其中一台活性炭滞留床执行低温吸附过程，另一台活性炭滞留床执行加热解吸、吹扫、降温的过程；

g、下游的活性炭吸附组件300按照步骤b～f的描述重复执行相应的过程。

4)检测分析：调整三通阀216，使来自活性炭吸附单元30的解吸吹扫气体通入分离监测单元40。在进行单一元素监测和各类放射性气体的比例分配系数校正时，色谱柱402的前端阀门打开，塑料闪烁体探测器406的前端阀门关闭，气体通过色谱柱402，缓慢分离出纯度较高的放射性气体，将分离出的各放射性气体依次通过探测装置404进行测量分析，探测装置404设有气体流通管线及插入式塑料闪烁体探测器，塑料闪烁体探测器插入气体流通管线并直接与被测气体接触，最后，经过探测装置404排出的乏气重新排入废气处理系统的管线，经过衰变、稀释后排放；在进行常规高精度测量时，色谱柱402的前端阀门关闭，塑料闪烁体探测器406的前端阀门打开，高浓度混合气体通过塑料闪烁体探测器406直接测量总活度，并根据校正过程确定的各类放射性气体的比例分配系数计算各核素的占比和活度。

5)色谱柱402设有取气接口408，可以收集贮存各元素放射性气体用以进一步分离纯化或供其他测量方法测量使用。

结合以上对本发明的详细描述可知，相对于现有技术，本发明放射性气体连续监测装置和方法具有以下有益效果：

1)通过设置多组交替运行的活性炭吸附组件300，每组吸附组件包括并联设置的两台活性炭滞留床，当一台活性炭滞留床处于低温吸附过程时，另一台活性炭滞留床处于加热解吸、吹扫、降温的过程，两台活性炭滞留床按流程切换，交互配合，使放射性气体吸附浓缩过程连续不间断；

2)通过配置容量和尺寸依次减小的活性炭吸附组件300，采用变温吸附原理，使得放射性气体浓度逐级提高，而且使用前一级过滤后的氮气作为下一级的吹扫载气，而未额外引入常用的氦气作为载气，节约了经济成本；

3)通过设置固定式接口直接从核电厂排气烟囱取气，保证取气的连续性，使得活性炭滞留床能够获得足够的样本气体，极大降低了下游探测装置404的探测下限，提高了测量结果的可信度；

4)通过配置抽气泵102和流量计，对抽气泵102的转速进行调节，可有效控制取气的流量和容量；

5)通过配置具有选择性的高分子渗透膜206，有效除去了取样气体中的氧气，避免了氧气在活性炭吸附单元30与活性炭发生化学反应而产生杂质气体，保证了监测的准确性。

6)采用自动取样和远程控制，避免了人工取样过程中由于人因失误造成的工业安全事件。

根据上述说明书的揭示和教导，本发明所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行适当的变更和修改。因此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (14)

1.一种放射性气体连续监测装置，其特征在于，包括：

取样单元，包括通过取气管线与排气烟囱连接的抽气泵；

吸附过滤单元，与抽气泵连接，包括依次连接的分子筛、压缩泵和高分子渗透膜；

活性炭吸附单元，与高分子渗透膜连接，包括相互连接的至少一组活性炭吸附组件；以及

分离监测单元，与活性炭吸附组件连接，包括依次连接的色谱柱和探测装置。

2.根据权利要求1所述的放射性气体连续监测装置，其特征在于，所述活性炭吸附单元包括相互连接的至少两组活性炭组件，活性炭吸附组件的容量逐渐减小。

3.根据权利要求1所述的放射性气体连续监测装置，其特征在于，所述活性炭吸附组件包括并联设置的两台活性炭滞留床。

4.根据权利要求3所述的放射性气体连续监测装置，其特征在于，当一台活性炭滞留床处于低温吸附过程时，另一台活性炭滞留床处于加热解吸、吹扫、降温过程。

5.根据权利要求1所述的放射性气体连续监测装置，其特征在于，所述活性炭吸附组件的出口连接有排气收集单元，出口与排气收集单元之间设有四通阀。

6.根据权利要求1所述的放射性气体连续监测装置，其特征在于，所述活性炭吸附组件还包括电加热器和液氮冷阱。

7.根据权利要求1所述的放射性气体连续监测装置，其特征在于，所述活性炭吸附单元的入口通过管线连接有氮气源，且管线上设有阀门。

8.根据权利要求1所述的放射性气体连续监测装置，其特征在于，所述活性炭吸附单元与高分子渗透膜之间设有三通阀，所述活性炭吸附单元与分离监测单元之间设有三通阀，所述活性炭吸附组件之间设有三通阀。

9.根据权利要求1所述的放射性气体连续监测装置，其特征在于，所述分子筛吸附极性分子气体，极性分子气体包括水蒸气、二氧化碳和氮氧化物。

10.根据权利要求1所述的放射性气体连续监测装置，其特征在于，所述分离监测单元还包括与活性炭吸附单元连接的塑料闪烁体探测器。

11.根据权利要求1所述的放射性气体连续监测装置，其特征在于，所述色谱柱设有取气接口。

12.一种放射性气体连续监测方法，其特征在于，包括以下步骤：

1)取样：取样单元从核电厂气载流出物排气烟囱抽气取样获得取样气体；

2)吸附过滤：将取样气体通过吸附过滤单元，除去极性分子和氧气；

3)活性炭吸附：过滤后的取样气体经过活性炭吸附单元，获得高纯度的放射性气体；

4)检测分析：高纯度的放射性气体进入检测分析单元进行检测分析。

13.根据权利要求12所述的放射性气体连续监测方法，其特征在于，所述步骤3)中的活性炭吸附单元包括相互连接的至少一组活性炭吸附组件。

14.根据权利要求13所述的放射性气体连续监测方法，其特征在于，所述活性炭吸附组件包括并联设置的两台活性炭滞留床，当一台活性炭滞留床处于低温吸附过程时，另一台活性炭滞留床处于加热解吸、吹扫、降温过程。