CN105980666A - 用于生成电力的基于氧传输膜反应器的方法和系统 - Google Patents
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Abstract
一种用于由含甲烷来源使用氧传输膜通过首先使所述含甲烷进气转化成高压合成气体生成电力和/或燃料允许碳捕获的系统和方法。然后,在一种配置中,所述合成气体以氧燃烧模式在环境压力的至少两倍压力下在基于氧传输膜的锅炉反应器中燃烧,并且所述产生的热量加热在所述锅炉反应器内的热耦合蒸汽生成管道中的蒸汽;所述蒸汽在蒸汽涡轮机中膨胀以发电;并且离开所述锅炉反应器的所述富二氧化碳废气加工以隔离碳。在另一个配置中,合成气体在配置用于碳捕获的气体调节系统中以预燃烧模式使用水煤气变换反应器和脱酸性气体单元进一步处理以产生氢气或富氢燃料气体,所述氢气或富氢燃料气体为集成气体涡轮机和蒸汽涡轮机系统提供燃料以发电。公开的方法和系统也可经调适以与煤气化系统集成以由含煤和甲烷来源发电,隔离大于90%的碳。
Description
美国政府权利
本发明在由美国能源部颁发的合作协议编号DE-FC26-07NT43088的政府支持下做出。政府具有本发明中的某些权利。
发明领域
本发明提供一种用于由合成气体混合物产生的产品或副产品,并且更特别地用于由包含煤-衍生合成气体和/或由基于氧传输膜的重整反应器产生的合成气体的合成气体混合物产生燃料/液体产品和/或电力的方法和系统。
背景
对减少二氧化碳从使用煤、生物质、石油焦炭、重油、沥青、天然气、填埋气体、及其他含碳材料产生电力、热量、燃料和/或化学品的设施释放到大气有持续兴趣。在燃煤发电厂中,燃烧煤以在锅炉内生成热量来产生蒸汽。蒸汽传递到蒸汽涡轮机中以生成电力。在这些厂中,碳捕获一般作为基于溶剂或吸附剂的烟气后捕获系统实施。由于在后捕获系统中用于捕获介质的再生需要的能量,烟气后捕获系统对发电厂的总效率具有大的影响。由于在烟气中含有的氮气和氧气的极大体积和在流中的相对小的CO2浓度(4至15体积%),这些系统还可以是大的和资本密集的。
氧传输膜(OTM)系统的用途已经考虑与允许碳捕获的锅炉系统结合以进行氧燃烧并且产生富集CO2的烟气。可用于发电的此种系统的实例是诸如在美国专利号6,394,043;6,382,958;6,562,104;并且更特别地美国专利号7,856,829和8,196,387和美国专利公开案编号US 2014/0183866中公开的那些。在此种基于OTM的系统中,氧气借助于在高温下能够氧离子传输的陶瓷膜从空气分离。氧气在膜的一个表面上通过获得电子电离以形成氧离子。在分压差的驱动力下,氧离子穿过膜并且与燃料反应或者重新结合成元素氧从而释放用于电离氧气的电子。
在美国专利编号7,856,829和8,196,387中公开的先进动力循环系统在配置为氧传输膜锅炉的氧传输膜反应器中燃烧诸如在煤气化系统中产生的合成气。这些先进动力循环系统使用在约350 psig的高压环境中操作的基于氧传输膜的部分氧化(POx)级来直接加热来自在基于氧传输膜的锅炉前面的气化器的合成气。认识到与氧传输膜有关的问题之一是当在当处于诸如在基于氧传输膜的锅炉中的高压下燃烧燃料时导致的苛刻环境中操作时,氧传输膜通常遭受的可靠性,导致更多的膜失效和相关系统操作停工和维护成本。此外,设计在较高压环境中操作的氧传输膜通常需要极厚的支撑层,从而显著地增加氧传输和相关反应器的成本。因此,代替在高压下操作氧传输膜锅炉,这些先进动力循环系统考虑使加热的高压气化器流在引入到氧传输膜锅炉中之前膨胀至低至接近环境的压力水平。调节或降低高压气化器流涉及专用设备,并且不利地影响基于氧传输膜的动力系统的总经济性和效率。此外,在低压下,跨过膜的氧气通量更低,需要更大膜面积,因此需要更高的资本成本。
在美国专利公开案编号US 2014/0183866中描述的发电方法和系统首先通过使用来自低温空气分离厂的氧气在气化器中气化煤来产生高压煤-衍生合成气体;煤-衍生合成气用在部分氧化氧传输膜反应器流中生成的辐射热间接加热,并且膨胀至足够高于大气压力的低压以克服在下游步骤中的压差。此低压合成气的泄漏流与在氧传输膜反应器中的渗透氧气反应以提供用于间接加热煤-衍生合成气的辐射热。来自部分氧化氧传输膜反应器的反应产物和低压合成气的剩余部分被引入到氧传输膜锅炉系统中,其中这些与渗透氧气和补充氧气来源反应以形成含二氧化碳烟道气流同时由锅炉给水的来源产生蒸汽。电力通过使与基于氧传输膜的锅炉操作相关的蒸汽涡轮子系统中的蒸汽膨胀生成。含二氧化碳烟道气流加工以产生富二氧化碳流。此基于氧传输膜的动力循环系统有利于氧传输膜在低燃料压力下的操作,具有高压煤-衍生合成气体的高燃料利用率或燃料转化率,并且捕获来自氧燃烧烟气的二氧化碳。
基于锅炉的蒸汽循环发电厂的替代是集成气化和联合循环(IGCC)发电系统,其中煤首先转化成给气体涡轮机提供燃料的合成气。在典型气化器中,含碳进料与蒸汽和氧气反应以产生合成气。通常,氧气通过低温空气分离单元提供至气化器。这些IGCC系统可以配置用于部分或完全碳捕获。
配置用于完全或至少大于90%的碳捕获的IGCC系统使用水煤气变换反应器和脱酸性气系统来用富氢燃料给气体涡轮机提供燃料。例如,在基于煤的预燃烧的允许碳捕获的IGCC系统中,冷却作为气化结果产生的合成气并且在一个或更多个水煤气变换反应器中进一步加工以使一氧化碳与蒸汽反应来增加合成气的氢气和二氧化碳含量。水煤气变换反应器还使大部分硫化羰水解成硫化氢。合成气然后进一步冷却用于在已知溶剂涤气装置之内的二氧化碳和硫化氢分离,所述溶剂涤气装置使用用于从合成气分离二氧化碳和硫化氢和硫化羰的物理或化学吸收。这允许存在于合成气内的二氧化碳的捕获和隔离。所得的富氢气体然后给送至气体涡轮机,所述气体涡轮机耦合至发电机以发电。从粗合成气流的冷却、冷却来自水煤气变换反应器的热量排放、和冷却来自气体涡轮机的废气回收热量以产生蒸汽。蒸汽在蒸汽涡轮机中膨胀以生成额外的电力。
使用吹氧煤气化以产生合成气并且使用水煤气变换和酸性气体分离办法的系统与后捕获情况相比具有改善的效率,但面临制氧厂、煤气化器列和后续净化、变换、和分离设备的资本成本的挑战。在来自气化器的合成气中含有的未转化的烃(主要是甲烷)在下游未转化,也未由酸性气体回收系统捕获,并且导致碳俘获效率损失(更高的碳排放到大气)。
如可以理解,IGCC是环境极有利的,因为清洁燃烧合成气流用于给气体涡轮机提供动力,同时通过气化产生的二氧化碳可以被捕获用于其他工业过程用于提高油回收率或用于隔离。
还对于使用具有碳捕获的含烃来源有相当大的兴趣。化工厂、石油精炼厂、冶金厂等等中可用的天然气、填埋气体、生物气、焦炉气、工业生产液流是此种含烃来源的一些实例。这些来源当直接地用于锅炉或气体涡轮机中时适用于后燃烧碳捕获。另一个选择是通过重整或氧化反应使这些转化成合成气,所述合成气在水煤气变换反应器和脱酸性气体系统中进一步处理以产生富氢燃料。这样,二氧化碳在锅炉或气体涡轮机的上游被捕获。
蒸汽甲烷重整器(SMR)、吹氧重整器(ATR)、部分氧化反应器(POx)已知将含甲烷来源转化成合成气。这些需要燃料燃烧炉提供吸热反应的热量或空气分离单元(ASU)以供应氧气。这些技术需要的能量和由燃料燃烧加热器和炉引起的额外的未捕获碳导致能量和碳俘获效率损失。
本发明建议在允许碳捕获的系统的前端的基于氧传输膜的氧传输膜合成气反应器的部署,所述允许碳捕获系统首先使原料转化成合成气体,所述合成气体必要时可以在一个或更多个水煤气变换反应器和脱酸性气体系统中进一步加工以产生燃料或者给集成气体涡轮机或氧燃烧锅炉发电系统提供燃料。美国专利编号6,048,472;6,110,979;6,114,400;6,296,686;7,261,751;和8,349,214公开不同的氧传输膜合成气反应器配置,所述氧传输膜合成气反应器配置通过与由跨过膜的低压空气供应的氧气并且在重整催化剂的存在下反应使甲烷转化成合成气体。此技术避免需要额外的空气分离单元厂氧气以使甲烷反应,并且需要较低量的燃料燃烧热量以支持重整反应。来自氧传输膜合成气反应器的产品合成气体在反应形成包含氢气和CO的合成气体的进料中通常具有大于90%的甲烷。此合成气体(具有降低的甲烷)可以随后在有利于碳捕获的同时在使用气体和蒸汽涡轮机的联合循环或完全氧燃烧发电循环中下游使用。在联合循环配置情况下,分离的脱酸性气体后氢气的滑流可以用于提供热量以在氧传输膜合成气系统中进行吸热重整反应,从而避免额外的CO2排放。
