CN106298251A - 一种高能量密度、智能超级电容器及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种高能量密度、智能超级电容器及其应用,属于电化学能量储存领域。通过在超级电容器电芯组装过程中引入金属锂电极,并且通过电位调整和监控,来实现高能量密度、智能超级电容器的构建。通过锂电极的引入,不仅可以实现对于器件能量的提升,而且可有效地实现器件在服役过程中自身健康监控和器件性能衰减之后的自活化。同时本发明具有工艺过程简单并且与现有工艺兼容,并且对于提高器件性能效果显著,因此具有极大的应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及用于电化学能量储存的超级电容器技术领域,具体涉及一种高能量密度、智能超级电容器及其应用。
背景技术
超级电容器又称电化学电容器,依靠电极表面的双电层离子吸附或氧化还原反应储存电荷,其性能介于物理电容器和二次电池之间。超级电容器不仅拥有远高于物理电容器的能量密度,数秒内便可完成的充放电速度、可大功率/电流充放电、上万次的循环寿命、接近百分之百的充放电效率、可在极端高低温环境中使用(-40~70℃)及安全性高可长期免维护等特性也是二次电池无法比拟的。这些优越的性能,使超级电容器有望在消费电子、电动汽车、智能电网、能源发电系统、航空航天以及军事等领域得到广泛应用。但超级电容器的广泛应用仍然受限于其较低的能量密度,如何在保持超级电容器优点的前提下,进一步提高其能量密度,使之接近二次电池的水平是当前亟待解决的问题。
同时随着智能电子设备的兴起,与之相匹配的电化学智能储能器件得到了越来越多的关注。电化学智能储能器件的表现在于能够提供器件实时的状态信息,并且能够进行相应的调整。电化学储能器件的大规模应用,特别是交通运输、大规模可再生能源存储以及下一代便携式电子产品,对电化学储能器件的安全性能的要求越来越高。如何实现器件自身的健康监控,对于提高电化学储能器件安全性能至关重要。同时,随着科技的发展,轻薄的电子产品必然是未来发展的主流,因而,越来越多的生产厂家将目光投向了内部密封且不可拆卸的电化学储能器件来优化空间利用。那么电化学储能器件自身的续航能力和使用寿命就直接影响电子产品的使用体验。特别是电化学储能器件本身的使用寿命,将会直接决定整个电子产品的服役年限。如何在电化学储能器件内部实现自身循环寿命的提升,对于整个电子产业的发展将会具有十分重要的意义。
发明内容
本发明的目的在于提供一种高能量密度、智能超级电容器及其应用,在常规锂离子超级电容器结构的基础上,通过增加金属锂电极实现电容器的能量提升;同时在使用过程中,通过对电容器电位进行实时监控,并在特定时间对超级电容器正、负极电极材料的初始电化学电位进行调控,从而确保超级电容器的使用安全及超长寿命。
为实现上述目的,本发明所采用的技术方案如下:
一种高能量密度、智能超级电容器,该电容器是将正电极、负电极和隔膜按照常规工艺进行组装,加入金属锂电极后在所述锂电极与负极之间、金属锂电极与正极之间各设置一个电压监测装置,分别用于监测金属锂电极与负极之间的电位V1和锂电极与正极之间的电位V2;注入电解液后组装成超级电容器;再经预处理过程实现将电荷分别注入正负电极,使正负电极的初始电化学电位同时调变至特定电位(即E’ov),从而获得高能量密度、智能超级电容器。
所述电压监测装置为电压表,或者电压监测装置为单片机及其显示电路。
所述经预处理过程实现将电荷分别注入正负电极,使正负电极的初始电化学电位同时调变至特定电位的具体过程为:组装成超级电容器后,同时对正极和负极相对于锂电极在电解液可用最大电压区间内以相同的电流值分别进行恒流充放电测试,得到正极恒流放电曲线和负极恒流充电曲线的交点E’ov,最后将正负电极同时采用恒流或恒压充放电至E’ov。
