CN105779845A - 含硼钛-钒-铬-钼储氢材料 - Google Patents
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Abstract
在一个或多个实施例中，本发明提供了包括具有(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、钼(Mo)、硼(B)、和任选的镍(Ni)的元素的合金的储氢材料，该合金的化学式为TiaCrbNidBcVxMoy，其中，a、b、c、x和y均为自然数，d为整数，并且x+y+a＝b+c+d。在特定实施例中，可以包括的硼的量为使得5≤y≤20。在特定的其他实施例中，可以包括的硼的量为使得硼具有不大于2％的重量百分比。
Description
技术领域
本发明在一个或多个实施例中涉及含硼Ti-V-Cr-Mo储氢材料。
背景技术
已将金属氢化物用作用于储氢的可能的高效能源材料。在金属氢化物的区域中，具有体心立方(BCC)晶体结构的材料由于它们表现出相对较高的储氢能力而受到特别关注。
发明内容
在一个或多个实施例中，本发明提供了包括具有(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、钼(Mo)、硼(B)、和任选的镍(Ni)的元素的合金的储氢材料，该合金的化学式为TiaCrbNidBcVxMoy，其中，a、b、c、x和y均为自然数，d为整数，并且x+y+a＝b+c+d。在特定实施例中，可以包括的钼的量为使得5≤y≤20。在特定的其他实施例中，硼可以具有不大于2％的原子重量百分比。
根据本发明的一个实施例，在储氢材料中，b+c+d＝50。
根据本发明的一个实施例，在储氢材料中，x+y+a＝50。
根据本发明的一个实施例，在储氢材料中，硼相对于合金的重量百分比不大于2％。
根据本发明的一个实施例，在储氢材料中，d在0和10之间并且包括0和10。
根据本发明的一个实施例，在储氢材料中，c在1和10之间并且包括1和10。
根据本发明的一个实施例，在储氢材料中，b+c＝50。
根据本发明的一个实施例，在储氢材料中，x+y≤a。
根据本发明的一个实施例，在储氢材料中，5≤y≤20。
根据本发明的一个实施例，在储氢材料中，a在20和45之间并且包括20和45。
根据本发明的一个实施例，在储氢材料中，所述合金的化学式为Ti25Cr49B1V20Mo5。
根据本发明的一个实施例，在储氢材料中，所述合金的化学式为Ti25Cr45Ni4B1V20Mo5。
从以下结合附图作出的一个或多个实施例的详细描述，本文描述的一个或多个有利特征将变得显而易见。
附图说明
为了更完全地理解本发明的一个或多个实施例，对在附图中更详细地示出的一个或多个实施例做出参考并且在下文中进行描述，其中：
图1根据实例示出了关于若干Ti-Cr-V-Mo基合金在零摄氏度的氢解吸的压力-组分-温度(PCT)曲线。
具体实施方式
参考图1，相同的参考标号用于表示相同的部件。在以下描述中，对于不同构建的实施例，描述了不同的操作参数和部件。这些具体的参数和部件包括在本文中作为实例，但不旨在限制。
本发明在一个或多个实施例中提供了一种含硼储氢材料，其被认为表现出相对更有利的氢解吸动力学，特别在汽车环境中可经受的操作压力范围的情况下。更具体地说，加入特定选择的原子重量比的硼被认为在Ti-V-Cr-Mo或Ti-V-Cr-Ni-Mo合金结构中赋予了期望的变化并且以传递对于氢分子或氢原子的相对提高的储存能力。
