CN106910925B - 管式固体氧化物燃料电池单电池的制备方法 - Google Patents

管式固体氧化物燃料电池单电池的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开管式固体氧化物燃料电池单电池的制备方法，在阴极外壳内设有燃料电池发电管体，在阴极外壳与燃料电池发电管体之间设有阴极进气管与阴极出气管，在燃料电池发电管体上端设有燃料电池发电管体上接头，在燃料电池发电管体下端设有燃料电池发电管体下接头，在燃料电池发电管体上接头与阴极外壳相接触的位置上设有阴极接线柱和阳极接线柱。本发明采用陶瓷密封烧结技术将所有燃料电池单电池部件密封烧结成陶瓷一体结构，避免了固体氧化物燃料电池在高温工作条件下各部件之间密封困难的问题，使固体氧化物燃料电池的进一步组装和构建更加容易。

Description

管式固体氧化物燃料电池单电池的制备方法
本发明申请是母案申请“一种管式固体氧化物燃料电池单电池及其制备方法”的分案申请，母案申请的申请日为2015年7月22日，申请号为2015104354743。
技术领域
本发明涉及燃料电池技术领域，更具体地说涉及一种管式固体氧化物燃料电池单电池及其制备方法。
背景技术
随着经济和社会的发展，人类面临越来越紧迫的环境和能源问题。燃料电池是一种高效的发电装置，它直接将燃料的化学能转化为电能，不经过热机过程，从而其效率不受卡诺循环理想效率限制。燃料电池的研究有上百年的历史，人们发明了多种燃料电池。其中固体氧化物燃料电池(SOFC)得到了极大的重视。目前固体氧化物燃料电池单电池的发电效率可达50％，与汽轮机联合循环发电的发电效率可达70％，进一步合理利用余热，其效率能够达到80％以上。固体氧化物燃料电池的另一个优点是可以减小污染，降低氮氧化物和颗粒物的排放。
固体氧化物燃料电池包含阴极腔和阳极腔，阴极腔通入氧气，阳极腔通入燃料，通常为可燃性气体。为了产生电能，阴极腔和阳极腔必须分别密封，当阴极气体和阳极气体发生泄漏，造成两种气体混合时，会使发电效率下降，较为严重时会发生爆炸，或者引起火灾。固体氧化物燃料电池需要在较高的温度下运行，通常运行温度超过600℃，因此在高温条件下，固体氧化物燃料电池的密封非常关键。由于固体氧化物燃料电池的阴极、电解质和阳极材料都具有陶瓷性质，陶瓷件之间不容易密封；另外，当这些材料与金属连接时也会出现密封不好，膨胀系数不匹配的问题。
发明内容
现有的固体氧化物燃料电池通常由多个部件组装而成，多部件之间需采用各种手段保持高温使用时密封。本发明克服了现有技术中的不足，采用陶瓷密封烧结方式把单电池所有部件密封烧结成一体，以解决固体氧化物燃料电池使用过程中存在的高温密封困难的问题。
本发明的目的通过下述技术方案予以实现。
一种管式固体氧化物燃料电池单电池，包括阴极外壳、阴极进气管、阴极出气管、阴极接线柱、燃料电池发电管体上接头、燃料电池发电管体、阳极接线柱以及燃料电池发电管体下接头，在阴极外壳内设置有燃料电池发电管体，燃料电池发电管体的长度小于阴极外壳，在阴极外壳与燃料电池发电管体之间设置有阴极进气管与阴极出气管，阴极进气管一端设置在阴极外壳的外部，阴极进气管另一端伸入到阴极外壳底端附近，阴极出气管一端设置在在所述阴极外壳的外部，阴极出气管另一端伸入到阴极外壳顶端附近，在燃料电池发电管体上端设置有燃料电池发电管体上接头，在燃料电池发电管体下端设置有燃料电池发电管体下接头，在燃料电池发电管体上接头与阴极外壳相接触的位置上设置阴极接线柱和阳极接线柱，阴极接线柱一端设置在燃料电池发电管体上接头与燃料电池发电管体相接触位置的外侧，且阴极接线柱的一端穿出阴极外壳；阳极接线柱一端设置在燃料电池发电管体上接头与燃料电池发电管体相接触位置的内侧，阳极接线柱另一端穿出燃料电池发电管体上接头。
