CN105675638B - 一种晶体微观结构的同步辐射可视化表征方法 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种晶体微观结构的高普适高效同步辐射可视化表征方法，包括以下步骤：步骤一：获取同步辐射微区劳厄衍射实验扫描样品上每一点得到的原始图谱中的平均强度；步骤二：使用归一化的手段将步骤一得到的平均强度中入射X射线强度影响消除，得到归一化后衍射图谱平均强度；步骤三：根据步骤二归一化后衍射图谱平均强度绘制对于整个扫描区域中衬度与微观结构有关的图像1；步骤四：对原始图谱中的异常数值进行拟合；步骤五：对步骤四拟合后图谱进行阈值过滤并计算衍射图谱的平均强度；步骤六：根据步骤五阈值过滤后衍射图谱平均强度绘制对于整个扫描区域中衬度与微观结构有关的图像2，从而实现晶体微观结构的高普适高效同步辐射可视化表征。

Description

一种晶体微观结构的同步辐射可视化表征方法

技术领域

本发明涉及晶体微观结构表征方法技术领域，具体涉及一种晶体微观结构的同步辐射可视化表征方法，适合于对晶体的同步辐射微区劳厄衍射数据进行快速可视化分析，以获得晶体微观结构，具备分辨率高，穿透深度大，成像效果好，普适性高，处理速度快的特点，能够将复杂的同步辐射数据分析过程从在集群计算机平台上上集群计算转为在个人电脑平台上计算，同时其处理速度仅受限于计算机读写速度。

背景技术

材料微观结构例如晶界、亚晶界、析出相、微裂纹等会对材料力学性能产生极大的影响，从而影响材料的服役。因此对于微观结构的表征对于研究材料的力学行为、失效机制以及探讨材料加工工艺等具有重要的意义。现有的材料微观结构的表征方法目前常用的有光学显微镜、扫描电子显微镜(SEM)、透视电子显微镜(TEM)、电子背散射衍射(EBSD)，传统的X射线衍射(XRD)以及中子衍射。

金相显微法通过光学显微镜观察材料表面形貌，能够较大范围获得其表面结构信息。但受制于光学显微镜的分辨率，对于微观尺度下的结构分析便无法达成。扫描电子显微镜观测时通常有两种信号来源，分别是二次电子和背散射电子。其中二次电子信号对样品表面形貌有敏感性，背散射电子信号对样品元素分布有敏感性，因此二次电 子不易区分元素分布不同的析出相。与此同时，两者均难以区分小尺度下的结构例如位错、小角晶界，且穿透深度比较低。而中子衍射和传统的XRD的分辨率同样也不具备足以分辨包括晶体取向、缺陷、孪晶等的高空间分辨率。而TEM虽然分辨率非常高但是效率很低，要想得到大范围内的缺陷分布相当困难。TEM与EBSD制样复杂，尤其EBSD样品对表面光洁度要求极高。

同步辐射微区劳厄衍射技术是将同步辐射光源作为X射线衍射光源，其具有空间分辨率高(亚微米级别)(Kunz,M.,et al.,A dedicated superbend x-raymicrodiffraction beamline for materials,geo-,and environmental sciences atthe advanced light source[J],Rev.Sci.Instrum.,2009)，角分辨率高(～0.01°)(Tamura,N.,et al.,High spatial resolution grain orientation and strainmapping in thin films using polychromatic submicron x-ray diffraction[J],Appl.Phys.Lett.,2002)，亮度高，穿透力高等优点。但现行的同步辐射微区劳厄衍射分析需要逐点扫描样品，产生至少千张衍射图谱，并对每一张衍射图谱中衍射峰信息进行标定，在对标定的结果进行分析(Tamura,N.XMAS:A Versatile Tool for AnalyzingSynchrotron X-ray Microdiffraction Data.In:Strain and Dislocation Gradientsfrom Diffraction(Ice,G.E.&Barabash,R.)Imperial College Press 125–155(2014).)。这种分析手段耗时极长，一次分析需要数天时间；同时标定操作的操作人需要对各项参数进行繁琐的校准才能获得较为理想的标定结果。因此，对于同步辐射研究，需要一套简单快速的数据处理方法，能够将复杂的同步辐射数据分析过程从在 集群计算机平台上集群计算转为在个人电脑平台上计算的同时节省大量时间。

