CN107500277A

CN107500277A - 石墨烯边界调控方法

Info

Publication number: CN107500277A
Application number: CN201710890641.2A
Authority: CN
Inventors: 王浩敏; 陈令修; 贺立; 王慧山; 谢红; 王秀君; 谢晓明
Original assignee: Shanghai Institute of Microsystem and Information Technology of CAS
Current assignee: Shanghai Institute of Microsystem and Information Technology of CAS
Priority date: 2017-09-27
Filing date: 2017-09-27
Publication date: 2017-12-22
Anticipated expiration: 2037-09-27
Also published as: CN107500277B; JP2019060014A; US20190094128A1; JP6800185B2; US10928304B2

Abstract

本发明提供一种石墨烯边界的调控方法，包括骤：提供一绝缘衬底，并将绝缘衬底置于生长腔室中；向生长腔室中通入第一反应气体，且第一反应气体至少包括碳源气体，通过控制第一反应气体的流量，以于绝缘衬底表面形成具有第一边界形状的石墨烯结构，通过上述技术方案，本发明提供一种石墨烯边界调控方法，通过调节衬底表面生长石墨烯生长过程中碳源气体和催化气体的比例，以实现石墨烯的边界可控；本发明还可以在已经形成的石墨烯的基础上，通过改变生长条件使其继续生长，改变原有的石墨烯的边界形状；还可以在具有台阶的衬底表面生长石墨烯，通过对应取向台阶优化生长条件，得到特定取向且边界整齐的石墨烯带以及控制得到较窄的石墨烯纳米带。

Description

石墨烯边界调控方法

技术领域

本发明属于低维材料和新材料领域，特别是涉及一种石墨烯生长的边界调控方法。

背景技术

石墨烯是由碳原子以sp²杂化形成六角蜂巢结构的二维平面材料，由于其众多优良的物理、化学特性而受到大家的广泛关注。六角氮化硼(h-BN)晶格结构与石墨烯相似，具有较宽的禁带宽度，被称为“白石墨烯”，与石墨烯共同作为二维材料的典型代表，近年来引起了学术界的关注。

目前，石墨烯制备的常用方法是：采用机械剥离和利用化学气相沉积法(CVD)在Cu、Pt等金属表面直接生长石墨烯，石墨烯生长完成以后为了满足不同的应用需求需要将制备的石墨烯转移到相应的绝缘衬底上，石墨烯的转移过程本身是一个复杂且高成本的过程，这对于大规模量产是非常不利的；同时，在转移过程中缺陷及杂质引入不可避免，这大大降低了石墨烯质量。

为提高石墨烯质量及降低生产成本，直接在绝缘衬底上生长石墨烯避免转移过程是可能的解决方案之一，而当石墨烯生长在六角氮化硼表面时，由于六角氮化硼的平整表面，不仅可以有效提高石墨烯电子迁移率，还可以展现出很多新奇的物理现象，同时，石墨烯的生长和电学性质也会受到边界的重要影响，石墨烯的边界控制也成为近期的研究热点。

因此，提供一种生长石墨烯且可以在生长过程中调控石墨烯边界的方法实属必要。

发明内容

鉴于以上所述现有技术的缺点，本发明的目的在于提供一种石墨烯边界调控方法，用于解决现有技术中绝缘衬底表面石墨烯边界调控的问题。

为实现上述目的及其他相关目的，本发明提供一种石墨烯边界调控方法，包括如下步骤：

1)提供一绝缘衬底，并将所述绝缘衬底置于生长腔室中；

2)向所述生长腔室中通入第一反应气体，且所述第一反应气体至少包括碳源气体，并通过控制所述第一反应气体的流量，以于所述绝缘衬底表面形成具有第一边界形状的石墨烯结构。

作为本发明的一种优选方案，步骤1)中，所述绝缘衬底为h-BN衬底，所述h-BN衬底包括h-BN块体单晶衬底、机械剥离解理得到的h-BN薄膜衬底以及化学气相沉积方法获得的h-BN薄膜衬底中的一种。

