CN105762219B - 一种氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池器件的制备方法,所述电池包括:玻璃衬底;N‑Na共掺杂Cu2O薄膜层,形成在所述玻璃衬底的一面;AgInZnS量子点层,形成在所述N‑Na共掺杂Cu2O薄膜层上;ZnO透明层,形成在所述AgInZnS量子点层上;阴阳两极,阴极位于所述ZnO透明层上,阳极位于所述N‑Na共掺杂Cu2O薄膜层上。本发明利用AgInZnS量子点作ZnO/Cu2O异质结电池的中间层材料,拓展吸收光谱范围,可望增强光的吸收和转化。同时,AgInZnS量子点可实现调节各材料能级之间的匹配,加速电子和空穴的分离,提高电池的光电转换效率。
Description
技术领域
本发明属于半导体器件技术领域,涉及一种太阳能电池及其制备方法,具体涉及一种氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池及其制备方法。
背景技术
作为重要的光电转换材料之一的氧化亚铜,是一种p型半导体材料,具有高的吸收系数(104/cm)、原材料丰富、无毒、成本低的特点。其带隙宽度为2.1eV,可直接利用太阳光中波长为400~800nm的可见光,激发出光生电子–空穴对,产生光—电转换效应。因其太阳能电池的理论光电转换效率高达20%而受到业界人员的广泛关注,通过掺杂引入合适的中间带(intermediate band)后,其光电转换效率的理论极限可认为是第三代薄膜太阳能电池的新型重要材料之一。
2010年,美国普渡大学K.S.Choi等人通过电沉积法制备了n型Cu2O,与p型Cu2O形成了同质结Cu2O电池,由于p层和n层的电阻率都很高,导致其效率只有0.29%。到目前为止,通过n型掺杂来获得Cu2O同质结电池的努力并不成功。Cu2O作为天然的p型材料,很适合与ZnO等其它宽带隙的n型材料形成多叠层的p-n结结构。因此,构建Cu2O异质结类型器件是提高其光电转换效率的主要途径之一。研究表明,ZnO和Cu2O形成异质结的导带能级之差较小,已引起广泛关注。2006年,意大利国家能源发展局A.Mittiga等人制备的Cu2O/ZnO的异质结电池,电池转换效率为2%。2013年,臧志刚等人通过对氮掺杂的Cu2O薄膜与ZnO薄膜组装的电池转换效率有所提高。同年,日本金泽工业大学的T.Minami教授制备了AlZnO/ZnO/Cu2O多层异质结太阳能电池,以AlZnO为透明电极,实现了4.12%的转换效率。2014,日本本金泽工业大学的T.Minami教授引入n-型中间层Ga2O3,制备了AlZnO/Ga2O3/Cu2O电池结构,Ga2O3有助于减少界面的缺陷能级和能级之间的不匹配性,将电池转换效率提高到了5.53%,是目前报道的Cu2O太阳能电池效率最高的。然而,这个数值与其理论值20%还相差甚远。这么低的效率主要是由于Cu2O薄膜的电阻率太高,没有使电子和空穴在很短时间内分离。另外,异质结界面质量差,缺陷太多,还没有寻找到一种最佳的异质结复合材料,凭借不同种材料导带、价带之间的能级差使电子和空穴有效分离。
量子点材料具有多激子产生效应,用于太阳能电池,可以提高光子利用率,有利于效率的提高,像CdS量子点材料。但是Cd是致癌元素,一定程度上限制了其产业化的应用。所以选用一种合适的量子点材料与异质结复合材料进行协作运用以提高太阳能电池的光电转换效率是本领域技术人员一直潜心研究的课题。
发明内容
有鉴于此,本发明的目的在于针对现有氧化亚铜基太阳能电池制备技术的不足,设计了一种提高氧化亚铜基多叠层光电转换效率的太阳能电池及其制备方法。
为达到上述目的,本发明提供了如下技术方案:
1、一种氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池,所述电池包括:玻璃衬底;N-Na共掺杂Cu2O薄膜层,形成在所述玻璃衬底的一面;AgInZnS量子点层,形成在所述N-Na共掺杂Cu2O薄膜层上;ZnO透明层,形成在所述AgInZnS量子点层上;阴阳两极,阴极位于所述ZnO透明层上,阳极位于所述N-Na共掺杂Cu2O薄膜层上。
进一步,所述阴阳电极均由金属Au构成。