所述超级电容器中电极片(电极)的制作为常规工艺,即将活性电极材料与粘结剂和导电剂进行配料、涂布、压片和切片得到。
所述电极材料可以为炭材料(如活性炭、模板炭、活性炭纤维、碳气溶胶、碳纳米管、石墨烯、裂解炭、石墨等)、金属氧化物(如氧化钌、氧化锰、氧化镍、氧化钒、氧化锡、氧化钴、氧化铁等)或金属氢氧化物材料(氢氧化镍、氢氧化钴、氢氧化铁等)和导电聚合物材料(聚吡咯、聚噻吩、聚苯胺、聚对苯、聚并苯等)中的一种或几种的复合材料(如氧化钌/石墨烯、聚苯胺/碳纳米管、聚苯胺/氧化锰等、聚吡咯/氧化锰/石墨烯等)。
所述电解液可以为水系电解液(如硫酸水溶液、氢氧化钾水溶液和锂盐、钾盐、钠盐的中性水溶液等)、有机电解液(如高氯酸盐、四氟硼酸盐、六氟磷酸盐或三氟甲基磺酸盐等在有机溶剂中的溶液)或各种离子液体等;所述有机溶剂为丙烯碳酸脂、碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、二甲基甲酰胺、环丁砜、乙腈、1,3-二氧环戊烷、1,2-二甲氧基乙烷和1,4-丁内酯等中的一种或几种。
上述高能量密度、智能超级电容器在使用过程中,通过电压监测显示装置实时监测V1.与V2,当V1<0V和/或V2>4.5V时,超级电容器停止工作,并对其进行电化学活化,活化后的超级电容器重新恢复到初始状态的性能后继续使用。该过程可多次重复进行。
所述电化学活化具体过程为:将使役过程中的超级电容器的正负电极分别相对于锂电极在电解液可用最大电压区间内以相同的电流值分别进行恒流充放电测试,得到正极恒流放电曲线和负极恒流充电曲线的交点E”ov,再将正负电极同时采用恒流或恒压充放电至E”ov,得到电位调变后的正负电极,超级电容器容量恢复到初始状态。
本发明设计原理如下:
本发明针对超级电容器在应用方面存在的一些问题,发明了高能量密度、智能超级电容器。相比于传统超级电容器,该发明具有智能感知自身电化学环境,智能自我诊断和修复能力。该超级电容器加入电位传感器(金属锂电极)和电压监测装置,在使用过程中通过引入的电位传感器(金属锂电极),来有效地实现对正负极的工作电位的监控。通过电压监测显示装置实时监测V1与V2,当V1<0V时,在负极表面锂沉积,容易产生锂枝晶等安全问题。而当V2>4.5V时,超过了电解液的最高分解电位,电解液发生分解同时和正极的副反应加剧。容易产生胀气等安全问题。通过反馈系统(Feedback),即电压监测装置,一旦V1<0V或者V2>4.5V,器件立即停止工作,从而可以有效提高器件的安全性。
同时,在超级电容器使用过程中,随着不断充放电循环,电极材料因不可逆反应而引起不同程度的衰减,但这个不可逆反应是在某些电位调节下,可以完全恢复为可逆反应。通过金属锂电极对于活性物质施加电位,可实现电化学活化,可以实现将超级电容器容量恢复到初始状态,进行使用,该过程可以多次重复进行。
本发明的优点及有益效果如下:
1、本发明超级电容器的设计组成除了一般超级电容器的正负电极材料制作成正负极电极片,电解液外,还增加了一个金属锂电极(锂电极设于负极一侧)和两个电压监测装置,通过重新设计的超级电容器结构来实现改变电极材料电极状态,其中增加金属锂电极,来实现对超级电容器正、负极电极材料的初始电化学电位进行调控,不仅可以有效的实现超级电容器能量密度的提升(Energy-boost),而且基于该设计,发明了智能功能,可以实现对于超级电容器安全性能的实时监控(Health-monitor)和超级电容器自身性能的自活化(Self-activation)来实现其超长寿命。该智能功能不仅可以有效的对超级电容器进行安全监控,而且可以极大地提高其使用寿命,获得更好地使用安全性和超长寿命。