发明内容
本发明在一个或多个方面可以特征为允许碳捕获的基于氧传输膜的发电系统,所述发电系统包括:(i)基于氧传输膜的联合重整子系统,所述联合重整子系统被配置以从含烃进料流和蒸汽产生富氢高压合成气流;(ii)基于氧传输膜的动力循环子系统,所述动力循环子系统包括基于氧传输膜的锅炉反应器,所述基于氧传输膜的锅炉反应器被配置以通过在基于氧传输膜的锅炉反应器中的环境压力的至少三倍压力下燃烧富氢高压合成气流中的至少部分来产生蒸汽、电力、和含二氧化碳废气;和(iii)任选的CO2纯化单元,所述CO2纯化单元产生富CO2产品。基于氧传输膜的锅炉反应器优选地被配置以燃烧第一合成气体以形成具有小于100 Btu/scf的热值并且含有小于约10%氢气的废气。
本发明在一个或多个方面也可以特征为允许碳捕获的基于氧传输膜的发电系统,所述发电系统包括: (i)基于氧传输膜的联合重整子系统,所述联合重整子系统被配置以从含烃进料流和蒸汽产生富氢高压合成气流;(ii)基于集成气体涡轮机和蒸汽涡轮机的动力循环子系统,所述动力循环子系统包括气体涡轮机,所述气体涡轮机由富氢高压合成气流提供燃料以通过燃烧富氢高压合成气流来产生蒸汽、电力、和含二氧化碳废气;和(iii)任选的CO2纯化单元,所述CO2纯化单元产生富CO2产品。
本发明又一个特征是基于氧传输膜的发电系统,所述发电系统包括:(i) 基于氧传输膜的重整子系统,所述重整子系统被配置以从含烃进料流和蒸汽产生富氢高压合成气流;和 (ii)基于氧传输膜的动力循环子系统,所述动力循环子系统包括基于氧传输膜的锅炉反应器,所述基于氧传输膜的锅炉反应器被配置以通过在基于氧传输膜的锅炉反应器中的环境压力的至少三倍压力下燃烧富氢高压合成气流中的至少部分来产生蒸汽、电力、和含二氧化碳废气。基于氧传输膜的锅炉反应器优选地被配置以燃烧第一合成气体以形成具有小于100 Btu/scf的热值并且含有小于约10%氢气的废气。
本发明又一个特征是基于氧传输膜的发电系统,所述发电系统包括:(i) 基于氧传输膜的重整子系统,所述重整子系统被配置以从含烃进料流和蒸汽产生富氢高压合成气流;和 (ii) (ii)集成气体涡轮机和蒸汽涡轮机动力循环子系统,所述动力循环子系统包括气体涡轮机,所述气体涡轮机由在基于氧传输膜的重整子系统中产生的富氢高压合成气体提供燃料以通过燃烧富氢高压合成气流来生成蒸汽、电力、和含二氧化碳废气。
本发明在一个或多个方面也可以特征为基于氧传输膜的副产品系统,所述副产品系统包括: (i) 煤气化子系统,所述煤气化子系统被配置以从煤源、蒸汽和由空气的低温蒸馏产生的氧气产生煤-衍生高压合成气流;(ii) 基于氧传输膜的重整子系统,所述重整子系统被配置以从含烃进料流和蒸汽产生富氢高压合成气流;(iii) 基于氧传输膜的动力循环子系统,所述动力循环子系统包括基于氧传输膜的锅炉反应器,所述基于氧传输膜的锅炉反应器被配置以通过在基于氧传输膜的锅炉反应器中的环境压力的至少两倍,在另一实施方案中至少2.5倍并且在又一实施方案中至少三倍的压力下燃烧第一合成气体进料流来产生蒸汽、电力、和含二氧化碳废气;和 (iv) 燃料产品或液体产品合成子系统,所述燃料产品或液体产品合成子系统被配置以由第二合成气体进料流产生燃料产品或液体产品。煤-衍生高压合成气流的部分或富氢高压合成气流的部分或高压合成气流的部分的组合形成第一合成气体进料流。此外,煤-衍生高压合成气流的部分或富氢高压合成气流的部分或高压合成气流的部分的组合形成第二合成气体进料流。基于氧传输膜的锅炉反应器优选地被配置以燃烧第一合成气体以形成具有小于100 Btu/scf的热值并且含有小于约10%氢气的废气。
替代地,本发明可以特征为基于氧传输膜的混合系统,所述混合系统包括: (i)煤气化子系统,所述煤气化子系统被配置以从煤源、蒸汽和由空气的低温蒸馏产生的氧气产生煤-衍生高压合成气流;(ii) 基于氧传输膜的重整子系统,所述重整子系统被配置以从含烃进料流和蒸汽产生富氢高压合成气流;和 (iii) 燃料产品或液体产品合成子系统,所述燃料产品或液体产品合成子系统被配置以由第二合成气体进料流产生燃料产品或液体产品。煤-衍生高压合成气流的部分或富氢高压合成气流的部分或高压合成气流的部分的组合形成第二合成气体进料流。在一些优选实施方案中,基于氧传输膜的重整系统还被配置以在富氢高压合成气流中提供与通过由空气的低温蒸馏产生的氧气提供至煤-衍生高压合成气体的氧原子相比至少三倍的氧原子。
本发明还可以特征为基于氧传输膜的发电系统,所述发电系统包括: (i) 煤气化子系统,所述煤气化子系统被配置以从煤源、蒸汽和由空气的低温蒸馏产生的氧气产生煤-衍生高压合成气流;(ii) 基于氧传输膜的重整子系统,所述重整子系统被配置以从含烃进料流和蒸汽产生富氢高压合成气流;和 (iii) 基于氧传输膜的动力循环子系统,所述动力循环子系统包括基于氧传输膜的锅炉反应器,所述基于氧传输膜的锅炉反应器被配置以通过在基于氧传输膜的锅炉反应器中的环境压力的至少两倍,在另一实施方案中至少2.5倍并且在又一实施方案中至少三倍的压力下燃烧第一合成气体进料流来产生蒸汽、电力、和含二氧化碳废气;其中煤-衍生高压合成气流的部分或富氢高压合成气流的部分或高压合成气流的部分的组合形成第一合成气体进料流。基于氧传输膜的锅炉反应器优选地被配置以燃烧第一合成气体以形成具有小于100 Btu/scf的热值并且含有小于约10%氢气的废气。
本系统还可以特征为基于氧传输膜的发电系统,包括: (i) 煤气化子系统,所述煤气化子系统被配置以从煤源、蒸汽和由空气的低温蒸馏产生的氧气产生煤-衍生高压合成气流;和 (ii) 基于氧传输膜的动力循环子系统,所述动力循环子系统包括基于氧传输膜的锅炉反应器,所述基于氧传输膜的锅炉反应器被配置以通过在基于氧传输膜的锅炉反应器中的环境压力的至少两倍,在另一实施方案中至少2.5倍并且在又一实施方案中至少三倍的压力下燃烧煤-衍生合成气体进料流来产生蒸汽、电力、和含二氧化碳废气。基于氧传输膜的锅炉反应器优选地被配置以燃烧第一合成气体以形成具有小于100 Btu/scf的热值并且含有小于约10%氢气的废气。
最后,本发明可以特征为产生天然气和煤衍生副产品的方法,所述方法包括: (a)用蒸汽和氧气在煤气化反应器中气化煤以产生煤-衍生高压合成气流;(b) 在重整催化剂和由氧传输膜重整反应器产生的热量的存在下重整烃进料流和蒸汽以产生富氢高压合成气流;(c)引导煤-衍生高压合成气流的部分或富氢高压合成气流的部分或高压合成气流的部分的组合至基于氧传输膜的动力循环子系统,所述动力循环子系统包括氧传输膜锅炉反应器,所述氧传输膜锅炉反应器被配置以在环境压力的至少两倍,在另一实施方案中至少2.5倍,并且和又一实施方案中至少三倍的压力下燃烧富氢高压合成气流,并且所述子系统被配置以产生蒸汽、电力、和含二氧化碳废气;和 (d) 引导煤-衍生高压合成气流的部分或富氢高压合成气流的部分或高压合成气流的组合至燃料产品或液体产品合成子系统,所述燃料产品或液体产品合成子系统被配置以产生燃料产品或液体产品。在此方法中,基于氧传输膜的锅炉反应器优选地被配置以燃烧第一合成气体以形成具有小于100 Btu/scf的热值并且含有小于约10%氢气的废气。
附图简述
本发明的上述及其他方面、特征、和优点将由结合下图呈现的以下它们的更详细的描述变得显而易见,其中:
图1示出含有基于氧传输膜的重整反应器和基于氧传输膜的锅炉以产生电力的方法和系统的示意图;
图2示出含有基于氧传输膜的重整反应器、气体涡轮机和蒸汽涡轮机以产生电力的方法和系统的示意图;
图3示出用于由煤-衍生合成气体和由根据本发明的又一个的基于氧传输膜的重整反应器产生的合成气体的混合物产生电力的方法和混合系统的示意图;
