CN107456853A - 一种用于船舶尾气一步脱硫脱硝方法及其专用装置 - Google Patents

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Abstract

本发明属于大气污染控制领域，具体的说是一种用于船舶尾气一步脱硫脱硝及回收高附加值产品的方法及其专用装置。将船舶尾气顺序通过臭氧氧化区进行氧化，喷雾洗涤分离区的Na2S溶液洗涤分离实现一步NOx和SO2的同时脱除。其中，臭氧氧化区主要由臭氧发生器和臭氧氧化器组成；喷雾洗涤分离区主要由洗涤塔，Na2S溶液储存池，过滤膜和填料组成；三室膜电解回收区主要由电极、电解池、阳离子交换膜、阴离子交换膜、阴极室、阳极室和中间室组成。本发明不仅能实现船舶尾气的同时脱硫脱硝，还可回收高纯度的单质硫、氧气、氢气、硫酸、氢氧化钠，实现真正意义上的变废为宝。

Description

一种用于船舶尾气一步脱硫脱硝方法及其专用装置
技术领域
本发明属于大气污染控制领域，具体的说是一种用于船舶尾气一步脱硫脱硝及回收高附加值产品的方法及其专用装置。
背景技术
在世界货物运输中，海洋运输占据了很大的比例。而船舶发动机所产生的废气排放给沿海、沿河区域环境空气质量带来巨大挑战。船舶柴油机中的燃料特别是远洋船舶劣质杂油燃料多为一些高黏度、高含硫量、高残碳的重油，其尾气中NOx和SOx占有很大比重。据国际海事组织(IMO)2014年统计数据显示，仅2012年船用柴油机NOx排放量约1900万吨，SOx排放量约为1024万吨，分别占全球NOx、SOx排放量的15％和13％。船舶柴油机排放废气中的SOx和NOx等不仅对大气环境造成严重污染，同时每年因船舶污染死亡的人数达64000人之多，引起国际社会的高度重视。为此，国际海事组织制定了一系列防污染公约(如MARPOL公约)，对船舶尾气中有害成分的排放进行限制。同时公约中对燃油中不超过0.1％含硫量以及NOx需满足Tier III的标准都极为苛刻，已经远非单纯的改善燃油品质和改进柴油机燃烧过程所能达到的，因此，对海洋船舶尾气进行燃烧后脱硫脱硝成为另一个可行的控制途径。
海洋船舶尾气中脱硫脱硝的控制技术分别是针对NOx的选择性催化还原(SCR)法和针对SOx的湿法洗涤法。虽然SCR技术脱硝效率高且运行稳定，但存在许多问题：催化剂的失活、还原性物质(如氨水等)的储存和泄露、运行和投资费用高、设备尺寸大且粉尘颗粒容易引起堵塞等问题。SOx的湿法洗涤法主要是石灰石-石膏法和海水洗涤法，然而由于原料的储运困难等客观原因的存在使设备运行投资费用高。如果在海洋船舶上同时使用两套系统来分别进行脱硫脱硝，这不仅增加投入费用，设备尺寸太大不适合海洋船舶的脱硫脱硝，因此开发低成本、高效率的同时脱硫脱硝技术，将有效改善船舶尾气治理现状，推动船舶尾气治理行业的发展。
