CN106129811A - 一种用少层黑磷的不同堆垛结构实现激光半导体的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种用少层黑磷的不同堆垛结构的半导体激光器及制备方法。利用单层黑磷和三层黑磷的A δ结结构可构成I型半导体异质结，用于在激光二极管中实现粒子数反转，能够有效的减小工作电流。所述半导体激光二极管由下至上依次包括：下电极(1)、衬底(2)、材料生长缓冲层(3)、下包覆层(4)、有源层(5)、上包覆层(6)和上电极(7)。本发明形成的异质结为同种材料的不同堆垛结构形成的双异质结。相比不同材料构成的异质结，本发明用的同种材料异质结更容易达到晶格匹配，制备工艺也更简单。本发明通过机械剥离的方法来得到不同堆垛结构的少层黑磷。

Description

一种用少层黑磷的不同堆垛结构实现激光半导体的方法
技术领域
本发明涉及一种用少层黑磷的不同堆垛结构实现激光半导体的方法，属于半导体器件技术领域。
背景技术
半导体激光器是利用半导体材料中的电子光跃迁引起光子受激发射而产生的光振荡器和光放大器的总称。1962年在最早的半导体激光器中观察到了低温脉冲激射，此后的时间里半导体激光器得到了飞速发展。经过多年的努力，由于MBE和MOCVD技术的成就，人们对半导体薄膜材料实现精确控制生长己成为可能，这使得半导体激光器的研制取得了显著进展，尤其是激光二极管，广泛使用于光纤通信、光盘、激光打印机、激光扫描器、激光指示器等等，是目前生产量最大的激光器。
半导体激光器中常用的工作物质有砷化镓(GaAs)、硫化镉(CdS)、磷化铟(InP)、硫化锌(ZnS)等等，这类半导体激光器通常具有体积小、重量轻、可靠性好、使用寿命长等特点。但是早期的半导体激光器激光性能受温度影响大，光束的发散角也大，所以在方向性、单色性和相干性等方面较差。人们也正在努力寻找更合适、无污染的新型半导体材料用于激光器。
具有原子层厚度的2D材料由于其不同于体材料的优越性质而受到人们的广泛研究，如石墨烯，MoS2等等。近年来，一种新的2D材料少层黑磷已经能在实验条件下通过机械剥离的方法制备得到并且受到了人们的广泛关注。黑磷是一种具有金属光泽的晶体，可由白磷或红磷转化而来，黑磷具有直接半导体带隙，且表现出与层数相关的特性，少层黑磷的电子迁移率为1000cm2/Vs，还具有非常高的漏电流调制率，使得其在未来的纳米电子器件中的应用有很大潜力。另外因其为直接带隙，其光学性质相比其他材料也有很大的优势，是目前新型二维材料研究的热点之一。
二维黑磷的带隙与黑磷层数相关，其能隙范围在0.3-1.5eV之间，本文通过理论计算已经证明，对于少层黑磷，在不同堆垛结构下，存在两种比较稳定的结构，AB型堆垛和Aδ型堆垛。单层黑磷具有1.5eV的直接带隙，而三层黑磷AδA堆垛具有1.1eV的间接带隙，二者导带底和价带顶能级排列可组成I型半导体异质结。利用黑磷的不同堆垛结构具有不同带隙和能级的特点，本文提出一种使用同一种材料的不同堆垛结构构成的异质结激光半导体，相比不同材料构成的异质结，该方法制备条件更方便，成本低廉，可以有效的进行电能到光能的转化。
发明内容
技术问题：本发明的目的在于使用二维材料黑磷的不同堆垛结构组成异质结制备半导体激光器，降低制备成本，提高半导体激光器的效率。
技术方案：本发明所述的一种用少层黑磷的不同堆垛结构的半导体激光器，是一种异质结半导体激光器，由下而上包括如下结构：下电极、衬底、材料生长缓冲层、下包覆层、有源层、上包覆层和上电极；其中，有源层为量子阱区，激光器的两端形成光非吸收窗口，该光非吸收窗口的深度大于所述电极上包覆层以及有源区的厚度之和。
