CN107413287A - 在生物介质中用杀菌金属的纳米级对象的电化学处理方法 - Google Patents

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Abstract

本申请涉及电化学和医学领域。在生物介质中具有杀菌金属的纳米级对象(颗粒、纤维、膜)的电化学处理方法是，向这些对象施加0.5‑0.8V的正电位，并产生0.1‑1.0mA的电流。与不存在电流时相比，该方法提高杀菌金属的纳米对象的腐蚀溶解速率大于20‑400倍。该方法提供了对引入金属环境中的对象的控制，没有机械、热和破坏性损失。可以在人体或动对象的大面积和局部面积中均可使用。

Description

在生物介质中用杀菌金属的纳米级对象的电化学处理方法
技术领域
本发明涉及电化学领域，并且可用于处理，以提高需要抗菌处理的生物环境(人体和动物)中的杀菌金属的纳米级对象(颗粒、纤维、膜)的腐蚀率。
背景技术
已知的方法是通过含有机组分的介质中的声波空化效应来增加化学反应强度。例如，专利公开CN1292725A。该方法的缺点是由于使用高频的超声波，该空化效应不能用于加快纳米级金属对象在人体和动物中的溶解，否则，将导致烧伤和软组织的破坏。
虽然，使用小于50dB的预吸收超声能量可以避免人体组织伤害，但是，该频率却是抑制金属腐蚀溶解的。弱声波引起该方法中涉及的电荷、电子和离子的同步振荡，从而妨碍了它们在阳极和阴极区域中的移动。但是，正是这样的运动是实现金属电化学腐蚀的前提条件。
其他现存的用于提高金属腐蚀率的方法都是通过升高介质温度实现。例如，阴极恢复速率Vk和介质温度T之间的联系具有以下形式：Vk～exp(A/RT)，其中R是气体常数，A是弱温度依赖函数。该方法的缺点是在人体中可能的升温范围非常小，仅仅是从36至40℃，这从上述关系来看，实际上并不影响腐蚀率： V40＝(V36)1.1。
还已知一种用于增加腐蚀强度的方式，通过观察侵蚀金属对液体的速度增长来实现，即，所谓的喷射腐蚀。这种腐蚀加速机制与两个因素有关(例如，铜)：1)由于近电极层中铜离子浓度的降低，电化学电位的衰减并由此增强阳极过程；2)提高氧-阴极去极化剂的供应速度，也就是，减少阴极过程的进程。这个方法也不适于人体中的应用，人体中没有形成快速流体流动的条件。
我们已知的另一方法为用于在冰融化或凝固期间增加纳米级金属颗粒的腐蚀率的方法。在该方法中，冰的晶格的破坏或形成伴随高能振动量子的出现，其能量转移到与其接触的金属的极限，导致金属纳米颗粒的腐蚀的急剧加速。该方法也不能应用于人体，因为其要求将人体冷却至0℃，其中形成的冰晶体不可逆地损伤肌肉细胞的细胞膜。
实质上最接近本发明的方法是影响穿过腐蚀介质的直流电流的腐蚀率的方法。该方法通常用于金属免于腐蚀的所谓的阳极保护。在该方法中，受保护的金属连接至外部直流电源的正极，并将附加电极连接到负极。受保护的金属的电位移向正极，并且其表面是极化的阳极，而附加电极是阴极。当一定的电位值达到金属的钝态时，导致腐蚀率的显著降低，长期保存需要较小的阳极电流密度。阳极保护过程的本质是实现和维持这样的低腐蚀率的状态。阳极保护广泛用于化工、造纸、天然气和海洋产业。而，该方法的缺点是，其只能用于那些展现钝态的金属，以及那些不符合人体电气安全要求的电流和应力的金属。此外，应用该方法的结果是腐蚀率的降低、而不是所需要的腐蚀率升高。
发明内容
本发明的基础是在没有有害因素(机械损坏、过热、过冷、冲击等)的情况下，提高生物环境(人类和动物有机体)中的杀菌金属的纳米级对象的腐蚀率。
