CN106028803B - 用于驱除害虫的无缝胶囊 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种用于驱除害虫的无缝胶囊，所述胶囊对于白蚁特别有效。所述用于驱除害虫的无缝胶囊：对与害虫无关的生态系统几乎没有不利影响，例如使用所述无缝胶囊的人类以及附近的牲畜和益虫；具有优良的安全性；在害虫(特别是白蚁)搬运比例(即搬运率)方面优良；且提高每搬运数的害虫控制效率或每小时的害虫控制效率。本发明还提供一种使用所述用于驱除害虫的无缝胶囊驱除害虫的方法。本发明涉及一种用于驱除害虫的无缝胶囊：其包含含有非封入材料的涂布材料层和封入材料；在封入材料和/或涂布材料层中含有用于驱除害虫的活性成分；且通过用卵识别信息素涂布表面来模拟白蚁卵。此外，本发明特征在于具有0.005至5µm的表面粗糙度(Ra)。

Description

用于驱除害虫的无缝胶囊
技术领域
本发明涉及一种用于驱除害虫特别是白蚁的无缝胶囊，和通过使用所述无缝胶囊驱除害虫的方法。
发明背景
对于害虫的驱除，已开发了各种驱除害虫的方法。特别地，因为白蚁严重损坏木屋，所以在全世界已经研究和开发了用于驱除白蚁的药剂和方法。作为驱除白蚁的方法，一种驱除白蚁的方法通过将溶液型药物例如有机磷酸酯、氨基甲酸酯、拟除虫菊酯注入白蚁侵入的地点，或一种驱除白蚁的方法通过溴甲烷等烟熏(例如，参见非专利文献1)。
作为基于喷射杀虫剂的处理方法的替代方案，已知有诱饵方法，其中将缓慢生效的杀虫活性成分混入诱饵，使诱饵被白蚁吞食，从而驱除它们(参见例如非专利文献2)。
至今已经用于驱除害虫尤其是白蚁的技术为基本上将大量杀虫剂从害虫损坏的木材外部放入以便驱除害虫的那些方法，因此导致对人体健康的损害和环境污染。此外，存在这样的问题，当即使一部分白蚁群体仍存活时，也将损害蔓延到其它地方。最严重的问题是，用这些技术驱除所需的人工成本太高。经常实施的驱除害虫的方法为使用溴甲烷的烟熏方法，但溴甲烷是导致臭氧层破坏的物质，因此近来管制其使用的行动增强。
作为驱除与白蚁同样进行群居生活的蚂蚁的方法，一种方法是有效的，其中将蚂蚁的喜好食物混入毒性材料的诱饵给予蚂蚁并让其被带回它们的巢穴，从而杀死巢内的整个种群。然而，其中毒性诱饵用于使白蚁将杀虫剂从它们巢穴外部搬运至内部的诱饵法不总是有效，因为白蚁进食木材本身，而它们在木材中筑巢。特别地，难以通过诱饵法完全驱除散白蚁(Reticulitermes)属的白蚁(参见例如非专利文献2)。
作为比诱饵法更有效使害虫摄取活性成分的方法，已开发了利用作为害虫基本社会行为的搬运卵的本能的“一种通过搬运模拟卵驱除害虫的方法”(专利文献1)。该方法中的害虫为白蚁。在该方法中，有可能利用从白蚁卵的粗提取物使白蚁搬运模拟卵，但未确定白蚁的卵识别信息素。进行这种方法，在成本方面有重大问题，除非可通过确定卵识别信息素来廉价生产大量卵识别信息素。
本发明人确定卵识别信息素的主要成分为溶菌酶、溶菌酶盐、溶菌酶的生物学片段或溶菌酶相关的肽，并提出通过卵识别信息素和用于驱除白蚁的药剂的组合形成模拟卵(专利文献2)。通过白蚁在巢中搬运模拟卵，并认识到实现了驱除白蚁的效果。然而，因为用于驱除白蚁的药剂存在于模拟卵的表面上，白蚁的模拟卵搬运率不足够。此外，因为有可能不利地影响使用药剂以驱除害虫和通过使用所述药剂驱除害虫的方法的人类，以及人类周围的家畜和益虫，安全性不足，因此对于驱除害虫的药剂有进一步提高性能的空间。
本发明人研究了模拟卵基材的类型，并确认这样一个事实，在无机材料的情况下白蚁的模拟卵搬运率很高，特别是玻璃作为基材，且在其它材料的情况下，未获得与玻璃情况下的搬运率一样高的搬运率。然而，难以在基材为无机材料的模拟卵中容纳用于驱除害虫的活性成分。因此，在仅使用玻璃珠的情况下，因为必需将用于驱除害虫的活性成分作为药剂直接施用玻璃珠表面上，所以可施用的药剂量有限制。此外，因为白蚁躲避药剂，所以白蚁不搬运玻璃珠。白蚁的卵识别信息素也施用玻璃珠表面上，但难以将卵识别信息素固定在其上。因此，当模拟卵的安放位置湿度高时，因为卵识别信息素由于玻璃珠表面上的露水冷凝而容易被水带走，所以白蚁不将玻璃珠识别为白蚁卵，且白蚁不搬运玻璃珠。为了解决该问题，发明人提出一种用于驱除害虫的药剂，其中用于驱除害虫的活性成分在例如明胶的材料的胶囊中形成使得活性成分容易地被包含并与模拟卵混合(专利文献3)。然而，在上述技术中，因为不包含用于驱除害虫的活性成分的模拟卵与包含活性成分的胶囊混合，所以有提高驱除害虫的效率的空间。
现有技术
专利文献
专利文献1：JP 2000-342149 A
专利文献2：JP 2008-194007 A
专利文献3：P2011-250994 (日本专利申请2011-250994)
非专利文献
非专利文献1：“Termites and Control Measures (白蚁和控制措施)”,Corporation Aggregate Japan Termite Control Association, 2000, 219页
非专利文献2: “Activity Evaluation of Japanese Subterranean TermitesUsing Monitoring Stations and Control by Bait Methods (使用监测站对日本地下白蚁的活动评估及通过诱饵法控制)”, Recent Developments of MonitoringTechnologies of Insect Ecology in Sustainable Humanmosphere, 2006, 48页。
发明目的
本发明人已深入地研究了用于驱除害虫的药剂，其仅由容易地包含用于驱除害虫的活性成分的材料的胶囊组成，并发现即使它们只是以上的胶囊，也有胶囊被白蚁搬运；且害虫特别是白蚁的胶囊搬运率取决于胶囊性质而变化。基于以上发现，本发明的主要目的在于获得用于驱除害虫的药剂，特别是对白蚁有效的驱除药剂，其几乎不影响除害虫以外的生态系统，例如人类、人类周围的家畜和益虫，其具有优良的害虫(特别是白蚁)搬运率且具有改进的每搬运胶囊数驱除害虫效率或每单位时间驱除害虫效率。
发明概要