作为本发明的一种优选方案，步骤1)中，还包括对所述绝缘衬底进行退火，以去除其表面杂质的步骤。

作为本发明的一种优选方案，所述碳源气体为乙炔，控制乙炔的流量为1～8sccm，以得到所述第一边界形状为扶手椅型的石墨烯结构。

作为本发明的一种优选方案，步骤2)中，所述第一反应气体还包括催化气体，并通过控制所述催化气体与所述碳源气体的流量比，以于所述绝缘衬底表面形成具有第一边界形状的石墨烯结构。

作为本发明的一种优选方案，步骤2)中，所述碳源气体包括甲烷、乙烯、乙炔中的一种或两种及以上的组合；所述催化气体包括硅烷。

作为本发明的一种优选方案，控制所述催化气体与所述碳源气体的流量比等于1:1，以得到所述第一边界形状为锯齿型的石墨烯结构；控制所述催化气体与所述碳源气体的流量比大于8:1，或小于等于1:8，以得到所述第一边界形状为扶手椅型的石墨烯结构；控制所述催化气体与所述碳源气体的流量比为1:8到1:1之间或1:1到8:1之间，以得到所述第一边界形状为混合型边界的石墨烯结构。

作为本发明的一种优选方案，步骤2)中，采用化学气相沉积法制备所述石墨烯结构，其中，生长温度为1100～1400℃，所述生长腔室内的气压为1～20Pa，生长时间为10～1800s。

作为本发明的一种优选方案，还包括步骤3)，向所述生长腔室中继续通入第二反应气体，以得到具有第二边界形状的所述石墨烯结构。

作为本发明的一种优选方案，若所述第一边界形状为扶手椅型，控制所述第二反应气体为适于锯齿型边界生长的反应气体，以得到所述第二边界形状为锯齿型的石墨烯结构；若所述第一边界形状为锯齿型，控制所述第二反应气体为适于扶手椅型边界生长的反应气体，以得到所述第二边界形状为扶手椅型的石墨烯结构。

作为本发明的一种优选方案，适于锯齿型边界生长的所述第二反应气体包括催化气体与碳源气体，且二者的流量比等于1:1；适于扶手椅型边界生长的所述第二反应气体包括催化气体与碳源气体，且二者的流量为大于8:1，或小于等于1:8。。

作为本发明的一种优选方案，步骤2)中，包括：先于所述绝缘衬底上形成台阶，再于所述台阶表面形成具有第一边界形状的所述石墨烯结构。

作为本发明的一种优选方案，形成所述台阶的方法包括机械剥离、化学刻蚀、电子束刻蚀及紫外曝光中的一种。

作为本发明的一种优选方案，所述台阶的形状与所述第一边界形状一致。

作为本发明的一种优选方案，在所述台阶表面形成的所述石墨烯结构为石墨烯纳米带，所述第一边界形状为锯齿型，形成条件为：所述第一反应气体包括催化气体与碳源气体，且二者的流量比等于1:1。

作为本发明的一种优选方案，在所述台阶表面形成的所述石墨烯结构为石墨烯纳米带，所述第一边界形状为扶手椅型，形成条件为：所述第一反应气体包括催化气体与碳源气体，且二者的流量比为大于8:1，或小于等于1:8，或所述第一反应气体为碳源气体，且气体流量为1～8sccm。

作为本发明的一种优选方案，得到的所述石墨烯纳米带的宽度小于100nm，长度大于20nm，厚度为1～10个原子层。

作为本发明的一种优选方案，通过控制所述石墨烯结构的生长时间以及所述第一反应气体的流量，以控制所述石墨烯结构的宽度。

如上所述，本发明的石墨烯边界控制方法，具有以下有益效果：

1)本发明提供一种石墨烯边界调控方法，通过调节衬底表面生长石墨烯生长过程中碳源气体和催化气体的比例，以实现石墨烯的边界可控；

2)本发明提供的方法还可以在已经形成的石墨烯的基础上，通过改变生长条件使其继续生长，以改变原有的石墨烯的边界形状；

3)本发明提供的方法可以在具有台阶的衬底表面生长石墨烯，通过对应取向台阶优化生长条件，可以得到特定取向且边界整齐的石墨烯带，并进一步控制生长时间与生长速率，从而可以得到较窄的石墨烯纳米带；

