CN107305927A - 含有不对称电极的微米尺度有机单晶光电器件及其制备方法与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种含有不对称电极的微米尺度有机单晶光电器件及其制备方法与应用。该有机共晶光伏器件，由下至上依次包括无机绝缘层、有机共晶层和位于所述有机共晶层上的不对称电极；所述不对称电极由不接触的电极层A和电极层B组成；构成所述电极层A和电极层B的金属不同。本发明利用具有一定宽度和柔韧性的金膜作为第一步的掩膜版，将晶体的一侧完全覆盖，蒸镀高功函(或低功函)金属；金膜揭掉后，使用一种具有柔韧性的有机线作为第二步的掩膜版，蒸镀低功函(或高功函)金属。将有机线剥离后，得到微米尺度的不对称电极。该种方法可保证不对称电极与单晶表面的接触面积，沟道尺寸可以做到微米级别，且具有一定的普适性。
Description
技术领域
本发明属于半导体器件领域，涉及一种含有不对称电极的微米尺度有机单晶光电器件及其制备方法与应用。
背景技术
有机电子器件以其易加工、低成本、高适应性吸引了全世界学术界和产业界的目光，有机单晶由于其无晶界、分子排列长程有序、缺陷态密度低等特点，是获得高性能光电功能器件和探索有机半导体本征性能的最佳选择。
由于有机单晶的尺寸通常都在微米级甚至纳米级，小尺寸单晶器件电极的制备一直是一个难题，不对称电极(通常由高功函的金属如Au、Pt等和低功函的金属如Ag、Al等构成)的制备显然更加困难。这给制备双极性传输器件和构筑新型单晶功能器件造成了不小的障碍。在传统的单晶光电器件的制备工艺中，如单晶场效应晶体管中，不对称电极的构筑通常通过移动掩膜板或利用金属蒸镀时的斜入射方法来实现(Q.Tang,L.Li,Y.Song,Y.Liu,H.Li,W.Xu,Y.Liu,W.Hu,D.Zhu.Adv.Mater.2007,19,2624；J.Tan,L.Jiang,L.He,H.Dong,W.Hu.Appl.Phys.Lett.2012,100,173902.)。虽然这种方法可实现不对称电极的制备，但由于其技术的局限性，某一单侧电极(高功函电极或低功函电极)与晶体表面的接触面积非常有限，通常只有几个微米，这给器件性能测试带来了很多不确定的因素。发展一种新的技术，构筑完整意义上的不对称电极(即单侧电极完全由相同的金属构成)，是一项具有极大研究及应用价值的任务。
发明内容
本发明的目的是提供一种含有不对称电极的微米尺度有机单晶光电器件及其制备方法与应用。
本发明提供的有机共晶光伏器件，由下至上依次包括无机绝缘层、有机共晶层和位于所述有机共晶层上的不对称电极；
所述不对称电极由不接触的电极层A和电极层B组成；
构成所述电极层A和电极层B的金属不同，且分别为高功函和低功函金属。
上述有机共晶光伏器件的结构示意图如图3中图a所示。
该器件中，构成所述绝缘层的材料为二氧化硅；
所述有机共晶层为由P型半导体材料和富勒烯共结晶形成的有机共晶；
其中，所述P型半导体材料具体为DPTTA；
所述DPTTA的结构式如下：
所述富勒烯具体为C60或C70；
所述C60或C70的结构式分别如下所示：
构成所述电极层A和电极层B的材料为金、铝、银和钙中的任意一种。
所述电极层A和电极层B的厚度均为30-80nm，具体为40nm或50nm；
所述电极层A和电极层B之间的间距为2-40μm；
所述无机绝缘层的厚度为300-500nm，具体为300nm；
所述有机共晶层的厚度为30-80nm，具体为50nm。
本发明提供的制备所述有机共晶光伏器件的方法，依次包括如下步骤：
1)在所述无机绝缘层上制备所述有机共晶层；
2)以条状金膜作为掩膜，使其完全覆盖所述有机共晶层的一端后，在所述有机共晶层裸露的表面上制备电极层A，制备完毕后揭掉所述条状金膜；
3)以有机线为掩膜，将其贴靠所述有机共晶层上所述电极层A的边缘放置后，制备电极层B，制备完毕后剥离所述有机线，得到所述有机共晶光伏器件。
上述方法的流程示意图如图2所示。
该方法中，所述条状金膜的厚度为80-150nm，宽度为20-60μm，长度为100-300μm；
构成所述有机线的材料为具有如下结构的化合物：
该化合物可按照如下文献提供的方法制备而得：H.Meng,E.M.Smith,C.H.Hsu,Int.Patent Application WO2006/113 205,2006；
所述有机线的宽度为2-40μm，具体为20μm。
所述步骤2)和步骤3)中，制备电极层A和电极层B的方法均为蒸镀法；
所述蒸镀法中，真空度为4～6×10–4帕，具体为5×10–4帕；沉积速度为0.2～0.4埃/秒。
所述步骤1)中，制备所述有机共晶层的方法包括如下步骤：将所述P型半导体材料和富勒烯溶于氯苯形成共混溶液后，滴注所述无机绝缘层上，待所述氯苯挥发后，即得所述有机共晶层。