本发明的技术问题是分别通过向杀菌金属纳米对象施加0.5-8V的正电位并在生物介质中形成大小为0.1-1.0mA的阳极电流来解决的，上述范围均不超出人体电气安全的要求。本发明的方案也通过使用那些展示出钝化倾向的杀菌金属 (Ag、Cu、Zn)来实现。提高的腐蚀率也归因于小于100nm的金属纳米数量级尺寸的使用。
本发明的实质是一种在生物环境中的杀菌金属的纳米级对象的电化学处理方法，该方法包括向所述对象施加0.5-8.0V的范围的恒定正电位，并在生物环境中产生0.1-1.0mA的范围的电流。使用杀菌金属Ag、Cu和/或Zn。杀菌金属的对象的尺寸至少在一个维度上选自小于100nm。
金属的杀菌性能主要发生在其从固体转化为离子态之后，即溶解之后。因此，铜的抗菌效果的五大机制中，四个与其离子相关。溶解杀菌金属最方便的方法是适于每个选择的元素(Ag、Cu、Zn)的电化学腐蚀，由此进行时间空间调节。施加正电位对象条件中调节腐蚀率的可能性发生在控制其数值的过程中，这会影响金属的阳极化和溶解速率。随着正电位值的增加，阳极极化，腐蚀率和阳极电流增加。由该电场产生的相同载体的控制允许调节溶解的金属离子的运动方向和杀菌效果。化学溶解不适于诸如铜等的半贵金属。这才使对诸如人体这样的生物环境的电化学腐蚀的应用成为可能(只能在符合其电气安全要求的前体下)。因此，本发明所述方法中使用的电位和阳极电流的大小根据现行直流电电气安全的既定标准限定在8V和1mA，当然，也可随标准的变化而调整。本发明提出的电位和阳极电流0.5-8.0V和0.1-1.0mA的范围的下限值是基于提高腐蚀率达到2倍的最小实际效果而得出的。
已知金属Ag、Cu、Zn能够在各种环境中的电化学腐蚀下溶解。随着阳极极化，它们不展现钝化倾向，因此，结合明显的杀菌性能，这些金属理想适于在本发明的方法中使用，其中通过提高腐蚀溶解率来加速其抗微生物/抗菌作用。这些结论通过例如与比铜的抗微生物作用小两个数量级的纳米级离子颗粒相比得以证实，并且在阳极极化下容易钝化，即，抑制腐蚀。
银、铜和锌的高防腐性长期以来被用于不同的目的：防腐的铜片材制的船体壳、饮用水长期储存、软膏等。目前，已广泛研究这些金属制的纳米对象(颗粒、膜等)，以增加它们的杀菌作用效率。
纳米级颗粒在医学上具有高效影响的原因之一是它们基于表面的强作用而使削弱原子间键能的显著的化学活性。
空间效应的影响也表现在杀菌金属的溶解中：对于尺寸小于100nm的颗粒和膜，观察到了最高的腐蚀率。该特征也被用于本发明要求保护的加速腐蚀的方法中。
以纳米级颗粒的形式应用的杀菌金属便于对引入生物环境中的离子浓度的控制，并且其影响区域的定位。这使得其并不超过毒性水平，例如，成人体内铜的毒性水平对应0.35g的量。
本发明要求保护的对杀菌金属的纳米级对象的加速腐蚀的方法在以下以薄膜的实例给出。
附图说明
图1示出铜薄膜的腐蚀率K与接近人体组分组合物的介质中的阳极电流I 之间的关系。
图2中示出了银(a)和锌(b)膜在HCl溶液中的腐蚀率K的关系。
图3中给出了在HCl(a)、NaCl(b)、NaOH(c)和肌肉组织(d)中铜膜腐蚀率K 对膜厚度h的关系。
具体实施方式
加速腐蚀的实例：
实施例1：在不同环境中，铜薄膜的腐蚀率K与阳极电流值I的关系。
图1示出铜薄膜的腐蚀率K与接近人体组分组合物的介质中的阳极电流I 之间的关系：a)HCl的水溶液，模拟胃液；b)NaCl溶液，血液；c)NaOH溶液，对照物；d)猪肉，肌肉组织。Cu膜的厚度为150nm，所有溶液的浓度为 3.25·10-3mol/l，环境温度是25℃，铜膜与阴极间的距离是1cm。所有情况下，阳极电流值和施加于膜的正电位分别不超过1mA和8V的数值，即，对于人体来说允许达到的最大电气安全要求的值。