4)本发明实现了绝缘衬底表面石墨烯的边界调控，并简化了操作流程，可以更高效的实现石墨烯边界的调控，为石墨烯在电子器件领域的广泛应用打下了基础。

附图说明

图1显示为本发明提供的石墨烯边界调控方法的流程图。

图2显示为本发明调控得到的石墨烯两种边界的形状示意图。

图3显示为本发明的扶手椅型边界、锯齿型边界以及混合边界单晶示意图。

图4显示为本发明的扶手椅型边界、锯齿型边界以及混合边界标定示意图。

图5显示为本发明的扶手椅型单晶外延继续生长的到锯齿型边界单晶的示意图。

图6显示为本发明的扶手椅型和锯齿型台阶外延石墨烯纳米带的示意图。

元件标号说明

11 锯齿型边界

12 扶手椅型边界

S1～S2 步骤

具体实施方式

以下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式，本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用，本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用，在没有背离本发明的精神下进行各种修饰或改变。

请参阅图1至图4。需要说明的是，本实施例中所提供的图示仅以示意方式说明本发明的基本构想，虽图示中仅显示与本发明中有关的组件而非按照实际实施时的组件数目、形状及尺寸绘制，其实际实施时各组件的形态、数量及比例可为一种随意的改变，且其组件布局形态也可能更为复杂。

如图1～4所示，本发明提供一种石墨烯边界调控方法，包括如下步骤：

1)提供一绝缘衬底，并将所述绝缘衬底置于生长腔室中；

下面结合附图详细说明本发明的石墨烯边界控制的方法。

首先，进行步骤1)，提供一绝缘衬底，并将所述绝缘衬底置于生长腔室中；

作为示例，步骤1)中，所述绝缘衬底为h-BN衬底，所述h-BN衬底包括h-BN块体单晶衬底、机械剥离解理得到的h-BN薄膜衬底以及化学气相沉积方法获得的h-BN薄膜衬底中的一种。

具体的，所述绝缘沉底可以为本领域普通技术人员熟知的除h-BN衬底外的任意衬底，在本实施例中，选择为六角氮化硼(h-BN)衬底，其制备方法为：以单晶六角氮化硼为原料，在上表面具有二氧化硅层的硅基底(二氧化硅/硅基底)上机械剥离得到具有新鲜解理面的六角氮化硼片层，形成六角氮化硼/二氧化硅/硅基底。六角氮化硼薄膜具有与石墨烯相似的晶体结构，具有较好的绝缘性、导热性和化学稳定性，在六角氮化硼上生长石墨烯，有利于提高石墨烯的质量。进一步地，所述六角氮化硼为通过机械剥离方法得到的具有原子级平整解理面的六角氮化硼薄膜。

另外，本实施例中，所述生长腔室以管式炉为例进行说明，将六角氮化硼/二氧化硅/硅基底放入所述管式炉中，通入氢氩混合气，本实施例中，所述氢氩混合气的流速优选设置为300sccm，其中，氢气与氩气的体积比优选为1:2。

作为示例，步骤1)中，还包括对所述绝缘衬底进行退火，以去除其表面杂质的步骤。

具体的，对所述绝缘衬底进行高温退火处理，以去除衬底表面的杂质、有机物等，从而得到高质量的衬底，以六角氮化硼衬底为例，退火过程在氧气气氛下进行，退火温度设置为700～800℃，本实施例中选择为750℃，退火时间为0.5～3小时，本实施例中选择为2小时，生长腔室中的压强控制在500～1000Pa，本实施例中选择为600Pa。

其次，进行步骤2)，向所述生长腔室中通入第一反应气体，且所述第一反应气体至少包括碳源气体，并通过控制所述第一反应气体的流量，以于所述绝缘衬底表面形成具有第一边界形状的石墨烯结构。