燃料电池发电管体由燃料电池阳极集流层、燃料电池阳极层、燃料电池电解质层、燃料电池阴极以及燃料电池阴极集流层组成，燃料电池阳极集流层、燃料电池阳极层、燃料电池电解质层、燃料电池阴极以及燃料电池阴极集流层由内至外以同心圆方式依次设置以使燃料电池发电管体整体呈圆筒形状。
燃料电池阳极集流层以及燃料电池阴极集流层采用金属铂或其它在燃料电池气氛下稳定的具有高导电率的金属或合金材料。燃料电池阳极层、燃料电池电解质层、燃料电池阴极分别选用燃料电池域的电池阳极材料、电解质材料和电池阴极材料。
燃料电池的阴极外壳、阴极进气管、阴极出气管、燃料电池发电管体上接头、燃料电池发电管体下接头都采用陶瓷材料，陶瓷材料为氧化铝、氧化锆、莫来石或者堇青石中的一种或几种。
阴极接线柱以及阳极接线柱采用金属铂或其它在燃料电池气氛下稳定的且具有高导电率的金属或合金材料。
燃料电池发电管体上接头为圆筒形状，横截面为矩形，由筒壁和筒腔组成并在燃料电池发电管体上接头的上下两端分别形成上开口和下开口，下开口用于和燃料电池发电管体的上端相连，上开口，用作阳极出气口。燃料电池发电管体下接头可采用与附图3所示相同的结构，其上开口和燃料电池发电管体的下端相连，下开口，用作阳极进气口。
燃料电池发电管体上接头由筒壁和筒腔组成，下开口与燃料电池发电管体的上端大小一致，上开口大于下开口，以形成倒“凸”结构，即燃料电池发电管体上接头为变径的圆筒结构；燃料电池发电管体下接头可采用与附图3所示相同的结构，上开口与燃料电池发电管体的下端大小一致，下开口大于上开口。选择变径的圆筒结构，方便上下接头与阳极进气管路和出气管路相连。同时为了便于密封，在燃料电池发电管体上接头和燃料电池发电管体的接口处、燃料电池发电管体下接头和燃料电池发电管体的接口处设置凹槽或卡槽。
在燃料电池发电管体上接头外侧设置冷却夹套，冷却夹套上设置有冷却介质进口和冷却介质出口；或者在燃料电池发电管体上接头外侧设置冷却盘管，并设置冷却介质进口和冷却介质出口。
在整个燃料电池单电池中，所有部件(阴极外壳、阴极进气管、阴极出气管、阴极接线柱、燃料电池发电管体上接头、燃料电池发电管体、阳极接线柱以及燃料电池发电管体下接头)通过高温陶瓷密封胶密封并粘接成一体，具体来说，分别设计并制备各个部件(陶瓷部件)然后将各自通过高温陶瓷密封胶密封、粘接、烧结而成型。燃料电池发电管体下端用高温陶瓷胶与燃料电池发电管体下接头密封粘接烧结，燃料电池发电管体上端用高温陶瓷胶与燃料电池发电管体上接头密封粘接烧结。燃料电池发电管体上接头、燃料电池发电管体和燃料电池发电管体下接头组成了阳极腔体，将阴极接线柱和阳极接线柱按图1所示固定在阳极腔体上。燃料电池发电管体下接头的下开口，作为阳极进气口，燃料电池发电管体上接头的上开口，作为阳极出气口。燃料电池阴极外壳、阴极进气管和阴极出气管用高温陶瓷密封胶密封粘接烧结，得到阴极腔体。燃料电池阴极腔体与阳极腔体密封粘接烧结得到烧结成一体的固体氧化物燃料电池单电池。
本发明的有益效果为：燃料电池发电管体两端为陶瓷接口，陶瓷接口可以根据外气路接口的形状进行设计。采用陶瓷烧结密封的方法将该燃料电池单电池的阴极外壳、阴极进气管、阴极出气管、阳极腔体、两端陶瓷接口、发电管体和电极烧结成一体，除少量金属材质的部件外，其余各部件均为陶瓷性质的材料，热膨胀系数接近，有利于密封烧结，该燃料电池单电池烧结成一体的陶瓷结构避免了固体氧化物燃料电池在高温工作条件下密封困难的问题，使固体氧化物燃料电池的进一步组装和构建更加容易。
附图说明