发明内容

为了解决上述现有技术存在的问题，本发明的目的在于提供一种晶体微观结构的同步辐射可视化表征方法，该方法具有处理速度快，分辨率高，穿透深度大，成像效果好，普适性高的特点。在分析晶体表面及较大深度晶界、亚晶界、析出相、微裂纹以及区分高密度位错区域方面得到了突出效果。

为了达到上述目的，本发明采用如下技术方案：

一种晶体微观结构的同步辐射可视化表征方法，其特征在于，包括以下步骤：

步骤一：将采用同步辐射微区劳厄衍射实验得到的原始图谱中每一个探测器正常像素点所获得的强度值进行平均求平均，强度I_平均(x,y)，而探测器错误像素点则不参与计算；其中，探测器错误像素点包括探测器坏点和组成探测器的探测元件接缝；

步骤二：使用归一化的手段将步骤一得到的平均强度中入射X射线强度影响消除，得到归一化后衍射图谱平均强度I_归一化(x,y)；具体步骤如下：

1)获取同步辐射微区劳厄衍射实验扫描样品上每一点时的入射X射线强度I₀(x,y)；

2)取样品上每一个点和在同一纵坐标的相邻2r个点的中值，对该点进行替换，通过此平滑处理去除可能出现的入射X射线强度计 数错误以得到I_0平滑(x,y)，其中r取正整数1～5；

3)选择合适的归一化指数n；

4)利用公式

对衍射图谱平均强度进行归一化，其中I_归一化(x,y)为所述归一化后样品上(x,y)点的归一化后衍射图谱平均强度，n为自动选取的归一化指数；

步骤三：根据步骤二归一化后衍射图谱平均强度I_归一化(x,y)使用公知的灰度绘图方法绘制对于同步辐射微区劳厄衍射实验整个扫描区域中衬度与微观结构有关的图像1；

步骤四：对采用同步辐射微区劳厄衍射实验得到的原始图谱中探测器错误像素点处的异常数值进行拟合,得到拟合后衍射图谱，包括如下步骤：

1)利用公式:

对纵向接缝处异常数值进行拟合，其中α与β为在样品中坐标为(x,y)点上所得图谱的坐标(α,β)，α_左表示接缝左侧的横坐标，α_右表示接缝右侧的横坐标，k_拟合(x,y,α,β)表示样品坐标(x,y)点上坐标(α,β)点所在接缝的横向强度梯度，j表示异常点与接缝左侧距离；

2)利用公式:

对横向接缝处异常数值进行拟合，其中：α与β为在样品中坐标为(x,y)点上所得图谱的坐标(α,β)，β_下表示接缝下侧的纵坐标，β_上表示接缝上侧的纵坐标，k_拟合(x,y,α,β)表示样品坐标(x,y)点上坐标(α,β)点所在接缝的纵向强度梯度，j表示异常点与接缝上侧距离；

步骤五：对步骤四得到的拟合后衍射图谱即拟合图谱进行阈值过滤并计算拟合图谱的平均强度I_过滤(x,y)，包括以下步骤：

1)获取步骤四所得到的拟合图谱并计算其平均强度I_{平均,拟合}(x,y)；

2)利用公式

对步骤四得到拟合图谱进行过滤，其中α与β为在样品中坐标为(x,y)点上所得图谱的坐标(α,β)，f为过滤阈值f·I_{平均,拟合}(x,y)中的参数；

3)将过滤后的强度值I_过滤(x,y,α，β)中原本是探测器错误像素点归为异常，并对每一张图谱的每一点求均值，其中探测器错误像素点不参与计算，得到阈值过滤后衍射图谱平均强度I_过滤(x,y)；

步骤六：根据步骤五阈值过滤后衍射图谱平均强度I_过滤(x,y)使用公知的灰度绘图方法绘制对于整个扫描区域中衬度与微观结构有关的图像2，从而实现晶体微观结构的同步辐射可视化表征。

步骤二步骤3)所述选择合适的归一化指数n包括步骤如下：

1)设定所需归一化指数n的精度P,按需取小数点后1～8位；

2)备选归一化指数最小值n_最小和最大值n_最大；在区间内分成m个备选值，并求得相邻备选值间距d；其中备选归一化指数最小值n _最小和最大值n_最大按预测值两边自由定义，m为正整数，选择10～20；