图4示出用于使用煤-衍生合成气体和基于氧传输膜的重整反应器的组合产生燃料/液体产品和电力的本方法和混合系统的另一实施方案。
详述
基于氧传输膜的蒸汽底循环
在广义上,图1是例示用于产生电力的允许碳捕获的基于氧传输膜的蒸汽底循环系统100的方框图。系统100包括空气供应和预热子系统111;基于氧传输膜的合成气体子系统121;包括基于氧传输膜的锅炉和蒸汽涡轮机的发电子系统151;和二氧化碳纯化单元或子系统161。
空气预热子系统
参照图1,空气供应和预热子系统111包括进气源或其他含氧进料流30;被配置以加热进气源的连续旋转再生式空气预热器32;和用于将来自再生式空气预热器的加热的进料气流34供应至基于氧传输膜的合成气体子系统121、和基于氧传输膜的发电子系统151。空气供应和预热子系统还包括多个回流管,所述回流管被配置以使加热的贫氧气流36从基于氧传输膜的发电和基于氧传输膜的合成气体子系统回流至再生式空气预热器以加热进气源或其他含氧进料流30,并且随后排出冷却的贫氧流38。
加热的和贫氧流36可以任选地引入到在回流管内的导管燃烧器区域,所述回流管包括用于支持补充燃料流39燃烧的一个或更多个导管燃烧器37以产生补充热量,所述热量被引入连续旋转再生式空气预热器并且预热进料气流。替代地,导管燃烧器还可以直接地设置在换热器下游的进气道中以预热进入的进料气流。补充燃料流可以是从厂或其组合中的其它地方引入的天然气或工艺/尾气。
来自再生式空气预热器的加热的进料气流34的部分引导至基于氧传输膜的重整反应器20作为流42,同时来自再生式空气预热器的加热的进料气流34的另一部分引导至基于氧传输膜的锅炉50中作为流44。类似地,离开基于氧传输膜的重整反应器20的剩余加热的贫氧流46与离开基于氧传输膜的锅炉50的剩余加热的贫氧流48组合以形成剩余加热的贫氧流36,并且用于经由上述陶瓷再生式空气预热器32预热进入的进料气流30。
加热的进料气流42被引导至基于氧传输的重整反应器20的氧化剂侧,并且更特别地引导至基于氧传输膜的重整反应器20内的氧传输膜元件或管道的氧化剂侧。当加热的进料气流42流过氧传输膜元件或管道的氧化剂侧表面时,来自加热的进料气流的氧离子渗透穿过氧传输膜元件或管道到达氧传输膜元件或管道的反应物侧。氧离子在氧传输膜元件或管道的渗透侧重新结合,并且在渗透侧与含氢流反应以产生热量和跨氧传输膜元件的氧分压差,所述氧分压差驱动氧传输。
由于反应性驱动氧离子转运跨过基于氧传输膜的重整反应器20中的膜,加热的进料气流42一般变得贫氧并且由氧传输膜元件或管道与经过的气流之间的对流热传递加热。在基于氧传输膜的重整反应器20内的高温下,在进料气流内的大约70%或更多的氧气传输或渗透穿过氧传输膜元件或管道。剩余的流因此是离开基于氧传输膜的重整反应器的加热的贫氧流46,并且用于经由陶瓷再生式空气预热器预热进入的进料气流。
加热的进料气流44被引导至基于氧传输的锅炉50的氧化剂侧,并且更特别地引导至基于氧传输膜的锅炉50内的氧传输膜元件或管道的氧化剂侧。当加热的进料气流44流过氧传输膜元件或管道的氧化剂侧表面时,来自加热的进料气流的氧离子渗透穿过氧传输膜元件或管道到达氧传输膜元件或管道的反应物侧。氧离子在氧传输膜元件或管道的渗透侧重新结合,并且在渗透侧与合成气流52反应以产生热量和跨氧传输膜元件的氧分压差,所述氧分压差驱动氧传输。
由于反应性驱动氧离子传输跨过基于氧传输膜的锅炉50中的膜,加热的进料气流44一般变得贫氧并且由氧传输膜元件或管道与经过的气流之间的对流热传递加热。在基于氧传输膜的锅炉50内的高温下,在进料气流内的大约70%或更多的氧气传输或渗透穿过氧传输膜元件或管道。剩余的流因此是离开基于氧传输膜的锅炉反应器的加热的贫氧流48,并且用于经由陶瓷再生式空气预热器32预热进入的进料气流30。
例示的空气供应和预热子系统还包括需要将含氧进料流输送通过再生式空气预热器和下游氧传输膜反应器的吹风机或风扇。
基于氧传输膜的合成气体子系统
图1中的基于氧传输膜的合成气体子系统121被配置以使含甲烷进料流转化成适用于基于氧传输膜的锅炉子系统50中的合成气体以发电。子系统121包括进料调节子系统;基于氧传输膜的重整反应器;和任选地热回收区段。
进料调节子系统包括纯化单元22和任选的预重整单元24。通常,纯化单元22使用已知催化加氢脱硫(HDS)方法以脱硫含甲烷进料,诸如天然气。提供少量氢气或富氢气体至HDS反应器以在约300℃至400℃范围内的温度下与存在于天然气中的硫物质反应。硫物质还原成H2S,其随后在保护床中使用像ZnO和/或CuO的材料除去。
纯化的进料和蒸汽流28然后直接或通过预重整器(PRef)单元24引导至基于氧传输膜的重整反应器20。预重整器是任选的,并且当在进料流中存在高级烃时使用。高级烃在高温下分解以形成不利地影响重整过程的不需要的碳沉积物,因此使用预重整器将高级烃转化成甲烷、氢气、一氧化碳、和二氧化碳。预重整器可以配置为与基于氧传输膜的重整子系统热耦合的绝热预重整器或加热的重整器。
蒸汽优选地是在约15巴至约80巴的压力和约300℃至约600℃的温度下的过热蒸汽,并且可以在火焰加热器中使用工艺蒸汽来源生成或者从包括基于氧传输膜的锅炉子系统151的系统的其它部分转移。过热蒸汽优选地添加至任何预重整器上游的天然气进料流以调节组合的基于天然气的进料流的蒸汽与碳的比率和最终温度。如果需要,组合的基于天然气的进料流可以进一步预热以使组合进料流达到所需的温度。引导至基于氧传输膜的重整反应器或转化器的组合的基于天然气的进料流的温度优选地在约300℃至约750℃的范围内,并且在另一实施方案中约450℃至约600℃。组合的基于天然气的进料流的蒸汽与碳比率优选地在约1.0至约2.5,并且在另一实施方案中约1.2至约2.2。
基于氧传输膜的重整反应器20可以使用在公开为US2014/0319424;US2014/0323598;和US2014/0319427的美国专利申请中公开的一个或更多个反应器设计来配置;其公开内容以引用方式并入本文中。
在US2014/0319424中公开的反应器设计是优选的,并且此后称为OTM联合重整反应器I。此反应器设计包括两个反应器区段。第一重整反应器区段优选地由多个重整管道组成,其中发生初级重整。第二反应器区段(即基于氧传输膜的反应器)由氧传输膜管道组成,其中发生部分重整流的次级重整。虽然如本领域技术人士已知仅例示六个次级重整氧传输膜管道很接近三个初级重整管道,在各子系统中可以有许多此种次级重整氧传输膜管道和许多初级重整管道。在本发明的替代实施方案中,含甲烷的煤-衍生合成气体被引入到第二反应器区段中次级重整氧传输膜管道,单独或连同来自第一重整反应器区段的反应产物。
加热的空气进料流经由进气道引导至多个次级重整氧传输膜管道,所述多个次级重整氧传输膜管道具有氧化剂侧和能够在高操作温度下传导氧离子的反应侧。次级重整氧传输膜管道的氧化剂侧优选地是暴露于加热的含氧流的陶瓷管的外表面,并且反应物侧或渗透侧优选地是陶瓷管的内表面。在每个次级重整氧传输膜管道之内是有利于部分氧化和重整的一种或更多种催化剂。
加热的混合进料流首先穿过重整管道,所述重整管道含有部分地重整基于天然气的进料流的常规重整催化剂。离开初级重整管道的部分重整富氢合成气体的温度设计成约650℃至约850℃。此部分重整合成气体然后给送至氧传输膜管道,所述氧传输膜管道也用重整催化剂填充。来自加热的进入或进料空气的氧气渗透穿过氧传输膜管道,并且有利于渗透氧与部分重整合成气体的部分之间在管道的反应物侧的反应。由此反应生成的能量或热量的部分用于在部分重整合成气体中的剩余甲烷的原位次级重整。其余的能量或热量通过辐射传递至重整管道以驱动初级重整反应并且通过对流传递至贫氧渗余流。离开氧传输膜管道的合成气体处于约900℃至约1050℃的温度下。换言之,发生在初级重整管道中的重整过程的吸热加热要求通过来自次级重整氧传输膜管道的一些热量的辐射与由加热的渗余流提供的对流热传递一起供应。