近年来出现了一些尾气或烟气同时脱硫脱硝的技术，例如杨国华等(内燃机学报，2008,26(3):278-282)提出用臭氧氧化-海水洗涤工艺，实现了海洋船舶尾气的一体化脱硫脱硝，然而该工艺无法有效氧化SO2，并且NO2和SO2需要在洗涤吸收塔中利用海水喷淋，最重要是此工艺需要附加海水水质恢复系统，且回收高附加值产品困难。白敏菂等(申请号为200810012741.6)和余刚等(申请号为201010174281.4)为解决在燃煤锅炉烟气和海洋船舶尾气中臭氧难以有效氧化SO2的难题，提出了尾气在被臭氧氧化之前先通入气态水，使SO2在臭氧氧化区在水蒸气氛围下直接被臭氧氧化(SO2+O3+H2O→H2SO4+O2)，同时NO也可以直接被臭氧氧化(NO+O3+H2O→HNO3+O2)，从而实现SO2和NO在同一装置中被臭氧同步氧化后再进行处理。在后处理过程中，白敏菂等用荷电装置、交变电场凝并器、电除雾器及其电源组成收集系统对酸雾进行收集，再经化学方法分离提纯化学原产品硫酸、硝酸；余刚等将酸雾直接在海水洗涤塔中进行喷淋中和稀释将海水排向大海，最终达到脱硫脱硝的目的。然而如果将该工艺应用于海洋船舶尾气脱硫脱硝，仍存在许多问题：白敏菂等的工艺存在荷电装置、交变电场凝并器、电除雾器及其电源组成收集系统的占用空间过大，化学分离混和酸液比较困难；余刚等工艺存在海水吸收塔的占地空间过大，硝酸盐和硫酸盐无法回收，造成大量浪费。
发明内容
鉴于目前船舶尾气处理存在的上述不足，本发明提供一种用于船舶尾气一步脱硫脱硝及回收高附加值产品的方法及其专用装置。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：
一种用于船舶尾气一步脱硫脱硝的方法，将船舶尾气顺序通过臭氧氧化区进行氧化，喷雾洗涤分离区的Na2S溶液洗涤分离实现一步NOx和SO2的同时脱除。
所述脱硫脱硝产生的硫酸钠溶液回收，通入三室膜电解回收区，获得高纯度氧气、氢气、单质硫、硫酸和氢氧化钠的附加产品，附加产品可进一步回收利用。
所述经臭氧氧化排出的气体通入喷雾洗涤分离区由低浓度Na2S溶液洗涤分离，实现一步NOx和SO2的高效去除；其中，低浓度Na2S溶液通过海水配制，质量浓度为0.2-0.6％。
将经过臭氧氧化区氧化的尾气由Na2S溶液洗涤塔的下部注入，塔内Na2S溶液由上至下喷淋，使尾气与Na2S溶液在洗涤塔内的填料中接触，进而一步使SO2和NO2还原。
所述喷雾洗涤分离区还原生成硫沉淀和氮气，同时生成硫酸钠，处理后的无污染的尾气经除雾后由洗涤塔的上部出口流出排空或者流向烟囱，洗涤后的硫沉淀经洗涤塔的下部通过过滤回收利用，生成的硫酸钠溶液排入三室膜电解回收区，将排入的硫酸钠溶液进行电解，并在阴极室收集氢氧化钠和氢气，阳极收集硫酸和氧气，进而获得高纯度的附加产品并加以回收利用。
一种用于船舶尾气一步脱硫脱硝方法的专用装置，装置由臭氧氧化区(11)、喷雾洗涤分离区(12)和三室膜电解回收区(13)串联组成，喷雾洗涤分离区(12)和三室膜电解回收区(13)之间的管路内设有无机过滤膜(6)；
所述臭氧氧化区(11)为臭氧发生器(2)和臭氧氧化器(3)通过管路相连；
所述喷雾洗涤分离区(12)为Na2S溶液洗涤塔(5)和Na2S溶液储存池(8)通过管路相连。
所述臭氧发生器(2)的进气口通过管路与船舶柴油机尾气口相连；所述三室膜电解回收区(13)为三室膜电解池(7)，其末端通过管路引入海水。
