CN105580181A - 包括具有衬底合金的阳电极的氧化还原液流电池系统 - Google Patents

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Abstract

一种氢/溴还原-氧化液流电池系统包括：溴电极、氢电极、隔膜、第一催化剂以及第二催化剂。隔膜位于溴电极和氢电极之间。第一催化剂与溴电极相关联。第二催化剂与氢电极相关联并且至少部分由衬底合金形成，衬底合金配置成(i)促进H2的简便离解，以及(ii)防止溴化物吸收到氢电极上。

Description

包括具有衬底合金的阳电极的氧化还原液流电池系统
本申请要求2013年2月21日提交的美国临时申请第61/767,587号的优先权的权益，在此通过引用在其整体上并入该临时申请的公开内容。
技术领域
本公开一般性地涉及电池系统，并且更具体地涉及H2/Br2还原-氧化(“氧化还原”)液流电池系统的阳电极，其至少部分地由Cu/Pt(111)和/或Au/Pt(111)的衬底合金形成。
背景技术
氧化还原液流电池(“RFB”)系统是一种形式的可再充电电池/燃料电池单元，其中包含一种或多种溶解的电活性物质的电解质流过将化学能转化为电力的电化学电池单元。该电解质存储在外部，通常在罐中，并循环通过电池系统的电池单元(或多个电池单元)。液流电池的控制需要流速以及电池单元的充电状态(“SOC”)的知识。这两个因素一起确定了电极处反应物的浓度和可利用性，以及可从电池单元汲取以用于预先确定的操作限制内的最佳效率的电流。SOC还用于确定电池能够存储或输送多少能量。所标识的SOC还可以确定电池在放电过程期间的任意给定时间能够产生的功率。
一种具体类型的氧化还原液流电池系统被称为H2/Br2电池系统。这种类型的电池系统在安全和经济条件下提供高质量的电力。H2/Br2电池系统的其他特性包括电极反应的高内在可逆性、高功率容量和延长的循环寿命。作为上述益处和特性的结果，H2/Br2电池系统显示了作为用于电网规模能量存储的可行电池系统的潜力。
对H2/Br2电池系统的一个关注点是，电池系统中存在的卤化物物质可能“沾污”(多个)电极(典型地是阳电极)的电催化表面，从而有损电池单元寿命。尽管收集到了其他类型电池系统中各种催化表面上的卤化物的沾污影响的证据，但是还没有对于确定H2/Br2电池系统中卤化物沾污影响的系统研究。这很可能是由于对于铂类金属上溴物质吸收的测量的复杂性而导致不可获得沾污影响的证据。因此，H2/Br2电池系统中电催化表面沾污的关注点是应该解决的潜在限制。
考虑到现有技术中的前述限制，存在对于较不易受到阳电极沾污的影响的改进的H2/Br2电池系统的需要。
发明内容
根据本公开的一个实施例，一种氢/溴还原-氧化液流电池系统包括：溴电极、氢电极、隔膜、第一催化剂以及第二催化剂。隔膜位于溴电极和氢电极之间。第一催化剂与溴电极相关联。第二催化剂与氢电极相关联并且至少部分由衬底合金形成，衬底合金配置成(i)促进H2的简便离解，以及(ii)防止溴化物吸收到氢电极上。
根据本公开的另一个实施例，一种还原-氧化液流电池系统包括：阴电极、阳电极、阳离子交换隔膜、第一催化剂以及第二催化剂。阳离子交换隔膜位于阴电极和阳电极之间。第一催化剂与阴电极相关联。第二催化剂与阳电极相关联并且至少部分由包括溶质金属和宿主金属的衬底合金形成。溶质金属是铜和金之一，以及宿主金属是Pt(111)。
附图说明
通过参照下面的详细描述以及附图，上述特征和优点以及其他的特征和优点对于本领域普通技术人员应当变得更容易清楚，在附图中：
图1是示出如本文描述的H2/Br2电池系统的横截面视图；
图2是图1的H2/Br2电池系统的催化剂的衬底合金的原子模型；
图3是图1的H2/Br2电池系统的催化剂的另一衬底合金的原子模型；以及
图4是示出各种类型的金属化表面上的H2离解反应的反应路径的图表。
具体实施方式
