CN107275481A - 一种提高铁电阻变存储器开关电流比的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于电学量调整技术领域，涉及一种提高铁电阻变存储器开关电流比的方法；基于金属/铁电体/金属结构的铁电阻变存储器的主体结构包括：基底、底电极、掺杂铁电体薄膜和顶电极四个自下而上依次罗列的层体；底电极在基底上制备形成，掺杂铁电体薄膜在底电极上制备形成，顶电极在掺杂铁电体薄膜上制备形成；通过施主掺杂来提高铁电极化翻转对器件电流的调控能力，增强铁电极化对铁电体和电极界面肖特基势垒的调控能力，有效控制铁电阻变存储器的输运特性，从而提高开关电流比，实现提高开关电流比的功效；其设计原理可靠，制备工艺简单，储存器性能稳定，提高开关比电流能力强，易于控制，应用环境友好。
Description
技术领域:
本发明属于电学量调整技术领域，涉及一种提高铁电阻变存储器开关电流比的方法，通过施主掺杂来提高铁电极化翻转对器件电流的调控能力，从而提高开关电流比。
背景技术:
随着信息技术的高速发展，信息的处理能力不断增强，数据量急剧增长，云计算、云存储、物联网等新技术层出不穷，这些新技术对存储器性能的要求不断提高，低能耗、小型化、长时间的数据保持成为存储器的必然要求。经过三十多年的快速发展，基于浮栅结构的闪存(Flash Memory)器件取得了巨大的成功。但随着技术节点的不断推进，闪存器件面临着严峻的挑战。闪存器件到达物理极限之后，半导体存储器的发展方向是目前存储领域的热点问题。由此出现多种新型非挥发存储器，非挥发是指器件存储的数据在断电状态下可以保持的特性，铁电存储器就是其中一类。铁电随机存储器(FeRAM)利用双稳态自发极化实现数据存储，当在铁电晶体上施加一定电场时，晶体中心离子在电场作用下发生位移，具有两个能量稳定的状态。当电场移走后，中心离子会保持在原来的位置，表现出双稳的自发极化，向上和向下的极化状态分别代表计算机二进制中的“0”和“1”。FeRAM保持数据不需要外加电场，也不需要像动态随机存储器(DRAM)一样周期性刷新。因此，FeRAM具有非挥发性，读/写操作速度快、功耗低等优点。然而，FeRAM为电容型存储，这就导致了破坏性数据读出，极大限制了其在实际器件中的应用。虽然FeRAM已经商业化，但主要应用在游戏机、地铁卡、自动收费装置等低密度领域。
阻变存储器(ReRAM)具备非破坏性电阻型数据读出的特点，其基本结构是金属电极/电阻转变层/金属电极的三明治结构。电阻转变层中的荷电缺陷会在电场的作用下定向迁移，呈现高、低两个电阻状态，分别对应二进制的“0”和“1”。在撤去电场后，电阻状态还可以保持，实现了非挥发信息存储。ReRAM通过高电压改变缺陷分布，写入高、低两个阻态，采用低电压读出当前状态，这一非破坏性读出方式很好的弥补了铁电存储器的不足。而铁电阻变存储器就是将铁电体作为阻变存储器的电阻转变层，利用铁电极化改变器件的界面势垒，实现非挥发信息存储。
目前，铁电阻变存储器的开关电流比较小，限制了其在实际电路的应用。2012年，A.Tsurumaki-Fukuchi等在《Advanced Functional Materials》发表的“Impact of BiDeficiencies on Ferroelectric Resistive Switching Characteristics Observed atp-Type Schottky-Like Pt/Bi1–δFeO3 Interfaces”文章中指出，在BiFeO3中，Bi空位的存在会提高器件的开关电流特性。2015年，Li等在《Advanced Electronic Materials》发表的“Controlling Resistance Switching Polarities of Epitaxial BaTiO3 Films byMediation of Ferroelectricity and Oxygen Vacancies”发现，BaTiO3基铁电阻变存储器中，只有存在适当的荷电缺陷，例如氧空位，才会具有显著的开关电流比。所以，设计一种提高铁电阻变存储器开关电流比的工艺技术方案很有必要。
