CN105723540B - 用于有机发光元件的光提取基底、其制造方法以及包括其的有机发光元件 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于有机发光元件的光提取基底、一种制造该光提取基底的方法和一种包括该光提取基底的有机发光元件，更具体地，涉及一种表现出良好光提取效率的用于有机发光元件的光提取基底、一种用于制造该光提取基底的方法和一种包括该光提取基底的有机发光元件。为此，本发明提供了一种用于有机发光元件的光提取基底、一种用于制造该光提取基底的方法和一种包括该光提取基底的有机发光元件，所述光提取基底包括：第一光提取层，在其中形成有多个气孔且由掺杂有掺杂剂的第一金属氧化物制成；第二光提取层，形成在第一光提取层上且由具有相比于第一金属氧化物不同的原子扩散速率的第二金属氧化物制成。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于有机发光装置(OLED)的光提取基底及其制造方法以及包括该光提取基底的OLED。更具体地，本发明涉及一种具有优良的光提取效率的用于OLED的光提取基底及其制造方法以及包括该光提取基底的OLED。
背景技术
发光装置通常可以分为发光层由有机材料形成的有机发光装置(OLED)和发光层由无机材料形成的无机发光装置。OLED是基于有机发光层中的激子的辐射衰变的自发光光源，激子通过经由电子注入电极(阴极)注入的电子和经由空穴注入电极(阳极)注入的空穴的复合来产生。OLED具有一系列优点，诸如，低电压驱动、自发光、宽视角、高分辨率、自然色彩再现性和快速响应速率。
最近，已经积极地进行将OLED应用于诸如便携式通信装置、相机、手表、办公设备、车辆信息显示装置、电视(TV)、显示装置和照明系统等各种装置的研究。
为了改善OLED的发光效率，需要改善构成发光层的材料的发光效率或者改善就由发光层产生的光被提取的水平而言的光提取效率。
这里，光提取效率取决于构成OLED的材料的层的折射率。在典型的OLED中，当由发光层产生的光束以大于临界角的角度发射时，光束会在高折射率层(诸如透明电极层)和低折射率层(诸如玻璃基底)之间的界面处被全反射。因此这降低了光提取效率，从而降低了OLED的整体的发光效率，这是有问题的。
更具体地，仅约20％的由OLED产生的光发射到外部，约80％的产生的光由于源自玻璃基底与包括阳极、空穴注入层、空穴传输层、发射层、电子传输层和电子注入层的有机发光层之间折射率的差异的波导效应以及被源自玻璃基底与环境空气之间的折射率的差异的全内反射而损失。这里，内部的有机发光层的折射率在1.7至1.8的范围内，而通常用于阳极的氧化铟锡(ITO)的折射率为约1.9。由于这两层具有显著低的厚度(在200nm至400nm的范围内)且用于玻璃基底的玻璃的折射率为约1.5，所以在OLED内部形成平面波导。据估计因上述原因引起的在内部波导模式中光损失的百分比为约45％。此外，由于玻璃基底的折射率为约1.5，并且环境空气的折射率为1.0，所以当光在玻璃基底的内部出射时，具有大于临界角的入射角的光束被全反射并被捕获在玻璃基底内部。捕获的光的比例通常为约35％，仅约20％的产生的光发射到外部。
因此，正在积极地进行对用于改善OLED的光提取效率的方法的研究。
[相关技术文献]
专利文献1：第2013-0193416号美国专利申请公布(2013年8月1日)
发明内容
技术问题
因此，本发明是考虑到在相关技术中出现的上述问题而做出的，本发明提出一种具有优良的光提取效率的用于有机发光装置的光提取基底、其制造方法以及包括其的有机发光装置。
技术方案
根据本发明的一方面，一种用于有机发光装置的光提取基底可以包括：第一光提取层，其中形成有多个气孔，所述第一光提取层包括第一金属氧化物和加入到第一金属氧化物的掺杂剂；第二光提取层，设置在第一光提取层上，所述第二光提取层包括具有与第一金属氧化物不同的原子扩散速率的第二金属氧化物。