如在US2014/0319424中更详细地描述,由OTM联合重整反应器I产生的所述产生的合成气流一般含有氢气、一氧化碳、未转化的甲烷、蒸汽、二氧化碳及其他成分。来自产生的合成气流的显热的显著部分可以使用换热区段或回收列回收,所述换热区段或回收列设计成冷却产生的合成气流同时预热基于天然气的进料流和锅炉给水以及生成工艺蒸汽。所得的冷却氧传输膜衍生合成气体一般具有约1.7和1.95的模量和约2.5和4.0的H2/CO比。此冷却氧传输膜衍生合成气体适合于用作至基于氧传输膜的动力子系统的进料流和/或用作制造诸如液体燃料、氢气的其他产品的进料。
US2014/0323598公开可用于本发明的替代反应器设计。此设计此后将称为OTM联合重整反应器II,包括设置在反应器壳体中的三个反应器区段。第一反应器区段是包括含催化剂重整管道的重整反应器,所述重整管道被配置以在设置在重整管道中的常规重整催化剂的存在下重整加热的混合进料流并且加热以产生重整合成气流。重整的富氢合成气流的温度设计成约650℃至约850℃。
重整合成气流然后作为流入物给送至第二反应器区段,所述第二反应器区段是基于氧传输膜的重整反应器。更特别地,重整合成气流给送至反应性驱动并且含催化剂的基于氧传输膜的反应器的反应物侧。反应性驱动的基于氧传输膜的重整反应器包括一个或更多个氧传输膜元件或管道,各自具有接近于重整管道设置的氧化剂侧和反应物侧。每个氧传输膜元件或管道被配置以从接触氧化剂侧的加热的进料气流分离氧气并且将分离的氧气通过氧离子传输传输至反应物侧。当氧传输膜元件或管道经受高操作温度或者存在跨过氧传输膜元件或管道的氧分压差时,发生氧离子传输。
如同更早描述的实施方案,给送至氧传输膜元件或管道的反应物侧的重整合成气流的部分直接与渗透氧反应以产生跨氧传输膜元件或管道的氧分压差,所述氧分压差驱动氧离子传输和分离。此反应产生反应产物,并且更重要地产生热量。产生的热量的第一部分经由对流传递至贫氧渗余流,并且热量的第二部分经由辐射传递至含催化剂重整管道。基于氧传输膜的反应器也任选地被配置以进一步重整在重整合成气流中的任何烃气体,并且产生合成气体产品流。此次级或联合重整在氧传输膜元件或管道内含有的一种或更多种重整催化剂、反应产物(例如来自重整合成气流的部分和渗透氧的反应)和由相同的反应产生的能量或热量的第三部分的存在下发生。离开基于氧传输膜的反应器的合成气体产物流优选地处于约900℃至约1050℃的温度下。
在例示实施方案中的第三反应器区段是被配置以提供辐射热的辅助来源至重整管道的辅助氧传输膜反应器。此辅助反应器或热源优选地提供发生在重整管道中的加热的混合进料流的初始重整所需的热量的约15%和85%。辅助氧传输膜反应器也是反应性驱动氧传输膜反应器,包括接近或者相对于重整管道并列定向设置的多个氧传输膜元件或管道。辅助氧传输膜反应器也被配置以通过氧离子传输从接触氧传输膜元件或管道的氧化剂侧的空气进料流分离或渗透氧气至氧传输膜元件或管道的反应物侧。渗透氧与优选地小于约3巴的低压含氢流反应,所述低压含氢流被给送至辅助氧传输膜元件或管道的反应物侧以产生跨氧传输膜元件的氧分压差并且产生辅助热量。在所示的实施方案中,低压含氢流是优选包含在产品合成子系统或制氢子系统中生成的部分或所有尾气和任选地增补燃料的含氢气和轻质烃的流。含氢气和轻质烃的流可以替代地包括合成气体产品流的再循环部分和任选地增补燃料。
优选地,重整反应器和基于氧传输膜的反应器布置为彼此很接近的紧密包装管道的组。重整反应器一般由重整管道组成,然而基于氧传输膜的反应器以及辅助氧传输膜反应器包括多个陶瓷氧传输膜管道。氧传输膜管道优选地配置为在高操作温度下能够传导氧离子的多层陶瓷管,其中氧传输膜管道的氧化剂侧是暴露于加热的空气进料流的陶瓷管的外表面,并且反应物侧或渗透侧是陶瓷管的内表面。适用的时候,在每个次级重整氧传输膜管道之内是有利于部分氧化和/或重整的一种或更多种催化剂。虽然在US2014/0323598中仅例示三个重整管道很接近于六个次级重整氧传输膜元件或管道和四个辅助氧传输膜元件或管道,如本领域技术人士已知在各基于氧传输膜的重整子系统或组件中可以有许多此种氧传输膜管道和许多重整管道。同样地,可以有用于基于氧传输膜的重整系统的工业应用的多个基于氧传输膜的重整组件。
由OTM联合重整反应器II产生的合成气流一般含有氢气、一氧化碳、未转化的甲烷、蒸汽、二氧化碳及其他成分。来自产生的合成气流的显热的显著部分可以使用换热区段或回收列回收,所述换热区段或回收列设计成冷却产生的合成气流同时预热基于天然气的进料流和锅炉给水以及生成工艺蒸汽。所得的冷却氧传输膜衍生合成气体一般具有约1.95和2.2的模量和约2.7和4.0的H2/CO比。此冷却氧传输膜衍生合成气体适合于用作基于氧传输膜动力子系统的进料流和/或用作制造诸如液体燃料、氢气的其他产品的进料。
US2014/0319427公开另一反应器设计,其在本文中将称为OTM再循环重整实施方案。此反应器设计包括很接近于设置在反应器壳体内的多个产热氧传输膜管道的多个重整管道。每个氧传输膜管道优选地配置为在高操作温度下能够传导氧离子的多层陶瓷管,其中氧传输膜元件的氧化剂侧是暴露于进料空气流的陶瓷管的外表面,并且反应物侧或渗透侧是管道的内表面。
加热的进入或空气进料流经由进气道引导至氧传输膜管道的氧化剂侧,其中氧气的部分渗透穿过管道到反应物侧。含氢流也被引入氧传输膜元件的反应物侧,并且用渗透氧部分氧化以产生反应产物流和热量。给送至氧传输膜管道的反应物侧的含氢流优选地是由重整管道产生的合成气体的再循环部分。在氧传输膜管道的反应物侧的含氢流或再循环合成气流的反应降低在管道的反应物侧的氧分压,并且因此驱动氧气的分离和运输。此外,部分氧化反应产生显著量的热量。此热量的辐射与由加热的渗余流提供的对流热传递一起加热含催化剂重整管道以供应在催化反应器管道中发生的蒸汽甲烷重整的吸热加热要求以产生合成气体。
优选的合成气体再循环方案涉及再循环离开含催化剂重整管道的加热的合成气流的部分,并且引导热再循环合成气体至氧传输膜管道的反应物侧,其中上述热再循环合成气体与渗透氧反应生成加热的反应产物流和辐射热。热合成气流借助于在重整管道的出口支管与氧传输膜管道的反应物侧之间操作性耦合的基于喷射器、排放器或文丘里管的装置被驱动或抽到氧传输膜元件的反应物侧。
基于氧传输膜的动力子系统
在图1中示出的例示的基于氧传输膜的发电子系统151提供供应来自至少三个单独来源的电力的布置,所述单独来源包括使用一个或更多个涡轮膨胀机的至少两个膨胀级和与基于氧传输膜的锅炉反应器操作相关的蒸汽循环级。涡轮膨胀机被配置以使加热的合成气流膨胀以生成电力。在所示的实施方案中,涡轮膨胀机操作性耦合至一个或更多个被配置以从相应的膨胀级回收补充的电力的发生器(未示出)。
电力的第一来源在第一膨胀级中生成,其中高压合成气体的来源使用第一高压涡轮膨胀机54膨胀。此第一涡轮膨胀机被配置以通过使合成气流膨胀至中压(即至少大于2,在另一实施方案中,至少2.5,并且在另一实施方案中至少三倍环境压力)由高压合成气流的膨胀生成电力的第一来源。在本发明的一些实施方案中,发电子系统151可被配置以节流跨阀或合适的减压装置而不是使用涡轮膨胀机54以在中压下提供高压合成气流。替代地,发电系统151可被配置以含有节流装置和涡轮膨胀机54的若干可能组合中的一种。
膨胀的合成气流然后引导至基于氧传输膜的锅炉反应器50。基于氧传输膜的锅炉反应器50被配置以使用来自氧传输膜元件的渗透氧(如箭头所示)在至少二倍,在另一实施方案中,至少2.5倍 ,并且在另一实施方案中至少三倍环境压力下燃烧膨胀合成气流56;渗透氧从处于比膨胀合成气流56更低的压力下的加热的进料空气流44分离;在氧传输膜锅炉反应器50内的燃烧反应产生热量,所述热量辐射传递以由穿过基于氧传输膜的锅炉反应器内的邻近的蒸汽管道的锅炉给水产生蒸汽。在基于氧传输膜的锅炉反应器中,蒸汽管道也接近或与氧传输膜元件或管道并列布置以有利于除去保持约900℃至约1100℃,并且在另一实施方案中,约1000℃的氧传输膜元件或管道的表面温度需要的能量,以使膜性能最佳并且产生过饱和蒸汽。产生的蒸汽引导至使用蒸汽循环以生成电力的第二来源的蒸汽涡轮机子系统58中。在基于氧传输膜的锅炉反应器内生成的反应产物作为流出物流60引导至下游燃烧区段62以完全燃烧任何未反应或部分燃烧的存在的物质。下游燃烧区段优选地含有氧燃料燃烧器以燃烧离开基于氧传输膜的反应器的剩余合成气,补充氧气的来源由低温空气分离单元供应,并且产生在约1400℃的进一步加热的富二氧化碳流出物流。此种氧燃料燃烧消耗大部分或所有剩余合成气体,同时避免或缓解与富二氧化碳流出物流中夹带的氮气有关的问题。来自低温空气分离单元或所述氧气的其它来源(例如来自氧气管路或真空变压吸附(VPSA)单元)的足够的补充氧气64供应至动力子系统的下游燃烧区段以优选地在富二氧化碳流出物流66中产生过量氧气。替代地,在其中富二氧化碳流出物流用于提高油回收率应用的应用或对流中的氮含量不敏感的其它应用中,有可能用空气燃烧的燃烧器替换氧燃料燃烧室。