如本文在其他地方详述的，并且不意在限制于任何特定的理论，根据本发明的一个或多个实施例的含硼Ti-Cr-V-Mo或Ti-Cr-V-Ni-Mo合金被认为在一定的期望程度上保持它们各自的体心立方(BCC)晶体结构，同时由于硼的存在提供一定的结构弛豫，从而协同地可以实现尤其与储氢和氢解吸相关的额外的益处。在这一点上，保持BCC堆积的含硼Ti-Cr-V-Mo或Ti-Cr-V-Ni-Mo合金由于在环境温度下它们与氢的反应性，倾向于表现出更有利的储氢特性。另一方面，和随着硼元素的加入，根据本发明的一个或多个实施例的Ti-Cr-V-Mo或Ti-Cr-V-Ni-Mo合金被认为在诸如环境温度的操作温度下提供相对增大的可逆储氢能力，并且尤其是氢解吸。
在一个或多个实施例中，本发明提供了包括具有(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、钼(Mo)、硼(B)、和任选的镍(Ni)的元素的合金的储氢材料，该合金的化学式为TiaCrbNidBcVxMoy，其中，a、b、c、x和y均为自然数，d为整数，并且x+y+a＝b+c+d。
在特定实施例中，合金TiaCrbNidBcVxMoy中包括的硼的含量为不大于2％的重量百分比的非零重量百分比。在特定的其他实施例中，包括的硼的含量为不大于1.5％的重量百分比、1.0％的重量百分比、0.75％的重量百分比、0.5％的重量百分比或0.25％的重量百分比的非零重量百分比。
不旨在限制于任何特定的理论，认为硼在电负性上类似于氢并且对钛显示亲和性。因此，如本文中其他地方描述的将硼加入BCC合金，诸如Ti-Cr-V-Mo或Ti-Cr-V-Ni-Mo合金被认为非期望地削弱了钛和氢之间的强键合，并且然后在相对更具有可操作性的解吸温度范围下有利于氢从钛解吸。此外，本文中描述的硼的量被认为是至少部分纳入由钛、铬、钒、钼和/或镍元素占据的一个或多个晶格格位内，从而改变了四面体和八面体间隙格位的局部原子排列，使某些格位转变为更有利于氢的存在，并且因此增大储氢能力。
在另一方面，根据本发明的一个或多个实施例也认为过量加入硼可能对Ti-Cr-V-Mo或Ti-Cr-V-Ni-Mo合金结构的BCC晶体结构施加未必期望的过变形，这可以导致诸如TiB2的特定化合物的形成，这倾向于妨碍而非提高储氢。
因此，本文中描述的TiaCrbNidBcVxMoy的合金被认为在这些实施例中利用与硼加入相关的这些考虑因素并且以提供进一步相对增强的氢解吸动力学。
不旨在限制于任何特定的理论，认为加入钒帮助形成钛和钒的固溶体。此外，进一步认为加入钒提高了生成的Ti-V合金的防脆性。元素钛的原子质量是48，元素钒的原子质量是51，其与元素钛的原子质量48区别不大。因此用元素钒进一步代替元素钛，可以获得类似的硼重量百分比。
在特定实施例中，包括在TiaCrbNidBcVxMoy合金中的钒的重量百分比为使得5≤x≤30。
在特定实施例中，包括在TiaCrbNidBcVxMoy合金中的钛的重量百分比为使得20≤a≤45。
此外，不旨在限制于任何特定的理论，认为包含钼有助于在低钒浓度下与铬和钛形成BCC结构。
钒是一种昂贵的元素。将钼包含在TiaCrbNidBcVxMoy合金中作为钒的部分替换，提供了用于材料成本控制的合理的方式，同时保持特定的期望的储氢特性。然而，如本文中其他地方所提及的，过量的钼可对生成的合金带来不期望的氢脆性，鉴于成本效率和氢脆变，使本文中描述的TiaCrbNidBcVxMoy达到平衡。达到V-Mo平衡的另一考虑因素在于熔点差异。钼比诸如钛和铬的其他元素具有相对较高的熔点，钼过量可能会对生成的合金带来不期望的非均质性。
在特定实施例中，包括在TiaCrbNidBcVxMoy合金中的钼的重量百分比为使得5≤y≤20。
此外，不旨在限制于任何特定的理论，认为包括铬以带来期望的抗氢脆变性。氢脆变被认为是一种在暴露于氢之后各种金属变脆、断裂的工艺。氢脆变通常是在形成或完成操作期间氢被引入敏感金属内的结果，并且增加了材料的开裂。铬被认为抗氢，并且因此赋予合金抗氢脆变性。
在特定实施例中，包括在TiaCrbNidBcVxMoy合金中的铬的重量百分比为使得35≤b≤49。