本发明涉及一种用于驱除害虫的无缝胶囊，其中所述无缝胶囊模拟害虫卵且所述无缝胶囊包含要封装的内含材料和在其中包括所述内含材料的壳膜材料层，其中用于驱除害虫的活性成分包含在所述内含材料和/或所述壳膜材料层中，将卵识别信息素涂布在所述无缝胶囊表面上，且所述无缝胶囊具有0.005至5µm的表面粗糙度(Ra)。
为了适合地实施本发明，期望：
用于驱除害虫的无缝胶囊具有0.392MPa至20.6 × 104MPa的杨氏模量；
用于驱除害虫的无缝胶囊具有0.5至9.0g/cm3的密度；
用于驱除害虫的无缝胶囊具有250至600µm的直径；
用于驱除害虫的无缝胶囊包含由内含材料和壳膜材料层之间的壳膜内层材料形成的保护层；和
害虫为白蚁。
作为另一个实施方案，本发明涉及一种驱除害虫的方法，其中无缝胶囊模拟害虫卵用于驱除害虫，所述无缝胶囊包含要封装的内含材料和在其中包括所述内含材料的壳膜材料层，其中用于驱除害虫的活性成分包含在所述内含材料和/或所述壳膜材料层中，将卵识别信息素涂布在所述无缝胶囊表面上，且所述无缝胶囊具有0.005至5µm的表面粗糙度(Ra)，将无缝胶囊提供到害虫，并通过利用害虫的卵搬运行为在巢内搬运。
本发明效果
根据本发明，可能提供模拟害虫卵用于驱除害虫的无缝胶囊，特别是其中在其表面上涂布卵识别信息素的对白蚁有效的无缝胶囊，其具有改进的每搬运胶囊数驱除效率或每单位时间驱除效率，和
(1) (i)几乎不影响除害虫以外的生态系统，例如使用用于驱除害虫的无缝胶囊的人类以及人类周围的家畜和益虫，并具有优良的安全性，
(ii) 具有优良的害虫(特别是白蚁)搬运率，因为害虫在搬运胶囊时不接触用于驱除害虫的活性成分，
通过仅构成材料的胶囊(即，通过在无缝胶囊中包含用于驱除害虫的活性成分)，其中容易地包含用于驱除害虫的活性成分；和
(2) 通过调节表面粗糙度(Ra)至特定范围来具有优良的害虫(特别是白蚁)搬运率。
附图简述
图1为图示说明本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊的一个实施方案(双层结构)的示意截面图。
图2为图示说明本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊的另一个实施方案(三层结构)的示意截面图。
图3为图示说明用于制造本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊的一个实施方案(三层结构)的设备的喷嘴部分的一个实施方案的示意纵截面图。
图4为图示说明大盒的示意俯视图，其具有人工巢和在用于驱除害虫的药剂的安放台中的用于驱除害虫的药剂的安放位置，其用于本发明的实施例的评价测试(II)。
优选实施方案描述
本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊为模拟害虫卵用于驱除害虫的颗粒状药剂，其包含要封装的内含材料和在其中包括所述内含材料的壳膜材料层，其中用于驱除害虫的活性成分包含在所述内含材料和/或所述壳膜材料层中，将卵识别信息素涂布在其表面上，且所述无缝胶囊具有0.005至5µm的表面粗糙度(Ra)。本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊和通过使用无缝胶囊驱除害虫的方法将说明如下。
具有搬运卵特性的昆虫，例如白蚁，具有以下特性：昆虫在巢内搬运卵并将卵排列成堆，通过舔卵的表面等来照料卵，或个体之间进行交哺。可通过利用该特性驱除害虫。例如，白蚁识别出具有类似于真卵的大小与形状且在其表面上用真卵的卵识别信息素涂布的模拟卵，并将模拟卵搬运到巢内它们自己的卵群中。白蚁进行照料卵的活动，例如舔卵等，并在巢内个体之间进行交哺。因此，可通过使白蚁将包含活性成分的颗粒与模拟卵一起搬运进入卵群，有效地破坏群体的脊髓生殖中枢(genitospinal center)，所述活性成分例如杀虫活性成分、孵化抑制剂、生殖抑制剂、具有生长抑制活性的成分等。
可通过本发明的无缝胶囊和用所述无缝胶囊驱除害虫的方法驱除的害虫可为任何害虫，只要它们具有搬运卵的本能。对其适用本发明的无缝胶囊和用无缝胶囊驱除害虫的方法的害虫为白蚁。通过无缝胶囊和本发明方法驱除的白蚁可为任何类型的白蚁，且不仅在日本而且在全世界的白蚁可成为其目标。通过本发明的无缝胶囊和方法驱除的典型白蚁的实例包括但不限于黄胸散白蚁(Reticulitermes speratus)、家白蚁(Coptotermesformosanus)等。如本文所用，“驱除害虫”包括“预防害虫”。本文所用的“害虫”指有害地影响人类、家畜、农作物、财产等的昆虫。
在模拟害虫卵用于驱除害虫、在其表面上用本发明的卵识别信息素涂布的无缝胶囊中，使用的卵识别信息素的主要成分为例如溶菌酶、溶菌酶盐、溶菌酶的生物学片段或溶菌酶相关的肽。溶菌酶可衍生自任何生物物种，例如哺乳动物、鸟类(例如鸡)、鱼类、爬虫、两栖动物、昆虫(例如蚕)等。以大量廉价获得且可用于本发明的优选溶菌酶的实例包括衍生自鸡蛋白的溶菌酶。衍生自白蚁卵提取物的溶菌酶可用于本发明。用于本发明的溶菌酶可经纯化或不纯化。此外，用于本发明的溶菌酶可通过基因重组方法生产。本领域普通技术人员熟知通过基因重组方法生产蛋白质、多肽或肽。可通过将期望的蛋白质基因连接到媒介物，并将其转移到适当的宿主细胞(例如大肠杆菌、酵母)内然后使其生长，获得期望的蛋白质。媒介物和宿主细胞的类型、转移媒介物的条件、培养宿主细胞的条件、分离和纯化期望的蛋白质等方法的可适合地选自本领域普通技术人员熟知的材料或方法。
溶菌酶可为盐形式。溶菌酶盐可为与可形成盐的任何物质的盐，例如与有机酸的盐、与无机酸的盐、与有机碱的盐或与有无机碱的盐。此外，例如，构成溶菌酶的天冬氨酸或谷氨酸的β-或γ-羧基与金属例如钠或钾可形成盐。此外，例如，可在构成溶菌酶的碱性氨基酸的侧链中形成盐。溶菌酶或溶菌酶相关的肽的生物学片段可为盐形式。
此外，溶菌酶的生物学片段可用作卵识别信息素。溶菌酶的生物学片段是指具有溶菌酶的部分氨基酸序列的多肽或肽，其具有类似于溶菌酶的卵识别活性。因为这些片段为短链，所以其适合于通过基因重组方法大规模生产。