所述船舶柴油机(1)通过管路与臭氧氧化器(2)的进气口相连，臭氧氧化器(2)尾气口通过尾气传送管道(4)与Na2S溶液洗涤塔(5)的下部(A)进气口相连，Na2S溶液洗涤塔(5)上部出口与烟囱相通，Na2S溶液洗涤塔(5)底部的出口(B)通过带有无机过滤膜(6)的管路与三室膜电解池(7)相连
本发明的技术效果如下：
本发明一步脱硫脱硝中臭氧氧化使尾气中NO被臭氧氧化成NO2；氧化后通过喷雾洗涤使尾气中SO2和NO2快速转化为硫、氮气和硫酸钠溶液，硫过滤收集，氮气可直接排空；而后再进一步三室膜电解硫酸钠溶液，回收高纯度氢气、氧气、硫酸和氢氧化钠溶液，产生的氧气可用于臭氧发生器达到循环利用。可见本发明不仅能实现船舶尾气的同时脱硫脱硝，还可回收高纯度的单质硫、氧气、氢气、硫酸、氢氧化钠；进一步的说
(1)利用臭氧及其分解氧原子的强氧化性将NO氧化为NO2和氧气，本过程操作简单，无需引入其他试剂和条件既能完成氧化过程；
(2)Na2S溶液能够同时完全吸收NO2和SO2，NO2与Na2S反应转化为N2可直接排空对大气无害，SO2与Na2S反应转化为单质硫可过滤回收，减少了资源浪费又达到了脱硫脱硝的目的。同时，以海水作为溶解Na2S的溶剂，获取简单，且海水中的氢氧化钠成分可有效吸收副产物H2S，生成Na2S，循环利用。
(3)三室膜电解硫酸钠可以回收高纯度氢气、氧气、硫酸和氢氧化钠溶液，达到真正意义上的变废为宝。
附图说明
图1为采用本发明提供的方法进行海洋船舶尾气同步脱硫脱硝的系统组成示意图，其中，1、船用柴油机；2、臭氧氧化器；3、臭氧发生器；4、尾气传送管道；5、Na2S溶液洗涤塔；6、无机过滤膜；7、三室膜电解池；8、Na2S溶液储存池；9、海水；10、填料；11、臭氧氧化区；12、喷雾洗涤分离区；13、三室膜电解回收区。
图2为本发明三室膜电解实验原理图；其中，14、阳极电极；15、阴离子交换膜；16、阴离子交换膜；17、阴极电极；18、阳极室；19、中间室；20、阴极室。
具体实施方式
结合附图和实施例对本发明的一种用于船舶尾气脱硫脱硝及回收高附加值产品的工艺系统作进一步说明。
本发明方法利用臭氧氧化NO(NO+O3→NO2+O2)，在Na2S喷雾洗涤分离区完成脱硫脱硝同时分离回收单质硫(2NO2+Na2S→N2+Na2SO4；2SO2+Na2S→2S+Na2SO4)；在三室膜电解回收区，通过阴阳离子交换树脂电解在阳极可以得到硫酸溶液和氧气(2H2O→4H++O2+4e-)，阴极可以得到氢氧化钠溶液和氢气(4H2O+4e-→4OH-+2H2)，其中氧气可直接作为臭氧产生的原料，其他产品可分别收集实现了高附加值产品的回收利用。
本发明臭氧氧化区主要由臭氧发生器和臭氧氧化器组成，目的是使尾气中NO被臭氧氧化成NO2；喷雾洗涤分离区主要由洗涤塔，Na2S溶液储存池，过滤膜和填料组成，目的是使尾气中SO2和NO2快速转化为硫、氮气和硫酸钠溶液，硫过滤收集，氮气可直接排空；三室膜电解回收区主要由电极、电解池、阳离子交换膜、阴离子交换膜、阴极室、阳极室和中间室组成，目的是电解硫酸钠溶液，回收高纯度氢气、氧气、硫酸和氢氧化钠溶液，产生的氧气可用于臭氧发生器达到循环利用。本发明不仅能实现船舶尾气的同时脱硫脱硝，还可回收高纯度的单质硫、氧气、氢气、硫酸、氢氧化钠，实现真正意义上的变废为宝。