如本文所述的，合金任选地包括镍。不旨在限制于任何特定的理论，认为在特定情况下加入镍实现了氢解离的催化刺激。而镍被认为催化氢解离，镍可能因此在特定情形下对氢敏感。因为铬可以提供健全的抗氢性，为了带来催化活性的益处而加入镍可以通过与本文中别的地方提及的铬并存以协同地发挥保护作用。
此外，可以加入镍以至少代替元素铬，这是因为根据元素周期表镍和铬紧密排布并且具有类似的原子质量。因此，合理地期望在满足化学式TiaCrbNidBcVxMoy的同时，包括铬和镍可以配位(coordinated)以获得铬和镍赋予的协同优势。
在特定实施例中，包括在TiaCrbNidBcVxMoy合金中的镍的重量百分比为使得0≤d≤10。
如下文中更详细地描述的，表1至表10提供了满足化学式TiaCrbNidBcVxMoy和如本文其他地方描述的本发明的基本精神的各种合金的非限制性结构实例。
表1列出了具有相应的硼重量百分比的化学式TiaCrbNidBcVxMoy的非限制性合金实例，其中，a为25，d为0，x为20并且y为5。
表1
| 含硼合金 | 硼重量百分比 |
| Ti25Cr49B1V20Mo5 | 0.21％ |
| Ti25Cr48B2V20Mo5 | 0.42％ |
| Ti25Cr47B3V20Mo5 | 0.64％ |
| Ti25Cr46B4V20Mo5 | 0.86％ |
| Ti25Cr45B5V20Mo5 | 1.08％ |
| Ti25Cr44B6V20Mo5 | 1.31％ |
| Ti25Cr43B7V20Mo5 | 1.54％ |
| Ti25Cr42B8V20Mo5 | 1.76％ |
表2列出了具有相应的硼重量百分比的化学式TiaCrbNidBcVxMoy的非限制性合金实例，其中，a为25，d为0，x为15并且y为10。
表2
| 含硼合金 | 硼重量百分比 |
| Ti25Cr49B1V15Mo10 | 0.20％ |
| Ti25Cr48B2V15Mo10 | 0.40％ |
| Ti25Cr47B3V15Mo10 | 0.61％ |
| Ti25Cr46B4V15Mo10 | 0.82％ |
| Ti25Cr45B5V15Mo10 | 1.03％ |
| Ti25Cr44B6V15Mo10 | 1.25％ |
| Ti25Cr43B7V15Mo10 | 1.47％ |
| Ti25Cr42B8V15Mo10 | 1.69％ |
| Ti25Cr41B9V15Mo10 | 1.92％ |
从表1和表2可以看出，由于钼的原子质量大于钒的原子质量，如表2中列举的合金中的情况，相对于表1中列举的合金，用钼更多地取代钒可在保持硼在生成的合金中的含量不大于2％的重量百分比的同时更大限度地容纳更多的硼。特别地，每一Ti-Cr-V-Mo母合金中包含9个硼原子可能具有V15Mo10排列，同时硼重量百分比保持为不大于2重量百分比。
表3列出了具有相应的硼重量百分比的化学式TiaCrbNidBcVxMoy的非限制性合金实例，其中，a为25，d为0，x为10并且y为15。
表3
| 含硼合金 | 硼重量百分比 |
| Ti25Cr49B1V10Mo15 | 0.19％ |
| Ti25Cr48B2V10Mo15 | 0.39％ |
| Ti25Cr47B3V10Mo15 | 0.59％ |
| Ti25Cr46B4V10Mo15 | 0.79％ |
| Ti25Cr45B5V10Mo15 | 1.00％ |
| Ti25Cr44B6V10Mo15 | 1.20％ |
| Ti25Cr43B7V10Mo15 | 1.41％ |
| Ti25Cr42B8V10Mo15 | 1.62％ |
| Ti25Cr41B9V10Mo15 | 1.84％ |