更进一步,所述阴阳电极均为栅网状,栅极间距为0.5mm。
进一步,所述阴极材料为铝掺杂氧化锌,所述阳极材料材料为石墨烯。
进一步,所述N-Na共掺杂Cu2O薄膜层厚度为750nm~850nm,所述AgInZnS量子点层厚度为200~300nm,所述ZnO透明层透明层为200~250nm。
2、所述一种氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池的制备方法,步骤如下:
1)清洗基底:依次采用紫外臭氧、丙酮、乙醇、去离子水清洗,再用氮气枪吹干;
2)N-Na共掺杂Cu2O薄膜层的制备:
a、利用蒸镀系统,真空条件下,热蒸发纯度为99.99%的Cu颗粒,在玻璃衬底上形成厚度为450~500nm的Cu膜;
b、将镀好的Cu膜放入RPE-CVD系统内,在氧等离子体激射下,在气压0.13Torr,衬底温度500℃,氧流量50sccm,氧RF功率30W的条件下氧化Cu膜30min;
c、引入氮等离子体,在气压0.18Torr,衬底温度500℃,氮流量20sccm、氮RF功率20W的条件下对氧化的Cu膜处理10~15min,抑制CuO的生产,形成单晶的Cu2O;
d、以氮等离子体和Na2CO3为源,开展对Cu2O的N-Na共掺杂生长10~15min,生长参数:气压0.18Torr,衬底温度500℃,氮流量20sccm,Na2CO3流量5~10sccm,氮RF功率20W;
e、在温度为300℃,Ar气体保护条件下,对制备的Cu2O薄膜进行退火处理,获得厚度为750nm~850nm的N-Na共掺杂Cu2O薄膜层;
3)AgInZnS量子点层的制备:采用旋涂法在N-Na共掺杂Cu2O薄膜层镀上一层厚度为200~300nm的AgInZnS量子点层;(AgInZnS量子点的制备方法参考文献:Nanoscale,vol.6,pp.11803-11809,2014);
4)ZnO透明层的制备:采用旋涂法在AgInZnS量子点层上镀上一层厚度为200~250nm的ZnO层;(ZnO透明层的制作方法,参考文献:J.of Alloys and Compounds,vol.619,pp.98-101,2015.)
5)电极的制备:采用电子束蒸发法系统在上述制得的ZnO层表面和Cu2O层表面上分别沉积厚度为60~80nm的金电极,或者在步骤1)后先在玻璃基底上制备厚度为100~150nm的石墨烯薄膜作为电池阳极,然后再进行步骤2),制得的ZnO透明层表面上沉积一层铝掺杂氧化锌层作为电池阴极。
本发明的有益效果在于:本发明利用AgInZnS量子点作ZnO/Cu2O异质结电池的中间层材料,拓展吸收光谱范围,可望增强光的吸收和转化,调节各材料能级之间的匹配,加速电子和空穴的分离,提高电池的光电转换效率。
附图说明
为了使本发明的目的、技术方案和有益效果更加清楚,本发明提供如下附图:
图1为实施例1制备的太阳能电池结构图;
图2为实施例2制备的太阳能电池结构图;
图3为太阳能电池实验测试的I-V结果图。
具体实施方式
下面对本发明的优选实施例进行详细的描述。实施例中未注明具体条件的实验方法,通常按照常规条件或按照制造厂商所建议的条件。
以下实施例所用的AgInZnS量子点,制备方法参考文献“Nanoscale,vol.6,pp.11803-11809,2014,”,ZnO透明层的制作方法,参考文献:“J.of Alloys andCompounds,vol.619,pp.98-101,2015.”。
实施例1
氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池按如下步骤制备:
(1)以普通石英玻璃为衬底,首先采用紫外臭氧清洗机对石英玻璃进行5分钟处理,然后依次在丙酮、乙醇、去离子水中分别超声清洗10分钟,用氮气枪吹干;
(2)利用蒸镀系统,在10-4Pa的真空条件下,热蒸发纯度为99.99%的Cu颗粒,在玻璃衬底上形成一定厚度的铜膜(厚度控制在450~500nm);
(3)将镀好的Cu膜放入RPE-CVD系统内,在氧等离子体激射下,氧化Cu膜,生长参数:气压0.13Torr、衬底温度500℃、时间30分、氧流量50sccm、氧RF功率30W;