所述的有源层在HD型异质结激光半导体中为单层黑磷，上包覆层和下包覆层为AδA型堆垛结构的三层黑磷。
所述的下包覆层、有源层和上包覆层的厚度方向需要做到双层；AB型结构的B层结构相对A层a方向移动了半个周期，Aδ的结构的δ层相对于A层结构移动了小于半个周期的距离。
Aδ型黑磷可以通过探针剥离的方法将AB型结构进行错位得到。
所述的异质结为双异质结结构，能够有效的降低激光器的必要工作电流。本发明的用少层黑磷的不同堆垛结构的半导体激光器的制备方法包括以下步骤：
a.衬底的制备：采用n型硅作为衬底；
n-Si衬底清洗：以n-Si(111)片为衬底，用烯HF酸浸泡去除Si表面的二氧化硅，再依次用丙醇、乙醇、去离子水超声波清洗，去除硅片上的有机物，用氮气吹干，放入石英管中进行沉积处理；石英管的真空度为10-2Pa，加热到300℃维持10-15分钟，以去除硅片表面的水汽；
b.缓冲层材料的制备：选用MoS2作为异质结激光器的缓冲层材料；
MoS2薄膜制备：将石英管加热到500-600℃，用氢气作为携载气体，通入以稀硫酸为溶剂的MoS2溶液，在所述的MoS2溶液中加入Al(NO3)3溶液，以Al(NO3)3作为Al掺杂剂对MoS2进行p型掺杂，按质量比，MoS2∶Al(NO3)3为1∶20-1∶50；氩气携载MoS2和Al(NO3)3进入石英管在17-Si(111)片进行吸附、成核和生长5-10分钟后，将石英管升温到95℃进行退火处理，退火时间为20-40分钟；
c.少层黑磷的制备：黑磷通过在高温高压下对其同质异形体白磷或红磷进行处理得到；
d.在上述条件下，通过表面蒸镀金属的方法，在上下层分别蒸镀一层铝层，作为上、下背电极，上电极占AB型双层黑磷薄膜总面积的10％到15％。
所述少层黑磷的制备具体为：
1)将白磷在12000大气压下加热到200℃，得到片状黑磷；通过机械剥离方法从黑磷晶体剥离出多层黑磷烯；然后再通过Ar+等离子体剥离方法剥离得到少层黑磷；
得到层状的黑磷烯：首先获取块状黑磷，然后将块体浸入过氧化氢异丙苯CHP的溶剂中，再加声波，最后，使用离心机使其分离得到层状物；
2)用Si基板捞出黑磷薄膜，放在50-60℃的加热台上烘干，去除黑磷薄膜与Si基板之间的水分，同时将少层黑磷更牢固的与Si-MoS2基板结合；
3)步骤2)得到的少层黑磷结构通常为多层的AB型结构，在电子显微镜下，通过探针剥离的方法，剥离掉多余的黑磷得到适当层数的AB型结构的黑磷；
4)得到多层的黑磷后，再使用探针剥离的方法，从下往上，将第二层及以上的黑磷相对第一层移动，使得底下七层形成AδABABA的结构；再采用同样的方法将第四层及以上的黑磷相对第三层移动，得到AδAABAB型结构；继续采用同样的方法，将第五层相对于第四层移动，从而得到AδAAABA；最后，再将第六层相对于第无层移动，得到AδAAAδA的结构。
有益效果：与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：
1.使用三层层黑磷的不同堆垛结构构成异质结半导体异质结激光器的主体，能降低注入电流，能有效的提高激光器转化效率。
2.本发明中选取的二维材料黑磷，可以把半导体激光器做得很薄。
3.本发明选用MoS2作为黑磷的生长缓冲层，容易实现晶格匹配，有利于黑磷薄膜的制备。