此外，溶菌酶相关的肽可用作卵识别信息素。溶菌酶相关的肽是指具有类似于溶菌酶的卵识别活性的蛋白质、多肽或肽，其不同于溶菌酶和溶菌酶的生物学片段。溶菌酶相关的肽可衍生自天然来源或可为合成化合物。通过例如定点突变方法的技术，溶菌酶相关的肽可具有不同于天然溶菌酶的氨基酸序列。例如，可形成具有使得白蚁更喜好的氨基酸序列的溶菌酶、溶菌酶的生物学片段或溶菌酶相关的肽，以用于本发明。此外，例如，可形成具有对特定白蚁种类有高度特异性的氨基酸序列的溶菌酶、溶菌酶的生物学片段或溶菌酶相关的肽，以用于本发明。
用于本发明的驱除害虫的无缝胶囊的另一种卵识别信息素的主要成分的实例包括例如β-萄糖苷酶、β-萄糖苷酶的生物学片段或β-萄糖苷酶相关的肽。β-萄糖苷酶广泛分布在微生物、植物和动物中，且可得自任何物种。作为其来源，其实例包括但不限于例如：植物，例如杏仁、苏铁类等；动物，例如白蚁、食用蟑螂、蜗牛等；微生物，例如米曲霉菌、酵母、肠球菌、杆菌等。β-萄糖苷酶可不经纯化或可经纯化。此外，β-萄糖苷酶可为通过基因重组方法生产的β-萄糖苷酶。本领域普通技术人员熟知通过基因重组方法生产蛋白质、多肽或肽。通常，可通过将期望的蛋白质的基因连接到媒介物，并将其转移到适当的宿主细胞(例如大肠杆菌、酵母菌)等然后使其生长来获得期望的蛋白质。媒介物和宿主细胞的类型、转移媒介物的条件、培育宿主细胞的条件、分离和纯化期望的蛋白质的方法等可适合地选自本领域普通技术人员熟知的材料或方法。
作为用于本发明的卵识别信息素的主要成分，β-萄糖苷酶可为盐形式。β-萄糖苷酶的盐可为与可形成盐的任何物质的盐，例如与有机酸的盐、与无机酸的盐、与有机碱的盐或与无机碱的盐。例如，构成β-萄糖苷酶的天冬氨酸或谷氨酸的β-或γ-羧基与金属例如钠或钾可形成盐。此外，例如，可在构成β-萄糖苷酶的碱性氨基酸的侧链中形成盐。β-萄糖苷酶的生物学片段或β-萄糖苷酶相关的肽可为盐形式。
此外，在本发明中，β-萄糖苷酶的生物学片段可用作卵识别信息素。β-萄糖苷酶的生物学片段是指具有β-萄糖苷酶的一部分氨基酸序列的多肽或肽，其具有类似于β-萄糖苷酶的卵识别活性。因为这些片段为短链，所以其适合于通过基因重组方法大规模生产。
此外，β-萄糖苷酶相关的肽可用作卵识别信息素。β-萄糖苷酶相关的肽是指具有类似于β-萄糖苷酶的卵识别活性的蛋白质、多肽或肽，其不同于β-萄糖苷酶和β-萄糖苷酶的生物学片段。β-萄糖苷酶相关的肽可衍生自天然来源或可为合成化合物。通过例如定点突变方法的技术，β-萄糖苷酶相关的肽可具有不同于天然β-萄糖苷酶的氨基酸序列。例如，可形成具有使得白蚁更喜好的氨基酸序列的β-萄糖苷酶、β-萄糖苷酶的生物学片段或β-萄糖苷酶相关的肽，以用于本发明。此外，例如，可形成具有对特定白蚁种类有高度特异性的氨基酸序列的β-萄糖苷酶、β-萄糖苷酶的生物学片段或β-萄糖苷酶相关的肽，以用于本发明。
其表面上涂有卵识别信息素、模拟害虫卵用于驱除害虫的本发明的无缝胶囊必须具有类似于要驱除的害虫卵的形状、尺寸和特性。选择用于本发明的驱除害虫的无缝胶囊的形状和尺寸以便模拟真实害虫卵的形状和尺寸。
当胶囊具有球形时，期望包含要封装的内含材料作为用于驱除害虫的活性成分的本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊具有250至600µm的直径，优选400至600µm，更优选450至550µm。
当害虫为白蚁时，用于驱除害虫的无缝胶囊可具有细长的卵形或球形。当其具有细长的卵形时，期望无缝胶囊的短直径等于或稍微大于要驱除的白蚁的卵的短直径。当要驱除白蚁的卵的短直径为例如约250至约450µm时，具有细长卵形的用于驱除害虫的无缝胶囊可具有约250至约600µm的短直径，优选约400至约550µm，更优选约450µm。此外，当其具有球形时，期望无缝胶囊的直径等于或稍微大于要驱除的白蚁的卵的短直径。当要驱除的白蚁的卵具有例如约250至约450µm的短直径时，具有球形的用于驱除害虫的无缝胶囊可具有约250至约600µm的直径，优选约400至约600µm，更优选约450至约550µm。期望用于驱除害虫的无缝胶囊具有球形，因为其容易形成。
期望包含要封装的内含材料作为用于驱除害虫的活性成分的本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊具有0.005至5µm的表面粗糙度(Ra)，优选0.01至3µm，更优选0.02至2µm。当表面粗糙度(Ra)低于0.005µm时，无缝胶囊是光滑的(即使白蚁把持住所述无缝胶囊)，且白蚁不运送所述无缝胶囊。另一方面，当表面粗糙度(Ra)高于5µm时，白蚁不将无缝胶囊识别为白蚁卵，且不运送所述胶囊。表面粗糙度(Ra)由图像分析测量的数据计算，利用形状分析激光显微镜(“VK-X100”或“VK-X200”，Keyence Corporation制造)，使用包含要封装的内含材料作为用于驱除害虫的活性成分的用于驱除害虫的无缝胶囊作为测量样品。
期望包含要封装的内含材料作为用于驱除害虫的活性成分的本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊具有0.392MPa至20.6 × 104MPa (40gf/mm2至21.0 × 106gf/mm2)的杨氏模量，优选0.441至10.0MPa，更优选0.470至8.0MPa。当杨氏模量低于0.392MPa时，白蚁不将无缝胶囊识别为白蚁卵，且不运送所述胶囊。另一方面，当杨氏模量高于20.6 × 104MPa时，白蚁不将无缝胶囊识别为白蚁卵，且不运送所述胶囊。杨氏模量由通过作为力学测试方法的压缩试验获得的应力-应变图中斜率的测定值计算，利用颗粒硬度测试器(“GRANO”，Okada Seiko Co., Ltd制造)，使用包含要封装的内含材料作为用于驱除害虫的活性成分的用于驱除害虫的无缝胶囊作为测量样品。
