CN105742697A - 安装在全固态电池中的正极复合材料 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种全固态电池中的正极复合材料。具体而言，从电解质层向金属集电器，电解质、正极材料和导电材料的含量非线性地变化。因而，越接近电解质层时，离子导电性增加，且越接近金属集电器时，电子导电性增加，使得电化学反应可以在正极复合材料的整个内部活跃地进行。

Description

安装在全固态电池中的正极复合材料
相关申请的交叉引用
本申请基于2014年12月24日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2014-0188628号并要求其优先权权益，其全部公开内容并入本文以供参考。
技术领域
本发明涉及布置在全固态电池中的正极复合材料。具体而言，正极复合材料可以通过使其中包含的组分具有浓度梯度而高效地诱发电化学反应。
背景技术
根据现有技术的常规锂二次电池包括电解质，该电解质中含有可燃的有机溶剂，使得当施加外部冲击且电池单元没有受到控制时，可能产生严重的安全性问题。
因而，根据现有技术，除电池单元的基本结构外，可能还需要应用单独改善安全性的额外结构，或者可能需要在锂二次电池中安装额外的安全性设备。
全固态电池已经根据现有技术的锂二次电池进行了改变，因此全固态电池可以包括特别是被固体电解质替代的电解质。在上述的全固态电池中，由于可以减少根据现有技术的锂二次电池的安全性问题，全固态电池已经被公众视为新一代电池。
然而，由于液相电解质被固相电解质所替代，在电极结构中发生电化学反应之时，与根据现有技术的锂二次电池相比，电阻可能增加，从而其能量密度和功率性能可能降低。
例如，作为电解质，正极材料、导体材料和粘合剂作为厚膜形式被涂覆在金属集电器上，当前全固态电池的正极复合材料可以粘合于固相电解质层，从而制备为电池单元。
电池通过电极中的电化学反应而生成电能。特别对于全固态电池而言，电子可以沿着路径从金属集电器经由导电材料而移动至正极材料。此外，锂离子可以沿着路径从粘合于电解质层且与正极复合材料对称的负极经由电解质层和包括在正极复合材料中的电解质移动至正极材料。因而，正极材料中的锂离子可以被存储并放出。
然而，与根据现有技术的含有其中离子相对自由移动的液相电解质的锂二次电池相比，在全固态电池中，应当考虑离子导电性以及电子导电性。此外，在全固态电池中，与根据现有技术的锂二次电池相比，内电阻可能增加。为解决这些问题，需要开发一种新的材料并改善全固态电池的结构。
发明内容
在优选的方面，已经做出本发明来解决上述发生在现有技术中的问题并使现有技术实现的优点保持完好。
在一个方面，本发明提供正极复合材料，该正极复合材料布置在全固态电池中并且能够使正极复合材料的内电阻最小化，使得通过沿着全固态电池中正极复合材料的离子和电子的传导路径来调节材料含量浓度可以高效地诱发电化学反应。
根据本发明的示例性实施方式，布置在全固态电池中的正极复合材料可以介于电解质层与金属集电器之间，例如相互对称的电解质层与金属集电器之间。具体而言，正极复合材料中包含的电解质、正极材料和导电材料的含量可以从与电解质层接触的区域到与金属集电器接触的区域非线性地变化。
如本文所用的“非线性变化”是指，变化可以与变量或元素不相关或不成比例。例如，正极复合材料中的组分的含量可以与从底面例如集电器开始的高度范围不相关或不成比例。
此外，如本文所用的“对称”是指，物体布置成彼此面对，其中平面或线位于两者之间。例如，全固态电池的电解质层和金属集电器可以设置成至少基本彼此面对，且包括正极复合材料(层)的平面可以将电解质层与金属集电器之间的空间进行划分。应理解，本文中所指的在对称方向中的物体可以不处于例如精确平行的方向，而是可以以变化量偏置，例如高达约5、约10、约15、约20或约25度或更大的偏置。
在另一个方面，本发明提供包括上述正极复合材料的全固态电池。
还提供一种制备本文所述的正极复合材料的方法。例如，电解质、正极材料和导电材料的各个混合物可以以预设含量比进行制备，且预设含量比可以在各个混合物中非线性地变化。接下来，可以将具有不同预设含量比的多个如此制备的混合物层叠以形成各层，且层叠的混合物层可以被堆叠或压制。具体而言，正极材料和导电材料可以处于粉末形式，此外，粘合剂可以与电解质、正极材料以及导电材料混合。