所得的富二氧化碳流出物流66被引导至包括湿气涡轮膨胀机的第二膨胀级68,所述湿气涡轮膨胀机被配置以使具有过量氧气的富二氧化碳流出物流膨胀并且供应电力的第三来源。由于过量氧气而增加的通过湿气涡轮膨胀机的质量流量与常规先进动力系统相比产生额外动力输出。此外,离开湿气涡轮膨胀机的膨胀的富二氧化碳流出物流70的压力根据富二氧化碳流出物流的任何下游应用(诸如二氧化碳纯化方法)需要的压力优选地保持在约5 psi至约100 psi。
在第二膨胀级之后,膨胀的富二氧化碳流出物流任选地引导至优选包括一个或更多个节煤器 (未示出)和锅炉给水预热器的下游热回收列。由于在冷却烟道气中的高水分水平,一些潜热可转移至锅炉给水流。虽然未示出,一些量的能量还可以得自气化器子系统或基于氧传输膜的重整子系统,其可以任选地用于预热锅炉给水。冷却的富二氧化碳流出物流然后引入分离鼓,冷凝物流由所述分离鼓排出。
冷却和预处理的含二氧化碳流然后引导至任选的二氧化碳纯化子系统161。二氧化碳纯化子系统被配置以纯化冷却和预处理的含二氧化碳流出物流,并且产生适用于二氧化碳捕获和存储/隔离(CCS)方法或直接用于诸如提高油回收率方法的方法的纯化的富二氧化碳流。在所示的实施方案中,二氧化碳纯化子系统首先在多级压缩列中压缩富二氧化碳流出物流至大约375 psia。压缩的富二氧化碳流在二氧化碳干燥器中干燥,所述二氧化碳干燥器经调适以通过变温吸附过程除去过量水份和水从而预防或降低气体处理部件的腐蚀。
当煤-衍生合成气也用于提供燃料至基于氧传输膜的锅炉时,然后二氧化碳纯化子系统也被配置以除去任何不希望有的杂质,诸如汞和选择的可能存在于富二氧化碳流中并且还可能包括用于惰性除去的自动制冷处理的酸。典型的自动制冷过程纯化二氧化碳流至约95%或更大纯度,二氧化碳回收率97%。此基于低温的方法也产生富集大气气体(例如N2、O2、和Ar)的孔口流。纯化的富二氧化碳流出物流然后进一步压缩至约2000 psia。
基于氧传输膜的重整反应器/锅炉
本系统和方法的关键优点之一是用于基于氧传输膜的合成气体子系统121的基于氧传输膜的反应器以及用于基于氧传输膜的动力子系统151的基于氧传输膜的锅炉反应器的模块化。模块的基于氧传输膜的反应器的细节提供于美国临时专利申请序列号14/508,326;14/509,381;和14/509,406中;其中公开以引用方式并入本文中。
在基于氧传输膜的合成气体子系统121的上述实施方案中,氧传输膜重整反应器20(也称为反应性驱动氧传输膜组件或模块)可以由以下构造或组成:(i)多个管状陶瓷氧传输膜,所述管状陶瓷氧传输膜被配置以使来自存在于管状陶瓷氧传输膜的外表面或氧化剂侧的含氧流的氧离子传输至管状陶瓷氧传输膜的内表面或反应物侧;(ii)多个含催化剂重整管道,所述含催化剂重整管道邻近或与陶瓷氧传输膜管道并列设置,并且被配置以在重整催化剂和由管状陶瓷氧传输膜生成的辐射热的存在下由基于天然气的混合进料流产生合成气体;(iii) 具有相关密封的第一支管,所述第一支管允许基于天然气的混合进料流和蒸汽流动通过含催化剂重整管道以产生合成气体;(iv)具有相关密封的第二支管,所述第二支管允许流动通过管状陶瓷氧传输膜;和(v)空气分级系统,所述空气分级系统被配置以供应空气或其它含氧流至多个管状陶瓷氧传输膜的外表面。一些实施方案可以任选地包括再循环回路以提供在含催化剂重整管道中产生的合成气体的部分至管状陶瓷氧传输膜。
当多个氧传输膜组件或模块布置在具有呈错流配置的加热的进料空气流的绝缘管道内时,假如必需的蒸汽和基于天然气的进料流被给送至处理侧,将产生合成气体。放热陶瓷氧传输膜管道与吸热含催化剂的重整管道之间足够的热耦合或热传递必须在组件或模块的设计和在阵列中的多个模块的布置之内被允许。一般,陶瓷氧传输膜管道与邻近的重整管道之间约75%和85%的热传递是通过热传递的辐射模式,借此表面积、表面视角因数、表面发射率、和管道之间非线性温差(即Totm 4 – T重整器 4)是热耦合的关键元素。表面发射率和温度一般由管道材料和反应要求支配。表面积和辐射视角因数一般由各模块和整体反应器内的管道布置或配置支配。虽然存在可以满足氧传输膜管道与重整管道之间的热耦合要求的许多管道布置或配置,关键的挑战是实现比较高的每单位体积生产速率,其又取决于在单位体积内含有的活性氧传输膜面积的量。实现最佳热耦合性能的额外挑战是确定并且最佳化陶瓷氧传输膜管道和含催化剂重整管道的尺寸,并且更特别的是相应管道的有效表面积比A重整器/Aotm。当然,此种性能最佳化必须与可制造性、成本以及模块和反应器的可靠性、可维护性、操作可行性平衡。
氧传输膜管道的优选布置是邻近于包括多个直排含催化剂重整管道的第二面板布置的包括多个直排氧传输膜管道面板布置。氧传输膜管道和含催化剂重整管道的此多个面板布置改善不同管道之间的表面积比率、视角因数和辐射传热效率。由于氧传输膜管道与重整管道之间的改善视角因数,重整管道的净管计数和总管道面积可以与现有技术氧传输膜反应器相比减少30%至40%的因数。此外,随着重整管道直径减小,在操作温度和压力下抗蠕变断裂需要的壁厚可以降低,其与导致显著成本降低的管计数降低耦合。
包括氧传输膜面板和邻近的重整器面板的改善的氧传输膜模块设计允许与线性排管道布置或共面管道布置以及与减小直径的重整管道有关的显著优点。例示的氧传输膜模块设计具有是固有模块和可膨胀的额外的优点,其允许商业规模应用而不损失效率。
对于陶瓷管状膜元件的任何最终形态的优选耦合布置被称为通过邻接共同成对的两个管状膜元件与安装在一端的180度弯管产生的“发夹”布置。此“发夹”布置也表示陶瓷氧传输膜元件的重复单元。使用“发夹”或双道或其它多道布置也允许通过使用陶瓷连接器邻接多个管道一起以产生活性陶瓷氧传输膜元件的额外有效长度来产生更高容量的重复单元。
类似构造的第二面板可以由催化重整器管道或重复单元构造。在这种情况下,重整管道或壳体使用优选地由合适的加工材料(像Incoloy 800HT)制成的金属管材或管构造。0.75英寸连续长度的管材或0.5 NPS管可以弯曲以在一端形成两个平行腿和180度转弯。这两个平行腿布置提供进料的多道重整,所述多道重整强化重整过程同时保持与邻近辐射热生成氧传输膜管道极好的热耦合。如图所见,催化重整管道配置为含有蒸汽甲烷重整催化剂的蛇形管,或更优选地U形管,并且反应器与空气流以错流布置排列。此双道流设计提供更多保留时间,增加表面积,并且改善氧传输膜与催化重整反应器之间的辐射视角因数。
氧传输膜面板组件和催化重整器面板组件优选地共同堆叠或者嵌入以形成具有并列或邻近于催化重整器管道排设置的氧传输膜管道排的二重面板模块。一个或更多个这些二重面板模块可以共同堆叠以形成与催化重整器管道阵列交错的氧传输膜管道阵列。此阵列具有特征地在氧传输膜管道与催化重整器管道之间的高视角因数和实现热平衡需要的相对低数量的催化重整器管道。在优选阵列中,每个催化重整器管道存在优选地在约两个与四个之间,并且更优选地三个或四个氧传输膜管道。当完全组装时,用于氧传输膜面板的入口和出口支管以及用于催化重整器面板的入口和出口支管优选地在组合面板或二重面板模块的相对侧上。此布置有利于组合面板或二重面板模块的简化的支管连接以及减小的厚度和更紧密的阵列。