期望包含要封装的内含材料作为用于驱除害虫的活性成分的本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊具有0.5至9.0g/cm3的密度，优选0.8至7.0g/cm3，更优选1.0至4.0g/cm3。当密度低于0.5g/cm3时，因为每单位体积重量不足，白蚁不将无缝胶囊识别为白蚁卵，且不运送所述胶囊。另一方面，当密度高于9.0g/cm3时，每单位体积重量太高，且白蚁不会运送所述胶囊。密度通过直接测量包含作为用于驱除害虫的活性成分的要封装的内含材料的用于驱除害虫的无缝胶囊的体积和质量来测定，所述胶囊作为样品固体，通过根据JIS 8807测量基于几何测量的密度和由体积和质量计算密度的方法来测定。
在本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊中，除如上所述的形状和尺寸还有物理性质例如重量和硬度以外，化学性质，特别是卵识别信息素，也需要与天然害虫卵的化学性质相同或类似。即，当在用于驱除害虫的无缝胶囊的壳膜材料层表面上涂布卵识别信息素时，这些材料必需出现在表面上。
在本发明中，通过在其表面上涂布卵识别信息素形成模拟害虫卵用于驱除害虫的无缝胶囊，且用于驱除害虫的无缝胶囊包含要封装的内含材料和在其中包括内含材料的至少一个壳膜材料层。作为在壳膜材料层上涂布卵识别信息素的方法，各种方法为本领域普通技术人员熟知的，且可用卵识别信息素撒、浸渍、施用或喷雾于所述壳膜材料层。在那种情况下，出于容易涂布和均匀涂布的观点，优选使用卵识别信息素溶于亲水性溶剂(例如水溶液、甘油、聚乙二醇、丙二醇等)的溶液或它们分散于亲脂性溶剂(例如N,N-二甲基甲酰胺)的分散体。此外，因为将蛋白质、多肽或肽固定到固体载体的方法是熟知的，所以可对其应用这些方法。固定方法的实例包括例如吸附方法、共价键合方法、离子键合方法和包含方法。
涂布在模拟害虫卵用于驱除害虫的本发明的无缝胶囊的壳膜材料层上的卵识别信息素的量可容易由本领域普通技术人员确定，取决于以下因素：例如它们的类型(有机体衍生的)、它们的物理化学性质、害虫类型、用于驱除害虫的活性成分的类型和量、期望的效果类型和程度等。
还优选将甘油和/或纤维素酶结合到壳膜材料层中，以保持作为本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊中卵识别信息素的活性，并保持卵识别信息素在壳膜材料层表面上。使用高纯度产品不总是需要甘油和纤维素酶。壳膜材料层中甘油和纤维素酶的含量可根据以下因素来确定：例如要使用的溶菌酶的类型、性质和量，害虫类型，用于驱除害虫的活性成分的类型和量，期望效果的类型和程度等。
此外，还优选在本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊的壳膜材料层中包含从目标害虫的卵提取的组分。籍此，可获得更高的卵搬运效果。可在壳膜材料层中包含来自卵的粗提取物，或可在壳膜材料层中包含提取物的纯化产物。壳膜材料层中的粗提取物或其纯化产物的含量可根据以下因素来确定：例如要使用的卵识别信息素的类型、性质和量，害虫类型，期望效果的类型和程度等。作为从害虫卵提取活性成分的方法和纯化所提取的活性成分的方法，可使用本领域熟知的方法。
可用于本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊和通过使用无缝胶囊驱除害虫的方法的用于驱除害虫的活性成分可为任何成分，只要其可实现驱除害虫。例如，用于驱除害虫的活性成分可为扰乱害虫行为以最终破坏群体的成分。适用于驱除害虫的用于驱除害虫的活性成分的实例包括杀虫活性成分、孵化抑制剂、生殖抑制剂或生长抑制剂。可用于包含驱除害虫的活性成分用于驱除害虫的本发明的颗粒状药剂的用于驱除害虫的活性成分的类型和量可根据以下因素来选择：例如用于驱除害虫的活性成分的类型、害虫类型、期望活性(给予害虫的伤害)的类型和程度等。通常选择用于驱除害虫的活性成分的类型和量使得其可对期望的害虫充分显示期望效果。在本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊中，因为用于驱除害虫的活性成分包封在上述无缝胶囊中，用于驱除害虫的无缝胶囊的害虫搬运率不降低，且不会不利地影响使用本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊和通过使用无缝胶囊驱除害虫的方法的人类，以及人类周围的家畜和益虫。
用于本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊中的用于驱除害虫的活性成分可单独使用或按它们中两种或更多种的组合来使用。例如，可使用杀虫活性成分，例如拟除虫菊酯化合物、有机磷化合物、氨基甲酸酯化合物、N-芳基-二唑化合物、腙化合物、磺酰胺化合物、天然杀虫成分等。此外，可使用昆虫生长控制剂作为用于驱除害虫的活性成分，昆虫生长控制剂例如壳多糖合成抑制剂、类保幼激素活性化合物、类蜕皮激素活性化合物等。可用于本发明的用于驱除害虫的活性成分当然不限于以上化合物。
在本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊中，优选用于驱除害虫的活性成分缓慢生效。如上所述，害虫例如白蚁识别出具有类似于原始卵的尺寸和形状并且像卵那样在表面上包含卵识别信息素的用于驱除害虫的无缝胶囊，并将用于驱除害虫的无缝胶囊搬运到它们自己的卵群中。在此时，害虫通过照料无缝胶囊的活动，例如舔它们的表面，从用于驱除害虫的无缝胶囊摄入用于驱除害虫的活性成分。
当其群体中的一些害虫个体摄入用于驱除害虫的活性成分时，活性成分将经由口到口喂食的口道食物和肛道食物通过频繁的交哺在整个群体中传播。因此，优选用于本发明的用于驱除害虫的活性成分在搬运用于驱除害虫的无缝胶囊时或害虫摄入活性成分之后即刻不显示其效果；或仅在无缝胶囊的搬运行为和交哺行为未被不利影响的程度上显示其效果；和在用于驱除害虫的无缝胶囊被搬运至巢穴且在个体之间进行交哺之后显示其效果。通过使用这些缓慢生效的用于驱除害虫的活性成分，可有效驱除目标群体中的许多个体，且用于驱除害虫的活性成分的用量可减少。因此，其还对另一个生态系统几乎不具有不利影响。可用于本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊的缓慢生效的用于驱除害虫的活性成分的实例包括而不限于例如缓慢生效的杀虫成分，例如氟蚁腙等；缓慢生效的孵化抑制剂；缓慢生效的生殖抑制剂；缓慢生效的生长抑制剂等。