3)利用步骤二中步骤4)所述的归一化公式将扫描范围内每一个点分别使用每一个备选值进行归一化；

4)对所述每一个备选值所归一化的图像按行加和，并利用公式

求得每一行与相邻上下两行的相对偏差；其中δ(y)表示样品中第y行与相邻上下两行的相对偏差，S_行(y)表示按备选值所归一化的图像第y行按行加和；

5)利用公式对每一行相对偏差值进行加和，i为行序号；对每一个备选值计算得到的相对偏差值和进行比较；

6)选择相对偏差值最小的c个备选值，对其相邻备选值间距d各取m个点共计mc个备选值再进行新一轮选择，且重新计算相邻备选值间距d；直至d小于所设定归一化指数n的精度P，否则重复步骤2)至6)，获得满足精度要求的c个备选值，进行归一化；c为正整数，c选择3～5。

和现有技术相比较，本发明具备如下优点：

1)本发明依赖于同步辐射微区劳厄衍射出射光强度对部分元素敏感这一特征绘制对于整个扫描区域中衬度与部分元素分布和裂纹有关的图像1；本发明依赖于同步辐射微区劳厄衍射的衍射峰形状与位错有关且积分强度相等这一特征绘制对于整个扫描区域中衬度与 晶体缺陷有关的图像2。同时根据极为简单的数据处理，使处理速度大大提高。

2)本发明适用范围广，能用于可视化分析晶体表面及较大深度内晶界、亚晶界、析出相、微裂纹以及区分高密度位错区域，具备较高的应用价值。

附图说明

图1为本发明方法流程图。

图2为实施例样品背散射电子成像图。

图3a为实施例X射线入射强度分布图。

图3b为实施例X射线平滑后的入射强度分布图。

图4a为实施例衍射图谱平均强度分布图。

图4b为图4a归一化处理后的平均强度分布图。

图5a为实施例中一张衍射图谱。

图5b为图5a拟合异常像素点后的衍射图谱。

图5c为图5a使用阈值过滤法后的衍射图谱。

图6为实施例中阈值过滤后进行平均强度计算得到的强度分布图。

具体实施方式

为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合附图2所示的实施例样品对本发明的具体实施方式做详细的说明。

附图2所示的实施例样品是3D打印技术制备的试样，在附图2使用的背散射电子成像图中可以看到该样品区域中存在微裂纹1，存 在若干析出相2。

步骤一：将所述实施例样品采用公知的同步辐射微区劳厄衍射实验得到的原始图谱中每一个探测器正常像素点所获得的值进行平均求得均值I_平均(x,y)。其中，探测器错误像素点包括探测器坏点和组成探测器的探测元件接缝。因为入射束强度对图谱强度存在影响，需要使用入射线强度对图谱平均强度进行归一化。

与此同时，如图3a所示由于在入射束强度统计时某一次扫描可能存在计数错误，因此需要进行平滑处理去除错误点。取样品上每一个点和在同一纵坐标的相邻2r个点的中值，对该点进行替换，通过此平滑处理去除可能出现的入射X射线强度计数错误以得到I_0平滑(x,y)。此处使用r为2，处理效果如图3所示，图3a中因计数错误产生的暗点在图3b中被消除。

步骤二：再利用公式对衍射图谱平均强度进行归一化，其中I_归一化(x,y)为所述归一化后样品上(x,y)点的归一化后强度，n为自动选取的归一化指数。

其中选择合适的归一化指数n包括步骤如下：

1)设定所需归一化指数n的精度P,按需取小数点后1～8位；

2)备选归一化指数最小值n_最小和最大值n_最大；在区间内分成m个备选值，并求得相邻备选值间距其中备选归一化指数最小值n_最小和最大值n_最大按预测值两边自由定义，m为正整数。此实施例n_最小选择-10，n_最大,选择10，m选择10；

3)利用步骤二中步骤4)所述的归一化公式将扫描范围内每一个点分别使用每一个备选值进行归一化；

4)对所述每一个备选值所归一化的图像按行加和，并利用公式

求得每一行与相邻上下两行的相对偏差；其中δ(y)表示样品中第y行与相邻上下两行的相对偏差，S_行(y)表示按备选值所归一化的图像第y行按行加和。

5)利用公式对每一行相对偏差值进行加和，i为行序号；对每一个备选值计算得到的相对偏差值和进行比较；

6)选择相对偏差值最小的c个备选值，对其相邻备选值间距d各取m个点共计mc个备选值再进行新一轮选择，且重新计算相邻备选值间距d；直至d小于所设定归一化指数n的精度P，否则重复步骤2)至6)，获得满足精度要求的c个备选值，进行归一化。c为正整数，此实施例c选择3。