为了促进本公开原理的理解的目的，现在将参考附图中图示的以及下面书写的说明书中所描述的实施例。应该理解的是，由此不意图对本公开范围有任何限制。还应理解的是，本公开包括对于所说明实施例的任何变更和修改并进一步包括本公开原理的应用，如本公开所属领域技术人员将通常想到的那样。
如图1所示，氢/溴还原-氧化液流电池系统100包括溴部分104、氢部分108以及位于该溴部分和氢部分之间的隔膜112。溴部分104包括溴源116、溴流场120、集电器124、溴电极128和催化剂132。溴源116包括溴化氢(“HBr”)中溴(“Br2”)的水溶液(本文称为“HBr/Br2”水溶液或“Br2/HBr”水溶液)，其在室温和压力下典型地为液体。溴源116由典型地用于存储HBr/Br2的任何材料形成(或做内衬)，所述材料诸如玻璃、铅、或本领域普通技术人员所期望的任何其他足够耐腐蚀的材料。
溴流场120流体连接到溴源116并配置成接收该溴源所存储的HBr/Br2。溴流场120由碳基材料形成并且是导电的。作为结果，溴流场120是耐腐蚀、耐用的和低成本的。溴流场120为多孔的并配置成使HBr/Br2溶液能够从中流过。
集电器124连接到溴流场120。在电池系统放电条件期间，集电器124配置成形成电池系统100的正极端子(即，阴极)。集电器124定位成使得该集电器的至少一部分接触流过溴流场120的HBr/Br2溶液。集电器124是导电的并至少部分由金属形成，所述金属诸如铝或如本领域普通技术人员所期望的另外的合适金属。
溴电极128(本文中也称为阴电极)通过溴流场120流体耦合到溴源116。溴电极128至少部分由多孔碳衬底形成以使HBr/Br2溶液能够从中流过。因此，溴电极128配置成被从溴源116供应HBr/Br2溶液。
催化剂132与溴电极128相关联。在示例性实施例中，催化剂132沉积并遍及在溴电极128上。因此，催化剂132配置成在HBr/Br2流过溴电极128时接触HBr/Br2。催化剂132至少部分地由铂、钽和铱中的一种或多种形成。
氢部分108包括氢源136、氢流场140、集电器144、氢电极148和催化剂152。氢源136配置成存储气相的氢。氢源136由典型地用于存储气体氢(即，气体H2)的任何材料形成(或做内衬)，所述材料诸如玻璃或金属。
氢流场140流体连接到氢源136并配置成接收由该氢源存储的氢。氢流场140由碳基材料形成并且是导电的。作为结果，氢流场140是耐腐蚀的、耐用的和低成本的。氢流场140是多孔的并配置成使气体氢能够从中流过。
集电器144连接到氢流场140。集电器144配置成在电池系统的放电操作期间形成电池系统100的负极端子(即，阳极)。集电器144的至少一部分定位成接触流过氢流场140的氢。集电器144是导电的并且至少部分由金属形成，所述金属诸如铜或如本领域普通技术人员所期望的任何其他合适的金属。
氢电极148(本文中也称为阳电极)通过氢流场140流体连接到氢源136。氢电极148至少部分由多孔碳衬底形成以使气体氢能够从中流过。因此，氢电极148配置成被从氢源136供应气体氢(H2)。
催化剂152与氢电极148相关联。在示例性实施例中，催化剂152沉积并遍及在氢电极148上。因此，催化剂152配置成在气体氢流过氢电极148时接触气体氢。
参见图2和3，催化剂152至少部分由包括宿主金属(hostmetal)156和溶质金属160的衬底合金形成。在一个示例性实施例中，宿主金属156至少部分由Pt(111)形成。Pt(111)是铂(Pt)的晶体形式，其限定了由密勒指数(111)表示的晶体学平面，如本领域普通技术人员所已知的。在其他实施例中，宿主金属156由任何其他合适的金属形成(沿任何晶体学取向)，如本领域普通技术人员所期望的那样。溶质金属160由金(Au)或铜(Cu)形成；然而，在另一实施例中，溶质金属由本领域普通技术人员所期望的任何金属形成。因此，在本文中描述的示例性实施例中，催化剂152的衬底合金包括Cu/Pt(111)和Au/Pt(111)中的至少之一。