其中，所述共混溶液的浓度为1mg/mL；所述P型半导体材料和富勒烯的摩尔比为1：1。
另外，上述本发明提供的有机共晶光伏器件在制备太阳能电池及含有该有机共晶光伏器件的太阳能电池，也属于本发明的保护范围。
本发明利用具有一定宽度和柔韧性的金膜作为第一步的掩膜版，将共晶晶体的一侧完全覆盖，蒸镀高功函(或低功函)金属；金膜揭掉后，使用一种具有柔韧性的有机线作为第二步的掩膜版，蒸镀低功函(或高功函)金属，将有机线剥离，得到含有微米尺度不对称电极的有机共晶光伏器件。
本发明提供的原位制备微米尺度有机单晶光电器件不对称电极及含有该不对称电极的有机共晶光伏器件，具有如下优点：
1)单侧电极与晶体的接触面积都非常大，有利于载流子在电极处的有效收集。
2)沟道尺寸可以做到非常小，达到微米级别。
3)制备不对称电极的方法具有一定的普适性，对于大部分有机单晶都适用。
附图说明
图1为(a)DPTTA、C60、C70的分子结构和(b)C60-DPTTA(c)C70-DPTTA的晶体堆积。
图2为器件的制备流程示意图。
图3为有机共晶光伏器件的结构示意图及特征J-V曲线；其中，a为结构示意图；(b)C60-DPTTA的特征J-V曲线；(c)C70-DPTTA的特征J-V曲线。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步阐述，但本发明并不限于以下实施例。所述方法如无特别说明均为常规方法。所述原材料如无特别说明均能从公开商业途径获得。下述实施例所用DPTTA可按照如下文献提供的方法制备而得：ChemicalCommunications.2011,47,905–907。
实施例1、C60-DPTTA共晶光伏器件的制备和性能表征
一)制备半导体器件
硅片清洗：将带有厚度为300nm的二氧化硅无机绝缘层的硅片切割为合适大小的小片，放于烧杯中，加入约3:7比例配置的双氧水和浓硫酸混合溶剂，利用电炉加热煮沸约40分钟，倒掉溶剂酸液，用去离子水冲洗掉残余的浓硫酸和双氧水，然后分别用去离子水、异丙醇超声约10分钟，最后利用氮气快速吹干。
器件制备：
1)将DPTTA和C60共混溶于氯苯中，浓度约为1mg/mL，摩尔比为1:1。超声使溶质完全溶解，得到澄清溶液。用微量进样器吸取少量共混溶液，滴注在洗干净的SiO2片上，静待溶液挥发后，即在无机绝缘层SiO2片上得到由DPTTA和C60共结晶形成的有机共晶层，该有机共晶层的厚度为50nm；
2)以条状金膜作为掩膜，利用探针使其完全覆盖C60-DPTTA有机共晶层的一端后，在该有机共晶层裸露的表面上利用蒸镀法蒸镀一层金电极，金属蒸镀速度为0.4埃/秒，蒸镀时真空度为5×10-4帕斯卡，作为电极层A，制备完毕后揭掉条状金膜，得到有机共晶层的另一端被金电极完全覆盖的单晶器件，该金电极层的厚度为40nm；
3)以宽度为20μm的有机线为掩膜，利用探针将其贴靠该有机共晶层上金电极层的边缘放置后，利用蒸镀法蒸镀一层铝电极，金属蒸镀速度为0.4埃/秒，蒸镀时真空度为5×10-4帕斯卡，作为电极层B，制备完毕后剥离所用有机线，得到本发明提供的C60-DPTTA有机共晶光伏器件。所用有机线由具有如下结构的化合物构成：
二)C60-DPTTA共晶光伏器件性能测试
将制备的C60-DPTTA共晶光伏器件放置在Keithley 4200微操作探针台上，以金电极作为阳极，铝电极作为阴极，在10mW/cm2的白光照射下，测试器件的光伏性能。其特征J-V曲线如图3(b)所示，横坐标为阳极与阴极之间的电压，纵坐标为电流密度。计算可以得到，开路电压为0.48V，短路电流为0.3mA/cm2，填充因子为0.183，能量转换效率为0.27％。该结果表明，通过两步法制备的含有不对称电极的共晶光伏器件，成功地表现出了光伏性能，有望在太阳能电池领域取得应用。
实施例2、C70-DPTTA共晶光伏器件的制备和性能表征
一)制备半导体器件
按照实施例1的步骤，仅将C60替换为C70，金电极和铝电极的厚度替换为50nm，得到本发明提供的C70-DPTTA有机共晶光伏器件。
二)C70-DPTTA共晶光伏器件性能测试
将制备的C70-DPTTA共晶光伏器件放置在Keithley 4200微操作探针台上，以金电极作为阳极，铝电极作为阴极，在10mW/cm2的白光照射下，测试器件的光伏性能。其特征J-V曲线如图3(c)所示，横坐标为阳极与阴极之间的电压，纵坐标为电流密度。计算可以得到，开路电压为0.17V，短路电流为0.002mA/cm2，填充因子为0.157，能量转换效率为0.0005％。该结果表明，通过两步法制备的含有不对称电极的共晶光伏器件，成功地表现出了光伏性能，有望在太阳能电池领域取得应用。