具体的，在所述石墨烯结构生长前和生长后还包括保护气体进行保护的条件，其中，所述保护气体为氩气，流量为100～500sccm，优选为200sccm。

作为示例，步骤2)中，所述第一反应气体还包括催化气体，并通过控制所述催化气体与所述碳源气体的流量比，以于所述绝缘衬底表面形成具有第一边界形状的石墨烯结构。

具体的，该步骤的目的在于通过对第一反应气体的控制，以实现石墨烯边界的控制，其中，所述第一反应气体至少包括碳源，当然，还可以包括催化气体等，所可以控制得到的所述第一边界形状的石墨烯的边界形状包括但不限于扶手椅型边界、锯齿型边界以及二者的混合边界等。

作为示例，步骤2)中，所述碳源气体包括甲烷、乙烯、乙炔中的一种或两种及以上的组合；所述催化气体包括硅烷。

具体的，所述碳源气体为石墨烯的形成提供碳源，在本实施例中优选为乙炔；所述催化气体包括硅烷。

作为示例，步骤2)中，采用化学气相沉积法制备所述石墨烯结构，其中，生长温度为1100～1400℃，所述生长腔室内的气压为1～20Pa，生长时间为10～1800s。

具体的，在石墨烯生长的过程中，生长温度优选为1200～1300℃，本实施例中选择为1250℃；气压优选为5～15Pa，本实施例中选择为10Pa；生长时间优选为100～1000s，本实施例中选择为200s。于所述绝缘衬底表面形成的石墨烯宽度为100nm～1μm，长度大于50nm，厚度为1～10个原子层的厚度。

作为示例，还包括步骤3)，向所述生长腔室中继续通入第二反应气体，以得到具有第二边界形状的所述石墨烯结构。

具体的，该步骤旨在可以通过控制所述第二反应气体的流量，以得到具有第二边界形状的所述石墨烯结构，即可以通过控制反应气体的流量改变原有的石墨烯的边界形状，如，可以将石墨烯的扶手椅型边界继续生长改变为锯齿型边界，也可以将锯齿型的石墨烯边界继续生长改变为扶手椅型边界，当然，也可以为其他类型边界形状的改变，在此不做具体限制。该方法简洁、快速的实现了石墨烯边界的调控，为石墨烯在电子器件领域的广泛应用打下了基础。

作为示例，步骤2)中，包括：先于所述绝缘衬底上形成台阶，再于所述台阶表面形成具有第一边界形状的所述石墨烯结构。

作为示例，在所述台阶表面形成的所述石墨烯结构为石墨烯纳米带，所述第一边界形状包括锯齿型和扶手椅型形状中的一种。

具体的，该步骤旨在形成在台阶上形成石墨烯结构，此时的所述石墨烯结构为形成在绝缘衬底台阶表面的石墨烯纳米带。

作为示例，形成所述台阶的方法包括机械剥离、化学刻蚀、电子束刻蚀及紫外曝光中的一种。如，可以在六角氮化硼表面得到1～10层且长度大于50nm的氮化硼台阶。

具体的，所述台阶的形状可以依实际需求而设定，如可以采取金属催化刻蚀的方法得到，其中，形成过程中退火刻蚀为于CVD管式炉中对h-BN进行退火刻蚀，载气为Ar，工作气体根据不同的刻蚀取向选择为H₂或O₂，其中，采用H₂及Ar流量比为1:1～1:10时，易获得Armchair边界结构的纳米带状沟槽；采用O₂及Ar流量比为1:1～0:10时，易获得Zigzag边缘结构的纳米带状沟槽。优选地，所述六角氮化硼台阶为通过机械剥离方法得到扶手椅型边界台阶，通过机械剥离方法与化学刻蚀法得到的锯齿型边界台阶。所述台阶的长度大于200nm，深度为1～9个原子层。

作为示例，通过控制所述石墨烯结构的生长时间以及所述第一反应气体的流量，以控制所述石墨烯结构的宽度；且控制所述台阶的形状，使所述第一边界形状与所述台阶形状一致。

具体的，可以通过精确控制生长时间及减小生长气体流量，实现限制石墨烯带宽度，得到小于100nm宽度的石墨烯纳米带；控制所述台阶形状与所述石墨烯边界形状的一致性，可以更有效的得到完整、整齐的具有特定形状边界的石墨烯层。

