CN106910542B - 乏燃料储存装置及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种乏燃料储存装置,属于乏燃料处理技术领域。乏燃料储存装置包括存储罐体和屏蔽复合混料,存储罐体包括钢质外面板、钢质内面板、位于内外面板之间的预制波纹板,外面板与预制波纹板之间、预制波纹板与内面板之间分别采用钎焊工艺连接;外面板与内面板之间的间隙内填充屏蔽复合混料。本发明目的在于克服现有乏燃料储存装置存在的缺陷,其制备工艺简单、耐冲击性强、成型性佳及中子屏蔽效果优越。本发明还公开了上述乏燃料储存装置的制备方法。
Description
技术领域
本发明涉及一种核材料存储装置,具体讲是一种乏燃料储存装置及制备方法,属于乏燃料处理技术领域。
背景技术
在我国新一轮的能源发展规划中明确提出新能源的开发与利用,特别是核能的利用受到越来越多的关注与推广。虽然核裂变可以利用少量的核燃料产生大量的电力,且核裂变本身不会产生污染,但其裂变所产生的乏燃料会产生中子、γ射线、二次γ射线及其它带电粒子和高能射线,其衰变周期一般为上万年至十万年,所以必须进行合理地处置与储存。当前乏燃料储存的方式主要有三种:1、短期贮存,也称为“湿法”贮存,一般以临时储存为主;2、中期贮存,也称为干式贮存,主要以中长期储存为主;3、永久贮存,将核废料和玻璃或者混凝土固化后深埋于地下层,直到其衰变结束,时间持续上万年,比如美国的尤卡山计划。此外,法国采用先进的闭式循环路线乏燃料的后处理技术,对高放废物和含有长寿期放射性元素的中核废物进行地质处置。法国阿格后处理厂年处理能力可达到1600吨,后处理能力不仅满足国内需求,同时能够为日本、西班牙、瑞典等其他国家提供服务。闭式循环技术是一种具有可行性和持续性的后处理技术,也是被世界其他国家所重视。
通常情况下,中子吸收材料一般是由具有较大中子吸收截面的元素和基体材料所组成,目前核工业中常用的中子吸收元素有硼(B)、钆(Gd)、镉(Cd)和钐(Sm),其中B因其相对低廉的价格在核中子吸收材料领域运用最为广泛,起屏蔽作用的是丰度为20%的10B核素,热中子截面系数为3837barns。当前含硼的中子吸收材料有含硼不锈钢、B4C/Al复合材料、硼铝合金、含硼有机聚合物、含镉、钆中子吸收材料等,其中含硼不锈钢中的10B核素含量较低,若采用富集硼则成本过高,无法大规模推广运用;另外,含硼有机聚合物主要是利用有机物中高含量的氢起到慢化作用,以便被10B核素吸收,当前应用最广泛的有机聚合物为高密度聚乙烯(HDPE),但辐射诱导引起的聚合物交联结构的破坏使材料缩水失去它的橡胶弹性并形成破裂和缺口;目前核工业中应用较多的是B4C/Al复合材料,其中美国的Metamic和Boral已经应用到乏燃料的储存中,并且技术被国外企业所垄断;此外镉虽然具有良好的中子屏蔽性能,但其有毒且耐腐蚀性能较差,不适宜大规模使用。
相对来说,我国在乏燃料干式贮存方面的研究起步较晚,大部分均处于试验阶段。截至2015年3月,我国在运核电机组共计23台,总装机容量为21395MW。从确定发展核电开始,我国就确定采用“闭式燃料循环”的后处理政策。2010年7月,国家财政部、发改委、工信部下发《核电站乏燃料处理处置基金征收使用管理暂行办法》,规定乏燃料处理处置基金按照核电厂已投入商业运行五年以上压水堆核电机组的实际上网销售电量征收,征收标准为0.026元/千瓦时。随着我国核电的快速发展,乏燃料的产生量和累积量呈逐年上升趋势。数据显示,截至2013年6月,除秦山三期核电站两台重水堆机组产生的乏燃料不需要后处理,红沿河、宁德等机组刚投产尚未产生乏燃料外,其他13台机组已累计产生乏燃料约2200吨。按照国家“2020年核电装机总容量达到5800万千瓦”的发展规划,如按乏燃料在堆贮存8年后外运计算,到2020年,我国乏燃料累积总量将达到约8700吨,这无疑加大后续的存储与处理的压力。目前的乏燃料存储装置结构复杂、耐冲击性能较差,制作成型性差,中子屏蔽效果无法达到预期,其直接制约了核电工业的发展。
发明内容