图1中示出的，在所有能考虑到的环境中也有类似的图片。随着阳极电流的增大，铜膜腐蚀率初始时上升，经过两个峰值，随后下降。这样的K-I曲线不与铜的钝化相关联，但，如实验中所示，与腐蚀过程机制的改变相关。
K-I曲线起始时的升高是由如上所述的方案中通过增加其阳极极化向金属施加正电位而引起的。随后电流0.6-0.7mA处K的下降是在场强接近点瑕疵显著超过膜的光滑表面时，与点状腐蚀(点蚀)的开始有关。由于瑕疵占据的面积小，整个膜表面的腐蚀率下降。随着电流的增强，对于整个膜表面腐蚀的贡献再次加强导致了K增长。然而，随着电流高于0.8mA，膜表面的溶解开始快速发生，铜离子没有时间在介质中扩散并在膜边缘处积聚很大的浓度。这些离子改变双表面层的组成和膜的电位，从而降低了其腐蚀率(可见于接近1mA的电流处)。
尽管K-I曲线的曲度结构复杂，但是阳极电流通过时的腐蚀率总是大于无电流时。溶液的K-I曲线中，与没有阳极电流的值相比，区域中腐蚀率最大提高值的比值Kmax/K0是：HCl–218，NaCl–228，NaOH–206，肌肉组织–21。也就是说，从图1中，要理解的是，本发明要求保护的方法允许铜的纳米级对象的溶解率增加20-200倍。
本文还提供了其他杀菌金属(Ag和Zn)的膜的类似的图。
实施例2：银和锌膜的腐蚀率K与阳极电流I间的关系。
图2中示出了银(a)和锌(b)膜在HCl溶液中的腐蚀率K的关系。实验条件仍相同。
从图2中我们可以看出，银和锌膜保留了铜膜(图1)特征的相关K-I曲线的特征。也即，上述腐蚀机制示出：加强阳极极化、点蚀和浓度抑制。对于薄膜Ag和Zn，当通入阳极电流时，腐蚀率也高于无电流时的腐蚀率。在K-I曲线的最大值区域中，随后的腐蚀率Kmax/K0的增加达到：对于Ag-406，Zn-54。因此，对于给定的金属，本发明的方法允许显着(50-400次)增加其溶解速率。
增加杀菌金属的纳米级物质的腐蚀率的更好机会是适当选择其尺寸。
实施例3：各种环境中，铜膜腐蚀率K与其厚度h的关系。
图3中给出了在HCl(a)、NaCl(b)、NaOH(c)和肌肉组织(d)中铜膜腐蚀率K 对其厚度h的依赖关系。阳极电流值保持恒定并等于A。其他实验条件不变。
从图3中可知，在所有介质中，厚重(100-200nm)的铜膜的腐蚀率实际上并不依赖于其厚度。薄膜效率急剧下降。K的这种增加与其结构从固体到孤立区域(碎片)的形态的变化有关，因为表面对孤立区域中原子间键的弱化的影响比连续膜中的强。孤立区域的化学活性的增加导致其溶解率的增加。
当膜的厚度小于100nm时，在所考虑的介质中实现的腐蚀率的最大增加为 HCl溶液-4.5倍，NaCl–5倍，NaOH–70倍，在肌肉组织中-10倍。因此，减少纳米对象的尺寸为提高腐蚀率提供了额外条件，甚至提高了5-70倍。
从给出的例子中我们看到，通过在允许的电气安全性的限制内向所述对象施加正电位8V并向生物介质通1mA的阳极电流，来对尺寸为至少100nm的该对象的电化学处理的方法是一种有效的提升方法，此过程的速率高出20-400倍。
该方法保证了对生物环境的保护：没有机械、温度和破坏损害。该方法的应用在大面积和身体的局部区域都是可能的。提供了对引入环境的金属质量的控制，其又不超过毒性水平。

Claims (3)

1.在生物介质中的杀菌金属的纳米级对象的电化学处理方法，其中所述方法包括对所述对象施加0.5-8.0V范围的正电位，和在生物环境中产生0.1-1.0mA范围的电流。
2.根据权利要求1所述的方法，其中使用的所述抗菌金属是Ag、Cu和/或Zn。
3.根据权利要求1所述的方法，其中所述杀菌金属的对象至少在一个维度上的尺寸小于100nm。
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