上述实施例的描述是为了方便该领域的技术人员能够理解和应用本发明。熟悉本领域的技术人员显然很容易对这些实施例做出修改，并把在此发明的一般原理应用到其它实施例中而不必经过创造性的劳动。因此，本发明不限于这里列举的实施例，本领域的技术人员根据本发明的揭示，对该发明做出的改进和修改都在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种有机共晶光伏器件，由下至上依次包括无机绝缘层、有机共晶层和位于所述有机共晶层上的不对称电极；
所述不对称电极由不接触的电极层A和电极层B组成；
构成所述电极层A和电极层B的金属不同。
2.根据权利要求1所述的有机共晶光伏器件，其特征在于：构成所述绝缘层的材料为二氧化硅；
所述有机共晶层为由P型半导体材料和富勒烯共结晶形成的有机共晶；
其中，所述P型半导体材料具体为DPTTA；
所述DPTTA的结构式如下：
所述富勒烯具体为C60或C70；
所述C60或C70的结构式分别如下所示：
构成所述电极层A和电极层B的材料为金、铝、银和钙中的任意一种。
3.根据权利要求1或2所述的有机共晶光伏器件，其特征在于：所述电极层A和电极层B的厚度均为30-80nm，具体为40nm或50nm；
所述电极层A和电极层B之间的间距为2-40μm；
所述无机绝缘层的厚度为300-500nm，具体为300nm；
所述有机共晶层的厚度为30-80nm，具体为50nm。
4.一种制备权利要求1-3中任一所述有机共晶光伏器件的方法，依次包括如下步骤：
1)在所述无机绝缘层上制备所述有机共晶层；
2)以条状金膜作为掩膜，使其完全覆盖所述有机共晶层的一端后，在所述有机共晶层裸露的表面上制备电极层A，制备完毕后揭掉所述条状金膜；
3)以有机线为掩膜，将其贴靠所述有机共晶层上所述电极层A的边缘放置后，制备电极层B，制备完毕后剥离所述有机线，得到所述有机共晶光伏器件。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：所述条状金膜的厚度为80-150nm，宽度为20-60μm，长度为100-300μm；
构成所述有机线的材料为具有如下结构的化合物：
所述有机线的宽度为2-40μm。
6.根据权利要求4或5所述的方法，其特征在于：所述步骤2)和步骤3)中，制备电极层A和电极层B的方法均为蒸镀法；
所述蒸镀法中，真空度为4～6×10–4帕；沉积速度为0.2～0.4埃/秒。
7.根据权利要求4-6中任一所述的方法，其特征在于：所述步骤1)中，制备所述有机共晶层的方法包括如下步骤：将所述P型半导体材料和富勒烯溶于氯苯形成共混溶液后，滴注所述无机绝缘层上，待所述氯苯挥发后，即得所述有机共晶层。
8.根据权利要求7所述的方法，其特征在于：所述共混溶液的浓度为1mg/mL；所述P型半导体材料和富勒烯的摩尔比为1：1。
9.权利要求1-3中任一所述有机共晶光伏器件在制备太阳能电池中的应用。
10.含有权利要求1-3中任一所述有机共晶光伏器件的太阳能电池。
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-
2016
- 2016-04-20 CN CN201610248272.2A patent/CN107305927A/zh active Pending
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Non-Patent Citations (2)
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|---|
| HANTANG ZHANG，LANG JIANG，YONGGANG ZHEN ET AL.: "Organic Cocrystal Photovoltaic Behavior:A Model System to Study Charge Recombination of C60 and C70 at the Molecular Level", 《ADVANCED ELECTRONIC MATERIALS》 * |
| LANG JIANG，JIANHUA GAO，ERJING WANG ET AL.: "Organic single-crystalline ribbons of a rigid "H"-type anthracene deribative and high-performance short-channel field-effect transistors of individual micro/nanometer-sized ribbons fabricated by an "organic ribbon mask"technique", 《ADVANCED MATERIALS》 * |
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