4.本发明异质结采用的是同一种材料，异质结组合更容易达到晶格匹配，制备异质结薄膜的工艺方法相比不同材料构成的异质结也更为便捷简单。
附图说明
图1为三层黑磷的两种不同堆垛结构，上下两层黑磷分别用不同的颜色表示(a)为AδA型双层黑磷的顶视图和侧视图。(b)为单层黑磷的顶视图和侧视图。
图2为本发明提供的双层黑磷不同堆垛结构异质结半导体激光器的结构示意图。
图3(a)为单层黑磷和图3(b)为AδA型三层黑磷能带结构示意图，其中(a)为直接带隙，(b)为间接带隙。
图4为单层黑磷1L A和三层黑磷3L AδA型的能带排列，两者的能带排列构成I型半导体。
具体实施方式
a.衬底的制备。可采用n型硅作为衬底。
n-Si衬底清洗：以n-Si(111)片为衬底，用烯HF酸浸泡去除Si表面的二氧化硅，再依次用丙醇、乙醇、去离子水超声波清洗，去除硅片上的有机物，用氮气吹干，放入石英管中进行沉积处理；石英管的真空度为10-2Pa，加热到300℃维持10分钟，以去除硅片表面的水汽；
b.缓冲层材料的制备。由于MoS2相比其他材料更容易与黑磷达到晶格匹配，因此本发明选用MoS2作为异质结激光器的缓冲层材料。
MoS2薄膜制备：将石英管加热到500-600℃，用氢气作为携载气体，通入以稀硫酸为溶剂的MoS2溶液，在所述的MoS2溶液中加入Al(NO3)3溶液，以Al(NO3)3作为Al掺杂剂对MoSZ进行p型掺杂，按质量比，MoS2∶Al(NO3)3为1∶20一1∶50；氩气携载MoS2和Al(NO3)3进入石英管在Si(111)片进行吸附、成核和生长5-10分钟后，将石英管升温到95℃进行退火处理，退火时间为20-40分钟。
c.少层层黑磷的制备。黑磷可通过在高温高压下对其同质异形体白磷或红磷进行处理得到：
(1)将白磷在12000大气压下加热到200℃，可得到片状黑磷。通过机械剥离方法从黑磷晶体剥离出多层黑磷烯。然后再通过Ar+等离子体剥离方法剥离得到少层黑磷。为了得到层状的黑磷烯，首先获取块状黑磷，然后将块体浸入CHP(过氧化氢异丙苯)的溶剂中，再加声波。最后，使用离心机使其分离得到层状物。
(2)用Si基板捞出黑磷薄膜，放在50-60℃的加热台上烘干，去除黑磷薄膜与Si基板之间的水分，同时将少层黑磷更牢固的与Si-MoS2基板结合。
(3)步骤(2)得到的少层黑磷结构通常为多层的AB型结构，在电子显微镜下，通过探针剥离的方法，剥离掉多余的黑磷得到适当层数的AB型结构的黑磷。
(4)得到多层的黑磷后，再使用探针剥离的方法，从下往上，将第二层及以上的黑磷相对第一层移动，使得底下九层形成AδABABABA的结构；再采用同样的方法将第四层及以上的黑磷相对第三层移动，得到AδAABABAB型结构；继续采用同样的方法，将第七层相对于第六层移动，从而得到AδAABAABA；最后，再将第八层相对于第七层移动，得到AδAABAAδA的结构。
(5)在上述条件下，通过表面蒸镀金属的方法，在上下层分别蒸镀一层较薄的铝层，作为上、下背电极。上电极占AB型双层黑磷薄膜总面积的10％到15％。

Claims (7)

1.一种用少层黑磷的不同堆垛结构的半导体激光器，其特征在于，该半导体激光器是一种异质结半导体激光器，由下而上包括如下结构：下电极(1)、衬底(2)、材料生长缓冲层(3)、下包覆层(4)、有源层(5)、上包覆层(6)和上电极(7)；其中，有源层(5)为量子阱区，激光器的两端形成光非吸收窗口(8)，该光非吸收窗口(8)的深度大于所述电极上包覆层(6)以及有源区(5)的厚度之和。