发明内容:
本发明的目的在于克服现有技术存在的缺点，基于金属/铁电体/金属结构，将铁电体进行施主掺杂，在n型铁电体中进行电子掺杂，p型铁电体中进行空穴掺杂，设计提供一种提高铁电阻变存储器开关电流比的方法，应用于非挥发存储器中，通过有效控制铁电层中荷电缺陷的含量来增强阻变开关电流特性。
为了实现上述目的，本发明采用改变了内部微观结构的铁电阻变存储器实现提高开关电流比，通过对铁电体薄膜进行施主掺杂，增强铁电极化对铁电体和电极界面肖特基势垒的调控能力，有效控制铁电阻变存储器的输运特性，实现提高开关电流比的功效；其中施主掺杂对n型铁电体和p型铁电体作用相同，其n型铁电体为铌掺杂的钛酸钡[Ba(Ti1-x,Nbx)O3]。
本发明涉及的基于金属/铁电体/金属结构的铁电阻变存储器的主体结构包括：基底、底电极、掺杂铁电体薄膜和顶电极四个自下而上依次罗列的层体；底电极在基底上制备形成，掺杂铁电体薄膜在底电极上制备形成，顶电极在掺杂铁电体薄膜上制备形成；其中，基底为氧化物单晶，或为半导体材料或玻璃；底电极为Au、Pt和Al金属，或为LaNiO3、SrRuO3和LaSrMnO3金属性氧化物，采用脉冲激光沉积技术在基底上制备底电极；掺杂铁电体薄膜为位移型相变铁电体，具有氧八面体结构，对铁电体薄膜进行施主掺杂形成掺杂铁电体薄膜，n型铁电体薄膜采用A位掺杂，或是B位掺杂，或是A位与B位共掺杂，掺杂元素为高价金属元素，采用脉冲激光沉积技术制备出掺杂铁电体薄膜；顶电极为Au、Pt和Al金属，或为LaNiO3、SrRuO3和LaSrMnO3金属性氧化物，采用磁控溅射技术在制备好掺杂铁电体薄膜的样品上制备成顶电极，得到具有高开关电流比特性的铁电阻变存储器。
本发明与现有技术相比，其设计原理可靠，制备工艺简单，储存器性能稳定，提高开关比电流能力强，易于控制，应用环境友好。
附图说明：
图1为本发明涉及的铁电阻变存储器结构及制备原理示意图。
图2为本发明涉及的Au/BaTiO3/SrRuO3及Au/Ba(Ti0.95,Nb0.05)O3/SrRuO3器件的电流密度-电压回滞关系测试谱线示意图。
图3为本发明涉及的Au/BaTiO3/SrRuO3器件结构能带示意图，其中P为铁电体自发极化，Edep为退极化场，Wd、ΦB分别为BaTiO3/SrRuO3界面处的空间电荷层宽度和肖特基势垒高度。
图4为本发明涉及的Au/Ba(Ti0.95,Nb0.05)O3/SrRuO3器件结构能带示意图，其中P为铁电体自发极化，Edep为退极化场，Wdˊ、ΦBˊ分别为Ba(Ti0.95,Nb0.05)O3/SrRuO3界面处的空间电荷层宽度和肖特基势垒高度。
具体实施方式：
下面结合附图和实施例对本发明作进一步说明。
实施例1：
本实施例涉及的基于金属/铁电体/金属结构的铁电阻变存储器的主体结构包括：基底、底电极、掺杂铁电体薄膜和顶电极四个自下而上依次罗列的层体；其中，底电极在基底上制备形成，掺杂铁电体薄膜在底电极上制备形成，顶电极在掺杂铁电体薄膜上制备形成。其中：
基底为氧化物单晶，或为半导体材料或玻璃；选择购买的SrTiO3作为基底；
