CN107391817A - 一种基于频率正割角法的pemfc输出性能优化方法 - Google Patents
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Abstract
一种基于频率正割角的燃料电池性能优化的方法，包括：本发明方法是在PEMFC总内阻Rstack最小的最优温湿度工况下，测出此时的电堆各段内阻值大小，相应的得到不同电流密度下的理想高频转折频率f优和理想正割角α优；依此为优化指标，针对任意工况下的电堆，只需发射最高频(20KHz)和理想转折频率f优两组频率信号监控当前α角，通过不停的调节相关控制变量改变当前α角使其趋向于最优α优角，就可以将电堆调节到最佳工作状态；本发明对传统EIS法进行改进，通过方程组联立求解的方法快速算出总内阻Rstack大小，既从内阻角度实现了对PEMFC电堆输出性能的优化，又克服了传统EIS法滞后性大、无法实时检测的缺点，较传统方法操作更加简单、优化性能更佳。
Description
技术领域：
本发明涉及一种基于频率正割角法的PEMFC输出性能优化的方法。
背景技术：
随着现代社会日益增长的能源需求，传统化石能源消耗增加，面临着资源短缺的困境，人们更加注重找到新型的可持续能源进行代替，氢气这一清洁能源进入到了人们的视线中，氢氧燃料电池在这一方面表现出了巨大的潜力。由于燃料电池良好的操作性能、发电环境友好等优点，受到了人们广泛的关注，同时燃料电池所产生的产物没有任何污染，对现在日益严重的环境污染也有很大的缓解作用。在燃料电池中质子交换膜燃料电池(Proton Exchange Membrane Fuel Cell，PEMFC)具有功率密度高、无污染、低温启动等优点，特别适用于人们日常生活中，有着光明的市场应用前景。
燃料电池在实际的工作中，PEMFC电堆的输出性能很容易受到操作条件等因素的影响，并且不同因素之前存在着明显的耦合关系，如若不能及时有效的检测出PEMFC的输出性能，做出相应的控制，PEMFC内部极易出现膜干或水淹的现象，导致PEMFC发生损坏和故障，输出性能受到影响。
电化学阻抗谱法(Electrochemical Impedance Spectroscopy，EIS)也称为交流阻抗谱法，该方法可以将一组从高频到低频的交流信号，通过扫频方式测出燃料电池内部的阻抗谱曲线，从图中得出PEMFC的阻抗信息。根据PEMFC的工作原理，可以得到如图1所示的燃料电池的等效电路模型，通过分析该模型，利用EIS法测得PEMFC在不同电流密度下随频率变化的燃料电池的阻抗谱信息。
目前为止比较常用的PEMFC输出性能优化的方法通过断流法，对燃料电池内部阻抗进行测量，然而弊端和局限性比较多，如电流瞬间切断十分危险，难度较大，不适合在线频繁的切断电流。另外一种方法是在不同情况下使用电化学阻抗谱法(EIS法)对燃料电池内部阻抗进行测量，然而该方法测试时间很长，阻抗参数拟合过程繁琐，非常不适合在线实时测试。
现有的方法对于燃料电池的输出性能优化，均有所改善和利用，但总的来说，对于燃料电池来说输出性能优化方法的精确度和操作上，还是存在不少问题没有得到解决和创新。
发明内容：
在实际的燃料电池输出性能优化中，使用EIS法测试时间较长，在线实时测量困难，阻抗参数拟合参数繁琐复杂，操作十分不便。
本发明在电化学阻抗谱法的基础上提出了一种快速EIS法，根据电堆电化学阻抗谱特性曲线的变化规律，选取两个特定频率点，通过计算两处频率点的实部和虚部求得两点连线与实轴的正割角α，通过α的大小来判断PEMFC内部的水热情况，并以此作为控制依据达到更实时有效地对电堆内部温湿度进行调节和控制，优化燃料电池输出性能。