第一金属氧化物的原子扩散速率可以比第二金属氧化物的原子扩散速率快。
第一金属氧化物的折射率可以大于第二金属氧化物的折射率。
第一金属氧化物可以是ZnO，第二金属氧化物可以是Al2O3。
这里，掺杂剂可以是Ga。
掺杂剂的含量按重量计可以在第一金属氧化物的量的4.1％至11.3％的范围内。
所述多个气孔可以从第一光提取层和第二光提取层之间的边界沿第一光提取层的向内方向形成。
光提取基底还可以包括设置在第二光提取层上的平坦化层。
根据本发明的另一方面，一种制造用于OLED的光提取基底的方法可以包括：第一光提取层形成操作，形成包括第一金属氧化物和加入到第一金属氧化物的掺杂剂的第一光提取层；第二光提取层形成操作，形成包括第二金属氧化物的第二光提取层，第二光提取层的原子扩散速率比第一光提取层的原子扩散速率慢；以及气孔形成操作，通过对第一光提取层和第二光提取层进行热处理使原子扩散而在第一光提取层内形成多个气孔。
这里，Ga可以在第一光提取层形成操作中用作掺杂剂。
第一光提取层形成操作可以包括用按重量计范围在第一金属氧化物的量的4.1％至11.3％的含量的Ga掺杂第一金属氧化物。
第一光提取层形成操作可以包括通过常压化学气相沉积在基底上沉积ZnO。
第二光提取层形成操作可以包括通过电子束加工或溅射在第一光提取层上沉积Al2O3。
气孔形成操作可以包括在范围为600℃至800℃的温度内对第一光提取层和第二光提取层进行热处理。
根据本发明的又一方面，一种有机发光装置可以在由其产生的光在向外部发射的路径上包括如上描述的用于有机发光装置的光提取基底。
有益效果
如上所述，可以对具有不同的原子热扩散速率的金属氧化物薄膜进行层压和热处理，从而在具有较快原子扩散速率的金属氧化物薄膜中形成各种光散射气孔。
此外，通过调整向具有较快原子扩散速率的金属氧化物薄膜加入的掺杂剂的含量能够控制形成气孔的位置和气孔的浓度。
此外，当其内形成有多个气孔的金属氧化物薄膜被应用为有机发光装置的光提取层时，金属氧化物薄膜可以改善有机发光装置的光提取效率。由此能够以低电压驱动有机发光装置，从而降低使用有机发光装置的照明装置或显示装置的功耗并且改善其亮度。
附图说明
图1是示意性示出根据本发明的示例性实施例的用于OLED的光提取基底和包括该光提取基底的OLED的剖视图。
图2是示出根据本发明的示例性实施例的制造用于OLED的光提取基底的方法的流程图。
图3示出从本发明的示例得到的表示取决于热处理温度的气孔的形成的差异的FIB-SEM分析结果。
图4示出从图3的示例得到的透射率和雾度测量结果。
图5示出从本发明的示例得到的表示取决于Ga浓度的气孔的形成的差异的FIB-SEM分析结果。
具体实施方式
在下文中，将参照附图详细地描述根据本发明示例性实施例的用于有机发光装置(OLED)的光提取基底、其制造方法以及包括该光提取基底的OLED。
此外，在本发明的描述中，在由于包括已知的功能和组件的详细描述使得本发明的主题呈现不清楚的情况下，将省略这些详细描述。
如图1中所示，根据本发明的示例性实施例的用于OLED的光提取基底100为设置在由OLED 10产生的光发射到外部的路径上的基底，以改善仅允许约20％的光发射到外部的OLED 10的光提取效率。
虽然没有具体地示出，但是OLED 10具有阳极、有机发光层和阴极夹在一对彼此面对的相对基底之间的多层结构。在这种情况下，阳极可以由具有较高功函数的诸如Au、In或Sn的金属或者诸如氧化铟锡(ITO)的金属氧化物来形成，以有利于空穴注入。此外，阴极可以是由具有较低功函数的Al、Al:Li或Mg:Ag形成的金属薄膜，以有利于电子注入。当OLED10为顶发射OLED时，根据本发明的实施例的光提取基底100设置在阴极上。在这种情况下，阴极可以具有包括由诸如Al、Al:Li或Mg:Ag的金属形成的半透明电极薄膜和由诸如ITO的氧化物形成的透明电极薄膜的多层结构，以有利于由有机发光层产生的光的透射。有机发光层可以包括顺序地堆叠在阳极上的空穴注入层、空穴传输层、发射层、电子传输层和电子注入层。当OLED 10为应用于照明系统的白光OLED时，发光层可以具有例如包括发射蓝光的高分子发光层和发射橘红光的低分子发光层的多层结构以及各种其它结构，以发射白光。此外，OLED可以具有包括与互连层交替的多个有机发光层的串接式结构。