底电极为Au、Pt和Al金属，或为LaNiO3、SrRuO3和LaSrMnO3金属性氧化物，选择SrRuO3为底电极，采用脉冲激光沉积技术在SrTiO3基底上制备SrRuO3底电极，其具体制备工艺步骤如下：首先采用固相合成法制备SrRuO3靶材，根据设计或实验得到的原料配方，将SrCO3和RuO2按摩尔比例1:1计算和称量，放入球磨罐中，添加80-120mL无水乙醇作为球磨介质，在球磨机中球磨24小时，转速为120-180r/min，球磨结束后，将混合物放在100℃烘箱中，烘干12小时得到干燥的粉体，再经充分研磨后放于箱式炉中，1200℃烧结6小时，得到SrRuO3粉体，使用聚乙烯醇水溶液(PVA)对粉体进行造粒，得到粒度均匀和流动性好的造粒粉体，将造粒粉体加入模具中，在20Mpa的压强下压制成形，置于箱式炉中，1300℃烧结8小时，得到直径为25mm，厚度约为5mm的SrRuO3靶材；然后将SrTiO3基底置于真空腔室内，控制氧分压为5Pa，温度为650℃，激光能量密度控制在3.5J/cm2，频率在4Hz，制备出SrRuO3底电极；
掺杂铁电体薄膜为位移型相变铁电体，位移型相变铁电体具有氧八面体结构，包括BaTiO3、PbTiO3、Pb(Ti,Zr)O3、BiFeO3和LiNbO3材料，对铁电体薄膜进行施主掺杂形成掺杂铁电体薄膜，n型铁电体薄膜采用A位掺杂，或是B位掺杂，或是A位与B位共掺杂，掺杂元素为高价金属元素，例如在BaTiO3中掺杂Nb元素，采用Nb5+替代掺杂Ti4+，化学组分为Ba(Ti1-x,Nbx)O3；p型铁电体采用A位掺杂，或是B位掺杂，或是A位与B位共掺杂，掺杂元素为低价金属元素，例如在PbTiO3中掺杂Fe元素，采用Fe3+替代掺杂Ti4+，化学组分为Pb(Ti1-x,Fex)O3；上述结构式中，右下标数字及字母表示相应化学元素间的摩尔百分比，0.5％≤x≤10％，以确保掺杂铁电体薄膜具备可翻转的铁电极化；掺杂铁电体薄膜的厚度为50～400nm；选择Ba(Ti0.95,Nb0.05)O3为掺杂铁电体薄膜，采用脉冲激光沉积技术制备在具有SrRuO3底电极的基底上，其具体制备工艺步骤如下：首先采用固相合成法制备Ba(Ti0.95,Nb0.05)O3靶材，根据设计或实验得到的原料配方，将BaCO3，TiO2，Nb2O5按摩尔比例1:0.95：0.05计算和称量，放入球磨罐中，添加80-120mL无水乙醇作为球磨介质，在球磨机中球磨24小时，转速为120-180r/min，球磨结束后，将混合物放在100℃烘箱中，烘干12小时得到干燥的粉体，再经充分研磨后放于箱式炉中，1200℃烧结6小时，得到SrRuO3粉体，使用聚乙烯醇水溶液(PVA)对粉体进行造粒，得到粒度均匀和流动性好的造粒粉体，将造粒粉体加入模具中，在20Mpa的压强下压制成形，置于箱式炉中，1300℃烧结8小时，得到直径为25mm，厚度约为5mm的Ba(Ti0.95,Nb0.05)O3靶材；然后将具有SrRuO3底电极的样品置于真空腔室内，控制氧分压力为5Pa，温度为700℃，激光能量密度为2.5J/cm2，激光频率为2Hz，制备出Ba(Ti0.95,Nb0.05)O3掺杂铁电体薄膜；
顶电极为Au、Pt和Al金属，或为LaNiO3、SrRuO3和LaSrMnO3金属性氧化物，选择Au为顶电极，采用磁控溅射技术在制备好掺杂铁电体薄膜的样品上制备顶电极。其具体制备工艺步骤如下：先在样品上放置掩膜版，放入真空腔室中，溅射靶材为99.99％的高纯Au靶，Au靶直径为50mm，厚度为3mm，工作气体为99.99％高纯氩气，将真空抽至低于0.5Pa，充入氩气，控制溅射气压为1Pa，溅射电流控制在50mA，预溅射1分钟后，制备Au顶电极，溅射时间为5分钟，得到Au/Ba(Ti0.95,Nb0.05)O3/SrRuO3铁电阻变存储器，其具有高开关电流比的特性。
采用同样制备过程得到Au/BaTiO3/SrRuO3铁电阻变存储器。
本实施例制备出的Au/Ba(Ti0.95,Nb0.05)O3/SrRuO3铁电阻变存储器，其中采用Nb5+对BaTiO3进行施主掺杂，提高铁电体的缺陷浓度，增加开态时界面处的电子浓度，同时提高了关态时界面处的荷电缺陷含量，增强铁电极化对BaTiO3/SrRuO3界面肖特基势垒的调控能力，有效控制器件的输运特性；获得的ON/OFF电流开关比高于2000，比未掺杂的器件的电流开关比30提高两个数量级。
实施例2：