实施例一：

本实施例可以通过控制所述第一反应气体的流量得到扶手椅型边界的石墨烯结构，包括石墨烯单晶以及石墨烯纳米带。

作为示例，步骤2)中，所述第一反应气体只包括碳源气体。

具体的，在本实施例中，仅有的所述碳源气体优选为乙炔气体，形成扶手椅型边界的石墨烯的具体操作为，通入碳源气体乙炔，选择流量为8sccm，气压范围调节为1～20Pa，本实施例中选择为10Pa，将温度调节在1100～1400℃之间，本实施例中选择为1200℃，生长时间为10～18min，本实施例中选择为15min，从而得到的1μm(石墨烯六角单晶的对角线长度)大小的扶手椅型边界石墨烯单晶。

作为示例，所述第一反应气体还包括催化气体，通过控制所述碳源气体与所述催化气体的流量比以得到扶手椅型边界的石墨烯。

具体的，控制所述催化气体与所述碳源气体的流量比为大于8:1，或小于等于1:8，以得到所述第一边界形状为扶手椅型的石墨烯结构。在本实施例中，碳源气体选择为乙炔，催化剂选择为硅烷，即，固定乙炔流量为8，硅烷从0～7变化时得到扶手型边界与混合型边界，其中，所述混合型边界是指至少包括扶手椅型和锯齿型边界的石墨烯结构，且所述催化气体包括但不限于硅烷，在本实施例中，控制硅烷和乙炔的比例为1:8或1:9等均可以的到扶手椅型边界。

另外，控制所述催化气体与所述碳源气体的流量比为1:8到1:1之间或1:1到8:1之间，以得到所述第一边界形状为混合型边界的石墨烯结构，所述混合型边界是指至少包括扶手椅型和锯齿型边界的石墨烯结构。

实施例二：

本实施例可以通过控制所述第一反应气体的流量得到锯齿型边界的石墨烯结构，包括石墨烯单晶以及石墨烯纳米带。

作为示例，所述第一反应气体包括碳源气体和催化气体，通过控制所述碳源气体与所述催化气体的流量比以得到锯齿型边界的石墨烯。

具体的，控制所述催化气体与所述碳源气体的流量比等于1:1，即流量为1:1sccm，8:8sccm等，以得到所述第一边界形状为锯齿型的石墨烯结构。在本实施例中，碳源气体选择为乙炔，催化剂选择为硅烷，即，乙炔硅烷比为8:8时，得到锯齿状边界，或者同时改变硅烷与乙炔流量范围从1～7变化时得到锯齿状边界，且所述催化气体包括但不限于硅烷，在本实施例中，控制硅烷和乙炔的比例为3:3或2:2或1:1等均可以的到锯齿型边界。

实施例三：

本实施例可以通过控制所述第二反应气体的流量，以得到具有第二边界形状的所述石墨烯结构。即本实施例可以通过控制反应气体的流量改变原有的石墨烯的边界形状，如，可以将实施例一的石墨烯的边界形状改变实施例二中的石墨烯的边界形状，也可以将实施例二的石墨烯的边界形状改变实施例一中的石墨烯的边界形状。

具体的，若所述第一边界形状为扶手椅型，控制所述第二反应气体为适于锯齿型边界生长的反应气体，以得到所述第二边界形状为锯齿型的石墨烯结构；若所述第一边界形状为锯齿型，控制所述第二反应气体为适于扶手椅型边界生长的反应气体，以得到所述第二边界形状为扶手椅型的石墨烯结构。

作为示例，适于锯齿型边界生长的所述第二反应气体为催化气体与碳源气体的流量比等于1:1，即流量为1:1sccm，8:8sccm等；适于扶手椅型边界生长的所述第二反应气体为催化气体与碳源气体的流量比为大于8:1，且小于等于1:8。