图1为本发明的整体结构剖面示意图，其中1为阴极外壳，2为阴极进气管，3为阴极出气管，4为阴极接线柱，5为燃料电池发电管体上接头，6为燃料电池发电管体，7为阳极接线柱，8为燃料电池发电管体下接头。
图2为本发明中燃料电池发电管体的截面结构示意图，其中6-1为燃料电池阳极集流层，6-2为燃料电池阳极层，6-3为燃料电池电解质层，6-4为燃料电池阴极，6-5为燃料电池阴极集流层。
图3是无冷却装置的燃料电池发电管体上接头结构示意图(1)，其中5-1为上开口，5-2为下开口，5-3为筒壁，5-4为筒腔。
图4是无冷却装置的燃料电池发电管体上接头结构示意图(2)，其中5-1为上开口，5-2为下开口，5-3为筒壁，5-4为筒腔。
图5是带有冷却夹套的燃料电池发电管体上接头示意图(1)，其中5为燃料电池发电管体上接头，9为冷却夹套，9-1为冷却介质进口，9-2为冷却介质出口。
图6是带有冷却夹套的燃料电池发电管体上接头示意图(2)，其中5为燃料电池发电管体上接头，5-1为上开口，5-2为下开口，5-3为筒壁，5-4为筒腔，9为冷却夹套，9-1为冷却介质进口，9-2为冷却介质出口。
图7是带有冷却盘管的燃料电池发电管体上接头示意图(1)，其中5为燃料电池发电管体上接头，10为冷却盘管。
图8是带有冷却盘管的燃料电池发电管体上接头示意图(2)，其中5-1为上开口，5-2为下开口，5-3为筒壁，5-4为筒腔，10为冷却盘管。
具体实施方式
下面通过具体的实施例对本发明的技术方案作进一步的说明。
如图1所示，一种管式固体氧化物燃料电池单电池，1为阴极外壳，2为阴极进气管，3为阴极出气管，4为阴极接线柱，5为燃料电池发电管体上接头，6为燃料电池发电管体，7为阳极接线柱，8为燃料电池发电管体下接头，其中：
在阴极外壳内设置有燃料电池发电管体，燃料电池发电管体的长度小于阴极外壳，在阴极外壳与燃料电池发电管体之间设置有阴极进气管与阴极出气管，阴极进气管一端设置在阴极外壳的外部，阴极进气管另一端伸入到阴极外壳底端附近，阴极出气管一端设置在在所述阴极外壳的外部，阴极出气管另一端伸入到阴极外壳顶端附近，在燃料电池发电管体上端设置有燃料电池发电管体上接头，在燃料电池发电管体下端设置有燃料电池发电管体下接头，在燃料电池发电管体上接头与阴极外壳相接触的位置上设置阴极接线柱和阳极接线柱，阴极接线柱一端设置在燃料电池发电管体上接头与燃料电池发电管体相接触位置的外侧，且阴极接线柱的一端穿出阴极外壳；阳极接线柱一端设置在燃料电池发电管体上接头与燃料电池发电管体相接触位置的内侧，阳极接线柱另一端穿出燃料电池发电管体上接头。
具体来说，阴极接线柱的一端设置在燃料电池发电管体上开口的外表面上，阴极接线柱的本体延燃料电池发电管体外表面和与燃料电池发电管体相接触的燃料电池发电管体上接头外表面设置，阴极接线柱的另一端穿过阴极外壳；阳极接线柱的一端设置在燃料电池发电管体上开口的内表面上，阳极接线柱的本体延燃料电池发电管体内表面和与燃料电池发电管体相接触的燃料电池发电管体上接头内表面设置，阳极接线柱的另一端穿过燃料电池发电管体上接头。
如图2所示，6-1为燃料电池阳极集流层，6-2为燃料电池阳极层，6-3为燃料电池电解质层，6-4为燃料电池阴极，6-5为燃料电池阴极集流层，其中
燃料电池发电管体由燃料电池阳极集流层、燃料电池阳极层、燃料电池电解质层、燃料电池阴极以及燃料电池阴极集流层组成，燃料电池阳极集流层、燃料电池阳极层、燃料电池电解质层、燃料电池阴极以及燃料电池阴极集流层由内至外以同心圆方式依次设置以使燃料电池发电管体整体呈圆筒形状。
燃料电池阳极集流层以及燃料电池阴极集流层采用金属铂或其它在燃料电池气氛下稳定的具有高导电率的金属或合金材料。燃料电池阳极层、燃料电池电解质层、燃料电池阴极分别选用燃料电池域的电池阳极材料、电解质材料和电池阴极材料。
