CN106007004A - 一种利用其它重金属废水强化含铬废水处理的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种利用其它重金属废水强化含铬废水处理的方法，利用双室微生物燃料电池（microbial fuel cell,MFC）阴极处理含铬废水，通过向含铬废水中复配其它重金属废水来强化去铬效率。所述的MFC阴极加入含铬废水与其它重金属废水复配的复合废水，阳极接种产电混菌，以有机废水等有机废弃物为底物提供阴极重金属离子还原所需的电子。通过本发明所述方法的实施，Cr(VI)去除率可提高180.23%，且能同时有效去除多种重金属离子并收获电能，为重金属废水的处理提供了一条新的技术途径，在环境保护以及资源利用方面有重要的应用价值。
Description
技术领域
本发明属于污水处理与资源化技术领域，具体涉及一种利用其它重金属废水强化含铬废水处理的方法。
背景技术
铬是一种在化工、轻工、合金材料等领域广泛应用的重要基本原料。据统计，我国每年工业生产中排放出的含铬废水约达40亿立方米，因处理难度极大，严重污染生态环境。目前处理含铬废水的方法主要有物理法、化学法、离子交换树脂法、膜分离法、电絮凝法及生物法等。但是这些方法存在耗能大，处理费用高、易产生二次污染等缺点。
当今全球面临的能源与环境危机使得寻找一种既可解决环境污染又能提供清洁能源的新型绿色环保废水处理技术成为各国关注的焦点。微生物燃料电池（microbial fuel cell, MFC）是以微生物为催化剂降解有机物并在有机物分解过程中将释放的化学能转化为电能的一种装置，具有原料广泛、反应条件温和、清洁高效等优点。利用MFC阴极处理含铬废水不需要另外投加碳源，而是利用阳极氧化分解废弃有机物传递过来的电子和质子把Cr(VI)还原为Cr(III)并产生电能，是一种很有前途的含铬废水处理技术。
然而，MFC阴极去铬面临一个严峻且不可回避的问题，即Cr(VI)还原产物Cr(III)在阴极电极上形成的不导电沉淀物质（Cr2O3或Cr(OH)3）所造成的钝化电极影响。因此，阴极钝化已经成为制约MFC用于含铬废水处理的一大难题。尽管有人提出通过增大阴极电极的比表面积可适量缓解电极钝化速率，但鉴于实际废水中铬含量很高且处理装置需长期运行，这一方法并不现实可行。2013年，Xafenias等首次提出在生物阴极的中性条件下乳酸钠可作为Cr(III)螯合剂用于减少电极的钝化，但由于乳酸钠同为电子供体，因此其减少电极钝化的效果并不明确。另外，通过投加有机物的方法来解除电极钝化影响既增加了成本也亦造成二次污染。
发明内容
考虑到现有技术的缺点与不足，本发明的目的在于提供一种利用其它重金属废水缓解阴极钝化从而强化MFC处理含铬废水的方法。
为实现本发明的目的，本发明的技术方案如下：
一种利用其它重金属废水强化含铬废水处理的方法，利用双室MFC装置，向阳极室接种经驯化的产电混合菌，以有机废水等有机废弃物为底物；阴极室加入含铬废水和其它重金属废水组成的复合重金属废水。阳极室和阴极室用隔膜分开，并分别设置阳极电极和阴极电极，阳极电极和阴极电极串联负载通过导线连接。
上述方法中所述的阴极为化学阴极，适合处理酸性复合重金属废水。
上述方法中所述的其它重金属废水包括：含铜废水，含银废水，含金废水，含硒废水，含汞废水，含铅废水，含钯废水中的一种或几种。
所述的含铬废水与其它重金属废水的配比不高于2:1。
所述的隔膜为双极膜或阴离子交换膜。
所述的阴阳极电极材料包括碳毡、石墨板、碳布或碳纸。
所述的负载阻值越小则去铬强化效果越显著。
所述的阴极室氧含量越低则去铬强化效果越显著。
利用其它重金属废水强化含铬废水处理的方法，其原理是：当往阳极室中添加有机废水等有机废弃物作为底物时，阳极产电菌能氧化分解有机底物并产生电子，电子通过外电路传至阴极，阴极室中的Cr(VI)和其它重金属离子均可获得电子发生还原反应。利用某些重金属离子在MFC阴极易被还原为高催化活性、高导电率的金属单质并附着于阴极电极上，从而能够提高阴极电极的导电性及反应活性，缓解Cr(VI)还原带来的阴极钝化作用，最终强化阴极Cr(VI)的还原去除。
本发明具有如下优点及有益效果：
