CN105468843A - 一种质子交换膜燃料电池的多尺度关联方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种质子交换膜燃料电池的多尺度关联方法,其特征在于,对质子交换膜燃料电池中耦合的传质传热、电化学反应等复杂物理化学现象进行从单电池及部件的宏观尺寸,到分别具有微米、亚微米和纳米多孔结构的气体扩散层、催化层和质子交换膜的微观尺度建模、多尺度关联及模拟。由于本发明提出的基于分形的建模方法在微观尺度采用机理建模方法,模型物理意义明了,准确度高。在微观模型与宏观模型耦合上采用参量传递方法,不仅能实现单电池内传递机理的多尺度关联,还能弥补现有多尺度模拟计算复杂的缺陷,有利于更加本质、客观地理解质子交换膜燃料电池内部的传递机理,为探索最优的多孔层微观结构及其优化设计提供一种崭新的手段。
Description
技术领域
本发明涉及一种能源系统的模拟方法,尤其涉及一种质子交换膜燃料电池的多尺度模拟方法。
背景技术
质子交换膜燃料电池具有在常温工作和快速启动等特点,已成为国际上的研究热点。为了改善电池性能,需要深入研究质子交换膜燃料电池中传递现象及其机理。质子交换膜燃料电池具有多尺度的复杂结构,其多尺度表现为从电池及其部件的宏观尺寸,到分别具有微米、亚微米和纳米多孔结构的气体扩散层、催化剂层和质子交换膜的微观尺度。电池性能与部件的宏观尺寸和多孔层的微观结构均密切相关。
目前主要采用基于连续介质假设和体积平均法的宏观模型来研究质子交换膜燃料电池这一复杂系统传递过程。该方法虽然成熟,但由于计算能力有限,大多没有考虑微尺度效应和跨尺度的影响。事实上,多孔介质微孔内的流动和传热特征与宏观尺度下有很大的不同,因此,基于这些宏观模型的模拟不能真实反映燃料电池中的传递机理。
基于分子动力学理论的微观分析方法,如分子动力学模拟、格子Boltzmann法等,能更加本质描述微结构中的传递现象。目前,国内外学者已经应用此类方法,对扩散层、催化层和膜电极开展了相关研究,但对质子交换膜燃料电池这样一个复杂而完整的对象,采用分子动力学方法,计算量巨大,求解很困难。
综上所述,对于质子交换膜燃料电池内的多尺度传递现象,单一地采用以宏观力学为基准的连续介质模型或以量子力学为基准的第一原理方法,难以完整、准确地刻画燃料电池及其结构从微观到宏观相互关联的特性,而仅采用分子动力学方法,计算能力又不足。因此,多尺度关联就自然成为处理这种复杂问题的切实手段。
发明内容
本发明的目的就是为复杂多尺度系统的传质传热机理研究提供一种多尺度关联求解跨尺度传递方程的方法。本发明拟对质子交换膜燃料电池的宏观流动建立宏观传递模型,对微孔结构内的传递建立微观传递模型,应用多尺度关联求解跨尺度传递方程研究电池内部的多尺度传递机理。
为了实现上述目的,本发明所采用的技术方案是:
一种质子交换膜燃料电池的多尺度关联方法,其特征在于,所述关联方法包括以下步骤:
(1)试验获取多孔层的微观结构数据和图像,并做分形和微观特征分析;
(2)建立膜电极多孔层的微观理论模型,研究微孔内的传质传热机理;
(3)建立单电池传递机理的多尺度关联模型,研究多孔层微观结构参数对电池性能影响。
所述的多孔层包含气体扩散层、催化剂层和质子交换膜。
所述的多孔层微观结构数据包括孔隙率、弯曲率和孔径分布等,通过压汞试验获取。
所述的多孔层微观结构图像用扫描电子显微镜试验获取。
所述的分形特征分析方法包括盒维法、差分盒维法、双毯法、基于离散分数布朗增量随机场的方法、变分法等分形维测定方法。