同样，与鉴于到表1，在表2中示出的差异一致，在表3中示出的具有V10Mo15排列的每一Ti-Cr-V-Mo合金中包含9个硼原子相比于具有V15Mo10排列的它的类似物仍留有用于包括硼的更大的空间。
表4列出了具有相应的硼重量百分比的化学式TiaCrbNidBcVxMoy的非限制性合金实例，其中，a为25，d为4，x为20并且y为5。
表4
| 含硼合金 | 硼重量百分比 |
| Ti25Cr45Ni4B1V20Mo5 | 0.21％ |
| Ti25Cr44Ni4B2V20Mo5 | 0.42％ |
| Ti25Cr43Ni4B3V20Mo5 | 0.63％ |
| Ti25Cr42Ni4B4V20Mo5 | 0.85％ |
| Ti25Cr41Ni4B5V20Mo5 | 1.07％ |
| Ti25Cr40Ni4B6V20Mo5 | 1.30％ |
| Ti25Cr39Ni4B7V20Mo5 | 1.53％ |
| Ti25Cr38Ni4B8V20Mo5 | 1.76％ |
| Ti25Cr37Ni4B9V20Mo5 | 2.00％ |
表5列出了具有相应的硼重量百分比的化学式TiaCrbNidBcVxMoy的非限制性合金实例，其中，a为25，d为4，x为15并且y为10。
表5
| 含硼合金 | 硼重量百分比 |
| Ti25Cr45Ni4B1V15Mo10 | 0.20％ |
| Ti25Cr44Ni4B2V15Mo10 | 0.40％ |
| Ti25Cr43Ni4B3V15Mo10 | 0.60％ |
| Ti25Cr42Ni4B4V15Mo10 | 0.82％ |
| Ti25Cr41Ni4B5V15Mo10 | 1.03％ |
| Ti25Cr40Ni4B6V15Mo10 | 1.24％ |
| Ti25Cr39Ni4B7V15Mo10 | 1.46％ |
| Ti25Cr38Ni4B8V15Mo10 | 1.68％ |
| Ti25Cr37Ni4B9V15Mo10 | 1.91％ |
表6列出了具有相应的硼重量百分比的化学式TiaCrbNidBcVxMoy的非限制性合金实例，其中，a为25，d为4，x为10并且y为15。
表6
| 含硼合金 | 硼重量百分比 |
| Ti25Cr45Ni4B1V10Mo15 | 0.19％ |
| Ti25Cr44Ni4B2V10Mo15 | 0.37％ |
| Ti25Cr43Ni4B3V10Mo15 | 0.58％ |
| Ti25Cr42Ni4B4V10Mo15 | 0.78％ |
| Ti25Cr41Ni4B5V10Mo15 | 0.99％ |
| Ti25Cr40Ni4B6V10Mo15 | 1.19％ |
| Ti25Cr39Ni4B7V10Mo15 | 1.40％ |
| Ti25Cr38Ni4B8V10Mo15 | 1.61％ |
| Ti25Cr37Ni4B9V10Mo15 | 1.83％ |
表7列出了具有相应的硼重量百分比的化学式TiaCrbNidBcVxMoy的非限制性合金实例，其中，a为20，d为0，x为20并且y为10。
表7
| 含硼合金 | 硼重量百分比 |
| Ti20Cr49B1V20Mo10 | 0.20％ |
| Ti20Cr48B2V20Mo10 | 0.40％ |
| Ti20Cr47B3V20Mo10 | 0.61％ |
| Ti20Cr46B4V20Mo10 | 0.82％ |
| Ti20Cr45B5V20Mo10 | 1.03％ |
| Ti20Cr44B6V20Mo10 | 1.25％ |
| Ti20Cr43B7V20Mo10 | 1.47％ |
| Ti20Cr42B8V20Mo10 | 1.69％ |
| Ti20Cr41B9V20Mo10 | 1.91％ |