使用这种结构，当在阳极和阴极之间感生正向电压时，来自阴极的电子穿过电子注入层和电子传输层迁移到发射层，并且来自阳极的空穴穿过空穴注入层和空穴传输层迁移到发射层。已经迁移到发射层中的电子和空穴彼此结合，从而产生激子。当激子从激发态转变到基态时，发射光。发射的光的亮度与阳极和阴极之间流动的电流的量成比例。
如上所述在OLED 10中采用的光提取基底100包括第一光提取层120和第二光提取层130。
第一光提取层120可以形成在阳极与光被发射到外部的路径上所处的基底之间。第一光提取层120包括加入了掺杂剂的金属氧化物。掺杂剂可以是镓(Ga)。此外，多个气孔121形成在第一光提取层120内。气孔121作用是使从OLED 10发射的光散射，更具体地，使由OLED 10产生的光发射的路径复杂化或多样化，从而改善沿正向方向的光提取效率。多个气孔121可以具有相同或各种不同的形状或大小。即，多个气孔121可以具有随机的尺寸、距离、形状或形式。多个随机形成的气孔121可以在宽范围的波长内而不是特定范围的波长内促进光提取，所以当OLED 10应用于照明系统时根据本发明实施例的包括光提取基底100的OLED 10可以更为有用。
这里，多个气孔121通过从具有不同的原子热扩散速率的两种材料的多层结构发生的柯肯达尔效应(Kirkendall effect)形成在第一光提取层120内，其中，具有较快的原子扩散速率的材料的原子迁移到具有较慢的原子扩散速率的材料。鉴于此，第一光提取层120的金属氧化物被选择为其原子扩散速率不同于(更具体地，快于)第二光提取层130的金属氧化物的原子扩散速率的材料。此外，第一光提取层120的金属氧化物可以被选择为其折射率比第二光提取层130的金属氧化物的折射率大的材料。例如，第一光提取层120的金属氧化物可以是ZnO，而第二光提取层130的金属氧化物可以是Al2O3。
多个气孔121的分布的水平根据加入到第一光提取层120的金属氧化物的掺杂剂的浓度来控制。根据本发明的实施例，加入到第一光提取层120的金属氧化物的掺杂剂按重量计可以在金属氧化物(即，ZnO)的量的4.1％至11.3％的范围内。当掺杂剂的浓度处于这个范围的较低的水平时，多个气孔121从第一光提取层120和第二光提取层130之间的边界主要沿第一光提取层120的向内方向形成。当掺杂剂的浓度处于这个范围的较高的水平时，多个气孔121不仅均匀地形成在第一光提取层120和第二光提取层130之间的边界中，而且均匀地形成在第一光提取层120的整个内部区域中。
第二光提取层130形成在第一光提取层120上。如上所述，第二光提取层130可以包括原子扩散速率比第一光提取层120的金属氧化物的原子扩散速率低的金属氧化物(例如，Al2O3)，使得多个气孔121在制造工艺期间通过原子扩散形成在第一光提取层120内。第二光提取层130与第一光提取层120合作作为OLED 10的内部光提取层工作。这里，第二光提取层130邻接OLED 10的阳极。当第二光提取层130的邻接阳极的表面的平整度的水平低时，第二光提取层130的表面形状可以传递到阳极，从而降低OLED 10的电性能。为防止这个问题，当根据本发明的实施例的光提取基底100应用于OLED 10时，可以在第二光提取层130和阳极之间形成平坦化层(未示出)。