本发明的其他方面在下文中公开。
附图说明
根据结合附图的以下具体实施方式，本发明的上述和其他目的、特征和优点将更加明晰可见。
图1是根据本发明示例性实施方式的全固态电池中布置的示例性正极复合材料。
图2是示出图1中全固态电池中布置的示例性正极复合材料的示例性含量比变化的图。
图3是现有技术中常规正极复合材料的示例性电化学反应区域。
附图中各元件的标记：
100：电解质层
200：金属集电器
300：正极复合材料
具体实施方式
本文使用的术语仅出于说明具体示例性实施方式的目的，而不是意在限制本发明。如本文所使用的，单数形式“一个、一种、该”也意在包括复数形式，除非上下文中另外明确指明。还应当理解的是，在说明书中使用的术语“包括、包含、含有”是指存在所述特征、整数、步骤、操作、元素和/或部件，但是不排除存在或添加一个或多个其他特征、整数、步骤、操作、元素、部件和/或其群组。如本文所使用的，术语“和/或”包括一个或多个相关所列项的任何和所有组合。
除非特别指出或从上下文清晰得到，本文使用的术语“约”应理解为在本领域的正常容忍范围内，例如在均值的2个标准差内。“约”可以理解为在所述数值的10％、9％、8％、7％、6％、5％、4％、3％、2％、1％、0.5％、0.1％、0.05％或0.01％内。除非另外从上下文清晰得出，本文中提供的所有数值都被术语“约”修饰。
在下文将详细参考本发明的各个示例性实施方式，实施方式的实例在附图中示出并在以下进行说明。尽管本发明将结合示例性实施方式描述，但应该理解，本说明书并非旨在将本发明限制到那些示例性实施方式。相反，本发明意在不仅涵盖示例性实施方式，而且也涵盖包括在由所附权利要求限定的本发明的宗旨和范围内的各种变化、修改、等同物和其他实施方式。
将参照附图详细说明本发明的示例性实施方式。
如图1至图3所示，正极复合材料300可以布置在全固态电池中。正极复合材料300可以介于电解质层100与金属集电器200之间，使得例如电解质层100和金属集电器200可以相互对称。此外，如图1所示，正极复合材料300中包含的电解质、正极材料和导电材料的含量可以从与电解质层100接触的区域到与金属集电器200接触的区域非线性地变化。具体而言，正极材料和导电材料的含量可以与电解质含量变化成反比地变化。
根据本发明示例性实施方式的正极复合材料可以通过以预设含量比制备以粉末形式制成的电解质、正极材料与导电材料的混合物，使具有不同含量比的多个混合物层叠以形成层，并在之后加热或压制所层叠的混合物层而形成。具体而言，粘合剂可以与粉末形式的其他材料混合，从而牢固地粘合正极复合材料。
从电解质层100向金属集电器200，电解质的含量可以减少。如此，锂离子可以平稳地移动。从电解质层100向金属集电器200，正极材料的含量可以增加，相应地，可能使经由电解质层100与负极短路的可能性最小化。此外，从电解质层100向金属集电器200，导电材料的含量可以增加，且电子可以更加平稳地移动。
此外，电解质的含量可以变化，使得与金属集电器200接触的区域中的电解质的含量可以在与电解质层100接触的区域中的电解质含量的约0倍至约0.8倍范围内变化。正极复合材料可以制备成使得与电解质层100接触的区域中的导电材料和正极材料的含量可以在与电解质层100接触的区域中的电解质含量的约0倍至约0.3倍范围内，从而导电材料和正极材料的含量可以与电解质含量变化成反比地变化。
在本发明的示例性实施方式中，正极复合材料可以制备成使得与金属集电器200接触的区域中的电解质含量可以为与电解质层100接触的区域中的电解质含量的约0.5倍。而且，正极复合材料可以制备成使得与电解质层100接触的区域中的导电材料和正极材料的含量可以为与电解质层100接触的区域中的电解质含量的约0倍。
具体而言，在与电解质层100接触的区域中，电解质和正极材料可以以约100:0至约80:20的含量比混合，且导电材料可以基于正极复合材料的总重以约0～1wt％的含量包含在其中。此外，在与金属集电器200接触的区域中，电解质和正极材料可以以约0:100至约50:50的含量比混合，且导电材料可以基于正极复合材料的总重以约1～10wt％的含量包含在其中。