为达到上述目的，本发明所叙述的PEMFC输出性能优化的方法有以下的步骤：
1.一种燃料电池输出性能优化的方法——频率正割角法，其特征在于：在PEMFC总内阻Rstack最小的最优温湿度工况下，测出此时的电堆各段内阻值大小，相应的得到不同电流密度下的理想高频转折频率f优和理想正割角α优；依此为优化指标，针对任意工况下的电堆，只需发射最高频(20KHz)和理想转折频率f优两组频率信号监控当前α角，通过不停的调节相关控制变量改变当前α角使其趋向于最优α优角，就可以将电堆调节到最佳工作状态，较传统方法操作更加简单、优化性能更佳，具体的步骤如下：
步骤一：在确定燃料电池最佳操作条件工况下，通过EIS法，可以测得燃料电池堆内的阻抗信息，取M1点为交流阻抗谱曲线与实轴的高频交点，并设置该点的频率为交流阻抗试验的最高的频率点，即交流阻抗谱曲线中的(Rm，0)点，之后在PEMFC的交流阻抗谱曲线上选取需要的第二个特定的频率点M2的高频转折频率为f2；
步骤二：由M1和点M2在交流阻抗谱上与坐标轴之间的夹角α，结合燃料电池阻抗谱特性曲线变化规律的，推导出M1和M2两点的实部和虚部，得出M1和M2两点的连线与实轴的频率正割角α；
步骤三：单纯的α角并不能反应总内阻Rstack的变化趋势，当结合高频转折频率f2时，总内阻才能相应确定，高频转折频率f2、频率正割角α与总内阻Rstack满足下式关系：
式中，Rm为燃料电池的欧姆内阻；Ra是活化内阻Rf和浓差内阻Rd之和；
步骤四：在PEMFC总内阻Rstack最小的最优温湿度工况下，阻抗测试仪向电堆发送两组高频测试信号，检测其响应信号，代入式(2)中，经方程式联立求解，计算出此时的电堆各等效内阻值；再将各内阻值分别代入高频转折频率f2和频率正割角α模型中，计算出电堆当前工作阶段的f优和α优；调节电子负载，改变电堆的工作阶段，重复上述步骤，得到不同电流密度下的f优和α优，研究f优和α优随电流密度的变化规律，拟合经验模型，作为优化指标；
式中：a、b分别为电堆阻抗信号Z1的实部和虚部；c、d分别为电堆阻抗信号Z2的实部和虚部；ω1和ω2分别是阻抗测试仪发出的高频信号f1和f2的角频率；Cdl表示为燃料电池等效电路的双电层电容；
步骤五：针对工作在任意操作条件、工作阶段下的燃料电池堆，首先，检测其当前工作电流，得出对应的f优和α优；然后使用阻抗测试仪向电堆发送最高频(20KHz)和f优两组小幅交流电信号，检测响应信号，计算二者连线与实轴夹角α，并与α优对比产生偏差Δα；最后，调节相关控制变量，改变堆内的水热状态，进而改变当前α角大小，使得Δα趋向于0，当近似为0时优化完成，此时电堆工作在最佳工况下，输出性能最佳。
本发明所述的基于频率正割角法的燃料电池输出性能优化的方法，其特征在于：相较于传统EIS法，测试周期时间长，参数拟合繁琐，使用频率正割角法，对传统EIS法进行了改进，通过方程组联立求解的方法可以快速算出总内阻Rstack大小，既从内阻角度实现了对PEMFC电堆输出性能的优化，又克服了传统EIS法滞后性大、无法实时检测的缺点，具有良好的工程应用前景。传统的优化方法是以温湿度为直接优化指标，而温湿度存在强耦合特性，导致该种方法控制难度大，控制精度不高；频率正割角α与内阻直接相关，内阻直接反应堆内真实水热反应状况，以α为优化指标，不仅操作简便易于实现，而且具有良好的优化效果。
附图说明：
图1 理想操作条件下PEMFC阻抗谱特性曲线
图2 频率正割角法阻抗谱采样点分区示意图
图3 PEMFC的等效电路模型
图4 本发明方法优化过程流程图
图5 α角优化前后对比图
图6 频率正割角法调节后的电压效果图
具体实施方式：