具体的，本实施例中，前期生长单晶为在只有乙炔，且流量为8sccm时生长15min得到的1μm大小的扶手椅型边界石墨烯单晶；后期改变生长条件为乙炔比硅烷为8:8sccm，继续生长10min，得到锯齿型边界石墨烯单晶。

另外，生长完毕切断碳源，通入Ar作为保护气体100～500sccm降温冷却。

实施例四：

本实施例四和实施例一、实施例二以及实施例三的不同在于，本实施例的步骤2)中，包括：先于所述绝缘衬底上形成台阶，再于所述台阶表面形成具有第一边界形状的所述石墨烯结构。

具体的，由于在石墨烯在六角氮化硼台阶处更容易形核生长形成石墨烯带，通过对应取向台阶优化生长条件，可以得到特定取向且边界整齐的石墨烯带，进一步控制生长时间与生长速率，可以得到较窄的石墨烯纳米带

作为示例，形成所述台阶的方法包括机械剥离、化学刻蚀、电子束刻蚀及紫外曝光中的一种。在所述台阶表面形成所述石墨烯结构为石墨烯纳米带，所述第一边界形状包括锯齿型形状和扶手椅型形状中的一种。

作为示例，形成锯齿型边界的所述石墨烯纳米带的条件为：所述第一反应气体包括催化气体与碳源气体，且二者的流量比等于1:1，即流量为1:1sccm，8:8sccm等。

具体的，本实施例中，在氮化硼衬底台阶处外延生长石墨烯带包括：外延锯齿型边界石墨烯带时，气体比例为8:8sccm时，生长速度为140nm/min，气体比例为2:2sccm时，生长速度为60nm/min，气体比例为1:1sccm时生长速度为40nm/min。

作为示例，形成扶手椅型的所述石墨烯纳米带的条件为：所述第一反应气体包括催化气体与碳源气体，且二者的流量比为大于8:1，或小于等于1:8，或所述第一反应气体为碳源气体，且气体流量为1～8sccm。

具体的，本实施例中，在氮化硼衬底台阶处外延生长石墨烯带包括：外延扶手椅型边界石墨烯带时，气体流量为8sccm时，生长速度为45nm/min，气体流量为2sccm时，生长速度为20nm/min，气体流量为1sccm时生长速度为10nm/min；

作为示例，得到的所述石墨烯结构的宽度小于100nm，长度大于20nm，厚度为1～10个原子层。

具体的，可以通过精确控制生长时间及减小生长气体流量，实现限制石墨烯带宽度，得到小于100nm宽度的石墨烯纳米带。优选地，得到石墨烯纳米带的宽度优选为20～80nm，本实施例中为40nm，长度为30～80nm，本实施例中为60nm，厚度为3～9个原子层，本实施例中为6个原子层。

综上所述，本发明提供一种石墨烯边界的调控方法，包括步骤：提供一绝缘衬底，并将所述绝缘衬底置于生长腔室中；向所述生长腔室中通入第一反应气体，且所述第一反应气体至少包括碳源气体，并通过控制所述第一反应气体的流量，以于所述绝缘衬底表面形成具有第一边界形状的石墨烯结构，通过上述技术方案，本发明提供一种石墨烯边界调控方法，通过调节衬底表面生长石墨烯生长过程中碳源气体和催化气体的比例，以实现石墨烯的边界可控；本发明提供的方法还可以在已经形成的石墨烯的基础上，通过改变生长条件使其继续生长，以改变原有的石墨烯的边界形状；本发明提供的方法可以在具有台阶的衬底表面生长石墨烯，通过对应取向台阶优化生长条件，可以得到特定取向且边界整齐的石墨烯带，并进一步控制生长时间与生长速率，从而可以得到较窄的石墨烯纳米带；本发明实现了绝缘衬底表面石墨烯的边界调控，并简化了操作流程，可以更高效的实现石墨烯边界的调控，为石墨烯在电子器件领域的广泛应用打下了基础。所以，本发明有效克服了现有技术中的种种缺点而具高度产业利用价值。