（1）本发明针对MFC阴极去铬面临的关键技术难题—阴极钝化，将其它重金属废水引入到MFC阴极去铬体系中，利用某些重金属离子易在MFC阴极还原为高催化活性、高导电率的金属单质并附着于阴极电极上，从而减少阴极钝化影响，既达到强化废水中Cr(VI)的去除，又能实现废水中多种金属离子的同步去除。
（2）本发明可利用有机废水等有机废弃物在阳极氧化过程中产生的电子来实现阴极多种金属离子的还原解毒和回收，同时处理多种类型的废水并收获电能，以废治废，一举多得。本发明为废水处理中重金属的去除提供了一条新的技术途径，在环境保护以及资源利用方面有重要的应用价值。
（3）通过本发明所述的利用其它重金属废水强化含铬废水处理的方法实施，当使用MFC化学阴极处理酸性铬金复合废水时，较单独处理含铬废水时的Cr(VI)去除率提高水平可达180.23%，由此可知强化效果十分显著。
附图说明
图1为本发明使用的双室MFC装置结构示意图。
其中，1-双室微生物燃料电池装置；2-阳极室；3-阴极室；4-双极膜；5阳极电极；6-阴极电极；7-阳极加液口；8-阴极加液口；9-导线；10-负载；11-数据采集器。
图2为Cr(VI)、Cu(II)复合废水不同浓度配比对化学阴极MFC去铬的影响。
图3为Cr(VI)、Cu(II)复合废水在化学阴极MFC不同外阻条件下的去铬情况。
图4为Cr(VI)、Cu(II)复合废水在化学阴极MFC不同通氧条件下的去铬情况。
图5为化学阴极MFC处理Cr(VI)、Ag(I)复合废水，Cr(VI)、Au(III)复合废水，Cr(VI)、Se(IV)复合废水，Cr(VI)、Hg(II)复合废水，Cr(VI)、Pb(II)复合废水以及Cr(VI)、Pd(II)复合废水的去铬情况。
具体实施方式：
实施例
1
本实施例说明Cr(VI)、Cu(II)复合废水不同浓度配比对化学阴极MFC去铬的影响。
如图1所示构建化学阴极MFC，MFC阳极以厌氧消化污泥（取自南京市江北污水处理厂）作为接种菌源，接种比例为1:2（污泥：阳极液），阳极液为COD=1000 mg/L的人工有机废水（pH=7），以40mmol/L的铁氰化钾（pH=7）作为阴极液进行阳极产电生物膜的驯化。定期更换阴阳极液，待MFC连续2周期产电稳定后，即视作MFC阳极的成功启动。此后阳极室更换新鲜人工有机废水，阴极液更换为Cr(VI)、Cu(II)浓度配比分别为2:1、1:1、1:2、1:4的铬铜复合废水（pH=3），同时以阴极室单独添加Cr(VI)废水的MFC作为对照实验组，阴阳极室均加塞严格封闭。外电阻1000
Ω，连通电路，所有MFC均于25 °C运行24 h。该MFC阴阳极材料为碳毡，隔膜为双极膜。
MFC阴极Cr(VI)的去除情况如图2所示，由此可知四种浓度配比下反应24 h后Cr(VI)的去除率均较单独去除Cr(VI)时有所提高。其中以Cr(VI)、Cu(II)浓度配比为1:4时Cr(VI)去除率提高最明显（提高了34.92%），24 h后其Cr(VI)去除率达93.33%，而对照实验组仅为69.8%。实验结果表明Cr(VI)、Cu(II)复合废水中Cu(II)浓度比例越高，越有利于减少阴极钝化影响，强化效果越显著，因此Cr(VI)、Cu(II)浓度配比以不高于2:1为宜。同时处理Cr(VI)、Cu(II)复合废水的MFC最终收获电能达145.2 mW/m2，阳极液COD处理率达44.57%。
实施例
2
在实施例1的基础上，本实施例说明不同外阻条件对化学阴极MFC处理Cr(VI)、Cu(II)复合废水的影响。
如图1所示构建化学阴极MFC，阳极产电菌群的驯化同实施例1所述，待阳极启动成功，阴极室添加Cr(VI)、Cu(II)浓度配比为1:4的铬铜复合废水（pH=3），同时以单独添加Cr(VI)废水的化学阴极MFC作为对照实验组，阴阳极室均加塞严格封闭。实验组外电阻分别设为10 Ω、510 Ω、1000 Ω、2000 Ω，连通电路。所有MFC均于25 °C运行24 h。该MFC阴阳极材料为石墨板，隔膜为阴离子交换膜。
MFC阴极Cr(VI)的去除情况如图3所示，由此可知四种不同外阻条件下反应24 h后Cr(VI)的去除率均较单独去除Cr(VI)时有所提高。其中以外电阻为10 Ω时Cr(VI)去除率提高最明显（提高了132.67%），24 h后其Cr(VI)去除率达62.47%，而对照实验组仅为28.84%。实验结果表明外电阻越小，越有利于减少阴极钝化影响，强化效果越显著。
实施例
3