氧传输膜面板与催化重整器面板组合成二重面板模块形成基于氧传输膜的重整反应器的基本模块单元。耦合或集成多个二重面板模块增加处理容量和因此的合成气体生产容量。对于基于氧传输膜的重整反应器的任何应用,可以选择精确的面板尺寸和二重面板模块的数量以最佳适合要求。然而,基于氧传输膜的重整反应器的大多数实际应用可能需要大量面板。为此,额外水平的集成和模块化包括:多个二重面板模块,所述多个二重面板模块堆叠在耐火材料衬里的钢容器或壳体内并集合在一起以共同形成易于安装和连接的基于氧传输膜的重整反应器封装组件。有利地,这些基于氧传输膜的重整反应器封装组件可以在商店产生或制造并且运输至厂址用于安装。此外,这些多个模块封装组件有利于简化处理、连接、和工厂工作人员的保养,因为它们易于安装或拆卸。
例如,一个或更多个二重面板模块可以共同堆叠在耐火材料衬里的壳体中以形成封装组件的核心。六个和二十个二重面板模块优选地堆叠在各封装组件之内。壳体优选地是碳钢结构,上述碳钢结构提供打开的窗口面积以允许空气或其它含氧流流动经过氧传输膜管道并且通过二重面板模块。壳体也具有部分地围绕堆叠二重面板模块和被配置以提供含有二重面板模块面板的高温区与被配置以含有入口回路、出口回路和再循环回路的封装组件的专用区段或区之间的热绝缘的耐火衬里。封装组件壳体也提供结构支撑、检修窗、提升点等等。封装组件内的多个二重面板模块通常共同集合在封装组件的专用区段或区中的封装组件内,优选地位于二重面板模块上方或顶部。此专用区段或区优选地包括入口回路和出口回路,所述入口回路被配置或调适以提供混合预热进料(例如天然气和蒸汽)至与催化剂重整器面板和氧传输膜面板有关的进料支管,所述出口回路被配置或调适以接收和抽取在含催化剂重整器面板中产生的合成气体。
基于氧传输膜的重整反应器封装组件中的每一个预期滑入热箱或炉段。这些炉段可以个别地产生并且串联在一起以形成氧传输膜炉列。替代地,被配置以接受多个基于氧传输膜的重整反应器封装组件的单个长热箱或炉可以制造并且运送至厂或原地构造。在任一实施方案中,基于氧传输膜的重整反应器封装一般在氧传输膜炉列中串联安装。多个氧传输膜炉列可以是并联布置以形成大规模基于氧传输膜的合成气体子系统。
类似于基于氧传输膜的重整反应器,基于氧传输膜的锅炉反应器也优选地以模块或面板阵列类型布置构造。氧传输膜锅炉反应器布置在模块式集成氧传输膜阵列或面板和单独的蒸汽发生器管道阵列或面板中。阵列或面板一般以平行定向(虽然可以使用非平行布置)连接,并且尺寸或量可以增加以容纳更大的锅炉容量。阵列或面板优选地容纳在具有布置在冷却器区的常用给水鼓和布置在分离区中的常用蒸汽鼓地绝缘热空气管道中。工艺气体连接布置在反应器的一侧,使得另一侧便于维护。氧传输膜管道和蒸汽管道的集成封装布置提供有效热传递,并且提供与上述模块基于氧传输膜的重整反应器组件类似的关于封装密度、模块化、低成本制造、shop-fab模块、和可量测性的优点。
基于氧传输膜的集成联合循环
图2是例示用于产生电力的允许碳捕获的基于氧传输膜的集成联合循环系统200的方框图。系统200包括空气供应和预热子系统211;基于氧传输膜的合成气体子系统221;合成气体调节子系统241;包括被配置以燃烧富氢燃料的气体涡轮机和蒸汽涡轮机的集成联合循环发电子系统251;和二氧化碳纯化单元或子系统261。
空气供应和预热子系统211在许多方面类似于图1的空气供应和预热子系统111,并且包括相同的基本部件,诸如吹风机、再生式换热器、和导管燃烧器。然而,子系统211是适当的尺寸,并且流体耦合以提供加热的进料空气流34至基于氧传输膜的合成气体子系统221,并且接收来自基于氧传输膜的合成气体子系统221的剩余加热的贫氧流36。
基于氧传输膜的合成气体子系统221也在许多方面类似于使用以上所述一个或更多个反应器设计和模块化的基于氧传输膜的合成气体子系统111。然而,子系统221被配置以转化进料流28中的大于约90%,在另一实施方案中,大于约95%的甲烷以重整产品并且允许大于90%的碳捕获。优选的反应器设计是联合重整反应器I,有或者没有次级重整。
合成气体调节子系统
合成气体调节子系统241使用已知的水煤气变换反应器、脱酸性气体单元、和热回收部件以产生氢气或富氢气体以为在集成联合循环发电子系统251中的气体涡轮机提供燃料。
像许多集成煤气化联合循环(IGCC)系统,本集成氧传输膜联合循环系统和方法包括水煤气变换反应器以经由水煤气变换反应:CO + H2O→CO2 + H2生成额外的氢气和二氧化碳。
因为水煤气变换反应是放热的,变换的合成气体在大于直接冷却合成气体的温度下并且优选地处于约435℃温度下离开变换反应器。在此变换流中的显能的部分优选地通过预热或再加热锅炉给水或者通过预热天然气和氢气进料流回收。虽然未示出,变换的合成流的部分可以再循环回到氧传输膜进料流以调节合成气体进料的H2/CO。变换的合成气体然后引导至脱酸性气体(AGR)过程以从变换合成气体汽提二氧化碳。
由UOP、LLC商业提供的已知的AGR过程(诸如SelexolTM过程)使用一般包括聚乙二醇的二甲醚的混合物的溶剂,所述溶剂溶解或吸收来自处于较高压力(通常约300 psia至1000 psia)的调节的合成气的酸性气体诸如二氧化碳。然后汽提含有二氧化碳气的富溶剂以释放并且回收二氧化碳气体。汽提的二氧化碳气体被引导至碳纯化单元(CPU) 261,同时剩余富氢废气引导至集成联合循环发电子系统251。SelexolTM过程优选地用于本集成氧传输膜联合循环过程,因为它提供二氧化碳对含在合成气体中的氢气的好选择性,并且最小化氢气纯化的需要。
CPU子系统被配置以纯化含二氧化碳流出物流,并且产生适用于二氧化碳捕获和存储/隔离(CCS)方法或直接用于诸如提高油回收率的方法的纯化的富二氧化碳流。在所示的实施方案中,CPU子系统首先在多级压缩列中压缩富二氧化碳流出物流至大约375 psia。压缩的富二氧化碳流在二氧化碳干燥器中干燥,所述二氧化碳干燥器经调适以通过变温吸附过程除去过量水份和水从而预防或降低气体处理部件的腐蚀。CPU子系统还被配置以除去不希望有的杂质,诸如汞和来自富二氧化碳流的选择的酸,并且还可以包括用于惰性除去的自动制冷的过程。典型的自动制冷处理纯化二氧化碳流至约95%或更大纯度,二氧化碳回收率97%。此基于低温的方法也产生富集大气气体(例如N2、O2、和Ar)的孔口流。纯化的富二氧化碳流出物流然后进一步压缩至约2000 psia。
集成联合循环子系统
如本领域技术人士已知,集成联合循环子系统251被配置以由氢燃料气体涡轮机或富氢气体燃料涡轮机和蒸汽涡轮发电机发电。如果诸如由煤气化系统或由部分氧化系统外部产生的较高压力合成气(图2中未示出)在基于氧传输膜的重整子系统221或合成气体调节子系统241中处理以提供额外的氢气或富氢的燃料,然后气体可以首先膨胀并且可以充当额外动力的来源。
可从像GE和Siemens的制造商获得的气体涡轮机通常仅需要较小修改以使用富氢合成气体作为燃料,同时气体涡轮机可能需要其他变化或修改,其中氢燃料是燃料的优选选择。在热气涡轮机废气中的大多数显热在热量回收蒸汽发生器(HRSG)中回收,其中它产生以本领域技术人士已知的方式或布置驱动蒸汽涡轮机的蒸汽。
虽然由于基于合成气体的燃料的低热值和在合成气体燃料气体涡轮机中的有关温度限制,合成气体燃料或氢燃料气体涡轮机的性能和总效率可以低于可比较的天然气燃料气体涡轮机,环境优势和捕获和隔离二氧化碳(即允许CCS)的能力是显著的。
氧传输膜和煤气化系统集成
图3示出使用煤-衍生合成气体和天然气-衍生合成气体的本方法和系统的另一实施方案的示意图。天然气-衍生合成气体通过在基于氧传输膜的重整反应器中重整天然气产生。除额外的煤气化子系统331外,在图3中示出的系统300类似于在图1中示出的系统100。空气供应和预热子系统311;基于氧传输膜的合成气体子系统321;包括基于氧传输膜的锅炉和蒸汽涡轮机的发电子系统351;和使用类似于在图1的系统100中的那些的基本部件的二氧化碳纯化单元或子系统361;然而,固定部件的尺寸,并且适当修改设计以使用煤-衍生合成气。