下面结合附图说明基于频率正割角法的PEMFC输出性能优化方法的具体实施方式进行说明。本发明所述的燃料电池输出性能优化方法——频率正割角法的实施过程包括以下几个步骤：
步骤一：确定PEMFC的最佳操作条件工况，如图1所示的PEMFC阻抗谱特性曲线变化规律。结合图2所示，选取两个测量点M1(最高频率点)和M2(最高转折频率点)，此时M1和M2两点所对应的膜阻抗ZM1和ZM2的表达式如式(1)和(2)所示：
ZM1＝ZR1-jZi1 (1)
ZM2＝ZR2-jZi2 (2)
ZR1，ZR2，Zi1，Zi2分别为M1和M2点频率下的测得的PEMFC阻抗的实部和虚部。
步骤二：由图2的PEMFC等效电路模型结合电路的相关知识，可以得出该R-C电路中存在两个转折频率，如公式(3)和公式(4)所示：
(低频点) (3)
(高频点) (4)
其中：式中Rm为燃料电池的欧姆内阻；Ra是活化内阻Rf和浓差内阻Rd的和；Cdl表示为燃料电池等效电路的双电层电容。
由公式(3)和(4)可以看出，M2点的频率选择有两种情况：
①当M2点的频率选取低频转折频率f1时，此时对应的阻抗Z的实部为：
此时，计算得到的虚部为：
其中：式中角频率ω＝2πf1。
②当M2点的频率选取高频转折频率f2时，此时对应的阻抗Z的实部为：
Zi2的虚部形式如公式(8)所示：
其中：式中角频率ω＝2πf2。
步骤三：由图2频率正割角法的阻抗谱采样点分区示意图可以得出，取M1点为交流阻抗谱曲线与坐标轴实轴的最高频交点，该点的与实轴的交点坐标为(Rm，0)，并通过进一步整理计算得到当前电流密度下燃料电池堆阻抗的频率正割角α。
①M2点选取低频转折频率f1时，计算此时的与M1点做割线与实轴的角度为：
由公式(9)可以看出，当M2点选低频转折频率f1时，该角度是一个定值，与当前条件下PEMFC内部温、湿度等因素无关，不能表征出当前状态下PEMFC堆内部反应环境，故舍弃该角度。
②M2点选取低频转折频率f2时，此时的与M1点做割线与实轴的角度为：
该角度是一个与Ra、Rm相关的一个值，而Ra和Rm的值与PEMFC电堆内部反应环境息息相关，是随着电堆内部的水热环境变化而不断变化的值，所以角度α的不断变化可以实时反应出燃料电池堆内部的水热情况，因此将M2点的频率定为f2。
步骤四：由公式(10)可以得出：频率正割角α虽与内阻有关，但不存在一一对应的关系和明显的规律性，无法直接将其用于燃料电池堆的输出性能优化上。但是，由公式(4)可以得到：高频转折频率f2与内阻直接相关，只有当f2确定，α角才能相应确定，故考虑通过选取高频转折频率f2和频率正割角α两个特性参数，研究其与内阻的特性关系。
联立公式(4)和公式(10)解出公式(11)：
由PEMFC正常工作输出为直流电，不用考虑图3所示的PEMFC的等效电路模型中的容性阻抗和其它的复阻抗，故可以得到PEMFC的内阻公式：
Rstack＝Ra+Rm (12)
将公式(11)带入公式(12)，可以得到PEMFC内阻Rstack、f2、α角的关系式：
从公式(13)可以看出，只有α角的情况下是无法确定PEMFC的总内阻Rstack的大小，只有当最高转折频率f2和频率正割角α同时确定时，Rstack才相对应确定。
步骤五：调节燃料电池负载，使电堆工作在稳定的电流密度下，调节相关控制变量，使燃料电池堆工作在最优操作条件下，通过由图3所示的燃料电池等效电路联立方程组，由公式(14)计算出当前电流密度下电堆的Rm、Ra、Cdl的值：
其中：ω1和ω2分别是阻抗测试仪发出的高频信号f1和f2的角频率；Z1和Z2是采集到的电堆阻抗信号，其表现形式复数形式，如公式(8)所示：
联立公式(14)和公式(15)求解方程组得到Rm、Ra、Cdl的表达式如公式(16)所示：