燃料电池的阴极外壳、阴极进气管、阴极出气管、燃料电池发电管体上接头、燃料电池发电管体下接头都采用陶瓷材料，陶瓷材料为氧化铝、氧化锆、莫来石或者堇青石中的一种或几种。
阴极接线柱以及阳极接线柱采用金属铂或其它在燃料电池气氛下稳定的且具有高导电率的金属或合金材料。
在整个燃料电池单电池中，所有部件(阴极外壳、阴极进气管、阴极出气管、阴极接线柱、燃料电池发电管体上接头、燃料电池发电管体、阳极接线柱以及燃料电池发电管体下接头)通过高温陶瓷密封胶密封并粘接成一体，具体来说，分别设计并制备各个部件(陶瓷部件)然后将各自通过高温陶瓷密封胶密封、粘接、烧结而成型。燃料电池发电管体下端用高温陶瓷胶与燃料电池发电管体下接头密封粘接烧结，燃料电池发电管体上端用高温陶瓷胶与燃料电池发电管体上接头密封粘接烧结。燃料电池发电管体上接头、燃料电池发电管体和燃料电池发电管体下接头组成了阳极腔体，将阴极接线柱和阳极接线柱按图1所示固定在阳极腔体上。燃料电池发电管体下接头的下开口，作为阳极进气口，燃料电池发电管体上接头的上开口，作为阳极出气口。燃料电池阴极外壳、阴极进气管和阴极出气管按图1所示，用高温陶瓷密封胶密封粘接烧结，得到阴极腔体。燃料电池阴极腔体与阳极腔体按图1所示，密封粘接烧结得到烧结成一体的固体氧化物燃料电池单电池。
如附图3所示，燃料电池发电管体上接头为圆筒形状，横截面为矩形，由筒壁和筒腔组成并在燃料电池发电管体上接头的上下两端分别形成上开口和下开口，下开口用于和燃料电池发电管体的上端相连，上开口，用作阳极出气口。燃料电池发电管体下接头可采用与附图3所示相同的结构，其上开口和燃料电池发电管体的下端相连，下开口，用作阳极进气口。
如附图4所示，燃料电池发电管体上接头由筒壁和筒腔组成，下开口与燃料电池发电管体的上端大小一致，上开口大于下开口，以形成倒“凸”结构，即燃料电池发电管体上接头为变径的圆筒结构；燃料电池发电管体下接头可采用与附图3所示相同的结构，上开口与燃料电池发电管体的下端大小一致，下开口大于上开口。选择变径的圆筒结构，方便上下接头与阳极进气管路和出气管路相连。同时为了便于密封，在燃料电池发电管体上接头和燃料电池发电管体的接口处、燃料电池发电管体下接头和燃料电池发电管体的接口处设置凹槽或卡槽。
由于在持续反应过程中阳极出气口处温度上升，在燃料电池发电管体上接头外侧设置冷却装置，如附图5(外部结构示意图)、6(剖面示意图)所示，在燃料电池发电管体上接头外侧设置冷却夹套，冷却夹套上设置有冷却介质进口和冷却介质出口；如附图7(外部结构示意图)、8(剖面示意图)所示，在燃料电池发电管体上接头外侧设置冷却盘管，并设置冷却介质进口和冷却介质出口。
本发明的有益效果为：燃料电池发电管体两端为陶瓷接口，陶瓷接口可以根据外气路接口的形状进行设计。采用陶瓷烧结密封的方法将该燃料电池单电池的阴极外壳、阴极进气管、阴极出气管、阳极腔体、两端陶瓷接口、发电管体和电极烧结成一体，除少量金属材质的部件外，其余各部件均为陶瓷性质的材料，热膨胀系数接近，有利于密封烧结，该燃料电池单电池烧结成一体的陶瓷结构避免了固体氧化物燃料电池在高温工作条件下密封困难的问题，使固体氧化物燃料电池的进一步组装和构建更加容易。
以上对本发明做了示例性的描述，应该说明的是，在不脱离本发明的核心的情况下，任何简单的变形、修改或者其他本领域技术人员能够不花费创造性劳动的等同替换均落入本发明的保护范围。

Claims (6)