(4)引入氮等离子体,对氧化的Cu膜进行处理,抑制CuO的生产,形成单晶的Cu2O,生长参数:气压0.18Torr、衬底温度500℃、时间10~15分、氮流量20sccm、氮RF功率20W;
(5)以氮等离子体和NaCO3为源,开展对Cu2O的N-Na共掺杂生长,在此过程中,调节和优化各组分的含量、比例及掺杂浓度,实现对Cu2O适当掺杂。生长参数:气压0.18Torr、衬底温度500℃、时间10~15分、氮流量20sccm、NaCO3流量5~10sccm,氮RF功率20W;
(6)在Ar气范围和300℃条件下,对制备的Cu2O薄膜进行退火处理,获得厚度在750nm~850nm的Cu2O薄膜;
(7)在制备好的Cu2O薄膜上,采用旋涂法在Cu2O薄膜上镀上一层厚度在200~300nm的AgInZnS量子点层;
(8)在制备好的Cu2O和AgInZnS量子点层上,采用旋涂法镀上一层厚度在200~250nm的ZnO层;
(9)采用电子束蒸发法系统在上述制得的ZnO层表面和Cu2O层表面上分别沉积厚度为60~80nm的金电极,使用掩膜板使沉积电极形状为栅网状,其栅极间距为0.5mm,获得氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池如图1所示。
将实施例1制备的氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池以及普通Cu2O/ZnO的太阳能电池进行CV曲线测试,得到如图3所示的测试曲线,从图3的实验结果可以看出,采用AgInZnS量子点层后,基于Cu2O/AgInZnS/ZnO这种结构的太阳能电池装换效率可达7.3%,而普通Cu2O/ZnO的太阳能电池装换效率只有约2%。效率提高的主要原因是,通过插入AgInZnS量子点层,可以拓展光谱的吸收,调节带隙的匹配,加速电子空穴对的分离。
实施例2
(1)以普通石英玻璃为衬底1,首先采用紫外臭氧清洗机对石英玻璃进行5分钟处理,然后依次在丙酮、乙醇、去离子水中分别超声清洗10分钟,用氮气枪吹干;
(2)利用氧化-还原法在玻璃衬底上制备一定厚度的石墨烯薄膜(厚度控制在100~150nm)形成电池的阳极;
(3)利用蒸镀系统,在10-4Pa的真空条件下,热蒸发纯度为99.99%的Cu颗粒,在镀有石墨烯玻璃衬底上形成一定厚度的铜膜(厚度控制在450~500nm);
(4)将镀好的Cu膜放入RPE-CVD系统内,在氧等离子体激射下,氧化Cu膜,生长参数:气压0.13Torr、衬底温度500℃、时间30分、氧流量50sccm、氧RF功率30W;
(5)引入氮等离子体,对氧化的Cu膜进行处理,抑制CuO的生产,形成单晶的Cu2O,生长参数:气压0.18Torr、衬底温度500℃、时间10~15分、氧流量20sccm、氮RF功率20W;
(6)以氮等离子体和NaCO3为源,开展对Cu2O的N-Na共掺杂生长,在此过程中,调节和优化各组分的含量、比例及掺杂浓度,实现对Cu2O适当掺杂,生长参数:气压0.18Torr、衬底温度500℃、时间10~15分、氮流量20sccm、NaCO3流量5~10sccm,氮RF功率20W;
(7)在Ar气范围和300℃条件下,对制备的Cu2O薄膜进行退火处理,获得厚度在750nm~850nm的Cu2O薄膜;
(8)在制备好的Cu2O薄膜上,采用旋涂法在Cu2O薄膜上镀上一层厚度在200~300nm的AgInZnS量子点层;
(9)采用旋涂法镀上一层厚度在200~250nm的ZnO层。具体参数为,通过用水热法制备;
(10)采用Sol-gel方法在步骤(9)制得的ZnO透明层表面上沉积一层铝掺杂氧化锌,具体参数为:得到AlZnO层,其厚度为60nm,直接将制备的AlZnO作为电池的阴极,获得氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池如图2所示。
进一步将实施例2制备的氧化亚铜基多叠层异质结太阳能进行CV曲线测试,也如图3所示,从图3的实验结果可以看出,通过采用石墨烯和AlZnO作透明电极及结合AgInZnS量子点作中间层后,电池的效率进一步得到了提高,可以看出Graphene/Cu2O/AgInZnS/ZnO/AlZnO太阳能电池装换效率可达9.2%。