2、本发明超级电容器中加入金属锂电极及电压监测装置,通过对超级电容器中单一电极的工作区间进行监控,当正极的工作区间超过电解液的最高占据轨道所处电位、负极的工作区间低于锂沉积电位或者电位超过了电解液的分解电位时,相应的电压监测装置实时监测并显示相应信息进行报警,超级电容器及时停止工作,从而可以有效地避免诸如胀气、锂沉积等安全问题。相比申请号为201410088296.7的高能量密度超级电容器,本发明成功的实现了超级电容器的智能功能。该器件结构设计,完全与现有组装工艺兼容,可获得具有实用价值的智能超级电容器器件。
3、本发明提出的实现器件智能功能具有普适性。本发明直接基于器件结构进行设计来实现智能,因而适用于任何电解液体系和任何电极材料。
4、本发明不要求正负电极完全匹配(质量相同,比容量相同),适用范围更加广泛。
5、本发明提出的智能健康监控可以通过传感器监控电极电位变化,从而有效的提高器件的安全性能。
6、本发明提出的智能自活化,通过对退化电芯的激活处理,可以有效的解决嵌入式储能器件的续航和电芯使用寿命问题。
7、本发明提出的超级电容器器件设计,具有高的实用价值。
附图说明
图1为高能量密度超级电容器工艺流程;图中:(a)高能量密度超级电容器工艺流程;(b)为本发明高能量密度智能超级电容器工艺流程。
图2为本发明实施例1中智能健康监控示意图。
图3为本发明实施例1中智能健康监控实验。
图4为本发明超级电容器自活化过程示意图。
图5为本发明超级电容器自活化过程流程图。
图6为本发明实施例2中智能自活化后石墨烯超级电容器与初始高能量密度超级电容器倍率性能对比。
图7为本发明实施例2中石墨烯超级电容器循环性能及智能自活化后器件电化学性能。
图8为本发明实施例3中活性炭超级电容器循环性能及智能自活化后器件电化学性能。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明加以说明:
现有高能量密度超级电容器工艺流程如图1(a)所示(申请号201410088296.7),本发明在其生产工艺基础上通过引入活化过程来有效的解决高能量密度超级电容器的循环寿命问题。活化过程在器件使役过程中进行重新的电化学调控来实现,如图1(b)所示。同时,在电容器装配过程中增加电压监测装置用于实时监测锂电极与负极之间电位V1和锂电极与正极之间电位V2;当V1<0V时,在负极表面锂沉积,容易产生锂枝晶等安全问题;而当V2>4.5V时,超过了电解液的最高分解电位,电解液发生分解同时和正极的副反应加剧,因此,如监测到V1<0V或者V2>4.5V,器件立即停止工作,并对电容器进行自活化处理,活化处理后再恢复使用。从而有效提高器件的安全性及使用寿命。
实施例1
以石墨烯为电极材料(含氧量6.5at%,比表面积273m2/g)和以六氟磷酸锂的碳酸乙烯酯/碳酸二甲酯溶液为电解液的超级电容器的智能健康监控过程如下:
将石墨烯材料制作电极片,以LiPF6的碳酸乙烯酯/碳酸二甲酯溶液作为电解液(其中LiPF6浓度为1mol/L,碳酸乙烯酯与碳酸二甲酯的体积比为1:1),同时作为正负极和锂箔电极按照正极/负极/锂片的顺序装配,然后在金属锂电极与负极之间、金属锂电极与正极之间各设置一个电压监测装置,注入电解液后组装成超级电容器。在电解液的可用电位窗口上限4.31V和0.01V vs.Li之间,使得正负电极分别相对于锂电极以875mA/g电流密度进行恒流充放电20个循环。得到正电极放电曲线和负电极充电曲线的交点E’ov。然后同时将正负极充(放)电至E’ov恒压12h。得到高能量密度石墨烯超级电容器。
图2为高能量密度石墨烯超级电容器智能健康监控过程示意图。通过电压监测装置实时监测金属锂电极与负极之间的电位V1和金属锂电极与正极之间的电位V2,当V1<0V时,在负极表面锂沉积,容易产生锂枝晶等安全问题。而当V2>4.5V时,超过了电解液的最高分解电位,电解液发生分解同时和正极的副反应加剧。容易产生胀气等安全问题。通过反馈系统(Feedback),一旦V1<0V或者V2>4.5V,器件停止工作,从而可以有效提高器件的安全性。