所述的微观理论模型,用分形维描述多孔层的几何形态及孔隙分布特征,建立多孔材料的分形理论模型,包括饱和与非饱和渗透率分形模型、热导率分形模型和氢、氧有效扩散系数分形模型。
所述的微孔内传质传热机理即物性参数(如渗透率、热导率和扩散系数等)与多孔材料结构及其微观结构参数之间的关系。
所述的多尺度关联,首先建立质子交换膜燃料电池的宏观传递模型,然后嵌入一系列膜电极多孔层微观理论模型,借助计算流体力学软件,来研究电池内部的多尺度传递机理。
与现有发明相比,本发明的创新之处在于:
(1)多孔层材料微结构的分形表征与物性参数的理论模型;
(2)多孔层微观理论模型与燃料电池宏观模型的多尺度关联方法。
本发明建立的微观模型可用于观察、分析多孔材料的微观特性,还能预测材料物性,为多孔材料物性参数软测量提供理论基础。通过多尺度关联,寻找多孔层微观结构对电池性能的作用规律,为质子交换膜燃料电池膜电极多孔层材料优化设计和制备提供理论和技术基础。
附图说明
图1为本发明所述质子交换膜燃料电池多尺度关联方法的研究方案;
图2为本发明所述多孔层材料微观特征分析示意图;
图3为本发明所述多孔层的微观理论建模示意图;
图4a为多孔层常规毛细管束模型示意图;
图4b为多孔层分形表征模型示意图;
图5为本发明所述多尺度关联分析示意图;
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
本发明整体研究方案如图1所示,主要分为4步:
1)对多孔层材料微观特征提取与分析;
2)多孔层材料特性试验测量与模型验证;
3)单电池性能测试与多尺度模型验证;
4)多孔层微观结构特征对电池性能作用规律。
步骤1)通过试验获取多孔层的微观结构数据和图像,并做分形和微观特征分析。多孔层材料微观特征分析思路如图2所示,主要包括基于试验原理和数据的分形分析和基于SEM图像的分形分析。
基于试验原理和数据的分形分析可以通过压汞试验来获取微观特征数据(包括孔隙率和孔径分布等)。具体方法如下:首先,对多孔层试样进行干燥处理,再切块;通过不同压力将水银压入切块的试样孔隙中,根据不同压力及所对应的进汞量(以汞饱和度计)绘制关系曲线。同时,可以得出不同孔隙大小与所占总孔隙体积比例的关系。然后,采用Washburn方程和孔径概率密度分布函数推导出分形维和压力及进汞量关系,结合试验数据,计算分形维,研究多孔层的微观结构和分形特征。
基于SEM图像的分形分析可以通过扫描电子显微镜来获取膜电极多孔层的扫描电子显微镜(SEM)图像,然后结合图像数据,研究盒维法、差分盒维法、双毯法、基于离散分数布朗增量随机场的方法、变分法等分形维测定方法。首先,采用每种方法计算出标度值数组和盒子数数组,再对这两组数据取对数,进行线性回归分析,计算斜率,得出分形维。利用上述分形维数测定算法对PEM燃料电池多孔层材料进行分析,对测定结果进行分析,优选出最合适的方法。此外,对各多孔层材料采集多组不同放大倍数的SEM图像,研究分形维计算方法的稳定性和准确性,优选出适用于各多孔层的放大倍数。
步骤2)建立膜电极多孔层的微观理论模型,研究微孔内的传质传热机理。膜电极多孔层的微观理论模型研究思路如图3所示,采用分形理论,研究多孔材料的SEM图像。由于理论分析中常用的毛细管束模型(如图4a所示)过于理想,具有一定局限性,引入分形理论来表征孔径分布和通道的弯曲,如图4b所示。用分形维描述多孔层的几何形态及分布特征,建立多孔材料的分形理论模型。
首先,用弯曲率分形维DT表征弯曲流动通道的长度L(λ):
式中,λ表示流动通道的孔径,L0表示流动的直线距离,DT反映了当流体流经多孔介质时毛细管通道弯曲的程度。