在本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊中，优选壳膜材料层由控制释放材料组成。用于驱除害虫的无缝胶囊中的用于驱除害虫的活性成分在搬运到巢内之后逐渐释放，并通过从控制释放材料形成上述壳膜材料层结合到害虫。
在下文中，将参考图1至图2更详细地描述包含用于驱除害虫的活性成分的本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊。图1为图示说明本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊的一个实施方案(双层结构)的示意截面图。图2为图示说明本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊的另一个实施方案(三层结构)的示意截面图。无缝胶囊包含要封装的内含材料1作为用于驱除害虫的活性成分，和在其中包括内含材料的至少一个壳膜材料层2。作为无缝胶囊形式的最简单结构为具有如图1所示的一个壳膜材料层2的双层结构无缝胶囊。
在形成上述壳膜材料层2的情况下，层的基材的实例包括：天然聚合物，例如明胶、琼脂、角叉菜胶、纤维素、壳多糖、壳聚糖、淀粉水解产物、虫胶、藻酸；单一组分的合成聚合物，例如丙烯酸酯基低聚物、甲基丙烯酸酯基低聚物、不饱和聚酯基低聚物、不饱和聚酯基低聚物、乙烯基醚基低聚物、不饱和聚酰胺基低聚物；或它们中的两个或更多个的组合。从白蚁的排斥性和可搬运性、用于驱除害虫的活性成分的控制释放和环境影响等的观点来看，优选明胶、纤维素、壳多糖、壳聚糖和甲基丙烯酸酯基低聚物，且更优选明胶和壳聚糖。
作为壳膜材料层2的基材，在制备无缝胶囊时期望由于温度变化或紫外线照射可胶凝的基材。由于温度变化可胶凝的基材可为热塑性基材或热固性基材。
在使用明胶作为壳膜材料层2的基材情况下，出于无缝胶囊的强度、杨氏模量和可搬运性的考虑，优选在制备无缝胶囊之后通过用醛作为交联剂处理来使基材交联，并用中和剂使醛失活，在交联反应后将其干燥。用作交联剂的醛优选为戊二醛。用于醛的中和剂优选为次氯酸、氨基酸和/或它们的碱金属盐。氨基酸和/或它们的碱金属盐优选至少在室温下可溶于水，且更优选为选自甘氨酸、丙氨酸、精氨酸、脯氨酸和谷氨酸钠中的至少一个。
在无缝胶囊的壳膜材料中，可将增塑剂和颜料添加到壳膜基材。作为增塑剂，可使用水溶性多元醇或其水溶性衍生物。增塑剂的量在1至50%质量的范围内，优选10至30%质量，基于壳膜材料层的总质量计算。当增塑剂的量小于1%质量时，不能充分获得壳膜的塑性。另一方面，当所述量大于50%质量时，壳膜容易软化，且胶囊容易彼此粘附。
水溶性多元醇及其水溶性衍生物的实例包括而不限于甘油、聚甘油、山梨糖醇、乙二醇、聚乙二醇、丙二醇、聚丙二醇、氧化乙烯-氧化丙烯共聚物、低聚糖、糖酯、甘油酯、山梨聚糖酯等。
期望壳膜基材的固体含量浓度在1至50%质量范围内，优选10至30%质量。当固体含量浓度低于1%质量时，壳膜的胶凝力低，且胶囊强度低。另一方面，当固体含量浓度高于50%质量时，壳膜溶液的粘度高，且难以形成胶囊。
含有本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊的要封装的内含材料的组合物的实例包括：
亲脂或亲水的液体材料，其中用于驱除害虫的活性成分溶于溶剂，
分散介质和在所述分散介质中不溶的主要组分粉末的悬浮体或分散体，或
它们的混合物。其取决于使用用于驱除害虫的无缝胶囊的位置而变化，但从控制释放的观点来看，优选所述分散介质和在所述分散介质中不溶的主要组分粉末的悬浮体或分散体作为含有要封装的内含材料的组合物。
通过同时经由多喷嘴中的内喷嘴喷射含有要封装的内含材料的组合物并经由外喷嘴喷射壳膜材料组合物到载体流体中，形成具有双层结构的无缝胶囊作为期望的胶囊，其中用壳膜材料层封装含有要封装的内含材料的组合物。为了表现出用于驱除害虫的活性成分的期望控制释放，在含有用于驱除害虫的活性成分的本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊中，无缝胶囊可为三层结构的无缝胶囊，其中壳膜材料层2包括内壳膜层4，例如保护层和壳膜层3。
在如图3所示的制造三层结构的无缝胶囊的方法中，可连续获得三层结构的无缝胶囊30，做法是，用同心三重喷嘴，分别将含有包含用于驱除害虫的活性成分的要封装的内含材料的组合物21供应至内喷嘴51，将内壳膜层材料22供应至中间喷嘴52，将壳膜材料组合物23供应至外喷嘴53；并同时将其经由各环形孔末端喷射至向下流动的载体流体15中。载体流体的实例包括例如中链脂肪酸甘油三酯(MCT)、长链脂肪酸甘油三酯、植物脂肪和油(棕榈油、橄榄油、向日葵油、菜籽油、红花油、芝麻油、菜籽油、葡萄籽油和它们的混合物等)、硅油(二甲基硅酮等)、液体石蜡和它们的混合物。优选长链脂肪酸甘油三酯，特别是具有油酸(60至70%)、亚油酸(10至15%)、硬脂酸(5至10%)和棕榈酸(10至15%)的脂肪酸组成的液体油或橄榄油。关于制造过程和用于上述方法的其它材料的更多信息，可使用JP 2007-145756 A中描述的方法和材料。
此外，图2中显示的三层结构的无缝胶囊包含内含材料、内含材料的保护层和壳膜层；其可为四层结构的无缝胶囊，该无缝胶囊进一步包含在要封装的内含材料的保护层和壳膜层之间含有目标活性成分的层；或为四层或更多层结构的无缝胶囊，其中含有目标活性成分的层或保护层形成为多层结构的内壳膜层。关于制造四层或更多层结构的无缝胶囊的方法，可使用JP 2007-145756 A中描述的方法。
驱除害虫的亲脂(疏水)活性成分的分散介质或溶剂的实例包括中链脂肪酸甘油三酯(MCT)、长链脂肪酸甘油三酯、植物脂肪和油(棕榈油、橄榄油、向日葵油、红花油、芝麻油、菜籽油、葡萄籽油和它们的混合物等)、硅油(二甲基硅酮等)、液体石蜡、SAIB (蔗糖乙酸异丁酸酯)和它们的混合物。此外，驱除害虫的亲水活性成分的分散介质或溶剂的实例包括聚乙二醇、甘油、丙二醇、聚丙二醇和它们的混合物。优选长链脂肪酸甘油三酯，特别是具有油酸(60至70%)、亚油酸(10至15%)、硬脂酸(5至10%)和棕榈酸(10至15%)的脂肪酸组成的液体油或橄榄油。