本发明所要解决的技术问题在于克服现有技术缺陷,提供一种结构简单、耐冲击性强、成型性佳、中子屏蔽效果优越的乏燃料储存装置及制备方法。
为了解决上述技术问题,本发明提供的乏燃料储存装置,包括一种乏燃料储存装置,包括存储罐体和屏蔽复合混料,所述存储罐体包括钢质的外面板和钢质的内面板及位于内外面板之间的预制波纹板,所述外面板与预制波纹板之间、预制波纹板与内面板之间分别固定连接;所述外面板与内面板之间的间隙内填充屏蔽复合混料。
本发明中,所述屏蔽复合混料由下述组分及重量份的物料制成:40~70wt%碳化硼颗粒、20~50wt%聚酰亚胺粉末、10~20wt%石墨粉体、0~1wt%阻燃剂。
本发明中,所述碳化硼颗粒的10B自然丰度为19.8%,粒径为3.6~7.4μm。
本发明中,所述存储罐体内至少设有一个横向设置的限位导向机构。
本发明中,所述限位导向机构包括钢质单板,钢质单板上均匀设置有多个与乏燃料棒直径相匹配的限位孔,限位孔上安装有弹性限位圈。
本发明中,所述内、外面板和单板为碳钢材质或不锈钢材质。
本发明中,所述存储罐体底部安装支撑减震装置。
本发明还提供了上述乏燃料储存装置的制备方法,包括以下步骤:
1)、将钢质的外面板、钢质的内面板与预制波纹板在保护气体环境下进行对接焊接形成中空的钢质波纹复合板;
2)、将步骤1)制备好的钢质波纹复合板焊接组装形成存储罐体,并对钢质波纹复合板的侧面与底面的封装;
3)、将聚酰亚胺进行烘烤后研磨成粉末,与石墨粉体作为基材;再在基材中添加其他材质,进行混合得到屏蔽复合混料;
4)、将制备好的复合混料填充到中空的钢质波纹复合板中,然后对钢质波纹复合板的开放端用盖板通过紧固件的方式进行封装。
本发明中,所述步骤1)中焊接采用钎焊工艺,保护气体为氩气。
本发明中,所述步骤3)中聚酰亚胺在110~130℃环境下烘烤10~14h,混合速度180~220rad/min,混合时间为11~13h。
本发明与现有技术相比,具有以下显著效果:
(1)、本发明为了达到实现快中子转变为慢中子并可以将慢中子吸收的目的,采用具有优越耐辐射性能的PMR型聚酰亚胺和石墨粉作为基材,添加有10B自然丰度为19.8%的3.6~7.4μm的碳化硼颗粒,以有效增加屏蔽材料的10B面密度,从而使屏蔽效率呈指数升高,最终实现上述效果,尤其是提高新型乏燃料储存装置的力学性能,简化了制备工艺;由于PMR型聚酰亚胺树脂长期使用温度范围为-200~300℃,具有高绝缘性能,介电损耗仅为0.004~0.007,属F至H级绝缘材料;在聚合物中聚酰亚胺耐高温性能较为优异,同时具有很高的耐辐照性能,在5×109rad快中子辐照后强度保持率仍为90%,是优良的中子减速高分子聚合物材料;
(2)、以PMR型聚酰亚胺(KH-308)作为中子减速材料,采用两步合成法制备,其有效成分约占50%,实际配制溶液时按照50%的重量进行称量与计算。通过在基体材料中加入中子吸收材料碳化硼颗粒,充分利用其中自然丰度为19.8%且具有中子屏蔽性能的10B核素,此外10B核素在吸收热中子后不会产生二次辐射,热中子在吸收后会形成锂和氦。通常情况下,中子屏蔽材料内部产生的氦会造成材料微观结构的肿胀,影响中子屏蔽材料的力学性能以及系统运行的稳定性。而复合混料则不存在这样的问题,产生的氦气可以通过复合混料粉体之间的间隙及时排出,不会对系统产生副作用。一般而言,碳化硼粒度越小,单位面积内10B核素的面密度越高,所制备材料的中子屏蔽效果越佳;
(3)、本发明采用石墨粉的主要作用有两个,首先是用来提高复合混粉的中子减速性能,其次是用来提高乏燃料储存装置的导热性能,降低温升对整个装置运行稳定性的影响;
(4)、在屏蔽复合混料添加阻燃剂,可以防止装置在使用过程中出现突发状况,提高装置的安全系数;
(5)、本发明可以根据使用场地和使用条件的要求设计出不同曲率、不同结构的乏燃料储存装置,满足不同辐射场合的需求,以降低辐射对人体和使用设备所带来的辐射损伤,确保多样化设备的正常运行;