表8列出了具有相应的硼重量百分比的化学式TiaCrbNidBcVxMoy的非限制性合金实例，其中，a为20，d为0，x为10并且y为20。
表8
| 含硼合金 | 硼重量百分比 |
| Ti20Cr49B1V10Mo20 | 0.19％ |
| Ti20Cr48B2V10Mo20 | 0.37％ |
| Ti20Cr47B3V10Mo20 | 0.56％ |
| Ti20Cr46B4V10Mo20 | 0.76％ |
| Ti20Cr45B5V10Mo20 | 0.95％ |
| Ti20Cr44B6V10Mo20 | 1.15％ |
| Ti20Cr43B7V10Mo20 | 1.35％ |
| Ti20Cr42B8V10Mo20 | 1.55％ |
| Ti20Cr41B9V10Mo20 | 1.76％ |
| Ti20Cr40B10V10Mo20 | 1.97％ |
表9列出了具有相应的硼重量百分比的化学式TiaCrbNidBcVxMoy的非限制性合金实例，其中，a为20，d为4，x为20并且y为10。
表9
| 含硼合金 | 硼重量百分比 |
| Ti20Cr45Ni4B1V20Mo10 | 0.19％ |
| Ti20Cr44Ni4B2V20Mo10 | 0.39％ |
| Ti20Cr43Ni4B3V20Mo10 | 0.59％ |
| Ti20Cr42Ni4B4V20Mo10 | 0.79％ |
| Ti20Cr41Ni4B5V20Mo10 | 1.00％ |
| Ti20Cr40Ni4B6V20Mo10 | 1.21％ |
| Ti20Cr39Ni4B7V20Mo10 | 1.42％ |
| Ti20Cr38Ni4B8V20Mo10 | 1.63％ |
| Ti20Cr37Ni4B9V20Mo10 | 1.85％ |
表10列出了具有相应的硼重量百分比的化学式TiaCrbNidBcVxMoy的非限制性合金实例，其中，a为20，d为4，x为10并且y为20。
表10
| 含硼合金 | 硼重量百分比 |
| Ti20Cr45Ni4B1V10Mo20 | 0.18％ |
| Ti20Cr44Ni4B2V10Mo20 | 0.36％ |
| Ti20Cr43Ni4B3V10Mo20 | 0.55％ |
| Ti20Cr42Ni4B4V10Mo20 | 0.73％ |
| Ti20Cr41Ni4B5V10Mo20 | 0.92％ |
| Ti20Cr40Ni4B6V10Mo20 | 1.12％ |
| Ti20Cr39Ni4B7V10Mo20 | 1.31％ |
| Ti20Cr38Ni4B8V10Mo20 | 1.51％ |
| Ti20Cr37Ni4B9V10Mo20 | 1.71％ |
| Ti20Cr36Ni4B10V10Mo20 | 1.91％ |
在一个或多个实施例中，如在TiaCrbNidBcVxMoy中使用的钛可以为任意的同位素形式，包括44Ti、45Ti、46Ti、47Ti、48Ti、49Ti、和50Ti。
在一个或多个实施例中，如在TiaCrbNidBcVxMoy中使用的铬可以为任意的同位素形式，包括50Cr、51Cr、52Cr、53Cr和54Cr。
可以引入硼作为直接硼添加、作为母合金添加或作为二者。在引入作为直接硼添加的情况下，需要注意避免不需要的Ti-B相的过量形成。在这一点上，母合金添加可以帮助避免这样的不需要的形成。
在一个或多个实施例中，可由任何合适的方法确定诸如Ti、Cr、Ni、B、V、Mo和/或B的重量百分比的元素组成，其中，其非限制性实例包括原子吸收和电感耦合等离子质谱法或ICP-MS。具体地，可以通过利用电感耦合等离子体电离样品以生成离子、并且使用质谱仪分离和定量所产生的离子来实施ICP-MS，其中，电感耦合等离子体是通过电感加热具有电磁油的气体而带电或电离的等离子体。用于光谱分析的电感耦合等离子体可以维持在包括石英管的火炬中，并且在两个最外侧的管之间的气体的流动可以保持等离子体远离火炬的壁。为了连接到质谱仪，将来自等离子体的离子从一系列的锥形体抽取到质谱仪内，并且基于离子的质量-电荷比来分离离子并且检测器接收与浓度成正比的离子信号。