再用孔隙面积分形维Df表征孔径大于等于λ的孔隙累积分布函数:
式中,λmax为最大孔径。
利用步骤1)中优选的分形维数计算方法测定多孔层弯曲率分形维和孔隙面积分形维。
接着,结合多孔材料内的传质传热机理,理论分析物性参数(如渗透率、热导率和扩散系数等)与多孔材料结构及其微观结构参数的关系,利用微观结构的分形表征推导分形维和物性参数的解析表达式。
例如,本发明基于分形表征推导了气体扩散层渗透率K的表达式如下:
该理论模型的验证,可以结合上述理论模型实现物性参数预测,对比多孔介质传质传热研究中的经典理论模型,比较结果变化趋势的一致性,以及和试验测量结果比较。例如,对于气体扩散层渗透率预测模型,可以使用Konzeny-Carman方程来比较趋势,同时用实验测量值对比来验证预测效果。
步骤3)建立单电池传递机理的多尺度关联模型,研究多孔层微观结构参数对电池性能影响。
多尺度关联的研究思路如图5所示,首先,建立PEM燃料电池的宏观传递模型。其次,将一系列膜电极多孔层微观理论模型嵌入单电池宏观模型中,实现微尺度到大尺度的多尺度转换。借助专业计算流体力学软件,研究电池内部的多尺度传递机理;
多尺度关联模型的验证,可通过单电池测试仪测试PEM燃料电池单电池性能,并与多尺度关联模型的结果对比验证。
步骤4)基于理论模型与宏观模型的多尺度关联,探索多孔层材料的微观结构形态对电池性能的作用规律,找出最优的多孔层微观结构参数和形态。
本说明书中未作详细描述的内容属于本领域专业技术人员公知的现有技术。
Claims (5)
1.一种质子交换膜燃料电池的多尺度关联方法,其特征在于:所述方法包括对质子交换膜燃料电池中耦合的传质传热、电化学反应的复杂物理化学现象进行从单电池及部件的宏观尺寸,到分别具有微米、亚微米和纳米多孔结构的气体扩散层、催化层和质子交换膜的微观尺度建模、多尺度关联及模拟,包括以下步骤:
1)试验获取多孔层的微观结构数据和图像,并做分形和微观特征分析;
2)建立膜电极多孔层的微观理论模型,研究微孔内的传质传热机理;
3)建立单电池传递机理的多尺度关联模型,研究多孔层微观结构参数对电池性能影响。
2.根据权利要求1所述的质子交换膜燃料电池的多尺度关联方法,其特征在于,在所述的步骤1)中,多孔层材料微观特征分析方法如下:
首先,通过压汞和扫描电子显微镜等试验,获取膜电极多孔层的扫描电子显微镜图像和微观特征数据;再采用试验数据结合分形分析的方法,研究多孔层的微观结构和分形特征,结合图像数据,研究盒维法、差分盒维法等分形维测定方法;最后根据标度值数组和盒子数数组,进行线性回归计算,得出分形维。
对各多孔层材料采集多组不同放大倍数的SEM图像,研究分形维计算方法的稳定性和准确性,优选出适用于各多孔层的分形维测定方法。
3.根据权利要求1所述的质子交换膜燃料电池的多尺度关联方法,其特征在于,在所述的步骤2)中,建立微观理论模型的方法如下:
首先采用分形理论,研究多孔材料的SEM图像。用分形维描述多孔层的几何形态及分布特征,建立多孔材料的分形理论模型;再结合多孔材料内的传质传热机理,理论分析物性参数与多孔材料结构及其微观结构参数的关系,利用微观结构的分形表征推导分形维和物性参数的解析表达式。
4.根据权利要求1所述的质子交换膜燃料电池的多尺度关联方法,其特征在于,在所述的步骤3)中,建立多尺度关联模型的方法如下:
首先,建立质子交换膜燃料电池的宏观传递模型;其次,采用参量传递技术,将一系列膜电极多孔层微观理论模型嵌入单电池宏观模型中,借助专业计算流力学软件,研究电池内部的多尺度传递机理;接着,基于单电池测试仪,测试质子交换膜燃料电池单电池性能,与多尺度关联模型的结果对比,验证该模型;最后,基于理论模型与宏观模型的多尺度关联,探索多孔层材料的微观结构形态对电池性能的作用规律,找出最优的多孔层微观结构参数和形态。