本实施例说明不同通氧条件对MFC化学阴极处理Cr(VI)、Cu(II)复合废水的影响。
如图1所示构建化学阴极MFC，阳极启动同实施例1所述，阴极室添加Cr(VI)、Cu(II)浓度配比为1:4的铬铜复合废水（pH=3），同时以单独添加Cr(VI)废水的化学阴极MFC作为对照实验组。阳极室加塞严格密封，阴极室分别设置厌氧条件（溶解氧约0.2 mg/L）及好氧条件（溶解氧约7.03 mg/L）。外电阻10 Ω，连通电路。所有MFC均于25 °C运行24 h。该MFC阴阳极材料为碳纸，隔膜为双极膜。
MFC阴极Cr(VI)的去除情况如图4所示，由此可知24 h后两种不同通氧条件下Cr(VI)的去除率均较单独去除Cr(VI)时有所提高，厌氧条件下提高更为明显，达132.67%，其Cr(VI)去除率为62.47%，对照实验组仅为28.84%；而好氧条件下提高达96.80%，Cr(VI)去除率为31.20%，对照实验组仅为15.86%。实验结果表明当MFC阴极为厌氧条件时Cr(VI)、Cu(II)复合废水对Cr(VI)去除的提高效果更明显，即当阴极室氧含量越低时去铬强化效果越显著。
实施例
4
本实施例说明阴极液分别为Cr(VI)、Ag(I)复合废水，Cr(VI)、Au(III)复合废水，Cr(VI)、Se(IV)复合废水，Cr(VI)、Hg(II)复合废水，Cr(VI)、Pb(II)复合废水以及Cr(VI)、Pd(II)复合废水时化学阴极MFC去铬的效果。
如图1所示构建化学阴极MFC，阳极启动同实施例1所述，阴极室分别添加Cr(VI)、Ag(I)复合废水，Cr(VI)、Au(III)复合废水，Cr(VI)、Se(IV)复合废水，Cr(VI)、Hg(II)复合废水，Cr(VI)、Pb(II)复合废水及Cr(VI)、Pd(II)复合废水（浓度配比均为1:4，pH=3），同时以阴极室单独添加Cr(VI)废水（pH=3）的MFC作为对照实验组。外电阻10 Ω，连通电路，所有MFC均于25 °C运行24 h。该实验组MFC阴阳极材料为碳布，隔膜为阴离子交换膜。
MFC阴极Cr(VI)的去除情况如图5所示，由此可知反应24 h后各复合废水实验组Cr(VI)的去除率分别为75.12%、82.11%、52.67%、48.25%、57.63%、71.28%，而对照实验组仅为29.30%，MFC阴极处理复合废水较单独处理Cr(VI)废水时有所提高，分别提高了156.38%、180.23%、79.76%、62.67%、96.27%、143.29%。结果表明含Ag(I)、Au(III)、Se(IV)、Hg(II)、Pb(II)、Pd(II)废水的添加均能强化Cr(VI)的去除，其中以含Au(III)废水的强化效果最优。
Claims (8)
1.一种利用其它重金属废水强化含铬废水处理的方法，其特征在于：利用双室MFC装置，阳极室加入经驯化的产电混合菌和有机废水；阴极室加入含铬废水和其它重金属废水组成的复合重金属废水；阳极室和阴极室用隔膜分开，并分别设置阳极电极和阴极电极，阳极电极和阴极电极串联负载通过导线连接。
2.根据权利要求1所述的一种利用其它重金属废水强化含铬废水处理的方法，其特征在于：上述方法中所述的阴极为化学阴极，适合处理酸性复合重金属废水。
3.根据权利要求1所述的一种利用其它重金属废水强化含铬废水处理的方法，其特征在于：所述的其它重金属废水包括：含铜废水，含银废水，含金废水，含硒废水，含汞废水，含铅废水，含钯废水中的一种或几种。
4.根据权利要求1所述的一种利用其它重金属废水强化含铬废水处理的方法，其特征在于：所述的含铬废水与其它重金属废水的配比不高于2:1。
5.根据权利要求1所述的一种利用其它重金属废水强化含铬废水处理的方法，其特征在于：所述的隔膜为双极膜或阴离子交换膜。
6.根据权利要求1所述的一种利用其它重金属废水强化含铬废水处理的方法，其特征在于：所述的阴阳极电极材料包括碳毡、石墨板、碳布或碳纸。
7.根据权利要求1所述的一种利用其它重金属废水强化含铬废水处理的方法，其特征在于：所述的负载阻值越小则去铬强化效果越显著。
8.根据权利要求1所述的一种利用其它重金属废水强化含铬废水处理的方法，其特征在于：所述的阴极室氧含量越低则去铬强化效果越显著。
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