本发明利用AgInZnS量子点作ZnO/Cu2O异质结电池的中间层材料,拓展吸收光谱范围,可望增强光的吸收和转化,调节各材料能级之间的匹配,加速电子和空穴的分离,提高电池的光电转换效率。
最后说明的是,以上优选实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制,尽管通过上述优选实施例已经对本发明进行了详细的描述,但本领域技术人员应当理解,可以在形式上和细节上对其作出各种各样的改变,而不偏离本发明权利要求书所限定的范围。
Claims (6)
1.一种氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池,其特征在于,所述电池包括:玻璃衬底;N-Na共掺杂Cu2O薄膜层,形成在所述玻璃衬底的一面;AgInZnS量子点层,形成在所述N-Na共掺杂Cu2O薄膜层上;ZnO透明层,形成在所述AgInZnS量子点层上;阴阳电极,阴极位于所述ZnO透明层上,阳极位于所述N-Na共掺杂Cu2O薄膜层上。
2.根据权利要求1所述一种氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池,其特征在于,所述阴阳电极均由金属Au构成。
3.根据权利要求2所述一种氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池,其特征在于,所述阴阳电极均为栅网状,栅极间距为0.5mm。
4.根据权利要求1所述一种氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池,其特征在于,所述阴极材料为铝掺杂氧化锌,所述阳极材料为石墨烯。
5.根据权利要求1所述一种氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池,其特征在于,所述N-Na共掺杂Cu2O薄膜层厚度为750nm~850nm,所述AgInZnS量子点层厚度为200~300nm,所述ZnO透明层为200~250nm。
6.权利要求1~5任一项所述一种氧化亚铜基多叠层异质结太阳能电池的制备方法,其特征在于,步骤如下:
1)清洗基底:依次采用紫外臭氧、丙酮、乙醇、去离子水清洗,再用氮气枪吹干;
2) N-Na共掺杂Cu2O薄膜层的制备:
a、利用蒸镀系统,真空条件下,热蒸发纯度为99. 99% 的Cu颗粒,在玻璃衬底上形成厚度为450~500nm的Cu膜;
b、将镀好的Cu膜放入RPE-CVD系统内,在氧等离子体激射下,在气压0.13Torr,衬底温度500℃,氧流量50sccm,氧RF功率30W的条件下氧化Cu膜30min;
c、引入氮等离子体,在气压0.18Torr,衬底温度500℃,氮流量20sccm、氮RF功率20W的条件下对氧化的Cu膜处理10~15min,抑制CuO的生产,形成单晶的Cu2O;
d、以氮等离子体和Na2CO3为源,开展对Cu2O的N-Na共掺杂生长10~15min,生长参数:气压0.18Torr,衬底温度500℃,氮流量20sccm,Na2CO3流量5~10sccm,氮RF功率20W;
e、在温度为300℃,Ar气体保护条件下,对制备的Cu2O薄膜进行退火处理,获得厚度为750nm~850nm的N-Na共掺杂Cu2O薄膜层;
3)AgInZnS量子点层的制备:采用旋涂法在N-Na共掺杂Cu2O薄膜层镀上一层厚度为200~300nm的AgInZnS量子点层 ;
4)ZnO透明层的制备:采用旋涂法在AgInZnS量子点层上镀上一层厚度为200~250nm的ZnO层;
5)电极的制备:采用电子束蒸发法系统在上述制得的ZnO层表面和Cu2O层表面上分别沉积厚度为60~80nm的金电极,或者在步骤1)后先在玻璃基底上制备厚度为100~150nm的石墨烯薄膜作为电池阳极,然后再进行步骤2),制得的ZnO透明层表面上沉积一层铝掺杂氧化锌层作为电池阴极。
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