实施例1
用于船舶尾气一步脱硫脱硝方法的专用装置，如图1所示，由臭氧氧化、Na2S溶液洗涤和三室膜电解三个步骤串联组成，喷雾洗涤分离区(12)和三室膜电解回收区(13)之间的管路内设有无机过滤膜(6)；所述臭氧氧化区(11)为臭氧发生器(2)和臭氧氧化器(3)通过管路相连；所述喷雾洗涤分离区(12)为Na2S溶液洗涤塔(5)和Na2S溶液储存池(8)通过管路相连。
所述臭氧氧化区11由臭氧氧化器2、和臭氧发生器3组成，臭氧氧化器2内的臭氧由外部臭氧发生器3产生后送入。将船用柴油机尾气1引入臭氧氧化器2，经过臭氧及其产生的氧自由基作用将尾气中的NO转化为NO2和氧气。
所述喷雾洗涤分离区12由Na2S溶液洗涤塔5，Na2S溶液储存池8，无极过滤膜6和填料10组成。将臭氧氧化器3流出的尾气接入Na2S溶液洗涤塔5的底部，Na2S溶液储存池8中液体由上向下喷淋与尾气在洗涤塔5内填料10处发生接触，在此过程中，NO2和SO2转化为N2和单质S，处理后的尾气及N2经除雾后由洗涤塔5的上部出口流出排空或者流向烟囱，洗涤后的含硫酸钠及单质S的海水经洗涤塔5的底部，通过无机过滤膜6过滤回收单质S，剩余的硫酸钠溶液通入三室膜电解区13，完成海洋船舶尾气的脱硫脱硝。
所述三室膜电解区13为三室膜电解池7，其由阳极电极14、阴离子交换膜15、阳离子交换膜16、阴极电极17、阳极室18、中间室19和阴极室20组成(三室膜电解池可采用现有的市购产品)，将从洗涤塔5流出的硫酸钠溶液接入中间室19，在通电的情况下，中间室19离子在电场的作用下向两极移动。SO4 2-不能通过阳离子交换膜16，只能通过阴离子交换膜15到达阳极室18，随后与阳极14电解产生的H+结合生成硫酸；而Na+不能通过阴离子交换膜15，只能通过阳离子交换膜16到达阴极室20，和阴极17电解产生的OH-结合生成氢氧化钠。因此，在阳极室18同时得到了硫酸和氧气，阴极室20同时得到了氢氧化钠和氢气，从而完成海洋船舶尾气脱硫脱硝后高附加值产品的回收利用。
其中，无机过滤膜为陶瓷膜或氧化铝膜中的一种。
实施例2
利用上述装置进行处理：
模拟船舶尾气中氮氧化物浓度为1000ppm，二氧化硫浓度为2500ppm，臭氧氧化器内径为1000mm，高度为2000mm，海水洗涤塔内径为1000mm，高度为3000mm，具体处理为：
使船用柴油机1产生的尾气引入臭氧氧化器中，氧化器中的臭氧是由一台外部的臭氧发生器产生并从氧化器壁喷入，进入氧化器的尾气经过臭氧处理后，NO被臭氧快速氧化为NO2，由氧化器出口流出；从臭氧氧化器流出的尾气引入Na2S洗涤塔的底部，Na2S溶液由上向下喷淋，在此过程中，SO2和NO2转化为单质硫和氮气，同时生成硫酸钠，处理后的尾气经除雾后由洗涤塔上部出口流往烟囱，洗涤后的硫酸钠和硫沉淀经洗涤塔下部经过滤将单质硫沉淀回收，剩余硫酸钠溶液排入三室膜电解回收区。三室膜电解回收区是将排入的硫酸钠溶液进行电解，并在阴极室收集氢氧化钠和氢气，阳极收集硫酸和氧气，最终完成船舶尾气同步脱硫脱硝之后氮氧化物浓度为45ppm，二氧化硫浓度为50ppm，氮氧化物脱除率达到95.5％，二氧化硫脱除率达到98％，同时获得高浓度的硫酸(0.15mol/L)和氢氧化钠(0.3mol/L),以及高纯度的氢气(>98％)、氧气(>97％)和单质硫(>96.5％)。