出于白蚁的排斥性和可搬运性、用于驱除害虫的活性成分的控制释放和环境影响的观点，用于驱除害虫的无缝胶囊使用以下的组合：
明胶作为壳膜材料层的基材；和
作为含有要封装的内含材料的组合物，优选作为分散介质的橄榄油和在其中不溶的用于驱除害虫的活性成分粉末的悬浮体或分散体。
如上所述，当使用明胶作为壳膜材料层的基材时，制造本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊的方法包括以下步骤：
(a) 用同心多喷嘴形成无缝胶囊，所述无缝胶囊包含要封装的内含材料作为用于驱除害虫的活性成分和在其中包含内含材料的至少一个壳膜材料层，所述同心多喷嘴具有同心排列的至少内喷嘴和外喷嘴，其半径相继增加，如图3所示，
(b) 用醛作为交联剂使壳膜材料层的明胶交联，
(c) 在交联反应后用中和剂使醛失活，
(e) 将其干燥，和
(f) 在无缝胶囊表面上涂布卵识别信息素。
关于步骤(b)，具体地，可进行使壳膜材料层的明胶交联的方法，做法是，将步骤(a)中形成的无缝胶囊浸渍在作为交联剂的醛溶液中，然后将无缝胶囊干燥，但不限于此。
类似地，关于以上步骤(c)，具体地，可在交联反应后进行使无缝胶囊失活的方法，做法是，从醛溶液取出无缝胶囊以将其浸入中和剂的溶液中，但不限于此。
此外，可将卵识别信息素或它们的主要组分固定在壳膜材料层上，做法是，在步骤(a)形成无缝胶囊然后进行步骤(b)用醛作为交联剂使壳膜材料层的明胶交联之后，进行步骤(f)将卵识别信息素涂布在无缝胶囊表面上。期望卵识别信息素的涂布量在0.01至5%质量的范围内，优选0.02至2%质量，基于壳膜材料层的总质量。当卵识别信息素的涂布量小于0.01%质量时，白蚁不会将无缝胶囊识别为它们的卵。另一方面，当涂布量大于5%质量时，蛋识别效果不变，但昂贵的卵识别信息素主要组分的消耗量增加，这不经济。
卵识别信息素或其主要组分可如步骤(f)描述涂布在完成的无缝胶囊的表面上，但可在步骤(a)形成无缝胶囊中预先结合至壳膜材料层。期望在那种情况下卵识别信息素的量在0.01至10%质量范围内，优选0.02至5%质量，基于壳膜材料层的总质量。当卵识别信息素的量小于0.01%质量时，白蚁不会将无缝胶囊识别为它们的卵。另一方面，当涂布量大于10%质量时，蛋识别效果不变，但昂贵的卵识别信息素主要组分的消耗量增加，这不经济。此外，可通过形成无缝胶囊将卵识别信息素或其主要组分固定在壳膜材料层中，其中卵识别信息素或其主要组分预先结合至壳膜材料层，然后用醛作为交联剂使壳膜材料层的明胶交联。
优选卵识别信息素的主要组分为上述β-萄糖苷酶和/或溶菌酶。当使用上述β-萄糖苷酶和溶菌酶两者时，存在将它们涂布在表面上的方法和形成无缝胶囊的方法，其中将它们预先结合至壳膜材料层，作为将它们添加到壳膜材料层的方法。此外，它们可分别固定或分别不固定。因此，例如，以下实施方案也在本发明的范围内：β-萄糖苷酶和溶菌酶中的一个作为卵识别信息素主要组分固定在壳膜材料层中并将另一个涂布在无缝胶囊上而不将其固定。
用作交联剂的醛优选为戊二醛。醛的中和剂优选为次氯酸、氨基酸和/或它们的碱金属盐。氨基酸和/或它们的碱金属盐优选至少在室温下可溶于水，且更优选为选自甘氨酸、丙氨酸、精氨酸、脯氨酸和谷氨酸钠中的至少一个。
期望交联剂的量在1至20%质量范围内，优选5至10%质量，基于壳膜材料层的总质量。当交联剂的量小于1%质量时，交联反应变得不均匀。另一方面，当量大于20%质量时，要花费时间去除残余交联剂。
期望中和剂的量在3至15%质量范围内，优选4至10%质量，基于壳膜材料层的总质量。当中和剂的量小于3%质量时，中和作用变得不均匀。另一方面，当量大于15%质量时，要花费时间去除残余中和剂。
此外，作为pH调节剂，可将0.01至10%质量的有机酸例如乙酸钠涂布在无缝胶囊的表面上，基于壳膜材料层的总质量。特别地，有机酸中的乙酸和作为其盐的乙酸钠也具有杀真菌效果。
此外，在制造无缝胶囊的方法中，粉末防粘剂(细粉)例如玉米淀粉、硅胶等已通常用于经由同心多喷嘴形成的无缝胶囊，以便在干燥步骤前的各步骤之间易于处理。如上所述，本发明人发现无缝胶囊的特性，特别是表面粗糙度(Ra)，为白蚁卵识别的一个重要因素。然而，本发明人还发现，其中使用粉末防粘剂的无缝胶囊由于残余的粉末防粘剂而具有非常大的表面粗糙度，尽管在干燥之前用溶剂等清洁无缝胶囊。因此，在本发明中，有可能通过用液体防粘剂例如硅油、橄榄油等而不使用常规的粉末防粘剂来降低表面粗糙度(Ra)来提高用于驱除害虫的药剂(模拟卵)的搬运率。
此外，如果使用白蚁不表现出排斥性的毒物，例如JP 2004-500043 A中描述的氟虫腈、溴虫腈、吡虫啉、毒死蜱等作为用于本发明的用于驱除害虫的活性成分，则活性成分不需要在壳膜材料层内部布置作为要封装的内含材料，而可仅包括在壳膜材料层中。因此，本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊也包括不具有要封装的内含材料的胶囊。因此，如本文所用的术语“用于驱除害虫的无缝胶囊”，特别是“胶囊”，包括含有用于驱除害虫的活性成分和卵识别信息素以及不含有要封装的内含材料的胶囊，即仅由壳膜材料层的基材例如明胶组成的胶囊。此外，在三层结构胶囊的情况下，其中保护层布置在要封装的内含材料和壳膜材料层之间，用于驱除害虫的活性成分可不仅包括在壳膜材料层中，还可包括在保护层中。