1.管式固体氧化物燃料电池单电池的制备方法，其特征在于，燃料电池发电管体下端用高温陶瓷胶与燃料电池发电管体下接头密封粘接烧结，燃料电池发电管体上端用高温陶瓷胶与燃料电池发电管体上接头密封粘接烧结，燃料电池发电管体上接头、燃料电池发电管体和燃料电池发电管体下接头组成了阳极腔体，将阴极接线柱和阳极接线柱固定在阳极腔体上，燃料电池发电管体下接头的下开口，作为阳极进气口，燃料电池发电管体上接头的上开口，作为阳极出气口，燃料电池阴极外壳、阴极进气管和阴极出气管用高温陶瓷密封胶密封粘接烧结，得到阴极腔体，燃料电池阴极腔体与阳极腔体密封粘接烧结得到烧结成一体的固体氧化物燃料电池单电池；
管式固体氧化物燃料电池单电池，包括阴极外壳、阴极进气管、阴极出气管、阴极接线柱、燃料电池发电管体上接头、燃料电池发电管体、阳极接线柱以及燃料电池发电管体下接头，在阴极外壳内设置有燃料电池发电管体，燃料电池发电管体的长度小于阴极外壳，在阴极外壳与燃料电池发电管体之间设置有阴极进气管与阴极出气管，阴极进气管一端设置在阴极外壳的外部，阴极进气管另一端伸入到阴极外壳底端附近，阴极出气管一端设置在所述阴极外壳的外部，阴极出气管另一端伸入到阴极外壳顶端附近，在燃料电池发电管体上端设置有燃料电池发电管体上接头，在燃料电池发电管体下端设置有燃料电池发电管体下接头，阴极接线柱一端设置在燃料电池发电管体上接头与燃料电池发电管体相接触位置的外侧，且阴极接线柱的一端穿出阴极外壳；阳极接线柱一端设置在燃料电池发电管体上接头与燃料电池发电管体相接触位置的内侧，阳极接线柱另一端穿出燃料电池发电管体上接头；燃料电池发电管体由燃料电池阳极集流层、燃料电池阳极层、燃料电池电解质层、燃料电池阴极以及燃料电池阴极集流层组成，燃料电池集流层、燃料电池阳极层、燃料电池电解质层、燃料电池阴极以及燃料电池阴极集流层由内至外以同心圆方式依次设置，燃料电池发电管体整体呈圆筒形状。
2.根据权利要求1所述的管式固体氧化物燃料电池单电池的制备方法，其特征在于，阴极接线柱的一端设置在燃料电池发电管体上开口的外表面上，阴极接线柱的本体延燃料电池发电管体外表面和与燃料电池发电管体相接触的燃料电池发电管体上接头外表面设置，阴极接线柱的另一端穿过阴极外壳；阳极接线柱的一端设置在燃料电池发电管体上开口的内表面上，阳极接线柱的本体延燃料电池发电管体内表面和与燃料电池发电管体相接触的燃料电池发电管体上接头内表面设置，阳极接线柱的另一端穿过燃料电池发电管体上接头。
3.根据权利要求1所述的管式固体氧化物燃料电池单电池的制备方法，其特征在于，燃料电池发电管体上接头为圆筒形状，横截面为矩形，由筒壁和筒腔组成并在燃料电池发电管体上接头的上下两端分别形成用作阳极出气口的上开口和用于和燃料电池发电管体的上端相连的；或者燃料电池发电管体上接头为变径的圆筒结构，由筒壁和筒腔组成，下开口与燃料电池发电管体的上端大小一致，上开口大于下开口，形成倒“凸”结构。
4.根据权利要求1所述的管式固体氧化物燃料电池单电池的制备方法，其特征在于，燃料电池发电管体下接头为圆筒形状，横截面为矩形，其上开口和燃料电池发电管体的下端相连，其下开口，用作阳极进气口；或者燃料电池发电管体下接头为变径的圆筒结构，由筒壁和筒腔组成，上开口与燃料电池发电管体的下端大小一致，下开口大于上开口。
5.根据权利要求1所述的管式固体氧化物燃料电池单电池的制备方法，其特征在于，在燃料电池发电管体上接头和燃料电池发电管体的接口处、燃料电池发电管体下接头和燃料电池发电管体的接口处设置凹槽或卡槽。
6.根据权利要求1所述的管式固体氧化物燃料电池单电池的制备方法，其特征在于，在燃料电池发电管体上接头外侧设置冷却夹套，冷却夹套上设置有冷却介质进口和冷却介质出口；或者在燃料电池发电管体上接头外侧设置冷却盘管，并设置冷却介质进口和冷却介质出口。
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