步骤三：根据I_归一化(x,y)使用公知的灰度绘图方法绘制图像4b。对比图4a、4b，其中4a为未经过归一化的平均强度分布图、4b为经过归一化处理的平均强度分布图。可以看到，4b所显示的强度分布信息与入射光强度的改变大大减弱，在4b中能够看到微裂纹1，析出相2，以及在背散射电子成像中无法识别的表面下的微裂纹尖端1a。

步骤四：对实施例样品采用公知的同步辐射微区劳厄衍射实验得 到的原始图谱探测器错误像素点处异常数值进行拟合,得到拟合后衍射图谱；其中原始图谱探测器错误像素点处异常数值的拟合主要针对于探测器纵向接缝与横向接缝。拟合过程包括如下步骤：

1)利用公式:

对纵向接缝处异常数值进行拟合，其中α与β为在样品中坐标为(x,y)点上所得图谱的坐标(α,β)，α_左表示接缝左侧的横坐标，α_右表示接缝右侧的横坐标，k_拟合(x,y,α,β)表示样品坐标(x,y)点上坐标(α,β)点所在接缝的横向强度梯度，j表示异常点与接缝左侧距离；

2)利用公式:

对横向接缝处异常数值进行拟合，其中其中α与β为在样品中坐标为(x,y)点上所得图谱的坐标(α,β)，β_下表示接缝下侧的纵坐标，β_上表示接缝上侧的纵坐标，k_拟合(x,y,α,β)表示样品坐标(x,y)点上坐标(α,β)点所在接缝的纵向强度梯度，j表示异常点与接缝上侧距离；

此处以图5a所展示的一张衍射图谱为例，对其对所述接缝处异常数值进行拟合，得到如5b所示拟合异常像素点后的该衍射图谱。

步骤五：利用公式：

对实施例样品拟合图谱采用阈值过滤法进行过滤，其中α与β为在样品中坐标为点上所得图谱的坐标(α,β)，f为过滤阈值中的参数。此处f选择默认值5。使用阈值过滤法后的一张衍射图谱如图5c，可以看出只有较强衍射峰得到保留，对于位错密度较大的区域，衍射峰形状产生拉长，同时因为积分强度保持不变，则过滤后的平均强度较低。鉴于实施例以及公知的同步辐射亮度要求，此实施例及其它流程正确的同步辐射试验入射线强度变化对峰的强度影响不大，因此可以省略归一化步骤。

接着对异常像素点进行置零，使其不影响结果。

步骤六：最后对该实施例采用阈值过滤法后的图谱计算其平均强度，并按样品扫描区域使用公知的灰度绘图方法绘制衬度与晶体缺陷有关的图像。如图6所示，本方法能够同时观测到微裂纹1，若干析出相2，亚晶界3，基底4，熔覆层5和熔覆层层间区域6多种微观结构信息。

本实施例原始数据共获得一万四千余张图谱，在个人电脑平台上运行处理软件。其中步骤一中计算均值、步骤二以及步骤四为同一读图处理，受制于计算机硬盘小文件读写速度，处理速度为10张每秒，用时25分钟以内；步骤一中平滑处理、步骤二步骤3)和4)完整处理速度分别在1秒与2秒以内。采用公知的绘图软件，整个数据分析可以在半小时内完成。

综上所述，本发明能够快速自动地处理同步辐射微区劳厄衍射数据，是一种分辨率高、穿透深度强，对晶体缺陷敏感的晶体微观结构 观察分析方法。

至此，本文中应用了具体个例对本发明的晶体微观结构的同步辐射可视化表征方法的原理及实施方式进行了阐述，以上实例的说明仅用于帮助理解本发明的方法及核心思想；同时，对于本领域的一般技术操作人员，在使用本发明时依据本发明的思想，在具体使用方式及范围上均存在改变之处。因此，本发明说明书不应理解为对本发明的应用方式及应用范围等的限制，本发明的保护范围应以权利要求书为准。

Claims (2)

1.一种晶体微观结构的同步辐射可视化表征方法，采用同步辐射微区劳厄衍射实验得到晶体的原始图谱，其特征在于，包括以下步骤：

步骤一：将得到的晶体的原始图谱中每一个探测器正常像素点所获得的强度值进行平均，求平均强度I_平均(x,y)，而探测器错误像素点则不参与计算；其中，探测器错误像素点包括探测器坏点和组成探测器的探测元件接缝；