在另一个实施方案中，本发明提供一种用于驱除害虫的方法，其中无缝胶囊模拟害虫卵用于驱除害虫，所述无缝胶囊包含要封装的内含材料和在其中包括所述内含材料的壳膜材料层，其中用于驱除害虫的活性成分包含在所述内含材料和/或所述壳膜材料层中，将卵识别信息素涂布在所述无缝胶囊表面上，且所述无缝胶囊具有0.005至5µm的表面粗糙度(Ra)，将所述无缝胶囊提供到害虫，并通过利用害虫的卵搬运行为在巢内搬运。通过本发明方法驱除的害虫可为任何害虫，只要它们具有由卵识别信息素导致的卵搬运本能。本发明的驱除害虫方法所施用的害虫优选为白蚁。例如，当驱除白蚁时，其表面上涂布本发明的卵识别信息素的模拟害虫卵用于驱除害虫的无缝胶囊可放置在蚁路线或一部分巢材料上。用钻在蚁路线中形成孔之后，可在其中放置用于驱除害虫的药剂。此外，可用例如玻璃纸保护膜包裹用于驱除害虫的药剂，以在室外保持其耐久性。在此情况下，促进食物摄入的物质，例如木材提取物、腐烂的木材提取物，可添加到保护膜。在本发明的驱除害虫的方法中使用监测站也是有效的。
实施例
(制备卵识别信息素)
通过使用黄胸散白蚁(Reticulitermes speratus)工蚁(工蚁白蚁)，研究白蚁卵提取物;β-萄糖苷酶;蛋白溶菌酶;纤维素酶;蛋白溶菌酶和纤维素酶的混合物;蛋白溶菌酶和β-萄糖苷酶的混合物;蛋白溶菌酶、β-萄糖苷酶和纤维素酶的混合物的卵识别活性，50%甘油水溶液作为对照例。
如下制备各测试样品。
在Eppendorf管中将800µL超纯水添加到400mg黄胸散白蚁卵中，使其均化，并经受超声处理5分钟，并以15,000rpm进行离心30分钟。将上清液冻干，并将5.0mg冻干粉末溶于100µL的30%甘油水溶液(白蚁卵提取物)。得自杏仁的1.0mg β-萄糖苷酶(产品号：G0395-5KU，批号：047K4037，SIGMA-ALDRICH)溶于10µL的50%甘油水溶液(β-萄糖苷酶)。使用透析膜SnakeSkin (7000MWCO，产品号：68700，PIERCE)将鸡蛋白溶菌酶(产品号：L7651-10G，批号：056K16901，SIGMA-ALDRICH)脱盐，然后将2.0mg脱盐的鸡蛋白溶菌酶溶于10µL的50%甘油水溶液(蛋白溶菌酶)。将得自绿色木霉菌(trichoderma viridae)的1.0mg纤维素酶(产品号：C1794-5KU，批号：074K1304，SIGMA-ALDRICH)溶于10µL的50%甘油水溶液(纤维素酶)。
将2.0mg蛋白溶菌酶和1.0mg纤维素酶溶于10µL的50%甘油水溶液(蛋白溶菌酶和纤维素酶的混合物)。将2.0mg蛋白溶菌酶和1.0mg β-萄糖苷酶溶于10µL的50%甘油水溶液(蛋白溶菌酶和β-萄糖苷酶的混合物)。将2.0mg蛋白溶菌酶、1.0mg β-萄糖苷酶和1.0mg纤维素酶溶于10µL的50%甘油水溶液(蛋白溶菌酶、β-萄糖苷酶和纤维素酶的混合物)。
将2.0mg蛋白溶菌酶和1.0mg纤维素酶溶于10µL的50%甘油水溶液(蛋白溶菌酶和纤维素酶的混合物)。将2.0mg蛋白溶菌酶和1.0mg β-萄糖苷酶溶于10µL的50%甘油水溶液(蛋白溶菌酶和β-萄糖苷酶的混合物)。将2.0mg蛋白溶菌酶和1.0mg β-萄糖苷酶和1.0mg纤维素酶溶于10µL的50%甘油水溶液(蛋白溶菌酶、β-萄糖苷酶和纤维素酶的混合物)，以获得本发明的卵识别信息素。
(生产无缝胶囊)
方法1：在热塑性壳的情况下
架设图3所示的具有同心三重喷嘴的胶囊制造设备，使冷却至8℃的橄榄油作为载体流体15在其中循环。分别地，经由设备的外喷嘴53喷射壳膜材料组合物23，经由中间喷嘴52喷射疏水材料22，并经由内喷嘴51喷射含有内含材料的组合物21，这些材料喷射入载体流体15，使得形成的三相复合喷射物的喷出速率恒定(540mm/秒)，以获得三层结构的无缝胶囊30(图2)。在含有内含材料的组合物为疏水材料的情况下，仅由壳膜材料组合物和含有内含材料的组合物组成的双层结构无缝胶囊(图1)可通过使用同心双重喷嘴制备。
得到的胶囊用通风型旋转干燥器在25℃温度和50%RH湿度下干燥之后，将它们用于随后描述的评价测试。
方法2：在紫外线可固化壳的情况下
架设图3所示的具有同心三重喷嘴的Morishita Jintan Co., Ltd.制造的胶囊制造设备，并使冷却至15℃的二甲基硅酮作为载体流体15在其中循环。分别地，经由设备的外喷嘴53喷射含有二苯甲酮作为光引发剂的壳膜材料组合物23，经由中间喷嘴52喷射疏水材料22，并经由内喷嘴51喷射含有内含材料的组合物21，这些材料喷射入载体流体15，使得形成的三相复合喷射物的喷出速率恒定(540mm/秒)，以获得三层结构的无缝胶囊30(图2)。
载体流体中的胶囊用金属卤化物灯以紫外线照射(波长320至400nm)，并使光可固化树脂聚合。以这种方法，以24,000个胶囊/分钟的速率获得具有1mm直径的无缝胶囊。得到的胶囊用通风型旋转干燥器在25℃温度和50%RH湿度下干燥之后，发现它们具有0.5mm终直径。得到的胶囊干燥后用于随后描述的评价测试。随后描述测试方法。
实施例1
通过在方法1中使用明胶作为壳膜材料组合物和使用氟蚁腙作为含有内含材料的组合物，制备具有双层结构的无缝胶囊(0.5mm直径，40%壳膜含量，1µg/颗粒的氟蚁腙含量，液体防粘剂：硅油)。作为用于评价测试(I)的样品，获得用于驱除害虫的药剂，做法是，添加1.0µL上述卵识别信息素至3.5mg胶囊(50个胶囊)并使其良好混合以将卵识别信息素涂布在胶囊上。作为用于评价测试(II)的样品，获得用于驱除害虫的药剂，做法是，添加80µL上述卵识别信息素至280mg无缝胶囊(4000个胶囊)并使其良好混合以将卵识别信息素涂布在胶囊上。评价得到的用于驱除害虫的药剂(模拟卵)的搬运率和白蚁死亡率。在下表1中显示它们的结果。
实施例2
如实施例1所述评价涂布有卵识别信息素的用于驱除害虫的药剂的搬运率和白蚁死亡率，不同之处在于通过使用光交联壳聚糖(其通过将乳酸和叠氮基引入壳聚糖并通过紫外线照射引起胶凝化而形成)作为方法2中的壳膜材料组合物(液体防粘剂：硅油)制备无缝胶囊。其结果也显示在下表1中。
实施例3
如实施例1所述评价涂布有卵识别信息素的用于驱除害虫的药剂的搬运率和白蚁死亡率，不同之处在于通过在方法2中使用甲基丙烯酸羟乙酯低聚物作为壳膜材料组合物，使用敌百虫在聚乙二醇400中的混合物液体作为含有内含材料的组合物和使用SAIB (蔗糖乙酸异丁酸酯)作为用于保护层的疏水性物质来制备三层结构的无缝胶囊。它们的结果也显示在下表1中。
对比实施例1
