CN103094595B - 一种阳极支撑管式固体氧化物燃料电池及其组装方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种阳极支撑管式固体氧化物燃料电池及其组装方法，涉及燃料电池应用领域。该电池是将金属连接体封头位于阳极支撑电解质管的顶端。其将该端气体封闭的同时，将阳极的电流导出。电池阳极内部的电流由多孔Ni毡进行收集并导向该封闭端。而在电池管的另一端，采用耐热陶瓷或耐热合金管作为导气管，其将常温的燃料气体导入的同时，使气体被预热或重整。当气体到达上述封闭端时，其温度与组成已经可以满足发电的要求，所以在其反向回流的过程中可以发电。发电剩余的燃料尾气在管口与空气相遇，就地燃烧，回收热能。优点：将电流的收集位置由电池的内侧转移到封闭端上，组装的电堆结构简单，紧凑，功率大小易调节。

Description

一种阳极支撑管式固体氧化物燃料电池及其组装方法
技术领域
本发明涉及燃料电池制备及应用领域，具体是一种阳极支撑管式固体氧化物燃料电池及其组装方法。
背景技术
燃料电池是一种新型能源技术，具有高效、清洁、安全可靠等特征。固体氧化物燃料电池(SOFC)除了具有一般燃料电池的共同优点外，其效率更高，且具备燃料普适性。其全固态、模块化的设计还使其可以满足从小型便携式电源到大型发电设备的各种应用需求。由于SOFC单电池工作电压只有1V左右，在实际应用中需要利用连接体将单电池组装成电堆以提高其输出电压和输出功率。管式SOFC由于其曲面的表面特征，其电流收集一直相当困难，通常使用陶瓷材料作为连接体。管式SOFC上陶瓷连接体的构造及位置选择与管式电堆的组装方法密切相关。比如：西门子-西屋公司采用等离子喷涂法，沿管轴线方向制备掺杂的铬酸镧连接体条，其电堆装采用排内之间并联，排间串联的方式，比较适合大型电堆组装；但是，该公司所采用的电池为阴极支撑电池，其收电与组堆方法不适合于阳极支撑管式SOFC。
发明内容
为了克服上述现有技术的缺点，本发明提供一种阳极支撑管式固体氧化物燃料电池及其组装方法，结构简单，紧凑，功率大小易调节，适合于便携式电源或
者小型固定式电源的应用。
本发明是以如下技术方案实现的：一种阳极支撑管式固体氧化物燃料电池，包括电池本体；电池本体的两端均开口，电池本体的一端安装有金属连接体封头，金属连接体封头与电池本体之间的间隙之间用密封浆料填充；在电池本体的外部管壁中部设有阴极收电体，内部管壁四周以及金属连接体封头内设有阳极收电体，阳极收电体之间形成燃料腔，燃料腔内安装一燃料进气管。
一种阳极支撑管式固体氧化物燃料电池组装方法，具体如下：
a、制备阳极支撑管式固体氧化物燃料电池，切去其一段封闭的密封头，得到两端开口的管式固体氧化物燃料电池；
b、固体氧化物燃料电池的一端安装金属连接体封头，将密封浆料填充到金属连接体封头与管式固体氧化物燃料电池的缝隙中，竖直固定放置，自然干燥；
c、将干燥好的封接电池移入到马福炉中，按照3℃/min升温速度升温，并在150℃保温2h后继续以3℃/min升温到600℃，保温3h后继续以3℃/min升温到850℃保温30min，随炉降温后取出。
d、在管式固体氧化物燃料电池内部管壁四周以及封闭端设有阳极收电体，阳极收电体之间形成燃料腔，燃料腔内安装一燃料进气管；
e、在管式固体氧化物燃料电池外部管壁中部设有阴极收电体。
所述的阳极收电体采用多孔NI毡；在金属连接体封头的内部预先放入小片Ni毡，同时滴入氧化镍调成的浆料，取外径与管式固体氧化物燃料电池内径相配合的氧化铝陶瓷管，在其一端的外围包裹上多孔Ni毡，包裹厚度应正好保证其可以顺利置入管式电池内部，并与电池阳极良好接触；将上述裹有多孔Ni毡的氧化铝管插入到电池内部，过程中边旋转边前进，直至推进到预定深度为止。