本实施例对实施例1所得的铁电阻变存储器进行应用性电性能测量，其测定结果如下:
图2是Au/BaTiO3/SrRuO3与Au/Ba(Ti0.95,Nb0.05)O3/SrRuO3铁电存储器电流密度随电压变化的关系图，可以看出，所制备的器件都具有回滞特性，正向扫描电压使器件电阻变小，负向扫描电压使器件电阻变大，并且明显的得出，不管是正向还是负向电压，Nb掺杂BaTiO3的回滞曲线开口都大于未掺杂的BaTiO3，说明Nb掺杂BaTiO3器件的ON/OFF电流开关比远大于未掺杂的BaTiO3器件；
图3是Au/BaTiO3/SrRuO3器件物理机制示意图，由能带结构分析得知，对于Au/BaTiO3/SrRuO3阻变结构，BaTiO3处于未极化态时，BaTiO3/SrRuO3界面处的肖特基势垒由BaTiO3费米面和SrRuO3功函数能量的不同所决定；当BaTiO3极化指向SrRuO3时，退极化场驱使电子在BaTiO3/SrRuO3界面处聚集，电子的聚集导致能带向费米面弯曲，减小了界面处空间电荷层宽度，并降低了界面处肖特基势垒的高度，使器件呈现低阻态；当BaTiO3极化背向SrRuO3时，退极化场驱使氧空位在BaTiO3/SrRuO3界面处聚集，的聚集增大了界面处空间电荷层的宽度，同时提高了界面处肖特基势垒的高度，使器件呈现出高阻态；
图4为Au/Ba(Ti0.95,Nb0.05)O3/SrRuO器件物理机制示意图，由能带结构分析得知，由于Nb5+离子施主掺杂形成的使铁电层中存在更多电子和荷电缺陷；器件处于低阻态时，Ba(Ti0.95,Nb0.05)O3/SrRuO3界面处会聚集更高浓度的电子，使得界面处的空间电荷层宽度更小，进而更有效的抑制了肖特基势垒，所以低阻态电流更大；器件处于高阻态时，Ba(Ti0.95,Nb0.05)O3/SrRuO3界面处不只聚集还存在电离后的使得空间电荷层宽度更大，更有效的增强了肖特基势垒，所以高阻态电流更小；因此，Nb掺杂BaTiO3有效地增强了铁电极化对界面处肖特基势垒的调控能力，提高了ON/OFF电流开关比。
本实施例检测的以上特性均表明所制备的铁电阻变存储器具有发明目的要求的特点，具有新一代铁电阻变存储器的操作速度快、功耗低的读写特性，并且通过施主掺杂提高铁电阻变存储器开关电流比，实现了提高铁电阻变存储器开关电流比的功效。
Claims (2)
1.一种提高铁电阻变存储器开关电流比的方法，其特征在于采用改变了内部微观结构的铁电阻变存储器实现提高开关电流比，通过对铁电体薄膜进行施主掺杂，增强铁电极化对铁电体和电极界面肖特基势垒的调控能力，有效控制铁电阻变存储器的输运特性，实现提高开关电流比的功效；其中施主掺杂对n型铁电体和p型铁电体作用相同，其n型铁电体为铌掺杂的钛酸钡[Ba(Ti1-x,Nbx)O3]。
2.根据权利要求1所述的一种提高铁电阻变存储器开关电流比的方法，其特征在于涉及的基于金属/铁电体/金属结构的铁电阻变存储器的主体结构包括：基底、底电极、掺杂铁电体薄膜和顶电极四个自下而上依次罗列的层体；底电极在基底上制备形成，掺杂铁电体薄膜在底电极上制备形成，顶电极在掺杂铁电体薄膜上制备形成；其中，基底为氧化物单晶，或为半导体材料或玻璃；底电极为Au、Pt和Al金属，或为LaNiO3、SrRuO3和LaSrMnO3金属性氧化物，采用脉冲激光沉积技术在基底上制备底电极；掺杂铁电体薄膜为位移型相变铁电体，具有氧八面体结构，对铁电体薄膜进行施主掺杂形成掺杂铁电体薄膜，n型铁电体薄膜采用A位掺杂，或是B位掺杂，或是A位与B位共掺杂，掺杂元素为高价金属元素，采用脉冲激光沉积技术制备出掺杂铁电体薄膜；顶电极为Au、Pt和Al金属，或为LaNiO3、SrRuO3和LaSrMnO3金属性氧化物，采用磁控溅射技术在制备好掺杂铁电体薄膜的样品上制备成顶电极，得到具有高开关电流比特性的铁电阻变存储器。
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