通过在方法1中使用明胶作为壳膜材料组合物和使用氟蚁腙作为含有内含材料的组合物，制备具有双层结构的无缝胶囊(0.5mm直径，40%壳膜含量，1µg/颗粒的氟蚁腙含量，粉末防粘剂：玉米淀粉)。作为用于评价测试(I)的样品，通过均匀混合50个等量的无缝胶囊和50个等量的具有0.5mm直径的玻璃珠，然后对其添加2.0µL上述卵识别信息素并使它们良好混合以在其上涂布卵识别信息素，获得用于驱除害虫的药剂。作为用于评价测试(II)的样品，通过均匀混合4000个等量的无缝胶囊和4000个等量的具有0.5mm直径的玻璃珠，然后对其添加160µL上述卵识别信息素并使它们良好混合以在其上涂布卵识别信息素，获得用于驱除害虫的药剂。评价得到的用于驱除害虫的各药剂(模拟卵)的搬运率和白蚁死亡率。在下表1中显示它们的结果。
对比实施例2
如对比实施例1所述评价用于驱除害虫的药剂的搬运率和白蚁死亡率，不同之处在于壳聚糖用作壳膜材料组合物。它们的结果也显示在下表1中。
对比实施例3
如对比实施例1所述评价用于驱除害虫的药剂的搬运率和白蚁死亡率，不同之处在于通过在方法2中使用甲基丙烯酸羟乙酯低聚物作为壳膜材料组合物，使用敌百虫在聚乙二醇400中的混合物液体作为含有内含材料的组合物和使用SAIB (蔗糖乙酸异丁酸酯)作为用于保护层的疏水性物质来制备三层结构的无缝胶囊。它们的结果也显示在下表1中。
对比实施例4
通过使用对比实施例1中制备的无缝胶囊(单独使用，没有玻璃珠)评价用于驱除害虫的药剂的搬运率和白蚁死亡率。其结果也显示在下表1中。
(测试方法)
(1)表面粗糙度(Ra)
由通过对作为测量样品的包含内含材料(其为用于驱除害虫的活性成分)的用于驱除害虫的无缝胶囊进行图像分析测得的数据计算表面粗糙度(Ra)，采用了形状测量激光显微镜(“VK-X100”或“VK-X200”，由Keyence Corporation制造)。
(2) 杨氏模量
杨氏模量由通过作为力学测试方法的压缩试验获得的“应力-应变曲线”中斜率的测定值计算，利用颗粒硬度测试器(“GRANO”，Okada Seiko Co., Ltd制造)，测试对象为作为测量样品的包含内含材料(其为用于驱除害虫的活性成分)的用于驱除害虫的无缝胶囊。
(3) 密度
由作为固体样品的包含内含材料(其为用于驱除害虫的活性成分)的用于驱除害虫的无缝胶囊的体积和质量来计算密度，通过密度测量方法直接测量密度，原因是根据JIS8807的几何测量。
(4) 评价测试(I)
将实施例中50个得到的用于驱除害虫的药剂和对比实施例中100个得到的用于驱除害虫的药剂(包括50个玻璃珠)随机放置在具有35mm直径和15mm深度的皮氏培养皿上，然后分别在其中放置10只黄胸散白蚁工蚁(工蚁白蚁)。将皮氏培养皿在恒温室中静置在25℃经24小时之后，评价用于驱除害虫的药剂(模拟卵)进入卵群的搬运率。此外，在皮氏培养皿中评价白蚁死亡率。其结果也显示在下表1中。
(5) 评价测试(II)
如图4所示，通过将纤维素共混在褐色的腐烂木材中获得的人工白蚁巢设置在大型的长方形苯乙烯盒中，并将实施例中4000个得到的用于驱除害虫的药剂和对比实施例中8000个得到的用于驱除害虫的药剂(包括4000个玻璃珠)放置在用于驱除害虫的药剂的安放位置，在药剂安放台的上表面中部，然后分别将400只黄胸散白蚁工蚁(工蚁白蚁)放在其中。将苯乙烯盒在25℃的恒温室中静置24小时后，评价用于驱除害虫的药剂(模拟卵)进入卵群中的搬运率。此外，评价人工巢中的白蚁死亡率。它们的结果显示在下表1中。
盒等的尺寸如下：
大尺寸盒：221 × 141 × 37 mm
人工白蚁巢：40 mm直径× 30 mm高度
用于驱除害虫的药剂的安放台：40 × 40 × 30 mm
用于驱除害虫的药剂的安放位置：15 mm直径 × 10 mm深度
(测试结果)
表1-1
表1-2
因为在使用评价测试(II)的大盒的测试中，搬运距离与使用评价测试(I)的皮氏培养皿的测试相比更长，所以可见在对比实施例的用于驱除害虫的药剂中胶囊与玻璃珠在白蚁搬运的途中分离，且白蚁将药剂留在去往巢的途中，且包含用于驱除害虫的活性成分的对比实施例的胶囊的搬运率低于实施例的胶囊的搬运率(在运往巢的对比实施例的用于驱除害虫的药剂中玻璃珠的比率高)。
因此，可见对比实施例的死亡率低于实施例的死亡率，因为其中包含用于驱除害虫的活性成分的胶囊与玻璃珠在搬运期间分离，且许多胶囊未被搬运到巢穴。
另一方面，可见其中包含用于驱除害虫的活性成分的胶囊被有效搬运至巢穴，因为白蚁对本发明的用于驱除害虫的无缝胶囊的搬运率高。因此，能达到与对比实施例相比优良的死亡率。
工业适用性
因为本发明提供害虫特别是白蚁的有效驱除，所以其适用于杀虫剂生产工业、害虫驱除工业、建筑业、景观建造业等。本发明还可以用于生物学研究领域。
附图标记说明
1：内含材料
2：壳膜材料层
3：壳膜层
4：壳膜内层
10：用于驱除害虫的无缝胶囊(双层结构)
20, 30：三层结构胶囊
15：载体流体
21：含有内含材料的组合物
22：壳膜内层的溶液
23：壳膜材料溶液
40：用于评价测试的大盒
41：人工巢
42：用于驱除害虫的药剂的安放台
43：用于驱除害虫的药剂的安放位置
51：内喷嘴
52：中喷嘴
53：外喷嘴

Claims (6)

1.一种用于驱除白蚁的无缝胶囊，其中所述无缝胶囊模拟白蚁卵且所述无缝胶囊包含要封装的内含材料和在其中包括所述内含材料的壳膜材料层，其中用于驱除白蚁的活性成分包含在所述内含材料和/或所述壳膜材料层中，将卵识别信息素涂布在所述无缝胶囊表面上，且所述无缝胶囊具有0.005至5µm的表面粗糙度(Ra)。
2.权利要求1的用于驱除白蚁的无缝胶囊，其具有0.392MPa至20.6 x 104MPa的杨氏模量。
3.权利要求1的用于驱除白蚁的无缝胶囊，其具有0.5至9.0g/cm3的密度。
4.权利要求1的无缝胶囊，其具有250至600µm的直径。
5.权利要求1的用于驱除白蚁的无缝胶囊，其包含由内含材料和壳膜材料层之间的壳膜内层材料形成的保护层。
6.一种驱除白蚁的方法，其中将权利要求1的用于驱除白蚁的无缝胶囊提供到所述白蚁，并通过利用所述白蚁的卵搬运行为在巢内搬运所述无缝胶囊。
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