由上述公式计算出的Rm、Ra、Cdl的值，代入公式(10)可以计算出当前电流密度下的频率正割角α，此时对应的最高理想转折频率f优。
步骤五：实际应用中，需要使用交流阻抗测试仪向燃料电池发射频率信号为20KHz和理想转折频率f优的两组交流信号，通过采集相对应的响应信号，利用公式(14)-(15)计算出两个信号连线与实轴的夹角α，此时，计算出当前电堆工作电流密度下的频率正割角α。
步骤六：调节相关控制变量，改变PEMFC电堆内阻大小，从而使当前电流密度下的频率正割角α，使得α角趋向于α优，不断调节变量，当两者近似相等时，通过公式(4)和公式(10)，可以计算出Rm、Ra的值，得到PEMFC优化后的总内阻Rstack，优化过程结束，此时燃料电池输出性能最佳；若仍不满足要求，继续按照图4所示优化流程图继续执行。
本发明的特征在于：相比于传统的燃料电池V-I特性曲线法，不能真实反映燃料电池堆内部的内阻情况，而频率正割角α与内阻有着直接联系，电堆内阻与堆内反应环境直接相关，使用频率正割角法对电堆输出性能进行优化，比使用V-I特性曲线法要更加精确，且具有良好的实时性和可操作性。
同时，频率正割角法不需要像传统EIS法那样每次都需测量每个频率(从高频到低频)下的阻抗信息，只需要测量两个特定频率点(M1、M2)下的阻抗信息，以此计算出当前状态下的正割角α大小，并与理想状态下的α优进行对比，以理想状态下α优角作为控制标准对操作条件进行控制与调节，使当前状态下的正割角α达到理想α优，优化结果如图5所示。根据电堆输出情况的不同计算出当前状态下的α优，并以该角度为控制目标，来调节控制变量，达到对PEMFC堆良好的水热管理，提高了PEMFC堆的输出性能与发电效率，本发明方法适合于实际的燃料电池堆的控制。
通过本发明方法经过试验得到的结果如图5、6所示。下面通过一个例子说明上述的发明方法——频率正割角法。
在最佳操作条件下，通过对PEMFC的阻抗谱和图3所示的等效电路模型确定，在电流密度i＝0.3A/cm2的情况下，得到：
f优＝1.092kHz
α优＝64.15°
Rm＝7.79mΩ
Ra＝Rf+Rd＝7.50mΩ
Rstack＝Ra+Rm＝15.29mΩ
当PEMFC处于稳定工作状态时——温度T＝333K、RH＝60％，使用交流阻抗测试仪向PEMFC发送频率为f优＝1.092kHz的理想转折频率和f＝20kHz的最高频的交流信号，通过公式(16)计算得到，此时得到PEMFC的总内阻信息如下：
Rstack＝29.18mΩ
说明此时PEMFC在电流密度为i＝0.3A/cm2的情况下，并未工作在最佳的操作条件下，之后继续向PEMFC发射20kHz、f优两组交流信号，通过调节相关控制变量，并实时监测当前的α角，使当前操作条件下的α角向最优α优方向调整，二者近似相等时，在i＝0.3A的电流密度下，对应的最佳操作条件为：T＝340K、RH＝62％。
通过公式(11)和公式(13)计算出当前的PEMFC的总内阻信息：
Rstack＝16.49mΩ
从上述例子可以得出：通过频率正割角法，只需要测量两个特定频率点(M1、M2)下的阻抗信息，以此计算出当前状态下的正割角α大小，并与理想状态下的α优对比，以理想状态下的角α优作为控制标准对操作条件进行控制与调节，使当前状态下的正割角α达到理想α优的大小。以根据电堆输出情况的不同计算出当前状态下的α优，并以该角度为控制目标，来调节控制变量(气体加湿湿度、冷去水流量等)，达到对PEMFC堆良好的水热管理，提高PEMFC堆的输出性能与发电效率，达到PEMFC性能优化的目的。
Claims (4)