当根据本发明的实施例的包括其内形成有多个气孔121的第一光提取层120与第二光提取层130的光提取基底100应用于OLED 10时，可以改善OLED 10的光提取效率。由此能够以低电压驱动OLED 10，从而在改善照明系统或显示装置的亮度的同时降低了采用OLED作为光源的照明系统或显示装置的功耗。
在下文中，将参照图2描述根据本发明的实施例的制造用于OLED的光提取基底的方法。对于其特定的组件，还将参照图1。
图2是示出根据本发明的实施例的制造用于OLED的光提取基底的方法的流程图。
如图2中所示，根据本发明的示例性实施例的制造用于OLED的光提取基底的方法为制造设置在由OLED 10产生的光被发射到外部的路径上的光提取基底100以改善OLED 10的光提取效率的方法。制造用于OLED的光提取基底的方法包括第一光提取层形成操作S1、第二光提取层形成操作S2和气孔形成操作S3。
首先，第一光提取层形成操作S1为由加入了掺杂剂的金属氧化物形成第一光提取层120的操作。在第一光提取层形成操作S1中，通过常压化学气相沉积(APCVD)在OLED 10的一对包封层基底中的一个上沉积ZnO(一种金属氧化物)。此外，在第一光提取层形成操作S1中，将Ga作为掺杂剂加入到ZnO。在第一光提取层形成操作S1中，Ga的掺杂量按重量计可以在ZnO的量的4.1％至11.3％的范围内。Ga掺杂可以在APCVD期间执行或者在ZnO薄膜的沉积之后执行。
此后，第二光提取层形成操作S2可以是在第一光提取层120上形成第二光提取层130的操作，第二光提取层130包括与第一光提取层120的金属氧化物不同的金属氧化物。在第二光提取层形成操作S2中，利用E束(电子束)加工或溅射在第一光提取层120上沉积原子扩散速率比第一光提取层120的金属氧化物的原子扩散速率低的金属氧化物(例如，Al2O3)，使得可以在后续工艺中的热处理期间通过基于原子扩散的柯肯达尔效应在第一光提取层120内形成多个气孔121。
最后，气孔形成操作S3是通过使原子扩散在第一光提取层120内形成多个气孔121的操作。具体地讲，在气孔形成操作S3中，对沿一个方向彼此堆叠的第一光提取层120和第二光提取层130进行热处理。在气孔形成操作S3中，可以在范围从600℃至800℃的温度执行热处理。当热处理的温度低于600℃时，热处理不能形成气孔121。当热处理的温度超过800℃时，难以控制多个气孔121具有预期的形状。此外，为了产生足够大小的多个气孔121，热处理必须进行至少一个小时。当热处理时间超过五个小时时，扩散原子饱和且不会有更多的原子扩散。因此，由于当热处理时间超过五个小时时，不再形成气孔121，所以执行超过五个小时的热处理是无用的。
当如上所述对第一光提取层120和第二光提取层130进行热处理时，在第一光提取层120和第二光提取层130之间的边界中以及在包括具有较快原子扩散速率的金属氧化物的第一光提取层120内形成多个气孔121。热处理温度越接近800℃，形成的气孔121越多且越大。此外，加入到金属氧化物(ZnO)的Ga的浓度越高，多个气孔121越均匀地形成在第一光提取层120的整个内部。当掺杂的Ga的浓度低时，多个气孔121主要形成在第一光提取层120和第二光提取层130之间的边界中。即，在第一光提取层形成操作S1中通过控制Ga的掺杂浓度和在气孔形成操作S3中通过控制热处理的温度来控制形成在第一光提取层120内形成的气孔121的位置、大小和数量。
当完成气孔形成操作S3时，制得根据本发明的实施例的用于OLED的光提取基底100。
<示例1：取决于热处理温度的气孔的形成的差异>
通过APCVD在基底上沉积厚度为约500nm的Ga掺杂ZnO薄膜，然后通过电子束加工或溅射在ZnO薄膜上沉积厚度为约200nm的Al2O3薄膜，制得三个样品。这里，样品1(RT)未经热处理，样品2(700℃)在700℃下热处理五个小时，样品3(800℃)在800℃下热处理五个小时。此外，通过由APCVD在基底上将ZnO薄膜沉积到500nm的厚度，然后通过电子束加工或溅射在ZnO薄膜上沉积Al2O3薄膜，制得样品4(ZnO 800℃)。然后，样品4在800℃下热处理五个小时。