根据本发明的示例性实施方式，正极复合材料可以制备成使得电解质、正极材料和导电材料的含量比在与电解质层100接触的区域中可以为约100:0:0，且在与金属集电器200接触的区域中的含量比可以为约47.6:47.6:4.8，如图1所示。
电解质层100与金属集电器200之间的区域中的含量比可以非线性地变化。即，如图2所示当金属集电器200被认作底面时，正极复合材料可以制备成在预设高度范围内具有相同含量比。
如图3所示，根据现有技术的常规正极复合材料300可以通过涂覆电解质、正极材料和导电材料而制备，使得电化学反应仅在电解质与正极材料之间的界面处进行。然而，根据本发明，在金属集电器200被认作底面时，正极复合材料可以制备成使得电解质、正极材料和导电材料在预设高度范围具有特定含量比。因此，经由电解质层100与负极短路的产生可以最小化，锂离子和电子的移动性可以增加，内电阻可以最小化，且电化学反应区域可以最大化。
此外，在全固态电池的常规正极复合材料中，当电解质、正极材料和导电材料以厚膜形式涂覆时，电化学反应集中在电解质的表面上。然而，当正极复合材料被布置在根据本发明的如上所述的全固态电池中时，越接近电解质层时，离子导电性可以提高，且越接近金属集电器时，电子导电性可以提高。因此，电化学反应可以在正极复合材料的整个内部活跃地进行。
在现有技术中，由于内电阻而对正极复合材料的厚度存在限制，但是当应用本发明的正极复合材料时，内电阻可以降低，使得布置在全固态电池中的正极复合材料的重量可以增加。
此外，内电阻可以降低，使得能量密度、或者能够在全固态电池中充放电的能量含量可以增加。
另外，能量密度可以增加，使得全固态电池可以设计成与根据现有技术的常规全固态电池相比具有更加紧凑的外观。
此外，由于活性材料、或者具体地正极材料可能不存在于电解质层与正极复合材料之间的界面或接触区域，因此在正极与负极之间经由电解质层发生的短路可以减少。
如上所述，尽管本发明已经参考示例性实施方式和附图进行了描述，本领域技术人员将意识到，本发明并不限于此，而是在不背离所附权利要求及其等同物限定的范围的情况下可以做出多种修改和变化。

Claims (11)

1.一种用于全固态电池的正极复合材料，所述正极复合材料介于电解质层与金属集电器之间，
其中所述正极复合材料中包含的电解质、正极材料和导电材料的含量从与所述电解质层接触的区域到与所述金属集电器接触的区域变化。
2.根据权利要求1所述的正极复合材料，其中所述电解质层与所述金属集电器相互对称。
3.根据权利要求1所述的正极复合材料，其中从所述电解质层向所述金属集电器，所述电解质的含量减少，且所述导电材料的含量增加。
4.根据权利要求1所述的正极复合材料，其中所述正极材料的含量与所述电解质的含量变化成反比地变化。
5.根据权利要求1所述的正极复合材料，其中所述导电材料的含量与所述电解质的含量变化成反比地变化。
6.根据权利要求1所述的正极复合材料，其中在与所述电解质层接触的区域，所述电解质和所述正极材料以100:0至80:20的含量比混合，且基于所述正极复合材料的总重以0～1wt％的含量包含所述导电材料。
7.根据权利要求1所述的正极复合材料，其中在与所述金属集电器接触的区域，所述电解质和所述正极材料以0:100至50:50的含量比混合，且基于所述正极复合材料的总重以1～10wt％的含量包含所述导电材料。
8.一种全固态电池，其包括如权利要求1所述的正极复合材料。
9.一种制备如权利要求1所述的正极复合材料的方法，包括以下步骤：
以预设含量比制备电解质、正极材料与导电材料的混合物，所述预设含量比非线性地变化；
使具有不同预设含量比的多个混合物层叠以形成各层；以及
加热或压制所述各层。
10.根据权利要求9所述的方法，其中所述电解质、所述正极材料和所述导电材料处于粉末形式。
11.根据权利要求9所述的方法，其中将粘合剂与所述电解质、所述正极材料和所述导电材料混合。
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