1.一种基于频率正割角的PEMFC输出性能优化方法，其特征在于：在PEMFC总内阻Rstack最小的最优温湿度工况下，测出此时的电堆各段内阻值大小，相应的得到不同电流密度下的理想高频转折频率f优和理想正割角α优；依此为优化指标，针对任意工况下的电堆，只需发射最高频(20KHz)和理想转折频率f优两组频率信号监控当前α角，通过不停的调节相关控制变量改变当前α角使其趋向于最优α优角，就可以将电堆调节到最佳工作状态，较传统方法操作更加简单、优化性能更佳，具体的步骤如下：
步骤一：在确定燃料电池最佳操作条件工况下，通过EIS法，可以测得燃料电池堆内的阻抗信息，取M1点为交流阻抗谱曲线与实轴的高频交点，并设置该点的频率为交流阻抗试验的最高的频率点，即交流阻抗谱曲线中的(Rm，0)点，之后在PEMFC的交流阻抗谱曲线上选取需要的第二个特定的频率点M2的高频转折频率为f2；
步骤二：由M1和点M2在交流阻抗谱上与坐标轴之间的夹角α，结合燃料电池阻抗谱特性曲线变化规律的，推导出M1和M2两点的实部和虚部，得出M1和M2两点的连线与实轴的频率正割角α；
步骤三：单纯的α角并不能反应总内阻Rstack的变化趋势，当结合高频转折频率f2时，总内阻才能相应确定，高频转折频率f2、频率正割角α与总内阻Rstack满足下式关系：
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式中，Rm为燃料电池的欧姆内阻；Ra是活化内阻Rf和浓差内阻Rd之和；
步骤四：在PEMFC总内阻Rstack最小的最优温湿度工况下，阻抗测试仪向电堆发送两组高频测试信号，检测其响应信号，代入式(2)中，经方程式联立求解，计算出此时的电堆各等效内阻值；再将各内阻值分别代入高频转折频率f2和频率正割角α模型中，计算出电堆当前工作阶段的f优和α优；调节电子负载，改变电堆的工作阶段，重复上述步骤，得到不同电流密度下的f优和α优，研究f优和α优随电流密度的变化规律，拟合经验模型，作为优化指标；
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式中：a、b分别为电堆阻抗信号Z1的实部和虚部；c、d分别为电堆阻抗信号Z2的实部和虚部；ω1和ω2分别是阻抗测试仪发出的高频信号f1和f2的角频率；Cdl表示为燃料电池等效电路的双电层电容；
步骤五：针对工作在任意操作条件、工作阶段下的燃料电池堆，首先，检测其当前工作电流，得出对应的f优和α优；然后使用阻抗测试仪向电堆发送最高频(20KHz)和f优两组小幅交流电信号，检测响应信号，计算二者连线与实轴夹角α，并与α优对比产生偏差Δα；最后，调节相关控制变量，改变堆内的水热状态，进而改变当前α角大小，使得Δα趋向于0，当近似为0时优化完成，此时电堆工作在最佳工况下，输出性能最佳。
2.根据权利要求1所述的基于频率正割角法的PEMFC输出性能优化方法，其特征在于：相较于传统EIS法，测试周期时间长，参数拟合繁琐，使用频率正割角法，既从内阻角度实现了对PEMFC电堆输出性能的优化，又克服了传统EIS法滞后性大、无法实时检测的缺点，具有良好的工程应用前景。
3.根据权利要求1所述的PEMFC总内阻Rstack的计算方法，其特征在于：对传统EIS法进行了改进，通过方程组联立求解的方法可以快速算出总内阻Rstack大小。
4.根据权利要求1所述的PEMFC输出性能优化方法，其特征在于：传统的优化方法是以温湿度为直接优化指标，而温湿度存在强耦合特性，导致该种方法控制难度大，控制精度不高；频率正割角α与内阻直接相关，内阻直接反应堆内真实水热反应状况，以α为优化指标，不仅操作简便易于实现，而且具有良好的优化效果。
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