步骤二：使用归一化的手段将步骤一得到的平均强度中入射X射线强度影响消除，得到归一化后衍射图谱平均强度I_归一化(x,y)；具体步骤如下：

1)获取同步辐射微区劳厄衍射实验扫描样品上每一点时的入射X射线强度I₀(x,y)；

2)取样品上每一个点和在同一纵坐标的相邻2r个点的中值，对该点进行替换，通过此平滑处理去除可能出现的入射X射线强度计数错误以得到I_0平滑(x,y)，其中r取正整数1～5；

3)选择合适的归一化指数n；

4)利用公式

对衍射图谱平均强度进行归一化，其中I_归一化(x,y)为所述归一化后样品上(x,y)点的归一化后衍射图谱平均强度，n为自动选取的归一化指数；

步骤三：根据步骤二归一化后衍射图谱平均强度I_归一化(x,y)使用灰度绘图方法绘制对于同步辐射微区劳厄衍射实验整个扫描区域中衬度与微观结构有关的图像1；

步骤四：对采用同步辐射微区劳厄衍射实验得到的原始图谱中探测器错误像素点处的异常数值进行拟合,得到拟合后衍射图谱，包括如下步骤：

1)利用公式:

对纵向接缝处异常数值进行拟合，其中α与β为在样品中坐标为(x,y)点上所得图谱的坐标(α,β)，α_左表示接缝左侧的横坐标，α_右表示接缝右侧的横坐标，k_拟合(x,y,α,β)表示样品坐标(x,y)点上坐标(α,β)点所在接缝的横向强度梯度，j表示异常点与接缝左侧距离；

2)利用公式:

对横向接缝处异常数值进行拟合，其中：α与β为在样品中坐标为(x,y)点上所得图谱的坐标(α,β)，β_下表示接缝下侧的纵坐标，β_上表示接缝上侧的纵坐标，k_拟合(x,y,α,β)表示样品坐标(x,y)点上坐标(α,β)点所在接缝的纵向强度梯度，j表示异常点与接缝上侧距离；

步骤五：对步骤四得到的拟合后衍射图谱即拟合图谱进行阈值过滤并计算拟合图谱的平均强度I_过滤(x,y)，包括以下步骤：

1)获取步骤四所得到的拟合图谱并计算其平均强度I_{平均,拟合}(x,y)；

2)利用公式

对步骤四得到拟合图谱进行过滤，其中α与β为在样品中坐标为(x,y)点上所得图谱的坐标(α,β)，f为过滤阈值f·I_{平均,拟合}(x,y)中的参数；

3)将过滤后的强度值I_过滤(x,y,α，β)中原本是探测器错误像素点归为异 常，并对每一张图谱的每一点求均值，其中探测器错误像素点不参与计算，得到阈值过滤后衍射图谱平均强度I_过滤(x,y)；

步骤六：根据步骤五阈值过滤后衍射图谱平均强度I_过滤(x,y)使用灰度绘图方法绘制对于整个扫描区域中衬度与微观结构有关的图像2，从而实现晶体微观结构的同步辐射可视化表征。

2.如权利要求1所述的晶体微观结构的同步辐射可视化表征方法，其特征在于，步骤二步骤3)所述选择合适的归一化指数n包括步骤如下：

1)设定所需归一化指数n的精度P,按需取小数点后1～8位；

2)备选归一化指数最小值n_最小和最大值n_最大；在区间内分成m个备选值，并求得相邻备选值间距d；其中备选归一化指数最小值n_最小和最大值n_最大按预测值两边自由定义，m为正整数，选择10～20；

3)利用步骤二中步骤4)所述的归一化公式将扫描范围内每一个点分别使用每一个备选值进行归一化；

4)对所述每一个备选值所归一化的图像按行加和，并利用公式

求得每一行与相邻上下两行的相对偏差；其中δ(y)表示样品中第y行与相邻上下两行的相对偏差，S_行(y)表示按备选值所归一化的图像第y行按行加和；

5)利用公式对每一行相对偏差值进行加和，i为行序号；对每一个备选值计算得到的相对偏差值和进行比较；

6)选择相对偏差值最小的c个备选值，对其相邻备选值间距d各取m个点共计mc个备选值，再进行新一轮选择，且重新计算相邻备选值间距d；直至d小于所设定归一化指数n的精度P，否则重复步骤2)至6)，获得满足精度要求的c个备选值，进行归一化；c为正整数,c选择3～5。