如图3中所示，通过使用FIB-SEM检查四个样品的截面来对如上制造的四个样品分析气孔的形成的效果。参照图3，在未经热处理的样品1(RT)中没有发现气孔。在热处理后的样品之中，发现样品3(800℃)具有更多更大的气孔。此外，在没有加入Ga的样品4(ZnO 800℃)的情况下，仅在与ZnO薄膜和Al2O3薄膜之间的边界靠近的区域中发现较少且较小的气孔。此外，当将Ga掺杂的样品2(700℃)与没有加入Ga的样品4(ZnO 800℃)对比时，发现在较低温度下热处理的样品2(700℃)在整个ZnO薄膜中分布有更多的气孔。即，理解的是，即使在较低温度下对Ga掺杂样品进行热处理，相比于没有加入Ga的样品，在Ga掺杂的样品的更广的区域中也形成更多气孔。
为了检查气孔的散射效应，测量了样品1至样品3的透射率和雾度，测量结果标记在图4中的曲线图上。参照图4中的曲线图，测得未经热处理的样品1(RT)的雾度为2.48％，测得样品2(700℃)的雾度水平为2.58％。具体地说，测得样品3(800℃)的雾度水平为18.63％，其是未经热处理的样品1(RT)的雾度水平的约7.5倍。这表明气孔形成为与其对应的增加的数目。
<示例2：取决于Ga浓度的气孔的形成的差异>
通过APCVD在基底上沉积厚度为约500nm的Ga掺杂ZnO薄膜，然后通过电子束加工或溅射在ZnO薄膜上沉积厚度为约200nm的Al2O3薄膜，制得五个样品。这里，按重量计，相对于ZnO的量，掺杂的Ga的浓度控制为：样品1，4.1％；样品2，6.2％；样品3，7.8％；样品4，8.8％；样品5，11.3％。然后，对如上所述具有不同Ga浓度的样品1至样品5在800℃下热处理五个小时。
如图5中所示，通过使用FIB-SEM检查五个样品的截面来对如上制造的五个样品分析气孔的形成的效果。参照图5，在具有掺杂Ga的最高浓度的样品5中，发现气孔均匀地分布在ZnO薄膜的整个区域中。此外，掺杂的Ga的浓度越高，发现气孔在ZnO薄膜的内部区域中越均匀。相反，当掺杂的Ga的浓度低时，发现气孔主要在ZnO薄膜和Al2O3薄膜之间的边界中。
已经针对附图给出了本发明的具体示例性实施例的以上描述。这些示例性实施例不意图是穷举的或者使本发明局限于公开的精确的形式，并且显而易见的是，根据以上教导，本领域普通技术人员能够做出许多修改和变化。
因此，意图的是，本发明的范围不应限于前述的实施例，而是由所附权利要求和它们的等同物所限定。
Claims (6)
1.一种制造用于有机发光装置的光提取基底的方法，包括：
第一光提取层形成操作：形成第一光提取层，所述第一光提取层包括第一金属氧化物和加入到第一金属氧化物的掺杂剂；
第二光提取层形成操作：形成第二光提取层，所述第二光提取层包括第二金属氧化物，第二金属氧化物的原子的扩散速率比第一金属氧化物的原子的扩散速率慢；以及
气孔形成操作：通过对第一光提取层和第二光提取层进行热处理使原子扩散而在第一光提取层内形成多个气孔。
2.如权利要求1所述的方法，其中，在第一光提取层形成操作中使用Ga作为掺杂剂。
3.如权利要求2所述的方法，其中，第一光提取层形成操作包括用按重量计范围在第一金属氧化物的量的4.1％至11.3％的含量的Ga掺杂第一金属氧化物。
4.如权利要求3所述的方法，其中，第一光提取层形成操作包括通过常压化学气相沉积在基底上沉积ZnO。
5.如权利要求4所述的方法，其中，第二光提取层形成操作包括通过电子束加工或溅射在第一光提取层上沉积Al2O3。
6.如权利要求1所述的方法，其中，气孔形成操作包括在范围为600℃至800℃的温度下对第一光提取层和第二光提取层进行热处理。
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