实例
在这个例子中，解吸结果如图1所示，制备五种合金并且将其命名为BCC-1、BCC-2、BCC-3、BCC-4和BCC-5，在表11中列出了它们的组成。使用每个都具有5g的标准铸块质量的电弧熔炼炉，然后在1100摄氏度下在氩气中退火12小时和然后在水中淬火来形成合金。
表11—BCC-1至BCC-5的组成
| BCC-1 | Ti25Cr50V25 |
| BCC-2 | Ti25Cr50V20Mo5 |
| BCC-3 | Ti25Cr45Ni5V20Mo5 |
| BCC-4 | Ti25Cr49B1V20Mo5 |
| BCC-5 | Ti25Cr45Ni4B1V20Mo5 |
从图1中可以看出，鉴于BCC-2和BCC-4之间的第一比较，加入硼代替一个原子元素铬导致相对更多的解吸的氢，特别是在如图所示的大于85bar的压力范围内。
从图1中也可以观察到，鉴于BCC-3和BCC-5之间的第二比较，加入硼代替一个原子元素镍导致在如图所示的介于20bar至150bar的压力范围内的相对更多的解吸的氢。
如本文以上详细描述的，鉴于第一和第二比较的PCT性能差异之间的第三比较，呈现其中镍存在时硼加入的效果更加明显。不旨在限制于任何特定的理论，认为硼增强了在氢解离和重组中的镍的催化功能。
合金BCC-1至BCC-5主要是单相BCC合金。钼的加入被认为和旨在降低生成的合金的脆性。有趣的是，鉴于BCC-1和BCC-2之间的第四比较，加入钼代替五个钒原子对解吸的氢储存能力没有出现任何明显的影响。
在一个或多个实施例中，如本文阐述的本发明提供了具有相对增强的氢解吸能力的含硼储氢材料。然而，本领域普通技术人员通过这些论述以及通过附图和权利要求可以认识到，在不背离所附权利要求限定的本发明的精神和范围的情况下，可以对本发明做出各种变化、改进和修改。
Claims (12)
1.一种储氢材料，包括：
包括(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、钼(Mo)、硼(B)、和任选的镍(Ni)的元素的合金，所述合金的化学式为TiaCrbNidBcVxMoy，其中，a、b、c、x和y均为自然数，d为整数，并且x+y+a＝b+c+d。
2.根据权利要求1所述的储氢材料，其中，b+c+d＝50。
3.根据权利要求1所述的储氢材料，其中，x+y+a＝50。
4.根据权利要求1所述的储氢材料，其中，硼相对于合金的重量百分比不大于2％。
5.根据权利要求1所述的储氢材料，其中，d在0和10之间并且包括0和10。
6.根据权利要求1所述的储氢材料，其中，c在1和10之间并且包括1和10。
7.根据权利要求1所述的储氢材料，其中，x在5和30之间并且包括5和30。
8.根据权利要求1所述的储氢材料，其中，x+y≤a。
9.根据权利要求1所述的储氢材料，其中，y在5和20之间并且包括5和20。
10.根据权利要求1所述的储氢材料，其中，a在20和45之间并且包括20和45。
11.根据权利要求1所述的储氢材料，其中，所述合金的化学式为Ti25Cr49B1V20Mo5。
12.根据权利要求1所述的储氢材料，其中，所述合金的化学式为Ti25Cr45Ni4B1V20Mo5。
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN105779845B (zh) | 2019-04-16 |
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