由上述可见本发明形成的脱硫脱硝装置具有体积小、无需海水水质恢复系统、可回收高纯度副产品及可循环、可重复利用等优点。

Claims (8)

1.一种用于船舶尾气一步脱硫脱硝的方法，其特征在于：将船舶尾气顺序通过臭氧氧化区进行氧化，喷雾洗涤分离区的Na2S溶液洗涤分离实现一步NOx和SO2的同时脱除。
2.根据权利要求1所述的用于船舶尾气一步脱硫脱硝方法，其特征在于：所述脱硫脱硝产生的硫酸钠溶液回收，通入三室膜电解回收区，获得高纯度氧气、氢气、单质硫、硫酸和氢氧化钠的附加产品，附加产品可进一步回收利用。
3.根据权利要求1所述的用于船舶尾气一步脱硫脱硝方法，其特征在于：所述经臭氧氧化排出的气体通入喷雾洗涤分离区由低浓度Na2S溶液洗涤分离，实现一步NOx和SO2的高效去除；其中，低浓度Na2S溶液通过海水配制，质量浓度为0.2-0.6％。
4.根据权利要求3所述的用于船舶尾气一步脱硫脱硝方法，其特征在于：将经过臭氧氧化区氧化的尾气由Na2S溶液洗涤塔的下部注入，塔内Na2S溶液由上至下喷淋，使尾气与Na2S溶液在洗涤塔内的填料中接触，进而一步使SO2和NO2还原。
5.根据权利要求2或3所述的用于船舶尾气一步脱硫脱硝方法，其特征在于：所述喷雾洗涤分离区还原生成硫沉淀和氮气，同时生成硫酸钠，处理后的无污染的尾气经除雾后由洗涤塔的上部出口流出排空或者流向烟囱，洗涤后的硫沉淀经洗涤塔的下部通过过滤回收利用，生成的硫酸钠溶液排入三室膜电解回收区，将排入的硫酸钠溶液进行电解，并在阴极室收集氢氧化钠和氢气，阳极收集硫酸和氧气，进而获得高纯度的附加产品并加以回收利用。
6.一种权利要求1所述的用于船舶尾气一步脱硫脱硝方法的专用装置，其特征在于：装置由臭氧氧化区(11)、喷雾洗涤分离区(12)和三室膜电解回收区(13)串联组成，喷雾洗涤分离区(12)和三室膜电解回收区(13)之间的管路内设有无机过滤膜(6)；
所述臭氧氧化区(11)为臭氧发生器(2)和臭氧氧化器(3)通过管路相连；
所述喷雾洗涤分离区(12)为Na2S溶液洗涤塔(5)和Na2S溶液储存池(8)通过管路相连。
7.根据权利要求6所述的用于船舶尾气一步脱硫脱硝方法的专用装置，其特征在于：所述臭氧发生器(2)的进气口通过管路与船舶柴油机尾气口相连；所述三室膜电解回收区(13)为三室膜电解池(7)，其末端通过管路引入海水。
8.根据权利要求6或7所述的用于船舶尾气一步脱硫脱硝方法的专用装置，其特征在于：船舶柴油机(1)通过管路与臭氧氧化器(2)的进气口相连，臭氧氧化器(2)尾气口通过尾气传送管道(4)与Na2S溶液洗涤塔(5)的下部(A)进气口相连，Na2S溶液洗涤塔(5)上部出口与烟囱相通，Na2S溶液洗涤塔(5)底部的出口(B)通过带有无机过滤膜(6)的管路与三室膜电解池(7)相连。
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