图4示出使用煤-衍生合成气体和天然气-衍生合成气体的本方法和系统的另一实施方案的示意图。天然气-衍生合成气体通过在基于氧传输膜的重整反应器中重整天然气产生。除额外的煤气化子系统431外,在图4中示出的系统400类似于在图2中示出的系统200。空气供应和预热子系统411;基于氧传输膜的合成气体子系统421;合成气体调节子系统441;包括氢燃料或富氢气体燃料气体涡轮机和蒸汽涡轮机的集成联合循环发电子系统451;和使用类似于在图2的系统200中的那些的基本部件的二氧化碳纯化单元或子系统461;然而,固定部件的尺寸,并且适当修改设计以使用煤-衍生合成气。
煤气化器子系统
系统300和400考虑使用常规煤气化技术。在典型煤气化子系统中,煤粉原料10连同由低温空气分离单元18供应的蒸汽14和氧气16被给送至气化单元12。在公开的实施方案中,低温空气分离单元18优选地是市售低纯度,低至低温空气分离厂的本领域技术人士已知的中压空气分离单元,虽然可以使用更复杂的空气分离单元以满足厂或设施的其它工业气体要求。
实际上,煤气化单元12可包括单个煤气化反应器或在一系列级中连接的多个反应器,其共同实现所需的煤气化,即煤-衍生合成气体流19的形成。优选地,煤气化单元12是气流床、固定床、或流化床煤气化器。在煤气化方法中,注入煤床的蒸汽和氧气导致在约1400℉与2600℉之间的温度和约300 psia至约1000 psia的压力下的煤部分氧化。在这些高温和加压条件下,煤和蒸汽的分子键断裂,释放含有至少氢气和一氧化碳的粗合成气流,所述粗合成气流通常还含有其它物质,诸如二氧化碳、水蒸汽、烃、挥发焦油、颗粒物质、和硫化物。未转变成粗合成气体的煤原料的部分可以变成像玻璃、硫副产物或氨的炉渣材料。还有一些一般形成于煤气化器中的灰分,其随后在气化过程中除去。焦油、油、酚、氨和水副产品优选由粗合成气体流冷凝,并且合适的话纯化。合成气体然后引导至过滤器或清洁区域,其中除去其他杂质。所得的煤-衍生合成气体通常在约1000℉至约1800℉的温度下和在约300psia至约1000 psia的压力下。
存在于本发明中的实施方案适用于所有类型的煤气化器--气流床、流化床和固定/移动床气化器。用于本发明的优选的气化器类型是生成具有高甲烷泄露的气化器合成气。这通常是具有流化床和固定床气化器的情况,并且可以用一些气流床气化器实现。用于煤气化器的操作压力通常在300至1500 psig,并且更通常500至1100 psig范围内。煤可以以干燥颗粒形式给送或者可以与水混合并且作为料浆给送至气化器。
煤-衍生合成气体可能需要设置在煤气化器下游和基于氧传输膜的重整反应器或转化器上游的用于H2S和COS控制的预处理子系统。优选的煤-衍生合成气体预处理方法是基于溶剂(MDEA)的脱硫过程,虽然可以替代地使用使用固体可再生吸附剂的温暖的除气过程。
即使在图3和图4中示出的系统300和400分别描述引入基于氧传输膜的合成气体子系统321或421的煤-衍生合成气,诸如给送煤-衍生合成气的所有或部分至合成气体调节子系统341或441的其它变体在发电的本方法和系统的范围内。
虽然未示出细节,基于氧传输膜的合成气体子系统300和400可被配置以进一步间接或直接加热煤-衍生合成气。此外,在这些系统中的基于氧传输膜的重整反应器20可被配置以进一步重整单独或与天然气混合的煤-衍生合成气中的甲烷。
即使在图1至4中的系统100、200、300、和400分别显示在相应的基于氧传输膜的合成气体子系统中产生的所有合成气体充当发电燃料的来源,有可能适当地固定这些系统的尺寸并且抽取合成气体的部分以在分离设施或集成有这些系统的设施中制造液体燃料、甲醇、氢气、及其他化学品。
工业实用性
如下表1中描述,参照图1-4示出和描述的每个实施方案尤其适合于用基于氧传输膜的重整反应器设计的选择的实施方案使用,所述基于氧传输膜的重整反应器设计在美国专利申请公开中公开为US2014/0319424;US2014/0323598;和US2014/0319427来配置;其中公开以引用方式并入本文中。此外,在这些公开的专利申请中公开的基于氧传输膜的重整反应器的每个实施方案中产生的合成气体的品质和特点可能支配最终系统配置,并且特别地也可以由整个系统的不同实施方案服务的液体/燃料生产设施。
表1
比较实施例
表2至4总结常规基于煤的先进动力循环与建议的使用一般如图1所示的系统配置的基于氧传输膜(OTM)的动力循环的模拟比较。
表2
表3
对于递送的约558 MW的相同的净功率,目前的基于OTM的天然气动力系统概念提供与在美国专利申请公开US 2014/0183866中公开的类型的常规或现有技术基于煤衍生合成气体的动力系统相比明显的优点。
表4
目前的基于氧传输膜的天然气动力子系统和方法的此种成本性能优势包括: (i) 在相同额定功率下26%的净效率增加(即与现有技术煤-衍生合成气体先进动力系统的38.2%HHV相比48.1% HHV);(ii) 以相同额定功率产生的总二氧化碳的超过50%的降低(即与12493 tpd相比5918 tpd的CO2捕获加CO2排放);(iii)约97.1%的类似二氧化碳捕获水平;(iv) 几乎少使用80%的低温氧气(即838 tpd与3974 tpd的低温氧气,其转化为对于在目前的基于氧传输膜的天然气动力子系统和方法中需要的小得多的空气分离单元的较低的资本和操作成本);和(v)在目前的基于氧传输膜的天然气动力子系统和方法中不需要温气体清除或DRSP单元。
如图2和图4所示的具有集成气体涡轮机和蒸汽涡轮机联合循环的基于氧传输膜的合成气体子系统也被模拟。运行若干情况,并且结果总结在表5中。
表5
在表5中,第1、2、10和11行表示常规发电厂对于煤和天然气有和没有捕获的预期性能。IGCC(集成气化器联合循环)是具有变换/AGR/GT捕获方法的燃煤厂,并且NGCC(天然气联合循环)是具有烟道气后捕获系统的燃天然气的气体涡轮机(GT)。这些表示本领域中良好研究和记录的基本技术。第3-9行是具有碳(CO2)分离和/或捕获的允许OTM的动力循环。这些情况描绘了使来自煤气化器和/或天然气的含甲烷进料流反应的OTM合成气系统。第3和9行分别表示对于煤OTM先进动力循环(APC)和天然气OTM先进动力循环(APC)的预测性能。这些动力循环描绘用于碳捕获的OTM锅炉动力系统(完全氧燃烧)动力循环。第4至8行表示对于描绘变换/AGR/GT碳分离和捕获方法的允许OTM的动力系统的预测性能。它们称为用于仅煤情况的OTM IGCC、用于混合天然气和煤燃料进料的OTM IG-NGCC、和用于仅天然气情况的OTM NGCC。在使用OTM的所有情况下,存在具有碳捕获的最佳可用的常规技术相比循环效率的优点和碳俘获效率的轻微优点。当考虑在第3和4行中的仅OTM煤情况时,存在对于总循环与常规办法相比的显著低温O2节省。在第5至7行中,因为在进料中的甲烷含量增加(在这种情况下通过添加天然气),相对于总氧气更多低温氧气用OTM替代,电效率增加,合成气的H2/CO比增加,并且OTM管道或模块的数量增加以支持增加的需氧量。在由输入燃料热值给送的70/30天然气/煤进料,合成气H2/CO比是2.0,其对于用FT合成制造液体副产品是理想的。因为相对于煤添加天然气,管道的数量增加达到仅天然气情况的最大值。如果选择完全OTM氧燃烧动力循环,然后OTM管道的数量戏剧地上升以支持完全氧燃烧要求。
除产生电力的情况之外,模拟另一个情况,其中模拟离开图1中的基于氧传输膜的合成气体子系统121的合成气体流52的部分。表6比较常规煤转化从Fischer - Tropsch液体转化率与建议的基于氧传输膜(OTM)的煤转化成Fischer - Tropsch液体的转化率的模拟结果,在系统配置中产生的合成气体一般在图2中示出。对于约17,000每日桶数的相同液体产量,基于氧传输膜的天然气加煤至Fischer - Tropsch液体概念与常规或现有技术基于煤至液体过程相比提供明显的成本和性能优势。基于氧传输膜的天然气加煤至Fischer-Tropsch液体转化系统和方法的此种优点包括:(i) 降低的二氧化碳排放;(ii) 降低的副产品流(例如硫、混杂固体、炉渣等等);和(iii)改善的或最佳化的H2/CO比和较低的总氧气使用。从资本成本角度,相等容量基于氧传输膜的天然气加煤至Fischer Tropsch液体转化系统将需要更少资本成本因为其要求;(iv) 更小的气化子系统;(v) 无水煤气变换反应器,和(vi) 更小的空气分离单元(即需要更少的来自低温空气蒸馏的氧气)。这些资本成本部分由与建议的基于氧传输膜的重整反应器或合成气体子系统有关的资本成本抵消。