衬底合金(本文中也称为近表面合金)包括其中溶质金属160存在于宿主金属156的表面或表面附近的合金。具体的，如图2的示例性配置中所示的，溶质金属160的原子级薄层位于宿主金属156的表面。如图3的示例性配置中所示的，溶质金属160的原子级薄层位于宿主金属156的表面附近，在宿主金属的原子级薄层之下。在其他实施例中，催化剂152的衬底合金包括其他的衬底合金的配置，如本领域普通技术人员所期望的那样。
在典型的衬底合金中，只有微量的溶质金属160包括在宿主金属156中。例如，在示例性衬底合金中，溶质金属160构成衬底合金材料的约0.1％至5％(按重量或体积)。即使溶质金属160只存在于非常少量的催化剂152中，该溶质金属对宿主金属156的催化属性也具有显著影响，如下面详细描述的。
隔膜112位于溴部分104和氢部分108之间并连接到催化剂132和催化剂152。隔膜112是阳离子交换隔膜，其配置成使离子能够从中通过，但是阻止阴离子和电子从中通过。隔膜112至少部分由磺化聚苯乙烯形成。在一个具体实施例中，隔膜112由或任何其他期望的材料或聚合物形成。隔膜112非常有效地阻止阴离子通过；然而，一些阴离子典型地会“漏”过该隔膜。
在运行中，电池系统100将化学能转化为电能。在电池系统100的放电操作期间，存储在氢源136中的气体氢循环通过氢流场140和氢电极148，并且HBr/Br2循环通过溴源116。在氢移动通过电极148时，氢在催化剂152的表面被氧化。氢的氧化根据下面的半电池单元反应等式(1)产生水合氢离子和电子。
接着，在放电操作期间，水合氢离子通过隔膜112迁移到溴电极128。等式(1)中生成的电子行进通过氢流场140和集电器144去往连接到电池系统100的电气负载164。
在由电气负载接收到之后，电子继续去往溴部分104的集电器124。然后，电子移动通过溴流场120和电极128去往催化剂132。一到达催化剂132，电子就根据下面的等式(2)将HBr/Br2中的溴还原以产生溴化物并在25℃生成1.098V的理论电位。
溴离子与输运通过隔膜112的水合氢离子结合以产生氢溴酸。因此，如下面的等式(3)所示，在放电期间，氢和溴形成氢溴酸和电子，该等式描述了电池系统100的净总反应。
在电池系统100的充电操作期间，上述等式和反应(1)、(2)和(3)从右向左操作以将氢溴酸转化为氢和溴。因此，在充电操作期间，HBr/Br2溶液变得富Br2且HBr耗尽，而在放电期间，HBr/Br2溶液因而富HBr且Br2耗尽。上述等式(3)显示了电池系统100具有电极反应的高内在可逆性。
在典型H2/Br2液流电池系统中，与氢电极(即，阳极)相关联的催化剂遭受Br物质沾污，这是由于催化剂吸收输运通过隔膜的阴离子，诸如溴化物和其他溴物质。由于催化剂152的成分，电池系统100耐受上述沾污。
除其他因素之外，基于溴(Br)在催化剂152的金属或金属合金上的结合能来选择催化剂152的成分。使用基于系统的密度泛函理论(“DFT”)的研究方法，确定Br对于包括Au(111)、Pt(111)、Cu/Pt(111)和Au/Pt(111)的材料的结合能。如表1中所示，从最小到最大结合能来排列这些材料。对于电池系统100，低结合能是合乎期望的，因为具有低结合能的材料相比于具有高结合能的材料更大程度地阻止溴吸收到催化剂152上。因此，通过减小溴结合到催化剂152的电位，催化剂152的有用寿命增加。
金属或金属合金 对于Br的键能(eV)
Cu/Pt(111) -1.76
Au(111) -1.78
Au/Pt(111) -1.88
Pt(111) -2.10
表1
根据表1中示出的结果，每种材料都比Pt(111)展示出更低的对于Br的键能。