如图3为高能量密度石墨烯超级电容器智能健康监控实验。随着充放电循环次数的增加,器件的电化学性能逐渐衰减,同时对应的,正极工作的最高电势(Pmax for Ep)和负极工作的最低电势(Pmin for En)逐渐增加。当循环到达280次时,正极工作电势超过了4.5V,即满足V2>4.5V,此时电压监测装置监测到该信息后,器件停止工作。
可见,本发明超级电容器可以在器件服役过程中有效实现健康监控,防止安全问题的出现。
实施例2
以石墨烯为电极材料(含氧量6.5at%,比表面积273m2/g)和以六氟磷酸锂的碳酸乙烯酯/碳酸二甲酯溶液为电解液的超级电容器的智能自活化过程如下:
将石墨烯材料制作电极片,以LiPF6的碳酸乙烯酯/碳酸二甲酯溶液作为电解液(其中LiPF6浓度为1mol/L,碳酸乙烯酯与碳酸二甲酯的体积比为1:1),同时作为正负极和锂箔电极按照正极/负极/锂片的顺序装配,然后在金属锂电极与负极之间、金属锂电极与正极之间各设置一个电压监测装置,注入电解液后组装成超级电容器。在电解液的可用电位窗口上限4.31V和0.01V vs.Li之间,使得正负电极分别相对于锂电极以875mA/g电流密度进行恒流充放电20个循环。得到正电极放电曲线和负电极充电曲线的交点E’ov。然后同时将正负极充(放)电至E’ov恒压12h。得到高能量密度石墨烯超级电容器。
如图4为高能量密度智能超级电容器自活化过程示意图。对于性能退化的高能量密度超级电容器来说,当电压监测装置监测到该信息后,器件停止工作。然后将使役过程中的超级电容器的正负电极分别相对于锂电极在电解液可用最大电压区间内以相同的电流值分别进行恒流充放电测试,得到正极恒流放电曲线和负极恒流充电曲线的交点E”ov。最后将正负电极同时采用恒流或恒压充放电至E”ov,得到电位调变后的正负电极。器件得以进一步使用。
如图5为高能量密度智能超级电容器自活化过程流程图。
如图6为活化后的超级电容器和初始高能量密度超级电容器的倍率性能对比。可见活化后的超级电容器在各倍率放电下均表现良好,接近于初始高能量密度超级电容器性能。
如图7为活化后的超级电容器和初始高能量密度超级电容器的循环性能测试。可见初始高能量密度超级电容器随着充放电循环,容量逐渐降低。当循环到280次,电容器传感器报警。充放电过程终止。通过活化过程,可以看到活化后的超级电容器的容量重新回复到初始高能量密度超级电容器水平。可见通过活化,可以有效地实现高能量密度超级电容器循环寿命的提升。对于嵌入式储能器件,具有重要的意义。
实施例3
以活性炭(YP-50F)为电极材料(含氧量14.9at%,比表面积1661m2/g)和以六氟磷酸锂的碳酸乙烯酯/碳酸二甲酯溶液为电解液的超级电容器的智能自活化过程如下:
将活性炭材料制作电极片,以LiPF6的碳酸乙烯酯/碳酸二甲酯溶液作为电解液(其中LiPF6浓度为1mol/L,碳酸乙烯酯与碳酸二甲酯的体积比为1:1),同时作为正负极和锂箔电极按照正极/负极/锂片的顺序装配,然后在金属锂电极与负极之间、金属锂电极与正极之间各设置一个电压监测装置,注入电解液后组装成超级电容器。在电解液的可用电位窗口上限4.31V和0.01V vs.Li之间,使得正负电极分别相对于锂电极以875mA/g电流密度进行恒流充放电20个循环。得到正电极放电曲线和负电极充电曲线的交点E’ov。然后同时将正负极充(放)电至E’ov恒压12h。得到高能量密度活性炭超级电容器。
如图8为活化后的超级电容器和初始高能量密度超级电容器的循环性能测试。可见初始高能量密度超级电容器随着充放电循环,容量逐渐降低。当循环到800次,电容器的电压监测装置监测到报警信息。充放电过程终止。通过活化过程,可以看到活化后的超级电容器的容量重新回复,甚至高于初始高能量密度超级电容器水平。可见通过活化,可以有效地实现高能量密度活性炭超级电容器循环寿命的提升。