本发明的有益效果是：
1、金属连接体封头采用耐热合金加工制备，加工精度容易控制；
2、金属连接体封头位于电池的封闭顶端，电流线引出简单，将电流的收集位置由电池的内侧转移到封闭端上，组堆时可以采用自由的方式进行串并联；
3、金属连接体封头位于电池的封闭顶端，尾气在另一端燃烧，因此集电体不受尾气火焰灼烧，有利于提高电池寿命；
4、管式电池另一端不需要密封，可以自由伸缩，因此可以避免热循环过程中的应力对寿命的影响。
5、燃料尾气在电池出口处与空气混合燃烧，燃烧热能够预热燃料气体或者进行内部重整，热能利用效率高。
6、不需要燃料预热器、尾气燃烧器，电堆组装时容易做到结构简单，紧凑；适于开发便携式电源。
7、具有使用多种含碳燃料发电的潜力。
附图说明
下面结合附图及实施例对本发明作进一步说明。
图1为本发明的阳极支撑管式SOFC结构示意图；
图2为管式单电池在氢气为燃料时电流密度-电压-功率密度曲线；
图3为管式单电池在甲烷为燃料时电流密度-电压-功率密度曲线。
具体实施方式
如图1所示，一种阳极支撑管式固体氧化物燃料电池有一电池本体3；电池本体3的两端均开口，电池本体3的一端安装有金属连接体封头1，金属连接体封头1与电池本体3之间的间隙之间用密封浆料填充；在电池本体3的外部管壁中部设有阴极收电体4，内部管壁四周以及封闭端设有阳极收电体2，阳极收电体2之间形成燃料腔，燃料腔内安装一燃料进气管5。
本实施例中，金属连接体封头1采用耐热合金制成，加工精度容易控制。所述的阳极收电体2采用多孔NI毡，采用多孔Ni毡进行电流收集，由于其电导率高，可以帮助降低电池内阻。所述的阴极收电体4采用镧锶锰。燃料进气管可以是陶瓷管，也可以是耐热合金管。
以阳极支撑管式SOFC的应用为出发点，即以金属连接体封头封闭阳极支撑管式SOFC的顶端，其将该端气体封闭的同时，将阳极的电流导出。电池阳极内部的电流由多孔Ni毡进行收集并导向该封闭端。而在电池管的另一端，采用耐热陶瓷或耐热合金管作为导气管，其将常温的燃料气体导入的同时，使气体被预热或重整。当气体到达上述封闭端时，其温度与组成已经可以满足发电的要求，所以在其反向回流的过程中既可以发电。发电剩余的燃料尾气在管口与空气相遇，就地燃烧，回收热能。
以合金连接体封闭顶端的阳极支撑管式SOFC为例，管式固体氧化物燃料电池制作方法具体如下：
首先，以浸渍法(专利申请号：200810200167.7)制备的阳极支撑管式SOFC，制备电池主要包括阳极支撑层、阳极活性层、电解质层以及阴极层；电解质层厚度约15μm，致密性良好，与阳极活性层，阴极层结合良好。切去阳极支撑管式SOFC一段封闭的密封头，得到两端开口的管式SOFC待用。将Crofer22不锈钢加工成连接体封头，其形状大小在放入管式SOFC后还留有稍许缝隙。采用微晶玻璃密封材料粉体，按照密封垫制备(专利申请号201110358820.4)时的同样配方制备密封浆料，将密封浆料填充到合金连接体封头与管式SOFC的缝隙中，竖直固定放置，自然干燥。将干燥好的封接电池移入到马福炉中，按照3℃/min升温速度升温，并在150℃保温2h后继续以3℃/min升温到600℃，保温3h后继续以3℃/min升温到850℃保温30min，随炉降温后取出。将封接部位浸入水中，电池另一端通气检查水中有无鼓泡，无鼓泡的电池视为密封合格。
密封合格的管式SOFC，单电池长度可达28cm，阴极有效长度22cm，直径约为1.1cm，表面光滑；金属连接体封头位于封闭顶端。