除展示出对于Br的低键能之外，重要的是，催化剂152维持简便的H2离解。离解是指气体H2通过催化剂152离解成原子氢(H)。如图4中所示，为了测试表1的金属/金属合金的H2离解动力学，爬升图像微动弹性带(climbingimage-nudgedelasticband)(“CI-NEB”)计算被执行来将H2分子的被吸收分子态与H2分子的离解状态相联系。结果指示，Cu/Pt(111)和Au/Pt(111)二者的衬底合金展示出与Pt(111)的反应路径相似的反应路径，由此，使得这些衬底合金成为形成催化剂152的可行材料，因为这两种材料促进简便的H2离解。
基于表1和图4中示出的结果，衬底合金Cu/Pt(111)和Au/Pt(111)是用于形成催化剂152的合适材料，因为这些材料(i)相比于Pt(111)提供了更低的对于Br的键能以及(ii)以与Pt(111)相似的比率维持简便的H2离解。催化剂152至少部分由衬底合金Cu/Pt(111)和Au/Pt(111)形成，更少的经受Br物质沾污。作为结果，相比于没有衬底合金的包括由Pt(111)形成的氢催化剂的典型H2/Br2液流电池系统，电池系统100具有增加的寿命。
虽然在附图和前述描述中已经详细说明和描述了本公开，但是应将这认为是说明性的并且在特性上不是限制性的。应该理解的是，只给出了优选实施例，并且期望保护落在本公开精神内的所有改变、修改和另外的应用。

Claims (15)

1.一种氢/溴还原-氧化液流电池系统，包括：
溴电极；
氢电极；
隔膜，位于溴电极和氢电极之间；
第一催化剂，与溴电极相关联；以及
第二催化剂，与氢电极相关联并且至少部分由衬底合金形成，衬底合金配置成(i)促进H2的简便离解，以及(ii)防止溴化物吸收到氢电极上。
2.权利要求1的氢/溴还原-氧化液流电池系统，其中：
衬底合金包括溶质金属和宿主金属，
其中溶质金属是铜，以及
其中宿主金属是Pt(111)。
3.权利要求1的氢/溴还原-氧化液流电池系统，其中：
衬底合金包括溶质金属和宿主金属，
其中溶质金属是金，以及
其中宿主金属是Pt(111)。
4.权利要求1的氢/溴还原-氧化液流电池系统，还包括：
第一源，流体耦合到氢电极并配置成向氢电极供应气体H2；以及
第二源，流体耦合到溴电极并配置成向溴电极供应Br2/HBr水溶液。
5.权利要求1的氢/溴还原-氧化液流电池系统，其中：
溴电极至少部分由第一多孔碳衬底形成并且第一催化剂沉积在第一多孔碳衬底上，以及
氢电极至少部分由第二多孔碳衬底形成并且第二催化剂沉积在第二碳衬底上。
6.权利要求1的氢/溴还原-氧化液流电池系统，其中第一催化剂至少部分由铂、钽和铱中的一种或多种形成。
7.权利要求1的氢/溴还原-氧化液流电池系统，其中隔膜是阳离子交换隔膜。
8.权利要求7的氢/溴还原-氧化液流电池系统，其中隔膜包括磺化聚苯乙烯隔膜。
9.一种还原-氧化液流电池系统，包括：
阴电极；
阳电极；
隔膜，位于阴电极和阳电极之间；
第一催化剂，与阴电极相关联；以及
第二催化剂，与阳电极相关联并且至少部分由包括溶质金属和宿主金属的衬底合金形成，
其中溶质金属是铜和金之一，以及
其中宿主金属是Pt(111)。
10.权利要求9的还原-氧化液流电池系统，其中第二催化剂配置成(i)促进H2的简便离解，以及(ii)防止溴化物吸收到阳电极上。
11.权利要求9的还原-氧化液流电池系统，还包括：
第一源，流体耦合到阳电极并配置成向阳电极供应气体H2；以及
第二源，流体耦合到阴电极并配置成向阴电极供应Br2/HBr水溶液。
12.权利要求9的还原-氧化液流电池系统，其中：
阴电极至少部分由第一多孔碳衬底形成并且第一催化剂沉积在第一多孔碳衬底上，以及
阳电极至少部分由第二多孔碳衬底形成并且第二催化剂沉积在第二碳衬底上。
13.权利要求9的还原-氧化液流电池系统，其中第一催化剂至少部分由铂、钽和铱中的一种或多种形成。
14.权利要求9的还原-氧化液流电池系统，其中隔膜是阳离子交换隔膜。
15.权利要求14的还原-氧化液流电池系统，其中隔膜包括磺化聚苯乙烯隔膜。
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