2.根据权利要求1所述的用少层黑磷的不同堆垛结构的半导体激光器，其特征在于，所述的有源层(5)在HD型异质结激光半导体中为单层黑磷，上包覆层和下包覆层为AδA型堆垛结构的三层黑磷。
3.根据权利要求1所述的用少层黑磷的不同堆垛结构的半导体激光器，其特征在于，所述的下包覆层(4)、有源层(5)和上包覆层(6)的厚度方向需要做到双层；AB型结构的B层结构相对A层a方向移动了半个周期，Aδ的结构的δ层相对于A层结构移动了小于半个周期的距离。
4.根据权利要求3所述的用少层黑磷的不同堆垛结构的半导体激光器，其特征在于，Aδ型黑磷可以通过探针剥离的方法将AB型结构进行错位得到。
5.根据权利要求1所述的用少层黑磷的不同堆垛结构的半导体激光器，其特征在于，所述的异质结为双异质结结构，能够有效的降低激光器的必要工作电流。
6.一种如权利要求1所述的用少层黑磷的不同堆垛结构的半导体激光器的制备方法，其特征在于，该制备方法包括以下步骤：
a.衬底的制备：采用n型硅作为衬底；
n-Si衬底清洗：以n-Si(111)片为衬底，用烯HF酸浸泡去除Si表面的二氧化硅，再依次用丙醇、乙醇、去离子水超声波清洗，去除硅片上的有机物，用氮气吹干，放入石英管中进行沉积处理；石英管的真空度为10-2Pa，加热到300℃维持10-15分钟，以去除硅片表面的水汽；
b.缓冲层材料的制备：选用MoS2作为异质结激光器的缓冲层材料；
MoS2薄膜制备：将石英管加热到500-600℃，用氢气作为携载气体，通入以稀硫酸为溶剂的MoS2溶液，在所述的MoS2溶液中加入Al(NO3)3溶液，以Al(NO3)3作为Al掺杂剂对MoS2进行p型掺杂，按质量比，MoS2∶Al(NO3)3为1∶20-1∶50；氩气携载MoS2和Al(NO3)3进入石英管在17-Si(111)片进行吸附、成核和生长5-10分钟后，将石英管升温到95℃进行退火处理，退火时间为20-40分钟；
c.少层黑磷的制备：黑磷通过在高温高压下对其同质异形体白磷或红磷进行处理得到；
d.在上述条件下，通过表面蒸镀金属的方法，在上下层分别蒸镀一层铝层，作为上、下背电极，上电极占AB型双层黑磷薄膜总面积的10％到15％。
7.如权利要求6所述的用少层黑磷的不同堆垛结构的半导体激光器的制备方法，其特征在于所述少层黑磷的制备具体为：
1)将白磷在12000大气压下加热到200℃，得到片状黑磷；通过机械剥离方法从黑磷晶体剥离出多层黑磷烯；然后再通过Ar+等离子体剥离方法剥离得到少层黑磷；
得到层状的黑磷烯：首先获取块状黑磷，然后将块体浸入过氧化氢异丙苯CHP的溶剂中，再加声波，最后，使用离心机使其分离得到层状物；
2)用Si基板捞出黑磷薄膜，放在50-60℃的加热台上烘干，去除黑磷薄膜与Si基板之间的水分，同时将少层黑磷更牢固的与Si-MoS2基板结合；
3)步骤2)得到的少层黑磷结构通常为多层的AB型结构，在电子显微镜下，通过探针剥离的方法，剥离掉多余的黑磷得到适当层数的AB型结构的黑磷；
4)得到多层的黑磷后，再使用探针剥离的方法，从下往上，将第二层及以上的黑磷相对第一层移动，使得底下七层形成AδABABA的结构；再采用同样的方法将第四层及以上的黑磷相对第三层移动，得到AδAABAB型结构；继续采用同样的方法，将第五层相对于第四层移动，从而得到AδAAABA：最后，再将第六层相对于第无层移动，得到AδAAAδA的结构。
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