取外径为6mm的氧化铝陶瓷管，截取有效长度500mm，在其一端的外围包裹上多孔Ni毡，包裹厚度应正好保证其可以顺利置入管式电池内部，并达到与电池阳极良好的接触。在管式电池顶部连接体的内部预先放入小片Ni毡，同时滴入少许氧化镍调成的浆料，将上述裹有Ni毡的氧化铝管插入到电池内部，过程中边旋转边前进，直至推进到预定深度为止。
氢气气氛中管式单电池性能测试：按照上述方法组装的单电池，在合金连接体上引出阳极电流及电压线，阴极通过银网集电，同样引出电流及电压线；电池性能利用四端子发测试。其氢气发电性能测试的实验条件为：
阴极面积：39.2cm2，；测试气体：H2(150ml/min)，O2(150ml/min);测试温度：750oC。
如图2所示，氢气气氛下开路电压（OCV）为1.08V，与理论值相近，表面电解质致密。电池最大功率密度达到175mWcm-2，表明了组装方法的可行性。
甲烷气氛中管式单电池性能测试：将市售重整催化剂（Z118Y，四川蜀泰化工科技有限公司）填充到氧化铝管中，作为甲烷重整器。，以甲烷（100mL/min）为燃料（加湿，水碳比摩尔比3:1），通入重整器（工作温度750oC），生产的合成气通入电池中，进行性能测试。
如图3所示，电池OCV为1.03V，最大功率密度达到160mWcm-2，与氢气下性能相当，表明该方法组装的电池具有使用多种含碳燃料发电的潜力。

Claims (5)

1.一种阳极支撑管式固体氧化物燃料电池，包括电池本体（3）；其特征在于：电池本体（3）的两端均开口，电池本体（3）的一端安装有金属连接体封头（1），金属连接体封头（1）与电池本体（3）之间的间隙之间用密封浆料填充；在电池本体（3）的外部管壁中部设有阴极收电体（4），内部管壁四周以及金属连接体封头（1）内设有阳极收电体（2），阳极收电体（2）之间形成燃料腔，燃料腔内安装一燃料进气管（5）；所述的阳极收电体（2）采用多孔Ni毡。
2.根据权利要求1所述的一种阳极支撑管式固体氧化物燃料电池，其特征在于：所述的金属连接体封头（1）采用耐热合金制成。
3.根据权利要求1所述的一种阳极支撑管式固体氧化物燃料电池，其特征在于：所述的阴极收电体（4）采用镧锶锰。
4.一种阳极支撑管式固体氧化物燃料电池组装方法，其特征在于：具体如下：
a、制备阳极支撑管式固体氧化物燃料电池，切去其一段封闭的密封头，得到两端开口的管式固体氧化物燃料电池；
b、固体氧化物燃料电池的一端安装金属连接体封头形成封闭端，将密封浆料填充到金属连接体封头与管式固体氧化物燃料电池的缝隙中，竖直固定放置，自然干燥；
c、将干燥好的封接电池移入到马福炉中，按照3℃/min升温速度升温，并在150℃保温2h后继续以3℃/min升温到600℃，保温3h后继续以3℃/min升温到850℃保温30min，随炉降温后取出；
d、在管式固体氧化物燃料电池内部管壁四周以及封闭端设有阳极收电体，阳极收电体之间形成燃料腔，燃料腔内安装一燃料进气管；
e、在管式固体氧化物燃料电池外部管壁中部设有阴极收电体。
5.根据权利要求4所述的一种阳极支撑管式固体氧化物燃料电池组装方法，其特征在于：所述的阳极收电体采用多孔Ni毡；在金属连接体封头的内部预先放入小片Ni毡，同时滴入氧化镍调成的浆料，取外径与管式固体氧化物燃料电池内径相配合的氧化铝陶瓷管，在其一端的外围包裹上多孔Ni毡，包裹厚度应正好保证其可以顺利置入管式电池内部，并与电池阳极良好接触；将上述裹有多孔Ni毡的氧化铝管插入到电池内部，过程中边旋转边前进，直至推进到预定深度为止。
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