Claims (8)
1.一种高能量密度、智能超级电容器,其特征在于:该电容器是将正电极、负电极和隔膜进行组装,加入金属锂电极后在所述金属锂电极与负极之间、金属锂电极与正极之间各设置一个电压监测装置,分别用于监测金属锂电极与负极之间的电位V1和金属锂电极与正极之间的电位V2;注入电解液后组装成超级电容器;再经预处理过程实现将电荷分别注入正负电极,使正负电极的初始电化学电位同时调变至特定电位E’ov,从而获得高能量密度、智能超级电容器。
2.根据权利要求1所述的高能量密度、智能超级电容器,其特征在于:所述电压监测装置为电压表,或者电压监测装置为单片机及其显示电路。
3.根据权利要求1所述的高能量密度、智能超级电容器,其特征在于:所述经预处理过程实现将电荷分别注入正负电极,使正负电极的初始电化学电位同时调变至特定电位的具体过程为:组装成超级电容器后,同时对正极和负极相对于锂电极在电解液可用最大电压区间内以相同的电流值分别进行恒流充放电测试,得到正极恒流放电曲线和负极恒流充电曲线的交点E’ov,最后将正负电极同时采用恒流或恒压充放电至E’ov。
4.根据权利要求1所述的高能量密度、智能超级电容器,其特征在于:所述超级电容器中电极片(电极)的制作是将活性电极材料与粘结剂和导电剂进行配料、涂布、压片和切片得到;所述电极材料为炭材料、金属氧化物、金属氢氧化物材料和导电聚合物材料中的一种或几种的复合材料。
5.根据权利要求4所述的高能量密度、智能超级电容器,其特征在于:所述炭材料为活性炭、模板炭、活性炭纤维、碳气溶胶、碳纳米管、石墨烯、裂解炭或石墨;所述金属氧化物为氧化钌、氧化锰、氧化镍、氧化钒、氧化锡、氧化钴或氧化铁;所述金属氢氧化物材料为氢氧化镍、氢氧化钴或氢氧化铁;所述导电聚合物材料为聚吡咯、聚噻吩、聚苯胺、聚对苯或聚并苯。
6.根据权利要求1所述的高能量密度、智能超级电容器,其特征在于:所述电解液为水系电解液、有机电解液或各种离子液体;所述水系电解液为硫酸水溶液、氢氧化钾水溶液、锂盐的中性水溶液、钾盐的中性水溶液或钠盐的中性水溶液;所述有机电解液为高氯酸盐、四氟硼酸盐、六氟磷酸盐或三氟甲基磺酸盐在有机溶剂中的溶液,所述有机溶剂为丙烯碳酸脂、碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、二甲基甲酰胺、环丁砜、乙腈、1,3-二氧环戊烷、1,2-二甲氧基乙烷和1,4-丁内酯等中的一种或几种。
7.根据权利要求1所述的高能量密度、智能超级电容器的应用,其特征在于:所述高能量密度、智能超级电容器使用过程中,通过电压监测装置实时监测V1.与V2,当V1<0V和/或V2>4.5V时,超级电容器停止工作,并对其进行电化学活化,活化后的超级电容器重新恢复到初始状态的性能后继续使用。
8.根据权利要求3所述的高能量密度、智能超级电容器的应用,其特征在于:所述电化学活化具体过程为:将使役过程中的超级电容器的正负电极分别相对于锂电极在电解液可用最大电压区间内以相同的电流值分别进行恒流充放电测试,得到正极恒流放电曲线和负极恒流充电曲线的交点E”ov,再将正负电极同时采用恒流或恒压充放电至E”ov,得到电位调变后的正负电极,超级电容器容量恢复到初始状态。
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Legal Events
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---|---|---|---|
C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
GR01 | Patent grant | ||
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