(6)、乏燃料储存装置中乏燃料限位导向装置可实现乏燃料装配时能快速装载,限位孔上安装有弹性限位圈可以对乏燃料形成柔性固定;存储罐体底设置支撑减震装置,可以防止罐体震动对乏燃料造成影响;
(7)、本发明的乏燃料储存装置制备工艺简单,耐冲击性能强,中子屏蔽效果优越。
附图说明
图1为本发明乏燃料储存装置结构示意图;
图2为本发明乏燃料储存装置侧视图;
图3为本发明支撑减震装置结构示意图;
图4为本发明限位导向装置结构示意图;
图5为本发明限位导向装置结构示意图2;
图6为橡胶限位圈结构示意图;
图7为中子屏蔽测试实验装置示意图;
图8为乏燃料储存装置中子屏蔽效果示意图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作进一步详细说明。
如图1和2所示,本发明的乏燃料储存装置,包括存储罐体1,存储罐体1包括不锈钢外面板11、预制波纹板12以及不锈钢内面板13,不锈钢外面板11与预制波纹板12之间、预制波纹板12与不锈钢内面板13之间的连接处均通过钎焊工艺焊接形成中空结构的不锈钢波纹复合板3。不锈钢面板11、不锈钢内面板13采用SS-316L型号,不锈钢面板11、不锈钢内面板13厚度均为2mm~3mm。不锈钢波纹复合板3的间隙内填充屏蔽复合混料4,用于将乏燃料棒的快中子转变为慢中子并将慢中子进行吸收。本实施例中,不锈钢面板11、不锈钢内面板13也可以采用碳钢材料制成。
存储罐体1的底部安装四个支撑减震装置2。
存储罐体1的内部固定设两个横向设置的限位导向机构5,两个限位导向机构5上下平行设置。当然,也可以根据实际存储需要设置多于两个的限位导向机构5。
如图3所示,支撑减震装置2包括支撑座21和弹簧22,弹簧22套装在支撑座21,支撑座21的一端与存储罐体1固定连接,使弹簧22压缩,形成弹性支撑。
如图4至6所示,限位导向机构5采用不锈钢单板51制成,不锈钢单板51上均匀设置有多个与乏燃料棒直径相匹配的限位52,以便于乏燃料棒的快速装载。每个限位孔52上安装有橡胶限位圈53,橡胶限位圈53可以对乏燃料形成柔性固定,避免对乏燃料造成损坏。两个限位导向机构5上的限位孔52位置上下相对应。
本发明的乏燃料储存装置具体的制备过程如下:
1、不锈钢波纹复合板的制备:首先将不锈钢面板、不锈钢内板进行表面除油处理,用不同目数的砂纸打磨不锈钢材料的表面,清洗待用,然后采用GSI的JK-200FL型连续光纤激光器实现不锈钢面板、不锈钢内板分别与预制波纹板(采用常规的不锈钢波纹板,厚度与不锈钢面板、不锈钢内板基本一致)的对接焊接工艺,焊接时在氩气保护下进行。光纤激光器采用优化后的纤焊工艺参数,具体为:激光功率90W,光斑直径0.2mm,焊接速度1200mm/min,最终获得成形良好,无缺陷的焊缝。焊接完成后制得中空的不锈钢波纹复合板,结构如图1所示。
2、不锈钢波纹复合板的焊接组装:将制备好的不锈钢波纹复合板按照结构设计要求进行焊接组装形成存储罐体,焊接参数与不锈钢波纹复合板相同,采用优化后的焊接工艺参数,减少焊缝中的缺陷。焊接完成后,将不锈钢波纹复合板进行侧面与底面的封装。
3、制备屏蔽复合混料,下述材料中PMR型聚酰亚胺粉末采购于中国科学院化学研究所、碳化硼颗粒采购于牡丹江金刚钻碳化硼有限公司、石墨粉体购自广州思镁宸化工科技有限公司。
实施例一:
乏燃料储存装置中填充的屏蔽复合混料的配方,其各组分含量按重量份数计:
制备步骤为:首先将聚酰亚胺在120℃环境下烘烤13h,然后研磨成粉末,与石墨粉体作为基材;在室温条件下将平均粒径为3.6μm的碳化硼颗粒、聚酰亚胺粉体、石墨粉体置入VH型高效混合机,混合速度200rad/min,混合时间为12h,混合完成后将屏蔽复合混料放入大型容器中待用。
通过对乏燃料储存装置的中子屏蔽性能进行测试,测试结果如下:
实际厚度/mm | 初始检测I<sub>0</sub> | 环境检测I<sub>环</sub> | 试样检测I<sub>1</sub> | 透射率 |
10.1 | 10518 | 4662 | 5801 | 19.45% |
实施例二:
乏燃料储存装置中填充的屏蔽复合混料的配方,其各组分含量按重量份数计:
制备步骤为:首先将聚酰亚胺在110℃环境下烘烤14h,然后研磨成粉末,与石墨粉体作为基材;在室温条件下将平均粒径为3.6μm的碳化硼颗粒、聚酰亚胺粉体、石墨粉体置入VH型高效混合机,混合速度180rad/min,混合时间为13h,混合完成后将屏蔽复合混料放入大型容器中待用。
通过对乏燃料储存装置的中子屏蔽性能进行测试,测试结果如下:
实际厚度/mm | 初始检测I<sub>0</sub> | 环境检测I<sub>环</sub> | 试样检测I<sub>1</sub> | 透射率 |
10.5 | 10518 | 4662 | 5735 | 18.32% |
实施例三:
乏燃料储存装置中填充的屏蔽复合混料的配方,其各组分含量按重量份数计:
制备步骤为:首先将聚酰亚胺在130℃环境下烘烤10h,然后研磨成粉末,与石墨粉体作为基材;在室温条件下将平均粒径为3.6μm的碳化硼颗粒、聚酰亚胺粉体、石墨粉体置入VH型高效混合机,混合速度220rad/min,混合时间为11h,混合完成后将屏蔽复合混料放入大型容器中待用。
通过对乏燃料储存装置的中子屏蔽性能进行测试,测试结果如下:
实际厚度/mm | 初始检测I<sub>0</sub> | 环境检测I<sub>环</sub> | 试样检测I<sub>1</sub> | 透射率 |
9.86 | 10518 | 4662 | 5671 | 17.24% |
实施例四:
乏燃料储存装置中填充的屏蔽复合混料的配方,其各组分含量按重量份数计:
制备步骤为:首先将聚酰亚胺在130℃环境下烘烤10h,然后研磨成粉末,与石墨粉体作为基材;在室温条件下将平均粒径为7.4μm的碳化硼颗粒、聚酰亚胺粉体、石墨粉体置入VH型高效混合机,混合速度220rad/min,混合时间为11h,混合完成后将屏蔽复合混料放入大型容器中待用。
需要注意的是:本实施例中碳化硼颗粒粒径为7.4μm,从而导致10B面密度发生变化,在存储罐体制备焊接时需要注意各不锈钢波纹复合板之间的对齐封装,保证乏燃料储存装置的质量。
通过对乏燃料储存装置的中子屏蔽性能进行测试,测试结果如下:
实际厚度/mm | 初始检测I<sub>0</sub> | 环境检测I<sub>环</sub> | 试样检测I<sub>1</sub> | 透射率 |
10.02 | 10518 | 4662 | 5807 | 19.55% |
实施例五:
乏燃料储存装置中填充的屏蔽复合混料的配方,其各组分含量按重量份数计:
制备步骤为:首先将聚酰亚胺在125℃环境下烘烤12h,然后研磨成粉末,与石墨粉体作为基材;在室温条件下将平均粒径为7.4μm的碳化硼颗粒、聚酰亚胺粉体、石墨粉体置入VH型高效混合机,混合速度190rad/min,混合时间为12h,混合完成后将屏蔽复合混料放入大型容器中待用。
需要注意的是:本实施例中碳化硼颗粒粒径为7.4μm,从而导致10B面密度发生变化,在存储罐体制备焊接时需要注意各不锈钢波纹复合板之间的对齐封装,保证乏燃料储存装置的质量。
通过对乏燃料储存装置的中子屏蔽性能进行测试,测试结果如下:
实际厚度 | 初始检测I<sub>0</sub> | 环境检测I<sub>环</sub> | 试样检测I<sub>1</sub> | 透射率 |
10.17mm | 10518 | 4662 | 5712 | 17.93% |
实施例六:
乏燃料储存装置中填充的屏蔽复合混料的配方,其各组分含量按重量份数计:
制备步骤为:首先将聚酰亚胺在110℃环境下烘烤13h,然后研磨成粉末,与石墨粉体作为基材;在室温条件下将平均粒径为7.4μm的碳化硼颗粒、聚酰亚胺粉体、石墨粉体置入VH型高效混合机,混合速度200rad/min,混合时间为12h,混合完成后将屏蔽复合混料放入大型容器中待用。
需要注意的是:本实施例中碳化硼颗粒粒径为7.4μm,从而导致10B面密度发生变化,在存储罐体制备焊接时需要注意各不锈钢波纹复合板之间的对齐封装,保证乏燃料储存装置的质量。
通过对乏燃料储存装置的中子屏蔽性能进行测试,测试结果如下:
实际厚度 | 初始检测I<sub>0</sub> | 环境检测I<sub>环</sub> | 试样检测I<sub>1</sub> | 透射率 |
10.52mm | 10518 | 4662 | 5673 | 17.26% |
本实施例中,在实际制备过程中添加适量的有机卤系阻燃剂,防止使用过程中出现突发状况,其非限制性的例子是有机阻燃剂,在实际制备中也可以添加无机阻燃剂或高分子阻燃剂。
实施例七:
乏燃料储存装置中填充的屏蔽复合混料的配方,其各组分含量按重量份数计:
制备步骤为:首先将聚酰亚胺在130℃环境下烘烤12h,然后研磨成粉末,与石墨粉体作为基材;在室温条件下将平均粒径为7.4μm的碳化硼颗粒、聚酰亚胺粉体、石墨粉体置入VH型高效混合机,混合速度195rad/min,混合时间为11h,混合完成后将屏蔽复合混料放入大型容器中待用。
需要注意的是:本实施例中碳化硼颗粒粒径为7.4μm,从而导致10B面密度发生变化,在存储罐体制备焊接时需要注意各不锈钢波纹复合板之间的对齐封装,保证乏燃料储存装置的质量。
通过对乏燃料储存装置的中子屏蔽性能进行测试,测试结果如下:
实际厚度 | 初始检测I<sub>0</sub> | 环境检测I<sub>环</sub> | 试样检测I<sub>1</sub> | 透射率 |
9.71 | 10518 | 4662 | 5736 | 18.34% |
4、将步骤3中任一实施例制备的屏蔽复合混料填充到中空的不锈钢波纹复合板中,然后用盖板通过紧固件的方式进行封装。
5、在存储罐体的底部安装支撑减震装置,在存储罐体的内部安装限位导向机构。
如图5所示,对本发明的乏燃料储存装置进行中子屏蔽性能检测,辐照源采用强度为1.11×1010Bq的241Am-Be中子源,检测辐照前后乏燃料储存装置的常规力学性能变化,利用EXAFS技术研究其近邻几何结构,采用中子小角散射技术SANS从纳米尺度探究其材料结构变化,可以看出本发明优越的中子屏蔽效果,如图6所示,其耐冲击性强、成型性佳。
本发明具体应用途径很多,以上所述仅是本发明的优选实施方式,应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明原理的前提下,还可以作出若干改进,这些改进也应视为本发明的保护范围。
Claims (3)
1.一种乏燃料储存装置的制备方法,采用如下乏燃料储存装置,该乏燃料储存装置包括存储罐体,所述存储罐体包括钢质的外面板和钢质的内面板及位于内、外面板之间的预制波纹板,所述预制波纹板与外、内面板固定连接;所述外面板与内面板之间的间隙内填充屏蔽复合混料;所述屏蔽复合混料由下述组分及重量份的物料制成:40~70wt%碳化硼颗粒、20~50wt%聚酰亚胺粉末、10~20wt%石墨粉体、0~1wt%阻燃剂;所述碳化硼颗粒的10B自然丰度为19.8%,粒径为3.6~7.4μm;所述存储罐体内至少设有一个横向设置的限位导向机构;所述限位导向机构包括钢质单板,钢质单板上均匀设置有多个与乏燃料棒直径相匹配的限位孔,限位孔上安装有弹性限位圈,其特征在于该方法包括以下步骤:
1)、将钢质的外面板、钢质的内面板与预制波纹板在保护气体环境下进行对接焊接形成中空的钢质波纹复合板;
2)、将步骤1)制备好的钢质波纹复合板焊接组装形成存储罐体,并对钢质波纹复合板的侧面与底面的封装;
3)、将聚酰亚胺进行烘烤后研磨成粉末,与石墨粉体作为基材;再在基材中添加其他材质,进行混合得到屏蔽复合混料;
4)、将制备好的复合混料填充到中空的钢质波纹复合板中,然后对钢质波纹复合板的开放端进行封装。
2.根据权利要求1所述的乏燃料储存装置的制备方法,其特征在于:所述步骤1)中焊接采用钎焊工艺,保护气体为氩气。
3.根据权利要求1所述的乏燃料储存装置的制备方法,其特征在于:所述步骤3)中聚酰亚胺在110~130℃环境下烘烤10~14h,混合速度180~220 rad/min,混合时间为11~13h。
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