5.根据权利要求1-4任一项所述的质子交换膜燃料电池的多尺度关联方法,其特征在于,所述关联方法的具体实现方法是:
步骤1)通过试验获取多孔层的微观结构数据和图像,并做分形和微观特征分析,包括基于试验原理和数据的分形分析和基于SEM图像的分形分析;
基于试验原理和数据的分形分析可以通过压汞试验来获取微观特征数据,具体方法如下:首先,对多孔层试样进行干燥处理,再切块;通过不同压力将水银压入切块的试样孔隙中,根据不同压力及所对应的进汞量绘制关系曲线,同时,得出不同孔隙大小与所占总孔隙体积比例的关系,然后,采用Washburn方程和孔径概率密度分布函数推导出分形维和压力及进汞量关系,结合试验数据,计算分形维,研究多孔层的微观结构和分形特征;
基于SEM图像的分形分析可以通过扫描电子显微镜来获取膜电极多孔层的扫描电子显微镜图像,然后结合图像数据,研究盒维法、差分盒维法、双毯法、基于离散分数布朗增量随机场的方法、变分法等分形维测定方法,首先,采用每种方法计算出标度值数组和盒子数数组,再对这两组数据取对数,进行线性回归分析,计算斜率,得出分形维,利用上述分形维数测定算法对PEM燃料电池多孔层材料进行分析,对测定结果进行分析,优选出最合适的方法,此外,对各多孔层材料采集多组不同放大倍数的SEM图像,研究分形维计算方法的稳定性和准确性,优选出适用于各多孔层的放大倍数;
步骤2)建立膜电极多孔层的微观理论模型,研究微孔内的传质传热机理,采用分形理论,研究多孔材料的SEM图像,由于理论分析中常用的毛细管束模型过于理想,具有一定局限性,引入分形理论来表征孔径分布和通道的弯曲,用分形维描述多孔层的几何形态及分布特征,建立多孔材料的分形理论模型:
首先,用弯曲率分形维DT表征弯曲流动通道的长度L(λ):
式中,λ表示流动通道的孔径,L0表示流动的直线距离,DT反映了当流体流经多孔介质时毛细管通道弯曲的程度。
再用孔隙面积分形维Df表征孔径大于等于λ的孔隙累积分布函数:
利用步骤1)中优选的分形维数计算方法测定多孔层弯曲率分形维和孔隙面积分形维;
接着,结合多孔材料内的传质传热机理,理论分析物性参数与多孔材料结构及其微观结构参数的关系,利用微观结构的分形表征推导分形维和物性参数的解析表达式;
例如,基于分形表征推导了气体扩散层渗透率K的表达式如下:
该理论模型的验证,可以结合上述理论模型实现物性参数预测,对比多孔介质传质传热研究中的经典理论模型,比较结果变化趋势的一致性,以及和试验测量结果比较,例如,对于气体扩散层渗透率预测模型,使用Konzeny-Carman方程来比较趋势,同时用实验测量值对比来验证预测效果;
步骤3)建立单电池传递机理的多尺度关联模型,研究多孔层微观结构参数对电池性能影响:
首先,建立PEM燃料电池的宏观传递模型,其次,将一系列膜电极多孔层微观理论模型嵌入单电池宏观模型中,实现微尺度到大尺度的多尺度转换,借助专业计算流体力学软件,研究电池内部的多尺度传递机理;
多尺度关联模型的验证,通过单电池测试仪测试PEM燃料电池单电池性能,并与多尺度关联模型的结果对比验证;
步骤4)基于理论模型与宏观模型的多尺度关联,探索多孔层材料的微观结构形态对电池性能的作用规律,找出最优的多孔层微观结构参数和形态。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20160406 |