表 6 煤至FT液体系统的比较
尽管已经借助于具体的实施方案和与其相关的方法描述了本文中公开的发明,但是在不偏离所附权利要求书中所述的本发明的范围或不牺牲其全部特征和优点的情况下,本领域的技术人员可作出许多修改和变化。
Claims (21)
1.一种基于氧传输膜的发电系统,所述发电系统包括:
基于氧传输膜的联合重整子系统,所述联合重整子系统被配置以从含烃进料流和蒸汽产生富氢高压合成气流;和
基于氧传输膜的动力循环子系统,所述动力循环子系统包括基于氧传输膜的锅炉反应器,所述基于氧传输膜的锅炉反应器被配置以通过在所述基于氧传输膜的锅炉反应器中的环境压力的至少两倍压力下燃烧所述富氢高压合成气流来产生蒸汽、电力、和含二氧化碳废气。
2.如权利要求1所述的基于氧传输膜的发电系统,另外包括用于发电的第一膨胀级,其中所述膨胀级被配置以使所述富氢高压合成气流膨胀至中压,之后将所述中压富氢合成气体引入到所述基于氧传输膜的锅炉反应器以燃烧所述中压富氢合成气体以生成或加热来自穿过在所述基于氧传输膜的锅炉反应器内的热耦合邻近蒸汽管道的锅炉进料流的蒸汽。
3.如权利要求1所述的基于氧传输膜的发电系统,另外包括用于发电的第二膨胀级,其中所述膨胀级包括气体涡轮膨胀机,所述气体涡轮膨胀机被配置以使离开所述基于氧传输膜的锅炉反应器的所述含二氧化碳废气膨胀。
4. 如权利要求1所述的基于氧传输膜的发电系统,其中所述锅炉反应器被配置以通过与渗透跨过在所述氧传输膜锅炉反应器内的所述氧传输膜元件的氧气反应来燃烧所述高压富氢合成气体以形成具有小于100 Btu/scf 热值的废气。
5.如权利要求1所述的氧传输膜的发电系统,其中所述锅炉反应器被配置以通过与渗透跨过在所述氧传输膜锅炉反应器内的所述氧传输膜元件的氧气反应来燃烧所述高压富氢合成气体以形成含有小于10%氢气的废气。
6.如权利要求1所述的氧传输膜发电系统,还包括煤气化子系统,所述煤气化子系统被配置以从煤源、蒸汽和由空气的低温蒸馏产生的氧气产生煤-衍生高压合成气流。
7.如权利要求6所述的氧传输膜发电系统,所述氧传输膜发电系统被配置以加热在所述基于氧传输膜的合成气体子系统中的所述煤-衍生高压合成气流,之后引入到所述氧传输膜锅炉反应器中,或者首先在所述基于氧传输膜的合成气体子系统中加热和化学反应存在于所述煤-衍生高压合成气体中的甲烷及其他烃,之后引入到所述氧传输膜锅炉反应器中。
8.如权利要求1或权利要求6所述的氧传输膜发电系统,所述氧传输膜发电系统被配置以提供合成进料流到催化液体燃料或者化学生产子系统,其中所述合成气体进料流来源于在所述煤气化子系统中产生的煤-衍生高压合成气流或在所述基于氧传输膜的合成气体子系统中产生的富氢高压合成气流、或它们的组合。
9.基于混合氧传输膜的发电系统,所述发电系统包括:
煤气化子系统,所述煤气化子系统被配置以从煤源、蒸汽和由空气的低温蒸馏产生的氧气产生煤-衍生高压合成气流;
基于氧传输膜的重整子系统,所述重整子系统被配置以从含烃进料流和蒸汽产生重整的富氢高压合成气流;
基于氧传输膜的动力循环子系统,所述动力循环子系统包括基于氧传输膜的锅炉反应器,所述基于氧传输膜的锅炉反应器被配置以通过在所述基于氧传输膜的锅炉反应器中的环境压力的至少两倍压力下燃烧第一合成气体进料流来产生蒸汽、电力、和含二氧化碳废气;
其中所述第一合成气体进料流包括所述煤-衍生高压合成气流、或所述重整富氢高压合成气流或所述煤-衍生高压合成气流和所述重整富氢高压合成气流的组合。
10.如权利要求9所述的混合系统,所述混合系统被配置以提供第二合成气体进料流以产生燃料产品或液体产品或氢气,其中所述第二合成气流包括一部分所述煤-衍生高压合成气流或一部分所述重整富氢高压合成气流或所述煤-衍生高压合成气流和所述重整富氢高压合成气流的组合。
11.一种允许碳捕获的基于氧传输膜的发电系统,所述发电系统包括:
基于氧传输膜的合成气体子系统,所述合成气体子系统被配置以处理含甲烷进料流以形成富氢废气流,其中所述基于氧传输膜的合成气体子系统还包括:
氧传输膜重整反应器,所述氧传输膜重整反应器被配置以使所述含甲烷进料流与跨过所述膜由含氧进料流和蒸汽提供的氧气反应以形成所述富氢废气流;
气体调节子系统,所述气体调节子系统被配置以处理所述富氢废气流以产生氢气或富氢燃料气体和富二氧化碳废气流;和
集成发电子系统,所述集成发电子系统包括:吹气气体涡轮机,其被配置以由所述富氢燃料气体提供燃料以发电和生成高温的气体涡轮机废气流;余热回收蒸汽发生器,其被配置以通过从所述气体涡轮机废气流回收热量产生蒸汽;和蒸汽涡轮机,其被配置以使用在所述余热回收蒸汽发生器中生成的蒸汽发电。
12.如权利要求11所述的允许碳捕获的基于氧传输膜的发电系统,其中所述基于氧传输膜的合成气体子系统被配置以使在所述进料流中的大于约90%的所述甲烷转化成包含氢气、一氧化碳、二氧化碳、和蒸汽的反应产物。
13.如权利要求10所述的允许碳捕获的基于氧传输膜的发电系统,其中所述氧传输膜合成气体子系统被配置以使在所述含甲烷进料流中的大于95%的甲烷转化成包含氢气、一氧化碳、二氧化碳、和蒸汽的所述反应产物。
14.如权利要求11所述的允许碳捕获的基于氧传输膜发电系统,其中所述基于氧传输膜的合成气体子系统包括基于氧传输膜的反应器,所述基于氧传输膜的反应器包括(i)多个管状陶瓷氧传输膜,其被配置以使来自存在于所述管状陶瓷氧传输膜外表面的含氧流的氧离子传输到所述管状陶瓷氧传输膜的所述内表面或渗透侧面;和(ii)多个含催化剂重整管道,其与所述陶瓷的氧传输膜管道邻近或并列设置并且被配置以在重整催化剂和由所述管状陶瓷氧传输膜产生的热量存在下从所述含甲烷进料流产生合成气体,其中所述管状氧传输膜中的至少一种被配置以进一步重整在所述重整合成气流中的任何烃气体和产生合成气体产物流。
15.如权利要求14所述的允许碳捕获的基于氧传输膜的发电系统,其中所述至少一种管状氧传输膜被配置以进一步重整在含有一种或更多种重整催化剂的所述重整合成气流中的任何烃气体。
16.如权利要求11所述的允许碳捕获的基于氧传输膜的发电系统,还包括煤气化子系统,所述煤气化子系统被配置以从煤源、蒸汽和第一氧气流产生煤-衍生合成气流,其中所述第一氧气流由在低温从空气分离氧气的来源提供,并且其中输入到所述基于氧传输膜的合成气体子系统的所述煤-衍生合成气流含有至少5.0体积%的烃,并且所述富氢废气流含有小于约2.0体积%的烃。
17.如权利要求11所述的允许碳捕获的基于氧传输膜的发电系统,其中富氮气流被引入到离开所述气体调节子系统的所述氢气或富氢的燃料气体中作为稀释剂,之后将所述燃料气体引入至所述气体涡轮机。
18.如权利要求11所述的允许碳捕获的基于氧传输膜的发电系统,其中所述基于氧传输膜的合成气体子系统包括至少一个导管燃烧器,其中离开所述气体调节子系统的一部分所述氢气或富氢燃料气体被给送至所述至少一个导管燃烧器用于燃烧以产生补充热量以便预热所述含氧进料流。
19.如权利要求16所述的允许碳捕获的基于氧传输膜的发电系统,其中所述基于氧传输膜的合成气体子系统被配置以使在所述煤-衍生合成气体中的大于约90%的所述甲烷转化成包含氢气、一氧化碳、二氧化碳、和蒸汽的反应产物。
20.如权利要求12、权利要求13或权利要求19中任一项所述的允许碳捕获的基于氧传输膜的发电系统,其中所述基于氧传输膜的合成气体子系统被配置以允许在所述进料流中的大于约90%的所述碳在气体调节系统中被捕获。
21.如权利要求11所述的允许碳捕获的基于氧传输膜的发电系统,其中所述富二氧化碳废气流被引到二氧化碳纯化子系统中,所述二氧化碳纯化子系统被配置以纯化所述富二氧化碳废气流并且产生适于存储、隔离、加工和/或直接使用的纯化富二氧化碳流。
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