上述实施例仅例示性说明本发明的原理及其功效，而非用于限制本发明。任何熟悉此技术的人士皆可在不违背本发明的精神及范畴下，对上述实施例进行修饰或改变。因此，举凡所属技术领域中具有通常知识者在未脱离本发明所揭示的精神与技术思想下所完成的一切等效修饰或改变，仍应由本发明的权利要求所涵盖。

Claims

1.一种石墨烯边界调控方法，其特征在于，包括如下步骤：

1)提供一绝缘衬底，并将所述绝缘衬底置于生长腔室中；

2.根据权利要求1所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，步骤1)中，所述绝缘衬底为h-BN衬底，所述h-BN衬底包括h-BN块体单晶衬底、机械剥离解理得到的h-BN薄膜衬底以及化学气相沉积方法获得的h-BN薄膜衬底中的一种。

3.根据权利要求1所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，步骤2)中，所述碳源气体为乙炔，控制乙炔的流量为1～8sccm，以得到所述第一边界形状为扶手椅型的石墨烯结构。

4.根据权利要求1所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，步骤2)中，所述第一反应气体还包括催化气体，并通过控制所述催化气体与所述碳源气体的流量比，以于所述绝缘衬底表面形成具有第一边界形状的石墨烯结构。

5.根据权利要求4所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，步骤2)中，所述碳源气体包括甲烷、乙烯、乙炔中的一种或两种及以上的组合；所述催化气体包括硅烷。

6.根据权利要求4所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，控制所述催化气体与所述碳源气体的流量比等于1:1，以得到所述第一边界形状为锯齿型的石墨烯结构；控制所述催化气体与所述碳源气体的流量比大于8:1，或小于等于1:8，以得到所述第一边界形状为扶手椅型的石墨烯结构；控制所述催化气体与所述碳源气体的流量比为1:8到1:1之间或1:1到8:1之间，以得到所述第一边界形状为混合型边界的石墨烯结构。

7.根据权利要求1所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，步骤2)中，采用化学气相沉积法制备所述石墨烯结构，其中，生长温度为1100～1400℃，所述生长腔室内的气压为1～20Pa，生长时间为10～1800s。

8.根据权利要求1～7中任一项所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，还包括步骤3)，向所述生长腔室中继续通入第二反应气体，以得到具有第二边界形状的所述石墨烯结构。

9.根据权利要求8所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，若所述第一边界形状为扶手椅型，控制所述第二反应气体为适于锯齿型边界生长的反应气体，以得到所述第二边界形状为锯齿型的石墨烯结构；若所述第一边界形状为锯齿型，控制所述第二反应气体为适于扶手椅型边界生长的反应气体，以得到所述第二边界形状为扶手椅型的石墨烯结构。

10.根据权利要求9所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，适于锯齿型边界生长的所述第二反应气体包括催化气体与碳源气体，且二者的流量比等于1:1；适于扶手椅型边界生长的所述第二反应气体包括催化气体与碳源气体，且二者的流量为大于8:1，或小于等于1:8。

11.根据权利要求1所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，步骤2)中，包括：先于所述绝缘衬底上形成台阶，再于所述台阶表面形成具有第一边界形状的所述石墨烯结构。

12.根据权利要求11所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，形成所述台阶的方法包括机械剥离、化学刻蚀、电子束刻蚀及紫外曝光中的一种。

13.根据权利要求11所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，所述台阶的形状与所述第一边界形状一致。

14.根据权利要求11所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，在所述台阶表面形成的所述石墨烯结构为石墨烯纳米带，所述第一边界形状为锯齿型，形成条件为：所述第一反应气体包括催化气体与碳源气体，且二者的流量比等于1:1。

15.根据权利要求11所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，在所述台阶表面形成的所述石墨烯结构为石墨烯纳米带，所述第一边界形状为扶手椅型，形成条件为：所述第一反应气体包括催化气体与碳源气体，且二者的流量比为大于8:1，或小于等于1:8，或所述第一反应气体为碳源气体，且气体流量为1～8sccm。

16.根据权利要求11～15中任一项所述的石墨烯边界调控方法，其特征在于，通过控制所述石墨烯结构的生长时间以及所述第一反应气体的流量，以控制所述石墨烯结构的宽度。